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    基于前后向擬合的色譜重疊峰分峰方法

    2018-10-11 01:35:36高文清張俊良HuJunJack俞建成Tangkeqi
    質(zhì)譜學(xué)報(bào) 2018年5期
    關(guān)鍵詞:峰高單峰極大值

    高文清,張俊良,王 艷,劉 蔓,Hu JunJack, 俞建成,Tang keqi

    (1.寧波大學(xué)信息科學(xué)與工程學(xué)院,浙江 寧波 315211;2.中國人民解放軍陸軍總醫(yī)院,北京 100700; 3.中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所,浙江 寧波 315201)

    色譜技術(shù)作為復(fù)雜組分分離和定量分析的手段之一,具有分析速度快、分離效率高、樣品用量少等優(yōu)勢(shì)[1]。應(yīng)用色譜技術(shù)分離復(fù)雜成分,在理想實(shí)驗(yàn)條件下,每個(gè)單峰對(duì)應(yīng)一個(gè)組分,但實(shí)際上,當(dāng)兩個(gè)或多種成分含有相似的結(jié)構(gòu)或性質(zhì)時(shí),很容易形成重疊峰,這將為后續(xù)的定性和定量分析帶來困難[2]。因此,如何有效分離重疊色譜峰,是目前亟需解決的重要問題之一[3-4]。實(shí)際應(yīng)用中,大多數(shù)重疊峰是雙峰重疊,所以本工作只研究2個(gè)峰重疊的分離方法。

    針對(duì)色譜重疊峰分離問題,主要的分離方法有基于幾何的、基于代數(shù)的和基于模式識(shí)別的分峰方法[5]。其中,基于幾何的分峰方法主要有垂線法和切線法,計(jì)算速度快、直觀,適用于實(shí)時(shí)在線分析,已被商業(yè)集成所應(yīng)用,但其分離精度會(huì)隨著色譜峰重疊程度的增加而降低,在嚴(yán)重重疊的情況下,這兩種方法的定量誤差都很大[6]。針對(duì)這一問題,葉國陽等[7]提出了交點(diǎn)垂線法和比例分配法,使定量精度得到了大幅提高,但該方法依賴于重疊峰的兩個(gè)極大值點(diǎn),而且在只有一個(gè)極大值點(diǎn),即肩峰的情況下,還需要通過做重疊峰拐點(diǎn)切線,求切線交點(diǎn)的方法求得另一個(gè)極大值點(diǎn)。另外,拖尾峰和前延峰在實(shí)際應(yīng)用中也很常見,該研究并未探討這兩種峰的適用度。嚴(yán)彩娟[8]基于重疊峰相似性原理提出了縱向迭代法,該方法從遠(yuǎn)離重疊區(qū)域的前后沿開始擬合,對(duì)色譜峰重疊區(qū)域進(jìn)行修正,并研究了拖尾重疊峰、前延重疊峰,但該方法要求重疊峰具有谷點(diǎn)?;诖鷶?shù)的分峰方法主要有基于高斯函數(shù)的譜峰擬合算法[9]、基于最小二乘法的譜峰擬合算法[10]、小波變換算法[11]等。這些算法能夠得到較好的計(jì)算結(jié)果和分峰效果,然而在分峰過程中,它們需要一定的參數(shù)估計(jì)與優(yōu)化、模型選擇等步驟,計(jì)算量大,消耗時(shí)間長,不適用于實(shí)時(shí)在線處理[12]?;谀J阶R(shí)別的分峰方法中,免疫算法分離效果較好,但它僅適用于已知成分的重疊峰分離,應(yīng)用受限[13]。

