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    硫化鉍納米結(jié)構(gòu)的可控合成及其光催化性能

    2018-08-21 04:52:12吳俊豪江宇璐孫彥剛
    關(guān)鍵詞:對光乙二醇光催化

    吳俊豪, 崔 哲, 江宇璐, 孫彥剛

    (上海工程技術(shù)大學(xué) 化學(xué)化工學(xué)院, 上海 201620)

    半導(dǎo)體光催化技術(shù),由于具有成本低、效率高、易操作及環(huán)境友好等特點(diǎn),能夠利用太陽光降解有機(jī)污染物,從而成為一種高效可靠的污染物處理方法[1-2]。在過去數(shù)十年間,二氧化鈦(TiO2)作為一種極具代表性的半導(dǎo)體光催化劑,被廣泛用于光催化領(lǐng)域。但是由于其禁帶寬度大、量子效率低等因素大大限制了TiO2的光催化性能,因此,有必要尋求新型高效的可見光催化劑[3-4]。

    硫化鉍(Bi2S3)是一種典型的p型半導(dǎo)體,其禁帶寬度為1.3 eV,具有優(yōu)異的光電性質(zhì),被廣泛用于鋰離子電池、太陽能電池、光電探測和光催化等領(lǐng)域[5-8]。近年來,各種一維、二維和三維的硫化鉍微納米結(jié)構(gòu)被研究用于光催化領(lǐng)域[9-10]。對于光催化材料而言,結(jié)構(gòu)對光催化性能有重要影響,其中三維結(jié)構(gòu)的材料由于具有相對大的比表面積和反應(yīng)活性位點(diǎn)而擁有更高的光催化活性。例如,文獻(xiàn)[11]通過簡單的一步法合成了三維結(jié)構(gòu)的TiO2超結(jié)構(gòu),這種由二維TiO2納米片組裝而成的三維TiO2相比普通的納米TiO2,具有超高的光催化活性。文獻(xiàn)[12]使用溫和的離子交換法合成了三維結(jié)構(gòu)的(BiO)2CO3/Bi2S3納米異質(zhì)結(jié)材料,在可見光下表現(xiàn)出了優(yōu)異的光催化性能。因此,上述研究表明,三維結(jié)構(gòu)的Bi2S3納米材料是一種極具應(yīng)用前景的可見光催化劑。

    溶劑熱法是一種常用的化學(xué)合成方法,具有簡單易行、安全可控等優(yōu)良特點(diǎn)。本試驗(yàn)中,以硝酸鉍和硫脲為原料、乙二醇為溶劑,采用簡單的溶劑熱法合成了三維海膽狀的Bi2S3納米花結(jié)構(gòu),并通過改變?nèi)軇w系研究該三維結(jié)構(gòu)的組裝過程。同時通過X射線衍射儀(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、紫外可見光譜儀等儀器,對樣品的結(jié)構(gòu)組成、形貌特點(diǎn)、光學(xué)性質(zhì)等進(jìn)行了詳細(xì)的表征。另外,以亞甲基藍(lán)模擬有機(jī)污染物對所得樣品的光催化性能進(jìn)行評估。

    1 試驗(yàn)部分

    1.1 儀器與試劑

    UV 1901型紫外可見分光光度計(jì),Lambda 35型紫外可見光譜儀(配有積分球的樣品臺并用BaSO4為參比),Rigaku D/Max 2550型X射線衍射儀(采用高通量的Cu Kα射線,掃描范圍5°~80°,工作電壓40 kV), S-4800型掃描電子顯微鏡。五水硝酸鉍(滬試AR,≥99%),硫脲(滬試AR,≥99%),乙二醇(上海凌峰AR,≥99%)。

    1.2 Bi2S3納米結(jié)構(gòu)的制備

    將150 mg的硝酸鉍固體粉末加入40 mL的水中,劇烈攪拌10 min,再將300 mg的硫脲固體粉末加入上述混合溶液中,繼續(xù)攪拌30 min得到透明澄清的混合溶液。然后將該混合溶液轉(zhuǎn)移至50 mL的反應(yīng)釜中,在180 ℃條件下保溫12 h。待其自然冷卻至室溫后,收集反應(yīng)釜內(nèi)沉淀,用水和乙醇反復(fù)離心3次,然后在真空干燥箱內(nèi)60 ℃干燥12 h得到Bi2S3納米棒。

    為了制備海膽狀Bi2S3納米花,將反應(yīng)溶劑換成等量的乙二醇,保持其他條件完全一樣。為了便于區(qū)分,對樣品進(jìn)行編號,如表1所示。

    表1 不同形貌的Bi2S3

    表1中,BS-1代表溶劑為純水相的普通Bi2S3納米棒,BS-2代表溶劑為乙二醇和水體積比為1 ∶1的半組裝Bi2S3,BS-3代表溶劑為純乙二醇的Bi2S3納米花組裝體。

