三峽庫(kù)區(qū)典型流域農(nóng)業(yè)面源氮素輸出特征

劉方誼 范先鵬 夏穎 黃敏 張富林 吳茂前

摘要：以三峽庫(kù)區(qū)典型流域?yàn)檠芯繂卧?，在自然降雨條件下，對(duì)流域出口設(shè)置的監(jiān)測(cè)點(diǎn)進(jìn)行連續(xù)取樣觀測(cè)。結(jié)果表明，2015年長(zhǎng)坪流域在4-9月降雨量達(dá)703.1 mm，占全年降雨量的83.0%，徑流量為686 354.4 m3，占全年徑流量的78.8%，徑流量與降雨量顯著相關(guān)（r=0.056，P<0.01）；在此期間的總氮輸出負(fù)荷占全年的88.7%，是流域氮素流失的主要時(shí)期，徑流為流域面源氮素輸出的主要渠道及主要驅(qū)動(dòng)力；總氮年平均濃度為2.0 mg/L，濃度峰值主要出現(xiàn)在7-9月；TN、NO3--N、NH4+-N和PN的年輸出負(fù)荷分別為9.0、6.6、0.4和1.9 kg/hm2；NO3--N是氮素流失的主要形態(tài)，占總氮輸出負(fù)荷的73.7%。

關(guān)鍵詞：三峽庫(kù)區(qū)；面源污染；降雨徑流；氮素流失

中圖分類號(hào)：X832 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：0439-8114（2018）10-0031-05

DOI：10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2018.10.008

Characteristics of Nitrogen Output from Agricultural Non-point Source in Typical Watershed of Three Gorges Reservoir Area

LIU Fang-yi1，2，F(xiàn)AN Xian-peng2，3，XIA Ying2，3，HUANG Min1，ZHANG Fu-lin2，3，WU Mao-qian2，3

（1.College of Resource and Environmental Engineering，Wuhan University of Technology，Wuhan 430070，China；

2.Institute of Plant Protection， Soil and Fertilizer Sciences，Hubei Academy of Agricultural Sciences，Wuhan 430064，China；

3.Hubei Engineering Technology Research Center of Agricultural Non-point Source Pollution Control，Wuhan 430064，China）

Abstract： Taking the typical watershed in the Three Gorges Reservoir Area as the research unit，and the continuous sampling observation on the monitoring points of the watershed outlet set under the natural rainfall conditions were conducted. The results showed that in 2015，the Changping watershed rainfall in April-September reached 703.1 mm and the runoff amounting to 686 354.4 m3，accounting for 83.0% and 78.8% of the annual total respectively； And the runoff and rainfall were significantly correlated（r=0.056，P<0.01）； During this period，the total nitrogen output load accounted for 88.7% of the whole year，which was the main period of nitrogen loss in the watershed， and the runoff was the main channel and driving force of the surface nitrogen export； The average annual total nitrogen concentration was 2.0 mg/L，the peak concentration mainly in July to September； The annual output loads of total nitrogen（TN），nitrate nitrogen（NO3--N），ammonia nitrogen（NH4+-N） and particulate nitrogen（PN） were 9.0，6.6，0.4 and 1.9 kg/hm2，respectively. The main forms of nitrogen loss were nitrate nitrogen，accounting for 73.7% of the total nitrogen output load.

Key words： Three Gorges Reservoir Area； non-point source pollution； rainfall runoff； nitrogen loss

氮是農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)中重要的養(yǎng)分[1]，同時(shí)也是水體富營(yíng)養(yǎng)化的主要限制因子[2]，隨著點(diǎn)源污染逐漸得到控制，面源污染已成為流域水體污染的主要來(lái)源[3，4]；在滇池、太湖、香溪河等流域的污染物總氮輸出負(fù)荷調(diào)查中，由面源污染產(chǎn)生的總氮負(fù)荷分別達(dá)到了44.5%、61.5%和61.0%[5-7]，2007年中國(guó)農(nóng)業(yè)面源總氮排放量達(dá)270.5萬(wàn)t，占總排放量的57.2%[8]；面源污染氮素的排放已成為水體氮素污染的重要來(lái)源。

