TiO2光催化凈化城市隧道中NOx的行為及經(jīng)濟(jì)性

潘 華,陳雪松,王 莉,梅 瑜,徐冬梅

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TiO2光催化凈化城市隧道中NO的行為及經(jīng)濟(jì)性

潘 華,陳雪松,王 莉,梅 瑜,徐冬梅*

(浙江樹(shù)人大學(xué)生物與環(huán)境工程學(xué)院,浙江 杭州 310015)

考察了TiO2光催化降解模擬城市隧道尾氣中NO的催化行為,并以一個(gè)長(zhǎng)度為1km和高度為5m的雙向兩車(chē)道城市隧道為研究對(duì)象,分析了其應(yīng)用的經(jīng)濟(jì)性.結(jié)果表明,煅燒溫度為400℃制備的TiO2-400催化劑的NO吸附性能和光催化性能最佳,NO最大轉(zhuǎn)化率為30%.不同的氣體組成會(huì)顯著影響光催化劑對(duì)NO的吸附和光催化性能,其中對(duì)于NO競(jìng)爭(zhēng)性吸附抑制效應(yīng)的影響為CH4≈CO2>CO,而對(duì)于光催化性能的促進(jìn)效應(yīng)影響為CO>CH4>CO2.增大紫外光輻照度可提高光催化活性,但降低了催化劑的穩(wěn)定性. 紫外光輻照度為6.4μW/cm2為合適的光照強(qiáng)度.增加催化劑的用量可顯著增強(qiáng)NO的吸附性能和光降解NO的穩(wěn)定性. 當(dāng)催化劑用量為15mg/cm2時(shí),NO吸附容量為0.88mg/g,催化劑的穩(wěn)定時(shí)間可達(dá)110min.通過(guò)簡(jiǎn)要分析該技術(shù)的經(jīng)濟(jì)性,表明光催化降解城市隧道NO的成本較低,具有良好的經(jīng)濟(jì)性.

二氧化鈦；光催化；城市隧道；脫硝；經(jīng)濟(jì)性

隨著我國(guó)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,公路運(yùn)輸行業(yè)發(fā)展迅速.由于地形和城市地面交通發(fā)展空間的限制,公路隧道的建設(shè)十分必要.據(jù)統(tǒng)計(jì),至2017年底全國(guó)公路隧道為16229處、1528.51萬(wàn)m[1].

公路隧道是一個(gè)相對(duì)封閉的空間.隧道內(nèi)機(jī)動(dòng)車(chē)排放的污染物易在隧道內(nèi)富集,對(duì)隧道環(huán)境和安全產(chǎn)生極大的影響.因此,隧道內(nèi)污染物的分布特征及其擴(kuò)散對(duì)周?chē)h(huán)境的影響受到國(guó)內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注[2-9].為減輕隧道內(nèi)的環(huán)境污染,目前主要采取強(qiáng)制機(jī)械通風(fēng)將隧道內(nèi)的污染物轉(zhuǎn)移到隧道外的大氣環(huán)境中.然而,當(dāng)城市隧道采用機(jī)械通風(fēng)時(shí),隧道污染物會(huì)對(duì)隧道附近城市居民的生活環(huán)境產(chǎn)生極大的影響,尤其是NO超標(biāo)嚴(yán)重,往往難以滿(mǎn)足《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3095-2012)[10].因此,如何有效的減少城市隧道中NO的排放是當(dāng)前環(huán)保領(lǐng)域的難題.

隧道廢氣與機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣有著顯著不同:①隧道內(nèi)溫度遠(yuǎn)小于機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣溫度;②隧道尾氣中O2濃度遠(yuǎn)大于機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣中O2濃度(2~6%);③隧道內(nèi)氣態(tài)污染物濃度((CO)￡10-4;(NO)￡5×10-5;(HC)￡2×10-5)遠(yuǎn)小于機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣.因此,應(yīng)用于汽油機(jī)尾氣處理的三效催化劑(TWC)和柴油機(jī)尾氣處理的氨選擇性催化還原法(NH3-SCR)難以應(yīng)用于城市隧道尾氣NO的處理.同時(shí),受城市隧道及其周邊的空間限制,難以對(duì)隧道廢氣進(jìn)行收集并集中處理.因此,開(kāi)發(fā)一種適合城市隧道環(huán)境特征的脫硝技術(shù)具有十分重要的意義.

