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    高分辨電感耦合等離子體質(zhì)譜法 測(cè)量放射性廢液中239Pu與240Pu

    2018-10-11 01:35:00梁幫宏蘇冬萍張勁松陳云明李順濤李新政
    質(zhì)譜學(xué)報(bào) 2018年5期
    關(guān)鍵詞:計(jì)數(shù)率質(zhì)譜法廢液

    李 兵,梁幫宏,蘇冬萍,張勁松,陳云明,孫 鵬,李順濤,李新政,袁 平

    (中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院第一研究所,四川省核設(shè)施退役及放射性廢物治理工程實(shí)驗(yàn)室,四川 成都 610005)

    239Pu由238U在反應(yīng)堆內(nèi)與中子作用產(chǎn)生,是易裂變核素,除裂變外,還可部分吸收中子轉(zhuǎn)變?yōu)?40Pu。239Pu、240Pu是反應(yīng)堆放射性廢液中的重要核素,其含量對(duì)分析放射性廢液來源、選擇后續(xù)處理工藝十分關(guān)鍵。

    測(cè)量239Pu、240Pu的主要方法為α譜法或液體閃爍法[1-2]。α譜法是最早測(cè)定钚的方法,測(cè)量前,樣品需經(jīng)定量滴源、烤干、燒炙和電沉積等復(fù)雜的制源過程[3-6]。液體閃爍法的分析精度高、速度快,可以對(duì)钚進(jìn)行絕對(duì)測(cè)量,但需要復(fù)雜的前處理流程,將钚分離出來,避免其他核素對(duì)測(cè)量造成干擾。由于239Pu、240Pu產(chǎn)生的α射線能量接近,使用放射性測(cè)量法較難區(qū)分,只能測(cè)量239Pu和240Pu的總量[7-9]。

    電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP-MS)的制樣簡(jiǎn)單、檢出限低、分析效率高,可分別測(cè)量239Pu、240Pu的含量,還可測(cè)量钚同位素比值[10-16]。但采用ICP-MS測(cè)定放射性廢液中的钚主要存在以下干擾:含钚放射性廢液中一般伴隨較高濃度的鈾,238U與lH形成的鈾氫復(fù)合離子238U1H+、238U1H2+分別對(duì)239Pu、240Pu造成同質(zhì)異位素干擾[17]。即使采用前處理去除絕大部分鈾,殘余鈾對(duì)微量钚的質(zhì)譜干擾仍不可忽視。因此,钚的質(zhì)譜測(cè)量首要問題是研究鈾氫復(fù)合離子產(chǎn)生規(guī)律,并在钚的測(cè)量中將其扣除。

    本研究擬應(yīng)用高分辨電感耦合等離子體質(zhì)譜法(HR-ICP-MS)直接測(cè)定放射性廢液中的239Pu、240Pu含量,通過對(duì)鈾氫復(fù)合離子產(chǎn)率的測(cè)量和驗(yàn)證修正質(zhì)譜干擾,并將質(zhì)譜法與液閃法測(cè)量結(jié)果進(jìn)行比對(duì)。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要儀器與裝置

    Thermo Scientific Element XR高分辨電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(動(dòng)態(tài)線性范圍達(dá)1012,最高分辨率20 000 FWHM):美國(guó)Thermo Fisher公司產(chǎn)品;AG245電子天平(量感0.01 mg):瑞士梅特勒-托利多公司產(chǎn)品;超純水器(出水電阻率>18 MΩ·cm):德國(guó)默克密理博公司產(chǎn)品;SYZ-A石英亞沸蒸餾器(出水量500 mL/h):金壇市精達(dá)儀器制造有限公司產(chǎn)品;BSB-939-IR酸蒸餾純化系統(tǒng):德國(guó)Berghof公司產(chǎn)品。