    1 前后向擬合分離重疊峰理論

    1.1 重疊峰數(shù)學(xué)模型

    色譜分離過程中,由于性質(zhì)或結(jié)構(gòu)上的微小差異,各組分與流動(dòng)相和固定相的相對(duì)運(yùn)動(dòng)產(chǎn)生的作用力以及兩相的分配系數(shù)不同,使得各組分在色譜柱上的保留時(shí)間不同,當(dāng)兩種物質(zhì)具有相似的性質(zhì)或結(jié)構(gòu)時(shí),從色譜柱流出的時(shí)間非常接近,產(chǎn)生重疊峰[7]。根據(jù)重疊峰產(chǎn)生的原理,假設(shè)重疊峰的單組分峰具有相似性,具體特征如下:1) 所有單峰的峰形相似;2) 單峰之間可以通過一個(gè)系數(shù)相互轉(zhuǎn)換;3) 每個(gè)單峰的半峰寬相同。

    為了便于理解,構(gòu)建了重疊峰的數(shù)學(xué)模型,示于圖1,其方程如下:

    (1)

    式中:OC代表重疊色譜峰;OA、OB分別代表構(gòu)成重疊峰的兩個(gè)單峰;+代表兩個(gè)單峰相加;×代表兩個(gè)單峰之間的尺度變換;K代表尺度變換因子,即兩個(gè)單峰的峰高比;Δt為平移跨度(Δt>0)。

    1.2 前后向擬合算法

    從圖1可以看出,單峰OA的前沿、單峰OB的后沿分別與重疊峰OC的前沿、后沿相差很小,即它們受到重疊的影響很小,因此,本工作從此處著手對(duì)重疊峰進(jìn)行分離。以tM、tN、tS、tT分別代表M、N、S、T四個(gè)點(diǎn)的時(shí)間坐標(biāo),hM、hN、hS、hT分別代表其在相應(yīng)時(shí)間上的峰強(qiáng)。

    注:M、N分別是重疊峰的兩個(gè)極大值點(diǎn); S、T分別是后向擬合、前向擬合的起始點(diǎn) 圖1 重疊峰的數(shù)學(xué)模型Fig.1 Mathematical model of overlapping peaks

    前后向擬合算法主要分為前向擬合和后向擬合兩步。

    定義S、T分別為后向擬合和前向擬合的起始點(diǎn),對(duì)于第一次前向擬合和后向擬合,具體步驟如下:

    泄露500 d后,上覆第四系松散孔隙含水層進(jìn)一步向南側(cè)遷移,污染羽狀物擴(kuò)散范圍有逐漸增加,而下伏巖溶含水層仍然未見受到明顯污染,未出現(xiàn)明顯污染羽狀物聚集及滲漏。

    1) 從T點(diǎn)出發(fā)開始前向擬合。將重疊峰的極大值M點(diǎn)當(dāng)作單峰OA暫時(shí)的極大值點(diǎn)(以m點(diǎn)表示),T點(diǎn)當(dāng)作單峰OB暫時(shí)的極大值點(diǎn)(以t點(diǎn)表示),以此修正單峰OB的峰高點(diǎn)。此時(shí)峰高比可以定義為:

    kft=hm/ht

    (2)

    2) 定義τ(τ>0)為時(shí)間跨度,其大小可以根據(jù)需求調(diào)節(jié)。沿著時(shí)間軸將t點(diǎn)向重疊區(qū)域推進(jìn)τ,現(xiàn)在時(shí)間表示為tt-τ。

    3) 根據(jù)式(1),擬合單峰OB在時(shí)間tt-τ到tt部分的峰形,把擬合出來的峰對(duì)應(yīng)于tt-τ點(diǎn)記作t1。此過程可由式(3)表示:

    (3)

    式中,OBft1(t)為前向擬合第一次迭代之后得到的單峰OB的后沿,此時(shí)OBft1(t)暫時(shí)的峰高點(diǎn)被記作ht1,同時(shí)峰高比可以表示為:

    kft1=hm/ht1

    (4)

    4) 依此類推,前向擬合經(jīng)過第(n+1)(n=0,1…)次迭代之后,tt-(n+1)τ到tt之間的峰形可以表示為:

    (5)

    kftn+1=hm/htn+1

    (6)

    5) 比較前向擬合過程前后兩次迭代得到的htn與htn+1值。如果htn≥htn+1,并且兩者之間的差值處于設(shè)定的范圍內(nèi),就完成了第一次前向擬合,可得到單峰OB暫時(shí)的后沿OBftn(t)和極大值htn。