    1.3 光催化性能評價(jià)

    使用亞甲基藍(lán)模擬有機(jī)污染物,通過亞甲基藍(lán)的降解速率表征所得樣品的光催化性。試驗(yàn)內(nèi)容包括:(1)取20 mg的Bi2S3粉末分散在含有質(zhì)量濃度為20 mg/L體積為50 mL的亞甲基藍(lán)溶液的小燒杯中,在黑暗條件攪拌30 min使溶液達(dá)到吸附-脫附平衡;(2)將小燒杯置于氙燈光源下方10 cm處,用可見光進(jìn)行照射,每隔一定的時間間隔取3 mL溶液離心,然后用吸管吸取上層清液,轉(zhuǎn)移至石英比色皿中,用紫外-可見分光光度計(jì)記錄亞甲基藍(lán)溶液的吸收光譜隨時間的變化;(3)根據(jù)朗伯比爾定律計(jì)算降解率,如式(1)所示。

    (1)

    式中:D為降解率(%);c為亞甲基藍(lán)溶液的質(zhì)量濃度(mg/L);c0為亞甲基藍(lán)溶液的初始質(zhì)量濃度(mg/L);λ為亞甲基藍(lán)溶液的吸光度;λ0為亞甲基藍(lán)溶液的初始吸光度。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 XRD分析與表征

    材料的晶相結(jié)構(gòu)通過X射線粉末衍射進(jìn)行表征。制備的Bi2S3樣品的XRD衍射圖譜如圖1所示。從圖1中可以看出,制備的材料對應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)卡片為JCPDS No.17-0320,屬于正交晶系的Bi2S3晶體結(jié)構(gòu)。圖1中所有衍射峰均與標(biāo)準(zhǔn)卡片對應(yīng),無其他雜質(zhì)峰,表明所制備的樣品為純凈的Bi2S3,且3種樣品的XRD無區(qū)別,證明組裝過程并沒對物質(zhì)成分及相結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響。

    圖1 Bi2S3的XRD圖譜Fig.1 XRD pattern of Bi2S3

    2.2 SEM圖及TEM圖表征

    合成的Bi2S3納米棒和Bi2S3納米花的SEM圖如圖2所示。從圖2(a)中可以看出,Bi2S3納米棒直徑約為30 nm,長度為0.2~1.0 μm,表面光滑,呈無序狀分布。由圖2(b)可以看出,Bi2S3花狀結(jié)構(gòu)由直徑約為30 nm的納米棒均勻組裝而成,該納米花直徑約為1.5 μm,且Bi2S3納米花分散均勻,形狀均一,大小相同。

    Bi2S3納米花的TEM圖如圖3所示。從圖3中可以看出,Bi2S3納米花由直徑為30~40 nm的納米棒組成,這與SEM圖相符合。

    圖3 Bi2S3納米花的TEM圖Fig.3 TEM images of Bi2S3 nanoflower

    2.3 不同溶劑體系對Bi2S3納米結(jié)構(gòu)的影響

    為研究水和乙二醇含量對Bi2S3納米結(jié)構(gòu)的影響,控制水和乙二醇的體積比,保持其他反應(yīng)條件完全相同,探究不同溶劑體系對硫化鉍納米結(jié)構(gòu)的影響。保持其他試驗(yàn)條件和反應(yīng)溶劑總體積不變,調(diào)整水和乙二醇的體積比為分別為3 ∶1、 1 ∶1和1 ∶3,觀察不同溶劑體系對樣品形貌的影響。

    在不同溶劑體系下得到的Bi2S3的SEM圖如圖4所示。從圖4(a)中可以看出,當(dāng)水和乙二醇體積比為3 ∶1時,Bi2S3仍是呈無序狀分布的表面光滑的納米棒,直徑約為30 nm,長度0.2~1 μm,與純水相中的產(chǎn)物無明顯差異。當(dāng)水和乙二醇體積比為1 ∶1時,如圖4(b)所示,Bi2S3納米棒在三維方向上開始部分組裝,排列雜亂無序。當(dāng)水和乙二醇體積比為1 ∶3時,如圖4(c)所示,Bi2S3納米棒組裝程度更高,整體呈球狀,其半徑約為1.5 μm。

    圖4 不同溶劑體系條件下的硫化鉍形貌結(jié)構(gòu)Fig.4 Morphologies of Bi2S3 in different solvent system conditions

    上述結(jié)果表明:在溶劑熱法合成Bi2S3納米結(jié)構(gòu)的過程中,當(dāng)溶劑為水時,Bi2S3由無序狀堆積的納米棒組成;當(dāng)添加乙二醇為溶劑時,納米棒開始進(jìn)行自組裝,并且隨著乙二醇含量的逐步提高,組裝程度逐漸增大;當(dāng)溶劑全部為乙二醇時,Bi2S3納米棒組裝為均一、有序的海膽狀納米花結(jié)構(gòu)。