面源污染發(fā)生具有不確定性，徑流量和污染物排放負(fù)荷與降雨量的非線性關(guān)系，土地利用模式和管理措施的快速變化，加劇了面源污染定量化研究的復(fù)雜性[9]，使得關(guān)于面源污染的研究存在較大的困難。流域以水為紐帶，是相對(duì)獨(dú)立的自然綜合體，是面源污染研究的最佳單元[10]，目前從流域尺度研究面源氮素的流失是國(guó)內(nèi)外的研究熱點(diǎn)[11，12]。因此本研究在三峽庫(kù)區(qū)選取一典型流域?yàn)檠芯繂卧?，通過探究流域氮素隨地表徑流流失的動(dòng)態(tài)變化過程，量化氮素污染物的輸出負(fù)荷，識(shí)別重點(diǎn)污染源，以期為庫(kù)區(qū)典型農(nóng)業(yè)小流域非點(diǎn)源污染控制提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

研究區(qū)域?yàn)槿龒{庫(kù)區(qū)典型的小流域，位于湖北省興山縣古夫鎮(zhèn)長(zhǎng)坪村，流域以長(zhǎng)坪水庫(kù)為界，分為上長(zhǎng)坪和下長(zhǎng)坪兩部分，總面積330 hm2；兩側(cè)為山脊，中間是300～500 m寬的沖槽，沖槽中間的自然溝匯流后，經(jīng)古夫河進(jìn)入香溪河（圖1）。流域地處亞熱帶，屬季風(fēng)氣候，四季分明。年平均氣溫13.3 ℃，年均降雨量約1 100 mm。土壤類型為石灰（巖）土，土壤pH 7.5～8.1。林地面積211.3 hm2，耕地面積94.7 hm2，主要作物有玉米、油菜、水稻等，種植模式為玉米-油菜輪作；村民多分散而居，共有347家農(nóng)戶；人畜共居同一院落，平均每戶人家養(yǎng)殖豬2頭[13]；農(nóng)村生活污水與畜禽養(yǎng)殖廢水自然排放，是流域主要污染源。

1.2 監(jiān)測(cè)點(diǎn)設(shè)置與取樣

流域出口處設(shè)置了攔水壩，利用氣泡水位計(jì)法監(jiān)測(cè)流域徑流量。同時(shí)在流域出口處設(shè)置采樣點(diǎn)采集水樣，采樣時(shí)間為2015年1-12月，樣品采集頻次為豐水期（4月1日至9月30日）每天采集一次，枯水期（10月1日至3月31日）每5 d采集一次。采樣500 mL，用聚乙烯瓶裝樣冰凍保存，1個(gè)月內(nèi)送回實(shí)驗(yàn)室，解凍后馬上完成分析測(cè)定。

在流域內(nèi)設(shè)置雨量器，每天早上9點(diǎn)，讀取降雨量并取降雨水樣。

1.3 水樣分析方法

檢測(cè)指標(biāo)依次為總氮（TN）、硝氮（NO3--N）、氨氮（NH4+-N）、顆粒態(tài)氮（PN）。水樣總氮采用堿性過硫酸鉀氧化—紫外分光光度法分析；硝態(tài)氮用紫外分光光度法測(cè)定；銨態(tài)氮用靛酚藍(lán)—分光光度法分析；用差減法得到顆粒態(tài)氮（PN）=TN-（NO3--N+ NH4+-N）；試驗(yàn)數(shù)據(jù)采用Excel 2016軟件進(jìn)行分析，運(yùn)用SPSS 20.0和Origin 2018進(jìn)行數(shù)據(jù)相關(guān)性分析及繪圖。

1.4 負(fù)荷估算

流域氮素排放負(fù)荷的計(jì)算公式為：

L=■CiVi×10-3

Vi=Qi×T

其中，L為單位面積流域氮素的累積排放負(fù)荷（kg），Ci為第i日的氮素濃度（mg/L），Vi為第i日的徑流水量（m3），Qi（m3/s）為第i日的流量，T=8.6×104 s；由于枯水期的取樣為5 d一取，而枯水期徑流變化不大，濃度也相對(duì)穩(wěn)定，因此默認(rèn)為臨近5 d的濃度不變，由于儀器故障等其他原因丟失的數(shù)據(jù)則取臨近數(shù)據(jù)平均值為替代值。

1.5 基流分割

長(zhǎng)坪流域隸屬香溪河流域，根據(jù)張革等[14]利用不同基流分割方法對(duì)香溪河流域應(yīng)用的對(duì)比研究，選擇濾波平滑最小值法對(duì)長(zhǎng)坪流域進(jìn)行基流分割。即將平滑最小值法與數(shù)字濾波法相結(jié)合[15]，先將總徑流序列利用平滑最小值法進(jìn)行分割，再將分割的結(jié)果利用數(shù)字濾波法向前分割一次，分割結(jié)果通常用基流分割系數(shù)（BFI，Baseflow Index）來(lái)量化，即基流占總徑流的比值。

