非線性克爾效應(yīng)對(duì)飛秒激光偏振的超快調(diào)制?

林賢 金鉆明2)? 李炬賡 郭飛云 莊乃鋒 陳建中戴曄 閻曉娜 馬國宏2)?

1)(上海大學(xué)物理系,上海 200444)

2)(上海光機(jī)所-上?？萍即髮W(xué)超強(qiáng)超短激光及其應(yīng)用聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,上海 201210)

3)(福州大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院,福州 350002)

(2018年7月30日收到;2018年10月1日收到修改稿)

1 引 言

光的偏振描述的是光波中電場(chǎng)的振蕩方向.控制光的偏振不僅蘊(yùn)含豐富的物理意義,而且具有技術(shù)上的應(yīng)用價(jià)值.比如,由正交線偏振片組成的3維(3D)眼鏡可以讓我們的眼睛同時(shí)接受兩個(gè)稍有不同的圖像,從而形成具有表觀深度的場(chǎng)景.隨著超短激光脈沖的發(fā)展,以超高速度主動(dòng)控制光的偏振也取得了顯著的進(jìn)展[1?4].在亞納秒時(shí)間尺度上的電光偏振調(diào)制器已經(jīng)廣泛地應(yīng)用于光纖通信領(lǐng)域[5].最近,Yang等[6]通過超薄半導(dǎo)體層的帶內(nèi)光學(xué)激發(fā)實(shí)現(xiàn)了飛秒脈沖的偏振開關(guān).該技術(shù)中最關(guān)鍵的兩點(diǎn)是:1)對(duì)某一種偏振具有完美吸收;2)對(duì)等離子共振頻率可實(shí)現(xiàn)超快調(diào)制[6,7].

控制光的偏振,除了電光調(diào)制,還有磁光調(diào)制.法拉第效應(yīng)在磁光調(diào)制器和隔離器中的廣泛應(yīng)用,長期以來一直是磁光學(xué)的標(biāo)志[8].法拉第效應(yīng)成功解釋了線偏振光經(jīng)過磁光晶體時(shí),線偏振面發(fā)生旋轉(zhuǎn)的現(xiàn)象.通常認(rèn)為,線偏振光由右旋和左旋圓偏振光疊加而成.相反的圓偏振光在磁光晶體中以不同的速度傳播,兩者的相位延遲導(dǎo)致出射的線偏振光的偏振方向發(fā)生旋轉(zhuǎn)[9].同樣有趣的是逆法拉第效應(yīng),即一個(gè)強(qiáng)的圓偏振光誘導(dǎo)材料產(chǎn)生有效磁化強(qiáng)度.逆法拉第效應(yīng)類似于受激拉曼散射,涉及材料中光的非彈性散射[10,11].Kimel等[10]利用圓偏振飛秒激光脈沖的逆法拉第效應(yīng),實(shí)現(xiàn)了非熱、相干地操縱材料系統(tǒng)的磁化矢量.超短脈沖激光對(duì)電子自旋的動(dòng)態(tài)控制引起了人們的廣泛關(guān)注[12?16].研究動(dòng)機(jī)是其在超快時(shí)間尺度上,在高密度數(shù)據(jù)存儲(chǔ)、自旋電子學(xué)和量子計(jì)算等領(lǐng)域有潛在的應(yīng)用前景.

目前主要有兩種方法實(shí)現(xiàn)超快磁光調(diào)制.一種是直接方法,通過時(shí)間上變化的磁場(chǎng)來改變光的偏振方向.目前而言,最短的磁場(chǎng)脈沖可由自由空間傳播的太赫茲(THz)脈沖來獲得,具有寬帶光譜的THz脈沖已經(jīng)被證實(shí)可以直接與鐵磁金屬的磁化耦合,從而改變光的偏振方向[17,18].此外,Riordan等[19]利用磁光晶體鋱鎵石榴石(terbium gallium garnet,TGG)作為磁光取樣晶體,實(shí)驗(yàn)測(cè)量的是自由空間傳播的THz脈沖的磁場(chǎng)分量.另一種則是間接方法實(shí)現(xiàn)高頻的準(zhǔn)單色調(diào)制,即飛秒激光或者THz脈沖激發(fā)電子、晶格或自旋共振,并以共振頻率實(shí)現(xiàn)光偏振態(tài)的超快調(diào)制[20?24].其中典型的例子是,利用THz脈沖的磁場(chǎng)分量通過瞬態(tài)Zeeman轉(zhuǎn)矩與NiO單晶的基態(tài)自旋相互作用,調(diào)制頻率約為1 THz[20].