    2.4 光吸收特性

    光催化劑對光的吸收能力是影響光催化性能的重要因素,為此測試了不同樣品的固體紫外光譜。不同Bi2S3的固體紫外漫反射光譜如圖5所示。由圖5可知,3種樣品的吸收曲線類似,均在可見光區(qū)表現(xiàn)出了強(qiáng)烈的光吸收能力,并且在650~800 nm之間有寬泛的吸收峰。相比BS-1樣品,BS-3對光的吸收能力明顯升高。這充分反映出組裝結(jié)構(gòu)Bi2S3納米棒比未組裝的無序Bi2S3納米棒擁有更強(qiáng)的光吸收能力,對提高樣品的光催化能力有重要促進(jìn)作用。

    圖5 不同Bi2S3的紫外漫反射吸收曲線Fig.5 UV-vis spectra of different Bi2S3

    2.5 光催化性能

    為了研究所制備樣品對有機(jī)污染物的降解能力,采用亞甲基藍(lán)模擬有機(jī)污染物,對3種樣品的光催化性能進(jìn)行評估。相同條件下用不同形貌的Bi2S3降解亞甲基藍(lán)的紫外可見吸收光譜圖如圖6所示。

    (a) BS-1

    (b) BS-2

    (c) BS-3

    圖6不同Bi2S3樣品降解亞甲基藍(lán)溶液的紫外可見吸收光譜變化

    Fig.6ChangesinUV-visspectraofmethylenebluesolutioninthepresenceofdifferentBi2S3

    從圖6中可以看出,隨著光照時間延長,亞甲基藍(lán)溶液的吸光度逐漸降低,經(jīng)過180 min的光照降解,BS-3樣品降解效果最好。為便于比較不同Bi2S3樣品的光催化能力,研究了3種樣品對亞甲基藍(lán)溶液的降解率,如圖7所示。從圖7中可以看出,在180 min時,亞甲基藍(lán)溶液的自降解率為28.6%,BS-1降解率為77%,BS-2降解率提高到85.4%,BS-3的降解高達(dá)97.4%。由此表明,隨著Bi2S3納米棒組裝程度的增大,光催化能力逐漸增強(qiáng),完全組裝成功的Bi2S3納米花光催化效果最好。

    圖7 不同Bi2S3樣品對亞甲基藍(lán)溶液的降解率Fig.7 Degradation rate of methylene blue solution by different Bi2S3

    2.6 光催化機(jī)理

    Bi2S3+hv→h++e-

    (2)

    (3)

    h++ OH-→·OH

    (4)

    (5)

    ·OH+pollutant→CO2+H2O

    (6)

    眾所周知,光吸收率對光催化性能有重要影響。一般來說,在其他條件相同時,材料吸收的光越多,對光的利用率越高,因而光催化性能越強(qiáng)。本試驗(yàn)中,Bi2S3納米棒經(jīng)組裝成花狀后,光催化性能大大提高。這是由于組裝后的微米花結(jié)構(gòu)相比無序堆積的納米棒大大提高了對光的吸收能力,從而增強(qiáng)了光利用率和光催化活性。通常情況下,當(dāng)光照射到物體上時,主要分為兩部分:一部分被物體吸收,另一部分被反射。與未經(jīng)組裝的納米棒相比,經(jīng)過有序組裝的納米花能夠更加充分地增加對光的吸收能力。普通納米棒和組裝的納米花對光的吸收利用示意圖如圖8所示。

    (a) 普通納米棒

    (b) 組裝納米花

    Fig.8SchematicdiagramoflightreflectionforBi2S3nanorodsandnanoflower

    由圖8可知:普通的納米棒被光照射后,除去被單根納米棒吸收的一部分光,另一部分光經(jīng)反射逸出;而對于經(jīng)過有序組裝的納米花而言,一部分被單根納米棒反射的光,由于周圍納米棒的空間限制,會反射到其他納米棒上繼而被其吸收,如此經(jīng)過多次反射,這部分反射光會被其他納米棒所吸收。因此相比無組裝的無序堆積納米棒而言,有序組裝的納米花能夠提高對光的吸收,從而增加吸光度。這與文獻(xiàn)[13]報(bào)道的研究結(jié)果相吻合。

    3 結(jié) 語

    本文通過溶劑熱法成功合成了三維海膽狀Bi2S3組裝結(jié)構(gòu),并通過改變?nèi)軇w系研究其自組裝的過程。光催化測試結(jié)果表明,相比未組裝的Bi2S3納米棒和半組裝的Bi2S3三維結(jié)構(gòu),均勻規(guī)則的三維海膽狀Bi2S3納米結(jié)構(gòu)具有明顯改善的光催化能力,表明納米材料的結(jié)構(gòu)與形貌對光催化活性有重要影響,為Bi2S3在光催化領(lǐng)域的工業(yè)化應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。

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