射頻放電方法產生亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流技術研究

游翔宇，馮高平，王明東，朱曉輝

（航天工程大學 激光推進及其應用國家重點實驗室，北京 101416）

0 引言

氪原子物理和化學性質穩(wěn)定，來源單一，其放射性同位素81Kr（半衰期22.9萬年）和85Kr（半衰期10.8年）是理想的示蹤同位素，廣泛應用于地下水年代測定、氣候變化、大氣環(huán)境監(jiān)測等應用研究領域[1～3]。然而大氣中氪含量稀少（約1ppmv），81Kr和85Kr同位素豐度極低（同位素豐度分別為 5.3×10-13和2.5×10-11），對檢測方法的效率和靈敏度要求極高，傳統(tǒng)的低輻射計數(shù)法和加速器質譜法難以對81Kr和85Kr實現(xiàn)快速、高效的檢測[4，5]。 1999年，美國Argonne實驗室的盧征天博士基于原子的激光冷卻與囚禁技術提出了一種新型痕量檢測方法，原子阱痕量檢測方法（Atom Trap Trace Analysis，ATTA）[6]。該方法利用特定頻率激光將待測的同位素原子冷卻并囚禁在磁光阱中心處，通過原子散射熒光強度測定單位時間內被囚禁原子的個數(shù)，探測靈敏度可以達到10-18。ATTA具有同位素級別的分辨率，單原子水平的靈敏度和零本底探測的獨特優(yōu)勢，能夠對氣體樣品中的85Kr和81Kr原子進行快速、高效檢測[7，8]。

亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流制備是原子阱痕量檢測方法的關鍵技術瓶頸之一。氪原子的第一激發(fā)態(tài)4p55s[3/2]1能量高達10eV，對應波長123.6nm的真空紫外光尚無商用激光器，無法直接對基態(tài)氪原子進行激光冷卻和囚禁。為解決這一問題，首先需要將氪原子從基態(tài)4p6激發(fā)到亞穩(wěn)態(tài)4p55s[3/2]2（能級壽命 40s），再利用波長 811.5nm 激光（有商用激光器）與亞穩(wěn)態(tài)5s[3/2]2→激發(fā)態(tài)5p[5/2]3的二能級系統(tǒng)共振，實現(xiàn)對于氪原子的冷卻與囚禁[9，10]。目前常采用基于螺旋諧振腔的射頻放電激發(fā)亞穩(wěn)態(tài)氪原子，該方法的亞穩(wěn)態(tài)氪原子激發(fā)效率直接限制了磁光阱的原子俘獲率，制約了ATTA檢測效率和檢測靈敏度的進一步提升[11]。為此，研究射頻放電參數(shù)對亞穩(wěn)態(tài)氪原子激發(fā)效率的影響規(guī)律，對于提升檢測效率與靈敏度，拓展應用領域極具參考價值。

本文主要研究了射頻放電參數(shù)對亞穩(wěn)態(tài)氪原子激發(fā)效率的影響規(guī)律，文章具體安排如下：第一節(jié)介紹了螺旋諧振腔的基本結構和設計方法；第二節(jié)搭建了亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流系統(tǒng)；第三節(jié)主要研究了射頻頻率、射頻功率和放電腔氣壓對于亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度的影響規(guī)律；第四節(jié)中對本文的研究工作進行了總結。

1 螺旋諧振腔

螺旋諧振腔與同軸線諧振腔結構相似，其采用螺旋線圈替代同軸線諧振腔中的直導線，縮小了諧振腔體積，獲得了更高的無載品質因子[12]。如圖1所示，螺旋諧振腔主要由銅制屏蔽層和螺旋線圈兩部分組成。本文中銅制屏蔽層長H=96mm，內徑D=46mm，螺旋線圈直徑d=27mm，匝數(shù)N=13，由直徑Φ=3mm的銅導線繞制而成。螺旋線圈一端采用絕緣材料固定在銅制屏蔽層上，另一端焊接在銅制屏蔽層上并將其接地。為避免空載時射頻電源燒壞，射頻信號從螺旋線圈第一匝開始輸入，此時輸入阻抗約50Ω。螺旋諧振腔中電場和磁場均被銅制屏蔽層限制在腔內，因此輻射損耗極低。此外由于高頻電流的趨膚效應，高頻電流集中于導體的外表薄層，對屏蔽腔和導線表面做鍍銀處理后，可以將金屬損耗降至最低。因此，螺旋諧振器的能量損失較小，品質因子較高，最高可達到1000。

螺旋諧振腔存在多個諧振頻率，但通常只能在基頻和三倍頻諧振頻率下工作，更高倍頻下難以形成放電，且輸入三倍頻時亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度是基頻下的兩倍[9]，因此工作時一般采用三倍頻。螺旋諧振腔的基頻諧振頻率可表示為：