最近,Kim等[25]的研究表明,由脈沖應(yīng)力所產(chǎn)生的光學(xué)不均一性的傳播將產(chǎn)生所謂的激光誘導(dǎo)聲學(xué)孤子.這種情況下,法拉第信號(hào)的調(diào)制頻率由聲波的傳播速度決定,處在GHz頻段[26].然而,光通信和光電子學(xué)的快速發(fā)展需要材料的光學(xué)特性以更快的速度調(diào)制,且有更高的調(diào)制頻率.

2016年,Subkhangulov等[27]的實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),基于非線性光學(xué)克爾效應(yīng),強(qiáng)的激光可以產(chǎn)生以相對(duì)論速度運(yùn)動(dòng)的光學(xué)不均一性,即誘導(dǎo)產(chǎn)生線二向色性.利用以激光脈沖群速度移動(dòng)的線二向色性,探測(cè)光脈沖偏振態(tài)的調(diào)制頻率可達(dá)THz頻段[27,28].Mikhaylovskiy等[29]發(fā)現(xiàn)在法拉第旋光晶體Tb3Ga5O12中,在外加磁場(chǎng)和極低溫度(T=1.9 K)條件下,強(qiáng)的線偏振抽運(yùn)光通過非線性光學(xué)克爾效應(yīng),可以實(shí)現(xiàn)相對(duì)方向傳播的探測(cè)光偏振態(tài)的單頻THz調(diào)制.

本文中,在室溫條件下,使用圓偏振飛秒抽運(yùn)光在磁光晶體LiNaTb(WO4)2中誘導(dǎo)的克爾非線性,實(shí)現(xiàn)了探測(cè)光脈沖在THz頻率的偏振調(diào)控.通過改變圓偏振抽運(yùn)光的偏振態(tài)(從左旋圓偏振光逐漸變換到右旋圓偏振光),可以調(diào)控調(diào)制信號(hào)的大小,并實(shí)現(xiàn)相位反轉(zhuǎn).此外,我們的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明在透明介質(zhì)的抽運(yùn)-探測(cè)光譜實(shí)驗(yàn)中,光脈沖的傳播效應(yīng)將起到重要的作用.

2 實(shí)驗(yàn)描述

我們通過固相合成法合成了多晶原料,并采用高溫提拉法(Czochralski法)生長了Li+摻雜的Li:NaTb(WO4)2晶體[30].Li+摻雜濃度為18%,生長方向?yàn)閏軸,提拉速度為1.5 mm/h,晶體的轉(zhuǎn)速為10 r/min,退火時(shí)間44 h,晶體照片如圖1插圖所示.Li:NaTb(WO4)2晶體的晶胞參數(shù)為a=0.523 nm,b=0.523 nm,c=1.137 nm.如圖1所示,該晶體在可見光波段具有極高的透明度.

先前的研究工作表明,Li:NaTb(WO4)2是一個(gè)順磁性磁光晶體,該晶體在532 nm處的法拉第旋轉(zhuǎn)角為?146.73?/cm,費(fèi)爾德常數(shù)為?216.5 rad/(m·T).該晶體具有與TGG相比擬的磁光性能,可以用作法拉第隔離器的磁光材料[31].

圖1 Li:NaTb(WO4)2磁光晶體在可見光波段的透過率光譜,晶體照片如插圖所示Fig.1 .Transmission spectrum of Li:NaTb(WO4)2at room temperature.Inset:the crystal of Li:NaTb(WO4)2.