針對(duì)城市隧道內(nèi)氣態(tài)污染物的特點(diǎn),TiO2光催化降解NO是一種極具應(yīng)用前景的技術(shù).近年來(lái),該技術(shù)在發(fā)達(dá)國(guó)家的應(yīng)用已有相關(guān)報(bào)道,如在歐洲的城市隧道和街道上鋪設(shè)含有TiO2的建筑材料可有效的降解空氣中的NO[11-13].然而,TiO2光催化在我國(guó)城市隧道脫硝中的應(yīng)用未見(jiàn)相關(guān)報(bào)道,這主要是由于該技術(shù)應(yīng)用的影響因素尚不明確,如機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣其他組分的影響,紫外光照影響,催化劑的用量等.此外,該技術(shù)的應(yīng)用經(jīng)濟(jì)性亦有待論證.

基于上述問(wèn)題,本研究在實(shí)驗(yàn)室采用溶膠-凝膠法制備一系列TiO2催化劑,在光催化反應(yīng)器中,模擬城市隧道氣態(tài)污染物的成分,考察了氣體組分,紫外光照強(qiáng)度和催化劑用量等對(duì)TiO2光催化降解隧道NO的行為,并簡(jiǎn)要分析了該技術(shù)應(yīng)用的經(jīng)濟(jì)性,為我國(guó)城市隧道大氣污染物的控制提供借鑒作用.

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 催化劑的制備

本研究采用溶膠-凝膠法制備TiO2光催化劑,移取5mL鈦酸丁酯到20mL無(wú)水乙醇中并攪拌30min,得到溶液A;將3.4mL無(wú)水乙醇、3.4mL去離子水和0.68mL硝酸混合并攪拌10min,得到B溶液.在劇烈攪拌下將A溶液緩慢滴加到B溶液中,然后劇烈攪拌5h,并老化3h得到白色透明溶膠,將溶膠放入干燥箱中60℃烘干至淡黃色干凝膠,最后放入電阻爐在不同的煅燒溫度(400℃、450℃、500℃和550℃)下焙燒3h,所得TiO2光催化劑分別用TiO2-400、TiO2-450、TiO2-500、TiO2-550表示.每個(gè)催化劑均做了3個(gè)平行樣.用于對(duì)比的商業(yè)P25二氧化鈦(Degussa)用TiO2-P25表示.

1.2 催化劑的活性評(píng)價(jià)

催化劑活性評(píng)價(jià)裝置如圖1所示,模擬氣體通過(guò)氣體流量計(jì)控制進(jìn)入緩沖瓶中混合后進(jìn)入光催化反應(yīng)器(長(zhǎng)×寬×高=40cm×30cm×30cm),最后通過(guò)NO(NO/NO2)氣體分析儀(西安聚能儀器有限公司)檢測(cè)反應(yīng)前后氣體中NO濃度.依據(jù)城市隧道內(nèi)大氣污染物濃度,本研究模擬氣的組成為(NO)= 5×10-5、(CO)= 3×10-4、(CH4)= 5×10-5、(CO2)= 1×10-2、(O2)= 20%,N2為載氣,氣體流量為500mL/min,GHSV=30000mL/(h·g).當(dāng)進(jìn)行NO吸附反應(yīng)時(shí),關(guān)閉紫外燈.當(dāng)進(jìn)行NO光催化反應(yīng)時(shí),開(kāi)啟紫外燈.TiO2催化劑放置在升降臺(tái)上,升降臺(tái)的作用是調(diào)節(jié)光催化反應(yīng)的光照強(qiáng)度.NO吸附容量通過(guò)式(1)和式(2)計(jì)算得到,而NO轉(zhuǎn)化率通過(guò)式(3)計(jì)算得到,每組實(shí)驗(yàn)均重復(fù)三次.