    6) 結(jié)束第一次前向擬合后,從S點(diǎn)開始類似的后向擬合過程。將S點(diǎn)當(dāng)作單峰OA暫時(shí)的極大值點(diǎn)(以s點(diǎn)表示),保持單峰OB暫時(shí)的極大值htn不變,重復(fù)上述5個(gè)步驟,可以得到ts到ts+(n+1)τ之間的峰形,記作OAbsn+1(t):

    (7)

    kbsn+1=htn/hsn+1

    (8)

    如果hsn≥hsn+1,而且它們的差值落在一定的范圍內(nèi),第一次后向擬合過程即停止。此時(shí),可得到單峰OA暫時(shí)的前沿OAbsn(t)和極大值hsn。

    第一次前向擬合和第一次后向擬合的結(jié)果示于圖2。

    經(jīng)過第一次完整的前后向擬合過程后,根據(jù)上述6個(gè)步驟,進(jìn)行第R(R=2,3,…)次前后向擬合。此時(shí),可以得到單峰OA新的前沿OAbRsn和極大值hRsn,單峰OB新的后沿OBfRtn和極大值點(diǎn)hRtn。最后,通過色譜重疊峰相似性原理,單峰OA新的后沿OAback可以由單峰OB新的后沿OBfRtn得到,單峰OB新的前沿OBfront可以由單峰OA新的前沿OAbRsn得到。因此,完整的單峰可以表示為:

    OA(t)=OAbRsn(t)+OAback(t)

    OAback(t)=(hRsn/hRtn)×OBfRtn(t-ttn+tsn)

    (9)

    OB(t)=OBfRtn(t)+OBfront(t)

    OBfront(t)=(hRtn/hRsn)×OAbRsn(t+ttn-tsn)

    (10)

    為了更好地理解該算法,將經(jīng)過3次前后向擬合得到的分峰效果圖示于圖3。

    圖2 第一次前向擬合得到的單峰OB的 后沿OBftn和第一次后向擬合得到的 單峰OA的前沿OAbsnFig.2 Back edge OBftn of single peak OB obtained from the first forward fitting and the front edge OAbsn of single peak OA obtained from the first backward fitting

    圖3 經(jīng)過3次完整的前后向擬合得到的 重疊峰分峰效果圖Fig.3 Resolution result of overlapping peaks after three complete forward and backward fittings

    2 實(shí)驗(yàn)部分

    2.1 儀器及試劑

    GC-MS 7890B-5977A氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀:美國Agilent公司產(chǎn)品;間二甲苯甲醇溶液、對(duì)二甲苯甲醇溶液(1 000 mg/L):北京壇墨質(zhì)檢科技有限公司產(chǎn)品;實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù):使用Matlab R2014a編寫的程序進(jìn)行計(jì)算。

    2.2 實(shí)驗(yàn)條件

    2.2.1色譜條件 色譜柱:DB-WAX柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm);升溫程序:80 ℃保持4 min,以20 ℃/min升至200 ℃,保持1 min;載氣(He)流速1 mL/min;進(jìn)樣量0.5 μL;分流比20∶1。

    2.2.2質(zhì)譜條件 電子轟擊(EI)離子源;電子能量70 eV;傳輸線溫度240 ℃;離子源溫度230 ℃;溶劑延遲2 min。

    2.3 仿真實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)

    根據(jù)塔板理論,指數(shù)修正高斯(EMG)模型可以很好地描述色譜流出曲線,因此,本工作采用EMG模型來構(gòu)造色譜峰[14]。影響色譜重疊峰峰形的3個(gè)主要因素為分離度、兩個(gè)單峰的峰高比、拖尾因子。分別針對(duì)這3個(gè)影響因素對(duì)重疊峰峰形進(jìn)行劃分,然后對(duì)比垂線法、交點(diǎn)垂線法、比例分配法和前后向擬合法在不同影響因素情況下的分離性能。