時(shí)間分辨的抽運(yùn)-探測(cè)光譜系統(tǒng)如圖2(a)所示.我們使用的是鈦藍(lán)寶石激光再生放大器,脈沖寬度120 fs,中心波長為800 nm,脈沖的重復(fù)頻率1 kHz.抽運(yùn)光和探測(cè)光的中心波長都為800 nm(1.55 eV).抽運(yùn)光和探測(cè)光同時(shí)聚焦到樣品的同一點(diǎn)上,抽運(yùn)光光斑的直徑約為200μm,探測(cè)光光斑全部包含在抽運(yùn)光光斑內(nèi).抽運(yùn)和探測(cè)激光脈沖在入射到樣品表面時(shí)存在一個(gè)約為20?的夾角,因?yàn)榫w厚度較小,抽運(yùn)和探測(cè)光在晶體內(nèi)部可以近似認(rèn)為共線傳播.反射的抽運(yùn)與探測(cè)光會(huì)自行分開.實(shí)驗(yàn)中,我們用光闌擋住反射的抽運(yùn)光脈沖,只讓探測(cè)脈沖進(jìn)入探測(cè)器.探測(cè)光強(qiáng)遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于抽運(yùn)光強(qiáng),強(qiáng)度比大于10.利用四分之一波片,可以變換抽運(yùn)光的偏振態(tài)(左旋、右旋圓偏振或線偏振光),而探測(cè)光始終保持為線偏振.探測(cè)光的偏振態(tài)變化由光電二極管組成的光學(xué)平衡橋和鎖相放大器檢測(cè).實(shí)驗(yàn)中對(duì)抽運(yùn)光使用500 Hz的斬波頻率以提高信噪比.所有的實(shí)驗(yàn)均在室溫下進(jìn)行.

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

圖2(b)和圖2(c)分別展示的是典型的時(shí)間分辨抽運(yùn)光誘導(dǎo)探測(cè)光的克爾橢圓率和旋轉(zhuǎn)角信號(hào).通過在抽運(yùn)光路上放置的四分之一波片來改變?nèi)肷涑檫\(yùn)光的偏振態(tài).如圖2所示,ψ=45?和ψ=135?分別代表抽運(yùn)光為右旋和左旋圓偏振光,而ψ=95?代表抽運(yùn)光幾乎為線偏振光.

首先可以看到,橢圓偏振光可以誘導(dǎo)克爾旋轉(zhuǎn)角和橢圓率信號(hào)在負(fù)延遲時(shí)間出現(xiàn)振蕩,而線偏振抽運(yùn)光激發(fā)的振蕩信號(hào)不明顯.不同橢圓偏振態(tài)的抽運(yùn)光作用下,光誘導(dǎo)橢圓率和旋轉(zhuǎn)角的振蕩調(diào)制信號(hào)的振幅和相位隨抽運(yùn)光偏振態(tài)的變化而變化.當(dāng)抽運(yùn)光為左旋圓偏振和右旋圓偏振態(tài)時(shí),振蕩調(diào)制信號(hào)的振幅最大.此外,值得注意的是,圓偏振抽運(yùn)光誘導(dǎo)的振蕩調(diào)制信號(hào)只存在于有限的時(shí)間窗口(?40—0 ps),且為單頻振蕩.該振蕩所在的時(shí)間窗口寬度約為40 ps,振蕩在時(shí)間窗口外消失.