1.6 平滑最小值法

平滑最小值法（The Smoothed Minima，SM）是由英國(guó)水文研究所1980年提出的計(jì)算基流分割的方法。該方法將連續(xù)的日徑流量序列以5 d為一個(gè)單元?jiǎng)澐殖苫ゲ恢丿B的塊，并確定這些塊中的最小值，從滿足一定條件的最小值取出組成拐點(diǎn)，將各個(gè)拐點(diǎn)連接起來(lái)得到基流序列。

1.7 數(shù)字濾波法

數(shù)字濾波法為近年來(lái)國(guó)際上研究最為廣泛的基流分割方法，它試圖通過數(shù)字濾波器將信號(hào)分解為高頻和低頻信號(hào)，相應(yīng)地把徑流過程劃分為地表徑流和基流。

該方法由Nathan等[16]于1990年首次提出，分割方程如下。

Qd（i）=αQd（i-1）+■[Q（i）-Q（i-1）]

Qb（i）=Q（i）-Qd（i）

式中，Q（i）（m3/s）為i時(shí)刻的徑流；Qd（i）（m3/s）為i時(shí)刻的地表徑流；Qb（i）（m3/s）為第i時(shí)刻的基流；α為濾波系數(shù)，參考相關(guān)的研究[17，18]，選取α為0.925。

2 結(jié)果與分析

2.1 降雨-徑流變化特征

2015年流域總徑流量為888 989.7 m3，年徑流深為434.0 mm，徑流系數(shù)為0.51；豐水期（4-9月）徑流量為700 813.0 m3，占全年徑流量的78.8%，徑流深為342.1 mm，徑流系數(shù)為0.49；枯水期徑流深為91.9 mm，徑流系數(shù)為0.64。流域月平均BFI為0.85，全年基流量占流域總排水量的66.6%；同時(shí)豐水期與枯水期的基流有明顯的差異，豐水期的平均基流為2.6×10-2 m3/s，平均BFI為0.77，枯水期平均基流為7.7×10-3 m3/s，平均BFI為0.92，說明流域基流所占比重大，徑流過程的形成主要受降雨的影響（圖2）。全年降雨數(shù)為31次，其中大雨7次，暴雨6次，總降水量為847.2 mm，豐水期降雨量為703.1 mm，占全年降雨量的83.0%；徑流量與降雨量顯著相關(guān)（r=0.056，P<0.01）。

雖然流域徑流量與降雨量變化趨勢(shì)一致，但二者變化幅度有一定的差異，主要是由于受到土壤植被、土壤特性及土壤前期的含水量等諸多因素的影響[19]。由圖2可知，1-3月及12月有少量降雨，但徑流量卻基本無(wú)變化，同時(shí)4-5月發(fā)生了多次強(qiáng)降雨，但徑流波動(dòng)幅度并不如6-9月那么明顯；Kidron等[20]通過在自然場(chǎng)條件下獲得的結(jié)果表明，土壤從吸水到飽和需要一定的時(shí)間，而當(dāng)土壤含水量飽和時(shí)，便會(huì)產(chǎn)生徑流，這也可用來(lái)解釋為什么在干燥的地表?xiàng)l件下，短暫的高強(qiáng)度降雨無(wú)法產(chǎn)生徑流，并且最大降雨量與徑流產(chǎn)量之間缺乏一定的相關(guān)性；當(dāng)土壤的初始含水率越高，產(chǎn)流越快，徑流量越大[21，22]，同時(shí)豐水期初期的雨水大都消耗于土壤表層吸收、植物攔截和洼地蓄水[23]。長(zhǎng)坪流域1-3月及10-12月為枯水期，1-5月及12月雖有多次降雨，但由于枯水期土壤含水率較低，使得降雨對(duì)徑流的變化無(wú)影響或影響很小。流域月平均BFI為0.85，全年基流量占流域總排水量的66.57%；同時(shí)豐水期與枯水期的基流有明顯的差異，豐水期的平均基流為2.6×10-2 m3/s，平均BFI為0.77，枯水期平均基流為7.7×10-3 m3/s，平均BFI為0.92，說明流域基流所占比重大，徑流過程的形成主要受降雨的影響。