圖1 催化活性評(píng)價(jià)示意

(1)流量計(jì),(2)氣體緩沖瓶,(3)三通閥,(4)光催化反應(yīng)器,(5)紫外燈,(6)升降臺(tái),(7)NO分析儀

式中:為催化劑的吸附容量,mg/g;為反應(yīng)壓力,Pa;0為吸附平衡時(shí)NO濃度;為室溫下反應(yīng)氣體流速,m3/s;為NO的摩爾質(zhì)量,30g/mol;為熱力學(xué)常數(shù),8.314J/(mol.K);0為環(huán)境溫度,℃;為吸附曲線積分面積;為催化劑用量,g.

式(1)中吸附曲線積分面積S的計(jì)算方法如式(2)所示:

式中:為反應(yīng)器出來(lái)后NO濃度, 10-6;為吸附時(shí)間,s.

式中:in,NO為反應(yīng)器入口NO濃度,10-6;out,NO為反應(yīng)器出口NO濃度, 10-6;out,NO2為反應(yīng)器出口NO2濃度, 10-6.

1.3 催化劑的表征

X射線衍射(XRD)以階梯掃描方式在X‘pert PRO/PC多晶衍射儀上采集衍射數(shù)據(jù),Cu/Kα為輻射源,功率為40kV×40mA.衍射束置石墨單色器除去Kβ輻射,2θ＝10~90°.

采用美國(guó)麥克公司ASAP2020物理吸附儀,在液氮溫度(-196℃)下采用氮?dú)馕椒▉?lái)測(cè)定樣品孔結(jié)構(gòu)的數(shù)據(jù).樣品測(cè)定前在200℃下抽真空14h,樣品的比表面積由Brunauer-Emmett-Teller 方法測(cè)得.在氮?dú)庀鄬?duì)壓力(P/P0)在0.05~0.35的范圍內(nèi),通過(guò)式(4)和式(5)得到比表面積.

式中:BET為比表面積;m為單位重量樣品表面氮?dú)獾膯畏肿訉语柡臀搅?為氮?dú)夥謮?0為液氮溫度下氮?dú)獾娘柡驼羝麎?為BET方程常數(shù).

2 結(jié)果與討論

2.1 煅燒溫度對(duì)催化劑晶型的影響

圖2為5種不同煅燒溫度TiO2催化劑的XRD圖.TiO2-400催化劑由銳鈦礦晶型組成,當(dāng)煅燒溫度增加,TiO2-450、TiO2-500 和TiO2-550催化劑中出現(xiàn)了金紅石晶型,且金紅石的衍射峰的數(shù)量和峰強(qiáng)隨著煅燒溫度的增加而增強(qiáng).通過(guò)PFD卡片(PDF#21-1272)得到TiO2-400中銳鈦礦的晶面有(101)、(004)、(200)、(105)、(211)、(204)、(116)、(220)和(215),其中銳鈦礦(101)晶面具有最強(qiáng)的衍射峰.隨著煅燒溫度的升高,催化劑中出現(xiàn)了(110)、(101)、(111)、(210)、(211)、(220)、(310)和(202)等金紅石晶面(PFD卡片為PDF#21-1276),且這些金紅石晶面的衍射峰的數(shù)量和峰強(qiáng)隨著煅燒溫度的升高而逐漸增強(qiáng),其中TiO2-550催化劑中金紅石(110)晶面具有最強(qiáng)的衍射峰,(211)晶面次之.商業(yè)TiO2-P25為銳鈦礦和金紅石的混合晶型,銳鈦礦晶面(101和200),金紅石晶面(110和101)為其最強(qiáng)衍射峰.根據(jù)催化劑中最強(qiáng)的銳鈦礦晶面(101)和(200)衍射峰,以及金紅石晶面(110)和(211)衍射峰的數(shù)據(jù),得到5種不同煅燒溫度的TiO2催化劑相應(yīng)晶型的晶粒尺寸,以及催化劑中銳鈦礦和金紅石的比例(表1).