圖2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)與實(shí)驗(yàn)結(jié)果 (a)抽運(yùn)(圓偏振或線偏振光)-探測(cè)(線偏振光)光譜實(shí)驗(yàn)光路示意圖;(b)時(shí)間分辨抽運(yùn)光誘導(dǎo)探測(cè)光的Kerr橢圓率;(c)時(shí)間分辨抽運(yùn)光誘導(dǎo)探測(cè)光的Kerr旋轉(zhuǎn)信號(hào);(d)瞬態(tài)法拉第調(diào)制信號(hào)(左旋圓偏振抽運(yùn))的傅里葉變換譜,可見調(diào)制的中心頻率為0.19 THz;圖中ψ為入射的抽運(yùn)光的線偏振方向與四分之一波片快軸間的夾角,可以將抽運(yùn)光的偏振態(tài)從右旋圓偏振(ψ=45?)變化到任意橢圓偏振態(tài)和左旋圓偏振(ψ=135?);為了表示更清晰,(b)和(c)圖中曲線在垂直方向做了平移;激發(fā)能量密度為96 mJ/cm2;實(shí)驗(yàn)中未施加外磁場(chǎng),測(cè)試環(huán)境為室溫Fig.2 .Experiment system and experiment results:(a)The geometry of the pump-probe experiment,an intense fs pump pulse is incident normally alongc axis of the sample,the scheme of the ultrafast optical Kerr modulation via counter-propagating laser pulses;(b)Kerr ellipticity;(c)Kerr rotation transient signal induced by the pump beam with f l uence of 96 mJ/cm2for dif f erent polarized states(pump polarization azimuth ψ is the angle between the linearly polarized plane of the pump pulse and the fast axis of the quarter-wave plate);(d)the FFT spectrum of the signal with the limited time window of the observed oscillations for the pump beam with right-handed circularly polarization.

選取抽運(yùn)光為左旋圓偏振時(shí)的克爾橢圓率信號(hào)進(jìn)行傅里葉變換,如圖2(d)所示,得到的振蕩頻率為?=0.19 THz.這一頻率不能解釋為Tb3+離子的基態(tài)7F6多重態(tài)能級(jí)間的光誘導(dǎo)相干和躍遷(頻率在1.36 THz和2.25 THz),也不是約為5 THz的聲子模式[27,32,33].此外,這一振蕩出現(xiàn)在負(fù)延遲時(shí)間,也從另一個(gè)角度說明了該振蕩不是源自于晶體的模式,否則將違背因果律.

為了闡述實(shí)驗(yàn)觀察到的克爾旋轉(zhuǎn)角和橢圓率的超快調(diào)制,我們建立了一個(gè)簡(jiǎn)單的模型,以分析探測(cè)光束傳播通過一個(gè)由抽運(yùn)光產(chǎn)生的對(duì)向傳播的克爾非線性極化區(qū)域.光學(xué)克爾效應(yīng)指的是,強(qiáng)電場(chǎng)可以在任何材料中通過正比于場(chǎng)強(qiáng)平方的偶極子誘導(dǎo)光學(xué)各向異性[1].偶極子的取向沿著立方結(jié)構(gòu)材料的電場(chǎng)方向.因此,強(qiáng)的抽運(yùn)激光脈沖可以產(chǎn)生沿著其偏振方向的光各向異性軸.當(dāng)另一束探測(cè)光傳播經(jīng)過抽運(yùn)光所激發(fā)的區(qū)域會(huì)感受到雙折射效應(yīng)[34].光學(xué)克爾效應(yīng)已經(jīng)廣泛應(yīng)用于研究分子結(jié)構(gòu)、凝聚態(tài)系統(tǒng),包括液體、塑性晶體之間的相互作用[35,36].

由于光學(xué)克爾效應(yīng)導(dǎo)致的偏振旋轉(zhuǎn)由探測(cè)光的偏振和抽運(yùn)光誘導(dǎo)樣品的各向異性軸之間的夾角φ所決定[29],

探測(cè)光偏振與抽運(yùn)光誘導(dǎo)樣品的各向異性軸之間的夾角φ來源有兩個(gè)部分,包括由樣品的靜態(tài)磁光法拉第效應(yīng)引起的探測(cè)光和抽運(yùn)光的旋轉(zhuǎn),

式中的αpr與αpu分別為探測(cè)光波長和抽運(yùn)光波長處的磁光系數(shù),M是樣品的磁化強(qiáng)度,L是樣品的厚度,c是真空光速,npr與npu是探測(cè)光和抽運(yùn)光的群速度折射率指數(shù).由于本文使用的抽運(yùn)和探測(cè)波長一致,即αpr=αpu,npr=npu,(2)式可以簡(jiǎn)寫為

式中αpr與αpu為抽運(yùn)和探測(cè)脈沖之間的時(shí)間延遲.?t=0 ps選擇為兩個(gè)脈沖相遇在樣品的前端面,如圖2(a)所示.將(3)式代入(1)式,因此得到探測(cè)光克爾旋轉(zhuǎn)信號(hào)的振蕩頻率為