2.2 氮素濃度變化

2015年流域總氮、硝氮、氨氮的平均排放濃度分別為2.0、1.5和0.1 mg/L，總氮濃度的變化范圍為1.0～9.5 mg/L，硝氮為0.8～2.5 mg/L，氨氮為0～0.4 mg/L（圖3）。2015年流域總氮排放濃度有135 d超過地表水Ⅴ類標(biāo)準(zhǔn)（GB3838-2002），為劣Ⅴ類水，有190 d為Ⅴ類水，說明該流域受氮素污染較為嚴(yán)重；當(dāng)水中氨氮含量較高時(shí)，水體會(huì)呈黑色并伴有惡臭[24]，長(zhǎng)坪流域氨氮濃度皆低于Ⅱ類標(biāo)準(zhǔn)，說明流域水質(zhì)觀感良好，毒性較低[25]?？偟臐舛茸兓饕性?-9月，第一個(gè)峰值出現(xiàn)在7月8日，為7.0 mg/L，最大值為9.5 mg/L，出現(xiàn)在7月24日，6-9月為該區(qū)域玉米的種植季節(jié)，同時(shí)也是流域徑流過程發(fā)生最多的季節(jié)，2015年全年有4次大的徑流峰值，皆出現(xiàn)在此時(shí)間段，因此TN的濃度在此期間波動(dòng)較大，除受降雨徑流的影響外，還可能與玉米種植期間大量施加氮肥有關(guān)；NO3--N、NH4+-N相對(duì)于TN來(lái)說全年濃度波動(dòng)不大。

對(duì)長(zhǎng)坪流域出口不同形態(tài)的氮素濃度與降雨量進(jìn)行相關(guān)性分析，其結(jié)果（表1）表明，總氮與硝氮、氨氮間存在極顯著（P<0.01）的相關(guān)性，但不同形態(tài)的氮素與降雨量之間并無(wú)明顯的相關(guān)性，這與孫正寶等[26]的研究結(jié)果一致；在降雨徑流的沖刷作用下，會(huì)帶入大量的污染物，但高強(qiáng)度的降雨會(huì)稀釋徑流中的氮素，使得其濃度降低[27，28]，同時(shí)由于研究的時(shí)間尺度僅為一年，因此降雨量與氮素濃度間并無(wú)明顯的相關(guān)性。

2.3 氮素輸出負(fù)荷

長(zhǎng)坪流域2015年總氮、硝氮、氨氮和顆粒態(tài)氮的輸出負(fù)荷分別為9.0、6.6、0.4、1.9 kg/hm2（圖4），輸出負(fù)荷強(qiáng)度分別為9.0、6.6、0.4、1.9 kg/hm2；其中4-9月總氮的月輸出負(fù)荷皆超過0.5 kg/hm2，輸出負(fù)荷量為1 634 kg，占全年總氮輸出負(fù)荷的88.7%，7月的總氮輸出負(fù)荷為全年總氮輸出的峰值，達(dá)1.6 kg/hm2，同時(shí)7月的累積降雨量為152.5 mm，僅低于4月的164.2 mm，硝氮峰值出現(xiàn)在6月，為1.2 kg/hm2，顆粒態(tài)氮的峰值也出現(xiàn)在7月，為0.8 kg/hm2，占其全年輸出負(fù)荷的38.8%，說明降雨徑流為流域氮素流失的主要驅(qū)動(dòng)力，氨氮輸出負(fù)荷較低且全年變化不大?？偟拖醯淖兓?guī)律一致，皆是先急速升高，其次緩慢降低，再緩慢升高，最后迅速降低；顆粒態(tài)氮先是比較平穩(wěn)，然后迅速升高達(dá)到峰值再急速下降；氨氮變化相對(duì)平穩(wěn)。這進(jìn)一步說明當(dāng)流域土壤含水量趨于飽和時(shí)，高強(qiáng)度的降雨會(huì)稀釋徑流中氮素的濃度，但由于顆粒氮的流失載體為泥沙，因此在豐水期時(shí)強(qiáng)降雨會(huì)增加徑流中的泥沙流失量[29]，從而增加顆粒氮的流失。