圖2 TiO2催化劑的XRD譜

從表1中可見(jiàn), 隨著煅燒溫度的升高,TiO2催化劑中銳鈦礦和金紅石的晶粒尺寸逐漸增大,而催化劑中銳鈦礦/金紅石的晶型比例逐漸減小.這表明煅燒溫度對(duì)于TiO2催化劑的晶型具有顯著的影響,較低煅燒溫度的TiO2催化劑以銳鈦礦晶型為主,反之則以金紅石晶型為主.其中TiO2-400催化劑的晶型為銳鈦礦,TiO2-550則以金紅石為主要晶型.商業(yè)TiO2-P25中銳鈦礦/金紅石的晶型比例為79.5/ 20.5.5種TiO2催化劑的比表面積順序?yàn)門(mén)iO2-P25> TiO2-400>TiO2-450>TiO2-500>TiO2-550,可見(jiàn)本研究制備的4種TiO2催化劑的比表面積小于商業(yè)TiO2-P25,但自制的TiO2催化劑的比表面積隨煅燒溫度的升高而降低.

表1 TiO2催化劑的粒徑及晶型比例

2.2 催化劑的篩選

2.2.1 吸附性能 考慮城市隧道的運(yùn)行費(fèi)用和能耗,在非交通高峰期,紫外燈不會(huì)開(kāi)啟.因此,有必要研究TiO2在無(wú)紫外光照條件吸附NO的性能.在模擬氣下,圖3對(duì)比了室溫下和無(wú)紫外光照條件下5種TiO2的NO吸附曲線和吸附容量.從圖3(a)中可見(jiàn),5種催化劑的NO吸附飽和時(shí)間為T(mén)iO2-400>TiO2- P25>TiO2-450≈TiO2-500>TiO2-550.5種催化劑的NO吸附容量見(jiàn)圖3(b),TiO2-400的NO吸附容量最大(0.26mg/g催化劑),TiO2-550的吸附容量最小(0.13mg/g催化劑).結(jié)合XRD結(jié)果,這表明銳鈦礦較金紅石具有更強(qiáng)的NO吸附性能,較大的比表面積有助于提高催化劑的吸附性能.

2.2.2 光催化活性 圖4對(duì)比了模擬氣、室溫和6.4μW/cm2的紫外光照度條件下,5種TiO2光催化降解NO的性能.5種TiO2催化劑上, NO轉(zhuǎn)化率隨反應(yīng)時(shí)間的變化趨勢(shì)一致, NO轉(zhuǎn)化率均先增大后減小.在反應(yīng)初期,因紫外光照,TiO2催化劑上產(chǎn)生越來(lái)越多的電子空穴對(duì),從而造成NO去除率的升高.但隨著反應(yīng)時(shí)間的延長(zhǎng),在催化劑表面生成了越來(lái)越多的HNO3和硝酸鹽等物質(zhì)[14],占據(jù)了TiO2的活性位點(diǎn),從而使得TiO2催化劑的光催化活性逐漸降低.5種TiO2的光催化活性順序?yàn)門(mén)iO2-400>TiO2- 450>TiO2-P25>TiO2-500>TiO2-550,其中TiO2-400具有最高的光催化活性,其N(xiāo)O最大去除效率可達(dá)30%,而TiO2-550的光催化活性最低,其N(xiāo)O最大去除率僅為14%.商業(yè)TiO2-P25的最大催化效率約為20%.但從催化劑的穩(wěn)定性上看,較高煅燒溫度制備的催化劑的催化穩(wěn)定性較好.這表明催化劑煅燒溫度對(duì)于TiO2的光催化活性和穩(wěn)定性有顯著的影響,銳鈦礦的光催化活性高于金紅石,而金紅石的穩(wěn)定性較銳鈦礦好.這在TiO2光催化降解其他污染物研究中也有類(lèi)似報(bào)道[15-17].當(dāng)城市隧道中NO的去除率達(dá)到20%以上時(shí),通過(guò)合理優(yōu)化通風(fēng)方案,可滿(mǎn)足隧道周邊敏感點(diǎn)的空氣質(zhì)量要求.本研究的TiO2- 400具有最長(zhǎng)的20%以上光催化效率保持時(shí)間(60min).