    1.2 主要材料與試劑

    钚標(biāo)準(zhǔn)溶液:由四水硫酸钚配制,239Pu、240Pu豐度分別為94.043%和5.461%,豐度及活度濃度經(jīng)計(jì)量部門校準(zhǔn);鈾標(biāo)準(zhǔn)溶液(GBW(E) 080173,(100±0.2) mg/L):核工業(yè)北京化工冶金研究院產(chǎn)品;ICP-MS調(diào)諧液(含Li、B、Co、In、Ba、Tl、U等元素,濃度均為1 μg/L):美國(guó)Thermo Fisher公司產(chǎn)品;硝酸(MOS級(jí)):經(jīng)酸蒸餾純化系統(tǒng)蒸餾制得;蒸餾水(電阻率>18 MΩ·cm):經(jīng)石英亞沸蒸餾器蒸餾制得。

    1.3 樣品制備

    實(shí)驗(yàn)中所有鈾標(biāo)準(zhǔn)溶液、钚標(biāo)準(zhǔn)溶液及樣品均用0.8 mol/L稀硝酸配制。

    1.3.1鈾標(biāo)準(zhǔn)溶液 將鈾標(biāo)GBW(E) 080173逐級(jí)稀釋,配制成含鈾濃度分別為0.1、0.2、1、5、10、40、80、100、400 μg/L的系列標(biāo)準(zhǔn)溶液。

    1.3.2钚標(biāo)準(zhǔn)溶液 由于239Pu、240Pu的衰變,四水硫酸钚中钚含量逐漸減小,钚同位素豐度改變,使用钚標(biāo)準(zhǔn)時(shí)需根據(jù)钚同位素半衰期進(jìn)行衰變修正。準(zhǔn)確稱取四水硫酸钚,配制钚濃度為53.6 μg/L的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液,其中239Pu濃度為5.04 μg/L。將標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液逐級(jí)稀釋,配制成0.01、0.10、0.25、0.50、1.00 μg/L的239Pu標(biāo)準(zhǔn)溶液,對(duì)應(yīng)的含240Pu分別為0.6、5.5、13.8、27.5、55.0 ng/L。

    1.3.3待測(cè)樣品 為防止放射性廢液中總?cè)芙夤腆w(TDS)含量較高,需將樣品稀釋后測(cè)量。為降低樣品輻射水平,應(yīng)在確保實(shí)驗(yàn)結(jié)果準(zhǔn)確的前提下,盡量減小放射性廢液取樣體積。準(zhǔn)確移取200 μL放射性廢液樣品,定容至10 mL容量瓶中,待測(cè)。

    1.4 質(zhì)譜條件

    測(cè)量調(diào)諧液及鈾、钚標(biāo)準(zhǔn)溶液,調(diào)整儀器參數(shù),在分辨率300(10% valley)、檢測(cè)器counting模式下,實(shí)時(shí)掃描峰形和峰高,使钚靈敏度達(dá)106cps/(μg/L)以上,得到優(yōu)化的質(zhì)譜條件。霧化器:Micro Mist,200 μL/min;石英旋流霧室;等離子功率1 200 W;蠕動(dòng)泵轉(zhuǎn)速12 r/min;炬管坐標(biāo):X=3.8 mm,Y=2.3 mm,Z=-3.0 mm;冷卻氣流速16.34 L/min;輔助氣流速0.92 L/min;樣品氣流速1.15 L/min。

    1.5 鈾氫離子產(chǎn)率的測(cè)量

    配制不同濃度的鈾標(biāo)準(zhǔn)溶液,測(cè)量質(zhì)量數(shù)238、239、240處的計(jì)數(shù)率,求出238U1H+、238U1H2+產(chǎn)率。每次測(cè)量時(shí),需重新進(jìn)行檢測(cè)器數(shù)模校正及法拉第校正,使檢測(cè)器在不同計(jì)數(shù)率下的響應(yīng)保持線性。

    測(cè)量钚樣品時(shí),需同時(shí)測(cè)量質(zhì)量數(shù)238、239、240處的計(jì)數(shù)率,將質(zhì)量數(shù)239、240的總計(jì)數(shù)率扣除238U1H+、238U1H2+計(jì)數(shù)率,得到239Pu、240Pu的計(jì)數(shù)率。