由(4)式可見,振蕩頻率正比于樣品的磁化強(qiáng)度和磁光系數(shù),反比于樣品在探測(cè)光波段的群折射率指數(shù).本文中所測(cè)得0.19 THz的調(diào)制頻率取決于樣品中極小的剩磁和磁光系數(shù).如圖2(a)所示,抽運(yùn)光與后界面反射的(反向傳播)探測(cè)光相互作用.探測(cè)光偏振的旋轉(zhuǎn)是由于對(duì)向傳播的抽運(yùn)脈沖通過光學(xué)克爾效應(yīng)產(chǎn)生的圓二向色性不均一性導(dǎo)致的.因此,可以通過改變探測(cè)光相對(duì)于抽運(yùn)光在晶體中的位置,控制探測(cè)光脈沖的相對(duì)偏振角度.這一位置由抽運(yùn)和探測(cè)光之間的時(shí)間延遲來確定.因此,實(shí)驗(yàn)中我們觀察到探測(cè)光的偏振以調(diào)制頻率?隨抽運(yùn)探測(cè)延遲時(shí)間?t振蕩.

根據(jù)所建立的模型,只要探測(cè)脈沖離開晶體,即探測(cè)脈沖不再與反向傳播的光學(xué)克爾非線性區(qū)相遇,瞬時(shí)克爾旋轉(zhuǎn)角的超快調(diào)制必然會(huì)消失.考慮樣品在抽運(yùn)光和探測(cè)光波長下的群速度折射率指數(shù)npr,可以計(jì)算得到探測(cè)脈沖與反向傳播的光學(xué)克爾非線性區(qū)相互作用的最大時(shí)間延遲?τ,即超快調(diào)制的時(shí)間窗口為

式中c為真空光速,L為晶體厚度,npr為在抽運(yùn)和探測(cè)光波長處磁光晶體的群速度折射率.對(duì)于我們的實(shí)驗(yàn),L=3 mm,npr=npu≈2.由此模型簡(jiǎn)單估計(jì)的調(diào)制信號(hào)持續(xù)時(shí)間為?τ≈40 ps,這與實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致.

此外,如圖2(b)和圖2(c)所示,實(shí)驗(yàn)所觀察到的振蕩信號(hào)強(qiáng)烈依賴于抽運(yùn)脈沖的偏振態(tài).當(dāng)用線偏振抽運(yùn)光激發(fā),探測(cè)光的偏振和抽運(yùn)光誘導(dǎo)樣品的各向異性軸之間的夾角φ是固定的.在沒有外加磁場(chǎng)的情況下,觀察不到振蕩調(diào)制信號(hào).相對(duì)而言,圓偏振光的振動(dòng)方向隨時(shí)間變化,其旋轉(zhuǎn)電矢量端點(diǎn)的軌跡為圓形.圓偏振飛秒脈沖誘導(dǎo)了基于光學(xué)克爾效應(yīng)的圓二向色性.當(dāng)圓偏振抽運(yùn)脈沖變?yōu)闄E圓偏振抽運(yùn)脈沖時(shí),振蕩信號(hào)的振幅明顯減小,這是由于圓二向色性的減弱.當(dāng)抽運(yùn)光的偏振從左旋圓偏振變?yōu)橛倚龍A偏振,可以看到振蕩信號(hào)的相位發(fā)生π相移,這也與所提出的模型符合.

通過改變抽運(yùn)光能量密度(從32 mJ/cm2增加到96 mJ/cm2)所得到的瞬時(shí)克爾調(diào)制信號(hào),如圖3(a)所示.對(duì)調(diào)制信號(hào)進(jìn)行傅里葉變換(圖3(b)),并取振蕩頻率處的調(diào)制幅度以抽運(yùn)光功率密度為函數(shù)做圖,如圖3(c)所示.超快調(diào)制的振幅隨抽運(yùn)光能量密度的增加而增加.然而,增加的趨勢(shì)并非嚴(yán)格按照線性正比例關(guān)系.值得注意的是,正如上述模型所預(yù)計(jì),振蕩頻率和時(shí)間窗口?τ都與抽運(yùn)光能量密度無關(guān).對(duì)于同向傳播的脈沖而言,抽運(yùn)光與探測(cè)光的相互作用導(dǎo)致出現(xiàn)一個(gè)類高斯型的峰[37,38].這個(gè)峰也出現(xiàn)在實(shí)驗(yàn)中克爾調(diào)制時(shí)域信號(hào)的零延遲點(diǎn)處,如圖3(a)箭頭所示.