圖4 TiO2催化劑的光催化活性

綜合NO吸附和光催化性能,TiO2-400具有最大的吸附容量、最強(qiáng)的光催化效率和最長(zhǎng)的20%以上光催化效率保持時(shí)間.

2.2 反應(yīng)條件的影響

2.3.1 氣體組分影響 以(NO)= 5×10-5、(O2)= 20%和載氣N2為參比氣氛.通過(guò)在參比氣氛中分別添加(CO2)= 1×10-2、(CO)= 3×10-4和(CH4)= 5×10-53種氣體組分,考察不同氣體組分對(duì)TiO2-400催化劑的吸附性能和光催化性能的影響.

圖5考察了氣體組分對(duì)TiO2-400吸附性能的影響.從圖5(a)中可見(jiàn),當(dāng)在參比氣體中添加了CO2、CO和CH4等氣體組分時(shí),均縮短了TiO2-400的NO吸附飽和時(shí)間,這是因?yàn)镃O2、CO和CH4等氣體組分對(duì)NO的吸附產(chǎn)生了競(jìng)爭(zhēng)性吸附,從而降低了TiO2-400對(duì)NO的吸附性能.圖5(b)比較了不同氣體組分對(duì)TiO2-400的NO吸附容量的影響,得到不同氣體組分對(duì)于NO競(jìng)爭(zhēng)性吸附抑制效應(yīng)的影響為CH4≈CO2>CO.

在室溫和6.4μW/cm2的紫外光照度條件下,圖6考察了氣體組分對(duì)TiO2-400光催化活性的影響.參比氣氛下,NO的最佳降解效率為18%.不同于NO吸附趨勢(shì),當(dāng)添加CO和CH4時(shí),TiO2光催化降解NO的最佳降解效率分別提高到了25%和22%,因?yàn)镃O和CH4可作為還原劑還原NO,從而提升了TiO2光催化降解NO的能力[14,18-21].如Mikhaylov等人[22]提出了TiO2(P25)催化劑上CO催化還原NO的機(jī)理,見(jiàn)式(6)—(13).Wu等人[23]提出了CH4光催化還原NO的機(jī)理:首先NO經(jīng)氧化成NO2后轉(zhuǎn)變成亞硝酸鹽,同時(shí)CH4在催化劑表面轉(zhuǎn)變成CH3-.然后TiO2經(jīng)光照生成電子、空穴和氧缺位.亞硝酸鹽和CH3-分別氧化成硝酸鹽、甲酸和甲醇,隨后生成碳酸鹽和CO2.最后,硝酸鹽和甲酸反應(yīng)生成Ti–CH=NO(OH), Ti–CH=NO(OH)脫水后變成Ti–NCO,Ti–NCO與過(guò)氧化鈦物種反應(yīng)經(jīng)N2O最終變成N2.

當(dāng)添加CO2, NO降解率略提高,達(dá)到19%,且在光催化反應(yīng)器出口檢測(cè)到CO產(chǎn)生((CO) 約為2×10-6),因此添加CO2后光催化效率升高的原因可能是部分CO2光催化還原成CO[24-25],其反應(yīng)步驟是第一步光催化劑吸收光子產(chǎn)生電子和空穴對(duì);第二步是光電子和空穴的空間分離;第三步是CO2吸附;第四步光生電子和空穴遷移到表面后,光生電子將CO2還原成CO.而CO具有還原NO能力.對(duì)比3種氣體組分的影響,得到不同氣體組分對(duì)于光催化降解NO的促進(jìn)效應(yīng)影響為CO >CH4>CO2.