將D=46mm，N=13代入，那么文中螺旋諧振腔基頻諧振頻率 f0=80.6MHz，三倍頻為 241.8MHz。根據(jù)式（1）可以發(fā)現(xiàn)螺旋諧振腔的基頻諧振頻率僅與螺旋線圈匝數(shù)、銅制屏蔽層內徑D有關。螺旋諧振腔品質因子可以表示為：

代入D=46mm，N=13，品質因子Q0=817.69。根據(jù)式（2），基頻諧振頻率f0相同時應該盡可能的增大屏蔽層內徑和減少螺旋線圈匝數(shù)，以增大品質因子，降低能量損耗。

射頻氣體放電時，基態(tài)氪原子通過石英玻璃所制的放電管，與諧振腔內電磁振蕩產生的高能電子（約10ev）發(fā)生碰撞，被激發(fā)到各激發(fā)態(tài)上。亞穩(wěn)態(tài)外的其他激發(fā)態(tài)壽命較短，迅速退激至亞穩(wěn)態(tài)或基態(tài)，在能級壽命為40s的亞穩(wěn)態(tài)形成較高布居。此外，基態(tài)氪原子還可能被直接電離成氪離子，因此放電管中主要存在基態(tài)氪原子、亞穩(wěn)態(tài)氪原子、氪離子和高能電子四種粒子。上述四種粒子的密度分布可以直接通過改變頻率、功率和氣壓等放電參數(shù)實現(xiàn)，根據(jù)具體需求調節(jié)放電參數(shù)，可獲得適合的粒子密度分布。

圖1 螺旋諧振腔結構圖Fig.1 The structure diagram of helical resonator

2 激光誘導熒光檢測

激光誘導熒光檢測方法利用特定原子在特定頻率激光下能激發(fā)熒光的特性對原子束流強度或速度等進行測量。本文采用垂直于束流方向的811.5nm激光作為誘導光照射亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流，亞穩(wěn)態(tài)氪原子吸收811.5nm光子向上躍遷至激發(fā)態(tài)5p[5/2]3。激發(fā)態(tài)5p[5/2]3能級壽命短，迅速自發(fā)輻射出波長811.5nm光子回到亞穩(wěn)態(tài)，并且釋放出的光子方向在空間上隨機分布，通過測定自發(fā)輻射產生的熒光強度和計算可以得到亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度。由于誘導光和熒光的波長均為811.5nm，為降低誘導光的干擾，收集熒光信號的大光敏面硅探測器應同時垂直于誘導光和原子束流。

圖2 亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流系統(tǒng)原理圖Fig.2 The schematic diagram of Kr*beam system

為研究射頻頻率、功率和氣壓對于亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度的影響規(guī)律，搭建了如圖2所示的實驗裝置。由圖可知，裝置可分為氣源腔、射頻放電腔和檢測腔三部分。檢測腔被泵速為300L/s的磁懸浮分子泵抽至約10-6Pa的高真空，此時氪原子的平均自由程（約103～104m）遠大于裝置幾何尺寸，亞穩(wěn)態(tài)氪原子之間幾乎沒有碰撞損失，主要損失來源于亞穩(wěn)態(tài)氪原子與腔壁的碰撞。打開微漏閥，往放電腔中通入氪氣，氣源腔、射頻放電腔和檢測腔將會形成從高到低的氣壓梯度，其中射頻放電腔中氣壓一般在10-4～10-3Pa。由于壓差作用，氣源腔中的氪氣將形成流向射頻放電腔的原子束流，并在經過放電管時與螺旋諧振器產生的電子發(fā)生碰撞形成亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流。

亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流在檢測腔被811.5nm激光激發(fā)產生熒光信號。光敏探測器收集熒光信號所產生的光電流較小，需要通過電流放大器對熒光信號進行放大，并將放大后的信號輸出到示波器中。圖3為一個典型的亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流熒光信號圖，圖中三個信號峰分別為82Kr、84Kr和86Kr原子（同位素豐度分別為11.6%、57%、17.3%）的熒光信號峰，可以看出熒光信號峰高與82Kr、84Kr、86Kr的同位素豐度相符。光敏探測器對于熒光信號的收集效率可以表示為：

其中：γ—相干濾波片效率；Q—光敏探測器量子效率；Sdector—探測器面積=2.37cm2；r—探測器與待測束流距離。假設光敏探測器收集到的光信號對應電流為i，每秒鐘被誘導光所激發(fā)的原子數(shù)為：

其中：h—普朗克常數(shù)；v—誘導激光頻率；R—原子散射率。定義原子束流強度I為束流源單位時間單位立體角發(fā)出的原子數(shù)目，束流強度可以表示為：

其中：L—測量位置到束流源的距離；vm—原子束流的最概然速度；V—原子束流和誘導激光交叉部分的體積，可近似看作球形。

圖3 亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流熒光信號圖Fig.3 The fluorescence signal diagram of Kr*beam