    1) 有谷點(diǎn)重疊峰:設(shè)定分離度為0.797,峰高比分別為1∶4、2∶3、1∶1、 3∶2、4∶1。

    2) 無谷點(diǎn)重疊峰,即肩峰:設(shè)定峰高比分別為4∶1和1∶4,分離度分別為0.478、0.345。

    3) 前延重疊峰和拖尾重疊峰:設(shè)定峰高比為4∶1,分離度為0.797,拖尾因子分別為0.766 2、0.853 8、0.975 1、1.031 6、1.172 5、1.417 2。

    以上實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)中,常見重疊峰類型及重疊程度高低均包含在內(nèi),選取的參數(shù)比較具有代表性。

    2.4 真實(shí)實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)

    為了更好地驗(yàn)證前后向擬合算法的可行性,選擇對(duì)二甲苯和間二甲苯進(jìn)行分離實(shí)驗(yàn)[12]。配制一系列不同濃度比的間二甲苯和對(duì)二甲苯的混合甲醇溶液,具體情況列于表1。為了評(píng)估算法的有效性,同時(shí)分別配制了一系列與各混合溶液中濃度相同的對(duì)二甲苯、間二甲苯標(biāo)準(zhǔn)溶液,以獲取兩者的單峰。

    3 結(jié)果與討論

    通常情況下,峰面積是定量分析的一種衡量標(biāo)準(zhǔn),因此,本工作通過計(jì)算真實(shí)峰面積與垂線法、交點(diǎn)垂線法、比例分配法、前后向擬合法所得到的單峰面積之間的誤差,評(píng)估各個(gè)方法的性能。誤差可由式(11)計(jì)算:

    (11)

    式中,Amethod是由垂線法、交點(diǎn)垂線法、比例分配法、前后向擬合法計(jì)算得到的單峰面積;AR是構(gòu)成重疊峰的每個(gè)單峰的面積。

    表1 對(duì)二甲苯和間二甲苯混合溶液配比Table 1 Mixture ratios of p-xylene and m-xylene

    3.1 仿真結(jié)果分析

    有谷點(diǎn)重疊峰和無谷點(diǎn)重疊峰的計(jì)算誤差列于表2。從表2可以看出:對(duì)于有谷點(diǎn)重疊峰(No.1~5),分離誤差會(huì)隨著峰高比的增大而增大,垂線法的分離誤差最大,交點(diǎn)垂線法和比例分配法次之,而前后向擬合方法的誤差處于±0.01%范圍內(nèi);對(duì)于無谷點(diǎn)重疊峰(No.6~9),垂線法是無法使用的,通過做重疊峰拐點(diǎn)處的切線交點(diǎn)求得重疊峰的兩個(gè)極大值點(diǎn)后,使用交點(diǎn)垂線法和比例分配法進(jìn)行分峰,得到的最高誤差分別可達(dá)18.93%和26.24%,但使用前后向擬合方法進(jìn)行計(jì)算,其最大誤差僅為0.51%;從No.1、No.8、No.9和No.5、No.6、No.7這兩組數(shù)據(jù)來看,在同一峰高比的情況下,隨著分離度的降低,重疊峰的重疊程度增大,垂線法、交點(diǎn)垂線法、比例分配法的分離誤差變化幅度較大,而前后向擬合方法的分峰誤差則相對(duì)平穩(wěn)地處于較小范圍之內(nèi)。同時(shí),對(duì)于No.7無谷點(diǎn)重疊峰,雖然其分離度很小,但前后向擬合方法的分峰輪廓與真實(shí)單峰幾乎重合,實(shí)驗(yàn)效果圖示于圖4。