2.3.2 光輻照度影響 圖7考察了模擬氣不同紫外光輻照度下TiO2-400光催化降解NO的影響.可見(jiàn),雖然增加紫外光輻照度可提高TiO2-400光催化活性,但是降低了催化劑的穩(wěn)定性.這主要是因?yàn)樵黾庸廨椪斩?在催化劑表面生成了越來(lái)越多的HNO3和硝酸鹽等物質(zhì)[14],占據(jù)了TiO2的活性位點(diǎn),從而降低了催化劑的穩(wěn)定性.同樣考慮NO轉(zhuǎn)化率保持在20%以上的時(shí)間,我們認(rèn)為紫外光輻照度為6.4μW/ cm2為較合適的光照強(qiáng)度.

圖6 氣體組成對(duì)光催化活性的影響

圖7 紫外光輻照度對(duì)光催化活性的影響

2.3.3 催化劑用量對(duì)實(shí)驗(yàn)的影響 圖8為模擬氣下不同催化劑用量的吸附曲線和吸附容量對(duì)比圖,從圖8(a)中可以看出當(dāng)增加催化劑用量時(shí),NO吸附飽和時(shí)間顯著增加.通過(guò)計(jì)算得到當(dāng)催化劑用量為5.10mg/cm2時(shí),NO吸附容量為0.26mg/g催化劑,當(dāng)催化劑用量增加到15mg/cm2時(shí),NO吸附容量為0.88mg/ g,見(jiàn)圖8(b).

圖9考察了模擬氣下不同催化劑用量下對(duì)NO降解率的影響.從圖中可以看出,當(dāng)催化劑用量從5.10mg/cm2增加到15mg/cm2時(shí), NO最大降解率略有提高.但催化劑活性保持在20%以上的時(shí)間顯著增加,從5.10mg/cm2催化劑用量的60min增加到15mg/cm2催化劑用量的110min.由此可見(jiàn),增加催化劑用量可顯著提高催化劑的吸附容量和穩(wěn)定性.這是因?yàn)樵黾哟呋瘎┯昧靠商峁└嗟墓獯呋瘎┗钚晕稽c(diǎn),從而提高催化劑的穩(wěn)定性.

圖9 不同催化劑用量對(duì)光催化活性的影響

2.4 經(jīng)濟(jì)性分析

根據(jù)研究結(jié)果,估算了TiO2光催化降解城市隧道NO的經(jīng)濟(jì)性,見(jiàn)表2.當(dāng)采用光催化處理一個(gè)長(zhǎng)度為1km和高度為5m的雙向兩車(chē)道城市隧道中的NO時(shí),其經(jīng)濟(jì)性應(yīng)從基建成分和運(yùn)行成本兩方面分析.

表2 光催化降解城市隧道NOx的經(jīng)濟(jì)性

2.4.1 基建費(fèi)用 ①催化劑:TiO2負(fù)載在隧道兩側(cè)墻體自頂部向下2.5m的范圍內(nèi),催化劑負(fù)載用量取10mg/cm2,則需要催化劑500kg,則催化劑成本為15萬(wàn)元;②紫外燈:為保證紫外光輻照度,紫外燈管的排列密度為5m/支,則隧道兩側(cè)共需紫外燈400支,則紫外燈成本為6萬(wàn)元.③水洗噴頭:為保證催化劑的活性,需定期通過(guò)高壓水洗噴頭沖洗催化劑的表面,使催化劑再生循環(huán)利用,共需高壓水洗噴頭1000個(gè),則水洗噴頭成本為10萬(wàn)元.④控制系統(tǒng):用于控制紫外燈和水洗噴頭,成本約20萬(wàn)元.基建費(fèi)用共計(jì)約51萬(wàn).

2.4.2 運(yùn)行費(fèi)用 ①電費(fèi):按照光輻照度為6.4μW/cm2,則需要紫外燈的總功率為320kW.電費(fèi)價(jià)格按0.58元/度計(jì)算,每天在車(chē)輛高峰期(7:00~ 9:00和16:30~18:30)開(kāi)啟4h,則全年的電費(fèi)為4× 320×0.58×365=27.1萬(wàn)元.②水費(fèi):為保證催化劑的活性,需定期通過(guò)高壓水洗噴頭沖洗催化劑的表面,使催化劑再生循環(huán)利用.若每天沖洗的水量約為20t,水費(fèi)為4元/t,則全年的水費(fèi)為20×4×365=2.9萬(wàn)元.運(yùn)行費(fèi)用共計(jì)30萬(wàn)元/a.此外,本研究未考慮基建和運(yùn)行時(shí)的人工成本等.