    1.6 標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制

    測(cè)量稀硝酸空白溶液及5個(gè)钚標(biāo)準(zhǔn)溶液,扣除鈾氫離子的同質(zhì)異位素干擾,分別繪制239Pu、240Pu系列標(biāo)準(zhǔn)溶液的計(jì)數(shù)率-濃度曲線,示于圖1。擬合標(biāo)準(zhǔn)曲線方程,相關(guān)系數(shù)均大于0.999 9,將樣品測(cè)量的計(jì)數(shù)率代入標(biāo)準(zhǔn)曲線方程,可得樣品中239Pu和240Pu的濃度。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 同質(zhì)異位素干擾

    2.1.1鈾氫復(fù)合離子產(chǎn)率的測(cè)量239Pu、240Pu的同質(zhì)異位素干擾分別為238U1H+、238U1H2+,為了準(zhǔn)確測(cè)定239Pu、240Pu,需測(cè)量238U1H+、238U1H2+的產(chǎn)率。配制不同濃度鈾標(biāo)準(zhǔn)溶液,測(cè)量數(shù)據(jù)列于表1。

    由表1可見,238U1H+和238U1H2+的產(chǎn)率具有以下規(guī)律:

    1) 鈾濃度小于10 μg/L時(shí),238U1H+、238U1H2+計(jì)數(shù)率較低,檢測(cè)器噪音及信號(hào)波動(dòng)對(duì)計(jì)數(shù)率影響較大,低信號(hào)時(shí)鈾氫離子產(chǎn)率誤差大,不宜使用。本實(shí)驗(yàn)采用鈾濃度≥10 μg/L時(shí)的鈾氫離子產(chǎn)率值,其平均值為:r(238U1H+/238U)=4.85×10-5,r(238U1H2+/238U)=2.99×10-6。

    圖1 239Pu(a)和240Pu(b)的標(biāo)準(zhǔn)曲線Fig.1 Standard curves of 239Pu (a) and 240Pu (b)

    樣品Samples238U計(jì)數(shù)率238U countingrate/cps238U1H+計(jì)數(shù)率238U1H+ countingrate/cps238U1H2+計(jì)數(shù)率238U1H2+ countingrate/cpsr(238U1H+/238U)r(238U1H2+/238U)蒸餾水5.78×1028.00×10-18.00×10-11.38×10-31.38×10-3去離子水6.99×1036.00×10-11.108.59×10-51.57×10-40.8 mol/L HNO33.66×1046.102.201.67×10-46.02×10-50.1 μg/L U1.77×1051.01×101.605.71×10-59.05×10-60.2 μg/L U3.13×1051.53×101.704.88×10-55.42×10-61 μg/L U1.41×1067.05×105.705.02×10-54.06×10-65 μg/L U6.81×1063.63×1022.05×105.33×10-53.01×10-610 μg/L U1.34×1076.31×1024.19×104.72×10-53.14×10-640 μg/L U5.33×1072.60×1031.51×1024.88×10-52.83×10-680 μg/L U1.03×1084.95×1033.27×1024.80×10-53.17×10-6100 μg/L U1.37×1086.70×1033.93×1024.90×10-52.87×10-6400 μg/L U5.26×1082.60×1041.54×1034.95×10-52.93×10-6

    2) 當(dāng)質(zhì)量數(shù)238和239的計(jì)數(shù)率之比小于20時(shí),鈾氫離子對(duì)钚的同質(zhì)異位素干擾小于0.1%,可以忽略不計(jì)。即當(dāng)鈾、钚濃度相近時(shí),鈾氫離子對(duì)钚的測(cè)量影響可忽略。

    2.1.2鈾氫復(fù)合離子產(chǎn)率的驗(yàn)證 在同一濃度的钚標(biāo)準(zhǔn)溶液中加入不同量的鈾,測(cè)量钚標(biāo)準(zhǔn)溶液計(jì)數(shù)率,驗(yàn)證扣除鈾氫離子后的钚測(cè)量數(shù)據(jù)是否一致。配制6個(gè)钚標(biāo)準(zhǔn)溶液,其中钚濃度均為0.1 μg/L,鈾濃度分別為0.025(稀硝酸本底)、1、10、25、100、350 μg/L,測(cè)量钚標(biāo)準(zhǔn)溶液中質(zhì)量數(shù)239、240的計(jì)數(shù)率,并借助鈾氫離子產(chǎn)率扣除同質(zhì)異位素干擾,對(duì)扣除前后數(shù)據(jù)結(jié)果進(jìn)行比較,具體數(shù)據(jù)列于表2。