    在實(shí)際色譜分離實(shí)驗(yàn)中,由于進(jìn)樣量大、色譜柱污染等原因,可能導(dǎo)致色譜峰拖尾,因此,本實(shí)驗(yàn)對(duì)4種方法分離拖尾峰的性能進(jìn)行了研究,結(jié)果列于表3。在同一峰高比和分離度的情況下,隨著重疊峰拖尾程度的增加,4種方法的分離誤差均有隨之增大的趨勢(shì),與表2中No.5無拖尾實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相比,這種現(xiàn)象也得到了驗(yàn)證。隨著拖尾程度的增大,前后向擬合方法的分峰誤差明顯小于其他三種方法,整體誤差穩(wěn)定在±0.11%以內(nèi)。前后向擬合方法分離No.10重疊峰實(shí)驗(yàn)效果圖示于圖5。由圖5可見,對(duì)于存在嚴(yán)重拖尾的重疊峰,前后向擬合方法不僅可以將誤差控制在較小范圍內(nèi),其輪廓也與真實(shí)單峰較一致。

    表2 有谷點(diǎn)重疊峰(分離度為0.797)和無谷點(diǎn)重疊峰(峰高比分別為4∶1、1∶4)的計(jì)算誤差Table 2 Resolution results of overlapping peaks with valley point under resolution of 0.797 and those of overlapping paks without valley point under peak height ratios 4∶1 and 1∶4, respectively

    3.2 真實(shí)結(jié)果分析

    為了進(jìn)一步驗(yàn)證前后向擬合方法的性能,使用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀開展了一組對(duì)二間苯和間二甲苯同分異構(gòu)體的重疊峰分離實(shí)驗(yàn),并分別采用4種方法對(duì)重疊峰進(jìn)行分離,結(jié)果列于表4。

    圖4 前后向擬合方法分離No.7重疊峰

    序號(hào)No.拖尾因子Trailing factor單峰Single peak誤差Error/%前后向擬合法垂線法交點(diǎn)垂線法比例分配法100.7662單峰1-0. 013.25-2.70-3.26單峰20. 00-13.0114.8317.07110.8538單峰10. 002.58-0.56-1.24單峰20. 00-10.312.254.97120.9751單峰10. 001.630.57-0.03單峰2-0. 01-6.54-2.260.13131.0316單峰10. 011.230.500.13單峰2-0. 02-4.923.304.78141.1725單峰10. 03-0. 271.550.47單峰2-0. 061.07-4.180.13151.4172單峰10.04-3.561.860.26單峰2-0. 1114.25-7.45-1.04

    圖5 前后向擬合方法分離No.10重疊峰實(shí)驗(yàn)效果圖Fig.5 Resolved profiles of No.10 leading overlapping peak by forward-backward fitting method

    從表4可以看出,對(duì)于Ms3溶液,垂線法的分離誤差比前后向擬合法的誤差小,這是因?yàn)榇咕€法更適用于分離兩個(gè)含量相同的單組分,此時(shí)兩個(gè)單峰受到重疊影響的程度相似,因此垂線法的分峰誤差最小,但前后向擬合法仍能將Ms3溶液的分離效果控制在0.8%以內(nèi)。對(duì)于其他4種比例的混合溶液,前后向擬合方法的整體誤差均小于其他3種方法。隨著兩種成分比例的增加,其他3種方法的分離誤差變化較大,而前后向擬合方法的誤差變化則比較平穩(wěn)。前后向擬合方法分離Ms1重疊峰的結(jié)果示于圖6。

    表4 對(duì)二甲苯和間二甲苯的重疊峰分離結(jié)果Table 4 Resolution results of overlapping peaks of p-xylene and m-xylene

    圖6 前后向擬合方法分離Ms1重疊峰效果圖Fig.6 Resolved profiles of Ms1 overlapping peak by forward-backward fitting method

    4 結(jié)論

    根據(jù)重疊峰相似性原理,提出了前后向擬合分峰方法,通過仿真實(shí)驗(yàn)和真實(shí)實(shí)驗(yàn),與垂線法、交點(diǎn)垂線法、比例分配法的分離精度進(jìn)行對(duì)比。結(jié)果表明,前后向擬合方法的分離誤差可穩(wěn)定在1.8%以內(nèi),分離精度高于常規(guī)的3種分離方法,而且無需依賴兩個(gè)極大值點(diǎn),且能適應(yīng)多種常見的重疊峰類型,即使對(duì)于重疊程度較高或具有拖尾的重疊峰,前后向擬合方法也具有較好的分峰效果。

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