綜上所述,采用光催化凈化城市隧道NO的成本較低,經(jīng)濟(jì)性較好,且該技術(shù)不額外占用隧道內(nèi)外空間,適合城市隧道污染物的處理.

3 結(jié)論

3.1 煅燒溫度對(duì)于TiO2的晶型和光催化活性有顯著影響.煅燒溫度為400℃制備的TiO2-400催化劑的晶型為銳鈦礦,其吸附性能和光催化性能最佳,其吸附容量和最大光催化劑效率分別為0.26mg/g催化劑和30%.

3.2 不同的氣體組成會(huì)顯著影響光催化劑對(duì)NO的吸附和光催化降解性能,對(duì)于NO競(jìng)爭(zhēng)性吸附抑制效應(yīng)的影響為CH4≈CO2>CO,而對(duì)于光催化性能的促進(jìn)效應(yīng)影響為CO>CH4>CO2.增大紫外光輻照度可提高光催化活性,但是降低了催化劑的穩(wěn)定性.增加催化劑的用量可顯著增強(qiáng)NO的吸附性能和光降解NO的穩(wěn)定性.當(dāng)催化劑用量為15mg/cm2時(shí),NO吸附容量為0.88mg/g,催化劑的穩(wěn)定時(shí)間可達(dá)110min.

3.3 通過(guò)分析光催化降解一個(gè)長(zhǎng)度為1km和高度為5m的雙向兩車(chē)道城市隧道中NO的經(jīng)濟(jì)性,表明光催化降解城市隧道NO的成本較低,經(jīng)濟(jì)性較好,其中基建成本和運(yùn)行成本分別約為51萬(wàn)元和30萬(wàn)元/a,適合城市隧道污染物的處理.

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Photocatalytic performance and economy of de-NOin urban tunnel exhaust by TiO2.

PAN Hua, CHEN Xue-song, WANG Li, MEI Yu, XU Dong-mei*

(College of Biology and Environmental Engineering, Zhejiang Shuren University, Hangzhou 310015, China).,2019,39(1)：118~125

Photocatalytic behavior of NO removal on TiO2was carried out in the simulated urban tunnel exhaust. The economy of its application was analyzed for an urban tunnel with length of 1km and height of 5m. TiO2calcined at 400℃ (TiO2-400) showed the best adsorption and photocatalytic performance among the samples. The maximum NOconversion of 30% was obtained on TiO2-400. NOadsorption and photocatalytic performance was significantly influenced by various feeding gases. The inhibition of NOadsorption decreased in the order of CH4≈CO2>CO. The promotion of removal efficiency of NOwas ranked as CO >CH4>CO2. When the light irradiance increased, the photocatalytic activity and stability of catalyst were enhanced and decreased, respectively. Light irradiance of 6.4ugW/cm2is the appropriate illumination intensity for photocatalysis of DeNO. Both NO adsorption capacity and lifetime of catalyst were significantly promoted with the increase of catalyst usage. When catalyst dosage was 15mg/cm2, the adsorption capacity of NO was 0.88mg/g, and the stabilization time of the catalyst was 110min. This technology has characteristics with low cost and good economy.

TiO2；photocatalysis；urban tunnel；DeNO；economy

X511

A

1000-6923(2019)01-0118-08

潘 華(1980-),男,浙江衢州人,副教授,博士,主要從事大氣污染控制技術(shù)和環(huán)境催化的研究.發(fā)表論文40余篇.

2018-06-04

浙江省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(LY19E080023);浙江樹(shù)人大學(xué)中青年學(xué)術(shù)團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目(XKJ0516205);浙江樹(shù)人大學(xué)科研啟動(dòng)基金資助項(xiàng)目(KXJ0517102).

* 責(zé)任作者, 教授, dm25xu@163.com