3 實驗結果與分析

3.1 射頻頻率對原子束流強度影響規(guī)律

射頻頻率對于亞穩(wěn)態(tài)氪原子的激發(fā)效率具有重要影響。射頻功率相同時，改變射頻頻率，螺旋共振腔內電磁能量分布將發(fā)生變化，導致電子能量和密度分布發(fā)生改變，進一步影響亞穩(wěn)態(tài)氪原子激發(fā)效率和束流強度。針對射頻工作頻率對亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度的影響規(guī)律進行實驗研究，保持射頻功率40W，放電腔氣壓 2×10-3Pa，調節(jié)射頻頻率，采用激光誘導熒光檢測方法，根據(jù)式（3）～（5）計算得到亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度。

圖4為亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度隨射頻頻率f的變化關系圖。可以看出，射頻諧振腔在f=231MHz工作時，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度達到最高。當頻率f偏離231MHz時，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度逐漸減弱，當頻率f=215MHz和f=240MHz射頻諧振腔內氣體放電已經完全終止，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流為零。螺旋諧振腔在諧振頻率工作時，腔內電磁振蕩的振幅最大，電子溫度和密度最高，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度最高。考慮到螺旋線圈的加工誤差和插入放電管對于諧振頻率的影響，f=231MHz可以認為是螺旋諧振腔實際的三倍頻諧振頻率。

圖4 亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度隨射頻頻率變化關系圖Fig.4 Kr*beam flux intensity versus RF frequency

3.2 射頻功率對原子束流強度影響規(guī)律

保持射頻工作頻率為231MHz、放電腔氣壓為2×10-3Pa，通過調節(jié)射頻功率，研究其對亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度的影響規(guī)律。圖5給出了亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度隨射頻功率變化關系圖?？梢钥闯觯漕l諧振腔在0～6W的低功率輸入下難以維持氣體放電，束流強度為零。在6W～36W的射頻功率范圍內，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度隨射頻功率增大而增強。當射頻功率高于36W時，束流強度達到飽和，束流強度基本不隨射頻功率增大而增強。

在6W～36W的射頻功率范圍內，增大射頻功率會引起螺旋共振腔內電子溫度和密度增大，電子碰撞產生的亞穩(wěn)態(tài)氪原子數(shù)量也隨之增加，束流強度增大。當功率增加到36W時，繼續(xù)增大射頻功率將導致電子溫度和密度進一步增大，此時基態(tài)氪原子與高能電子會發(fā)生碰撞電離產生大量的氪離子，增大亞穩(wěn)態(tài)氪原子的碰撞損失。此外，射頻功率過高會加熱亞穩(wěn)態(tài)氪原子，導致束流發(fā)散角增大，與真空壁面的碰撞損失增大，與此同時還會加劇射頻線圈發(fā)熱，影響螺旋共振腔使用壽命，因此在保證束流強度的同時需要盡可能將射頻功率控制在較小值。

圖5 亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度隨射頻功率變化關系圖Fig.5 Kr*beam flux intensity versus RF power

3.3 放電腔氣壓對原子束流強度影響規(guī)律

為研究放電腔氣壓對亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度的影響規(guī)律，保持射頻頻率為231MHz，射頻功率為36W，調節(jié)放電腔氣壓，觀察原子束流強度隨放電腔氣壓變化規(guī)律。圖6為亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度隨放電腔氣壓的變化關系圖。如圖所示，隨著放電腔氣壓增大，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度增大，在放電腔氣壓為7×10-3Pa時，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度達到最高。繼續(xù)增大放電腔氣壓，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度不再繼續(xù)增大，反而將隨氣壓增大而減小。

放電腔氣壓直接決定了放電管中氣體放電位置。當放電腔氣壓較低時，氣體放電將發(fā)生在放電管入口位置，此時放電位置距離管口較遠，大部分亞穩(wěn)態(tài)氪原子與放電管壁面碰撞出現(xiàn)損失。放電腔氣壓較高時，氣體放電將發(fā)生在放電管出口位置，束流強度會有一定提升，但束流發(fā)散角較大，不利于后期的激光冷卻與囚禁，并且較高的放電腔氣壓將會增大氪氣樣品的用量。

圖6 亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度隨放電腔氣壓變化關系圖Fig．6 Kr*beam flux intensity versus pressure of discharge chamber

4 結論

本文采用基于螺旋諧振腔的射頻放電制備亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流，采用激光熒光誘導方法測量了不同放電參數(shù)下亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度，研究了射頻頻率、射頻功率和放電腔氣壓對于亞穩(wěn)態(tài)氪原子激發(fā)效率的影響，主要得到了以下結論：

（1）螺旋諧振腔在三倍頻諧振頻率f=231MHz下工作時，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度最高，并且射頻頻率偏離三倍頻時亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度降低。

（2）射頻功率在6W～36W時，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強度隨射頻功率增大而增強；但當射頻功率高于36W時，束流強度基本達到飽和，不隨功率增加而增強。

（3）隨著放電腔氣壓增大，氣體放電位置由放電管入口移向出口，氪原子束流強度呈現(xiàn)先增大后減小的變化趨勢，并且放電腔氣壓為7×10-3Pa時原子束流強度有最大值 1.58×1014s-1sr-1。