由圖5可知，6月16日、6月30日、7月15日及9月24日的徑流量是2015年流域徑流發(fā)生的4個(gè)峰值，其BFI分別為0.05、0.11、0.12、0.12，當(dāng)日總氮輸出負(fù)荷分別為69.1、58.3、50.9、52.7 kg；而6月15日、6月29日、7月14日、9月23日的BFI分別為0.79、0.94、0.74、1.00，即基本無(wú)徑流過程的發(fā)生，其總氮輸出負(fù)荷分別為4.5、7.1、8.1、5.9 kg；4次徑流峰值的發(fā)生和前1 d相比均帶入超過5倍的總氮輸出，6月16日更是達(dá)到了6月15日總氮輸出的15倍，說明徑流過程是流域面源氮素輸出的主要渠道，同時(shí)也是氮素流失的主要驅(qū)動(dòng)力。

對(duì)流域2015年不同形態(tài)氮素的月累積負(fù)荷與降雨量進(jìn)行相關(guān)性分析（表2），發(fā)現(xiàn)降雨量與總氮、硝氮、顆粒態(tài)氮的輸出負(fù)荷間存在顯著的相關(guān)性，總氮與硝氮、氨氮、顆粒態(tài)氮均存在極顯著的相關(guān)性，硝氮與氨氮存在極顯著的相關(guān)性（r=0.832，P<0.01），與顆粒態(tài)氮為顯著相關(guān)（r=0.609，P<0.05），氨氮與顆粒態(tài)氮?jiǎng)t為顯著相關(guān)（r=0.674，P<0.05）。

2.4 不同形態(tài)氮素的變化特征

由圖6可知，流域可溶性氮（NO3--N+NH4+-N）輸出負(fù)荷占總氮輸出負(fù)荷的78.5%，其中硝氮占73.7%，月輸出負(fù)荷占比的平均值高達(dá)79.1%，是流域徑流中氮素流失的主要形態(tài)[30]；氨氮和顆粒態(tài)氮的流失比例則是上半年明顯低于下半年，上半年氨氮和顆粒態(tài)氮的流失比例變化范圍分別為2%～4%和8%～16%，而下半年的變化范圍則為4%～8%和8%～46%；氨氮以較高比例存在是生活污水及畜禽養(yǎng)殖廢水污染的主要特征[31]，同時(shí)生活污水及畜禽養(yǎng)殖廢水皆為面源污染的重要來(lái)源[32，33]，流域生活污水排放全年變化不大，但由于流域生豬養(yǎng)殖周期為一年，進(jìn)出欄量一般為兩頭豬，每年春節(jié)過后購(gòu)買小豬開始飼養(yǎng)，隨著生豬的發(fā)育，其生物量逐漸增加，導(dǎo)致糞便的產(chǎn)生量逐漸增加[13]，因此畜禽廢水排放逐漸增加，這與氨氮的排放比例變化規(guī)律一致；同時(shí)由于氨氮主要吸附于土壤顆粒表面而進(jìn)行輸移[34，35]，在豐水期初期，流域土壤表層植物截留對(duì)氨氮的截留基本達(dá)到飽和狀態(tài)，所以在豐水期后期的氨氮大都隨地表徑流進(jìn)入河流湖泊；因此氨氮與顆粒態(tài)氮一樣，皆在豐水期后期流失比例較高。

3 小結(jié)

1）長(zhǎng)坪流域年度降雨量分布極度不均，主要集中在4-9月，降雨量達(dá)703.1 mm，占全年降雨量的83.0%，徑流量為686 354.4 m3，占全年徑流量的78.8%；徑流量與降雨量間存在顯著的相關(guān)性（r=0.056，P<0.01）。

2）流域出口處總氮年平均濃度為2.0 mg/L，濃度峰值主要出現(xiàn)在7-9月；以總氮的地表水排放標(biāo)準(zhǔn)評(píng)價(jià)，流域全年有135 d為劣Ⅴ類水，有190 d為Ⅴ類水，有較高的富營(yíng)養(yǎng)化風(fēng)險(xiǎn)。

3）流域出口TN、NO3--N、NH4+-N和PN的年輸出負(fù)荷分別為9.0、6.6、0.4和1.9 kg/hm2，4-9月占全年TN輸出負(fù)荷的88.7%，是流域氮素流失的主要時(shí)期；4次徑流峰值所帶入的TN負(fù)荷量皆超過原輸出負(fù)荷的5倍，故徑流是流域面源氮素輸出的主要渠道及主要驅(qū)動(dòng)力。

4）NO3--N為氮素流失的主要形態(tài)，占TN輸出負(fù)荷的73.7%；NH4+-N的輸出占比同養(yǎng)殖周期糞污排放規(guī)律一致，全年逐漸升高。

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