    根據(jù)表2可知,在高濃度238U時(shí),0.1 μg/L Pu標(biāo)準(zhǔn)溶液中239、240計(jì)數(shù)率隨鈾濃度增大而增大,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差大于5%??鄢?38U1H+、238U1H2+干擾后,6個(gè)钚標(biāo)準(zhǔn)溶液計(jì)數(shù)率基本保持一致,239Pu、240Pu相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差均由5%降至1%以下。由此可知,按照r(238U1H+/238U)=4.85×10-5,r(238U1H2+/238U)=2.99×10-6扣除同質(zhì)異位素干擾是準(zhǔn)確可行的。

    2.1.3儀器狀態(tài)對(duì)鈾氫離子產(chǎn)率的影響 鈾標(biāo)準(zhǔn)溶液配制時(shí)和配制后15天測(cè)量的結(jié)果分別為r(238U1H+/238U)=4.85×10-5,r(238U1H+/238U)=4.03×10-5,可見,238U1H+產(chǎn)率與儀器狀態(tài)密切相關(guān)。因此,樣品測(cè)定時(shí)應(yīng)實(shí)時(shí)測(cè)量該比值,并實(shí)時(shí)進(jìn)行钚同質(zhì)異位素的修正。

    2.2 測(cè)量結(jié)果

    質(zhì)譜測(cè)量的钚濃度為質(zhì)量濃度,需按式(1)轉(zhuǎn)化為放射性活度:

    A=m/M×NA×λ

    (1)

    式中,A為活度;m為質(zhì)量;M為原子質(zhì)量;NA

    表2 不同濃度鈾干擾下钚標(biāo)準(zhǔn)溶液的計(jì)數(shù)率(cps)Table 2 Counting rate of plutonium standard solution under different uranium interferences (cps)

    為阿伏伽德羅常量;λ為衰變常數(shù),計(jì)算衰變常數(shù)時(shí),239Pu和240Pu半衰期分別為24 110年和6 561年。

    將質(zhì)譜法與液閃法的測(cè)量結(jié)果進(jìn)行對(duì)比,結(jié)果列于表3。由表3可知,兩種方法的最大偏差小于4%。放射性廢液樣品中鈾濃度為0.1~100 mg/L,跨越3個(gè)數(shù)量級(jí),鈾氫復(fù)合離子干擾程度不同,但均未影響钚測(cè)量結(jié)果。此外,質(zhì)譜法可同時(shí)測(cè)量钚、鈾含量。

    2.3 不確定度評(píng)定

    樣品中239Pu活度濃度測(cè)定相對(duì)不確定度u由以下因素組成:1) 钚標(biāo)準(zhǔn)溶液濃度的不確定度us;2) 樣品和標(biāo)準(zhǔn)溶液稀釋定容的不確定度ux、uy;3) 樣品和標(biāo)準(zhǔn)溶液重復(fù)測(cè)量的不確定度u1、u2;4) 鈾氫復(fù)合離子干擾修正的不確定度u3;5) 質(zhì)量濃度與活度濃度轉(zhuǎn)化系數(shù)的不確定度u4。

    us、ux、uy、u1、u2、u3、u4分別為1.5%、0.7%、0.7%、0.8%、0.8%、0.6%、0.2%,求得相對(duì)合成不確定度為2.3%,相對(duì)擴(kuò)展不確定度為4.6%(k=2)。

    表3 質(zhì)譜法與液閃法測(cè)量結(jié)果對(duì)比Table 3 Comparison of measurement results of mass spectrometry and liquid scintillation

    3 結(jié)論

    本研究采用高分辨電感耦合等離子體質(zhì)譜法直接測(cè)量放射性廢液中239Pu、240Pu的活度濃度,通過測(cè)定鈾氫復(fù)合離子產(chǎn)率,扣除了同質(zhì)異位素干擾,將本方法與液閃法的測(cè)量結(jié)果進(jìn)行比對(duì),發(fā)現(xiàn)二者基本一致。本方法制樣簡(jiǎn)單,適用于輻射水平高、鈾基體含量大的放射性廢液中239Pu、240Pu的快速測(cè)量。

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