最后需要指出的是,非線性克爾效應(yīng)的調(diào)制可以在任何反向傳播的脈沖下得到[29].在我們的實(shí)驗(yàn)中,當(dāng)探測(cè)脈沖的傳播早于抽運(yùn)脈沖(?t<0),從晶體后表面反射的探測(cè)光反向傳播通過整個(gè)抽運(yùn)脈沖.光學(xué)克爾非線性扮演了圓二向色性或者雙折射“平面”的角色,傳播經(jīng)過探測(cè)脈沖.因此,探測(cè)光獲得一個(gè)附加的時(shí)間依賴的偏振改變,即探測(cè)光偏振調(diào)制.這種情況下,測(cè)量到反射的探測(cè)光克爾信號(hào)的調(diào)制出現(xiàn)在負(fù)延遲時(shí)間上[27,28].由于實(shí)驗(yàn)條件的限制,未能施加與光傳播方向一致的磁場(chǎng),本工作中還沒有實(shí)現(xiàn)調(diào)制頻率的連續(xù)調(diào)諧.后續(xù)將繼續(xù)生長高質(zhì)量的磁光晶體,系統(tǒng)研究晶體厚度對(duì)振蕩時(shí)間窗口的調(diào)制.

圖3 不同能量密度的圓偏振抽運(yùn)光作用下的瞬態(tài)克爾調(diào)制信號(hào)及其傅里葉變換光譜 (a)瞬態(tài)克爾調(diào)制信號(hào);(b)傅里葉變換光譜;(c)調(diào)制頻率為0.19 THz處的調(diào)制強(qiáng)度隨抽運(yùn)光能量密度的依賴關(guān)系Fig.3 .Transient pump-induced Kerr rotation and its FFT spectrum of the probe for dif f erent pump f l uence at room temperature:(a)Transient pump-induced Kerr rotation;(b)the FFT spectrum;(c)the modulation amplitude as a function of pump f l uence,when the modulation frequency equals 0.19 THz.

4 結(jié) 論

我們利用圓偏振光演示了一個(gè)加強(qiáng)的THz頻率的克爾調(diào)制信號(hào).利用一個(gè)強(qiáng)激光脈沖產(chǎn)生的光學(xué)克爾效應(yīng),誘導(dǎo)出在介質(zhì)中移動(dòng)的復(fù)折射率不均一性,可以獲得明顯的探測(cè)脈沖偏振調(diào)制信號(hào).我們的實(shí)驗(yàn)結(jié)果為設(shè)計(jì)新型的工作于THz時(shí)鐘頻率的全光(磁光)調(diào)制器件提供了可能性.另一方面,抽運(yùn)-探測(cè)磁光效應(yīng)已經(jīng)成為研究超快自旋動(dòng)力學(xué)的重要工具,并且得到了快速發(fā)展.從本文的實(shí)驗(yàn)結(jié)果看,抽運(yùn)和探測(cè)光脈沖的傳播效應(yīng)會(huì)導(dǎo)致探測(cè)光脈沖克爾信號(hào)的振蕩.這些振蕩信號(hào)可能會(huì)被誤以為是自旋激發(fā)模式.因此,我們的工作對(duì)透明介質(zhì)中的抽運(yùn)探測(cè)磁光研究具有重要的參考價(jià)值.此外,皮秒時(shí)間尺度上光的偏振調(diào)制將有助于全光數(shù)據(jù)處理,從而獲得偏振依賴的超快動(dòng)力學(xué)過程,所研究的領(lǐng)域跨度從凝聚態(tài)物質(zhì)直至分子光譜學(xué).