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    超聲處理制備小麥醇溶蛋白膠體顆粒Pickering乳液及其表征

    2018-08-19 05:50:28吳滋靈周福珍尹艷尹壽偉
    現(xiàn)代食品科技 2018年7期
    關(guān)鍵詞:油滴膠體乳液

    吳滋靈,周福珍,尹艷,尹壽偉

    (1.華南理工大學(xué)食品科學(xué)與工程學(xué)院食物蛋白工程研究中心,廣東廣州 510640)(2.惠州學(xué)院生命科學(xué)學(xué)院,廣東惠州 516007)

    Pickering乳液是一類由固體顆粒穩(wěn)定的無皂(surfactant-free)乳液,其最大的優(yōu)勢是耐受聚并(coalescence)[1]。英國 Hull大學(xué)的 Binks教授對Pickering乳液的研究在理論上做出較大的貢獻(xiàn),建立了Pickering乳液的界面解吸能(ΔE)與三相接觸角(θ)、顆粒半徑(r)和界面張力(γ)之間的關(guān)系[2]。通常尺寸大于10 nm的膠體粒子的解吸能比熱運(yùn)動(dòng)能(~kBT)大3個(gè)數(shù)量級以上,其界面吸附可認(rèn)為是不可逆的[3]。無機(jī)顆粒穩(wěn)定的Pickering最為傳統(tǒng),其形成機(jī)理、性能及微觀結(jié)構(gòu)研究最為深入。最近,膠體科學(xué)家開始探索新型Pickering乳液,如環(huán)境響應(yīng)Pickering乳液、可逆的Pickering乳液。食品級Pickering乳液是食品膠體研究領(lǐng)域的熱點(diǎn)和挑戰(zhàn),兼具活性物輸送、低熱量(calorie reduction)和質(zhì)地改良(texture modification)的功能[4,5]。2013年,英國Leeds大學(xué)的Dickinson教授撰文指出探尋合適食品級 Pickering乳化劑是食品膠體領(lǐng)域的挑戰(zhàn)[6]。英國Leeds大學(xué)的Murray教授在食品級Pickering乳液構(gòu)建方面開展重要的探索工作,利用辛基琥珀酸淀粉顆粒構(gòu)建了微米級的水包油型Pickering乳液,此類乳液能穩(wěn)定數(shù)月[7]。比較而言,以食物蛋白顆粒制備的Pickering乳液的更具優(yōu)勢,也更具挑戰(zhàn)。多數(shù)食物蛋白不能直接作為Pickering乳化劑,如大豆蛋白等通過界面吸附、展開和重排形成傳統(tǒng)的乳液。針對這類蛋白質(zhì),可以通過熱聚集、酶或化學(xué)交聯(lián)合成蛋白膠體顆粒,以制備Pickering乳液。華南理工大學(xué)唐傳核教授在大豆蛋白膠體顆粒穩(wěn)定的Pickering乳液研究方面較為突出[8]。以自組裝醇溶蛋白顆粒為乳化劑制備 Pickering乳液是食品膠體領(lǐng)域的前沿。我們研究小組利用zein膠體顆粒構(gòu)建了穩(wěn)定的食品級Pickering乳液,并通過界面輸送制備出抗氧化的Pickering乳液[9]。

    小麥醇溶蛋白(gliadin)是一類兩親性的疏水蛋白,溶劑極性改變會(huì)引發(fā)由兩親性驅(qū)動(dòng)的gliadin分子自組裝形成納/微尺度的膠體顆粒。因此,小麥醇溶蛋白顆粒在構(gòu)建食品級的Pickering乳液方面,具有廣闊的前景。前期研究表明,不經(jīng)過修飾的小麥醇溶蛋白顆粒制備的Pickering乳液只能穩(wěn)定數(shù)天,通過靜屏蔽途徑調(diào)控 gliadin膠體顆粒表面潤濕性,制備出穩(wěn)定的Pickering乳液,并揭示了相關(guān)構(gòu)效機(jī)理[10,11]。本研究利用超聲的乳化以制備穩(wěn)定Pickering乳液,系統(tǒng)研究了不同超聲功率對Pickering乳液形成、穩(wěn)定性、微觀結(jié)構(gòu)的影響,探討了乳液微結(jié)構(gòu)、流變學(xué)特性與乳液穩(wěn)定性間的關(guān)系,為食品級Pickering乳液在新型營養(yǎng)物質(zhì)輸送載體及食品結(jié)構(gòu)修飾基料應(yīng)用提供了新的方法和思路。

    1 材料與方法

    1.1 實(shí)驗(yàn)材料與設(shè)備

    1.1.1 材料

    小麥谷朊粉、玉米油,市購;無水乙醇,購自南京試劑化學(xué)有限公司;其他試劑均為分析純。

    1.1.2 主要儀器

    超聲乳化機(jī),美國OMNI公司;高速剪切機(jī)(T10)、旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀記磁力攪拌器,德國IKA公司;冷凍干燥機(jī),德國Christ公司;Zeta電位及納米粒度儀Nano-ZS,英國Malvern公司;粒徑分布儀(Mastersizer 3000),英國 Malvern公司;激光共聚焦顯微鏡,德國 Leica公司;HAKKE RS600流變儀,德國Thermo公司。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 小麥醇溶蛋白膠體顆粒的制備

    小麥醇溶蛋白的提取參考 Duclairoir等報(bào)道的方法[12],稍加改動(dòng)。以市購谷朊粉為原料,經(jīng)70%的乙醇提純冷凍干燥后,得到小麥醇溶蛋白。采用經(jīng)典的反溶劑納米沉淀法制備小麥醇溶蛋白膠體顆粒[13]。將小麥醇溶蛋白溶解在70%(V/V)的乙醇中,得到2.5%(m/V)的溶液。在反溶劑過程,水/醇相體積比為2.5∶1。將小麥醇溶蛋白溶液緩緩倒入 1%冰乙酸的水溶液中,邊倒邊均質(zhì)(6000 r/min 4 min)。所得懸浮液在 40 ℃水浴下旋蒸以除去乙醇和部分水,最后得到2.0%(m/V)小麥醇溶蛋白膠體顆粒(GCPs)溶液。置于4 ℃冰箱冷藏,備用。

    1.2.2 小麥醇溶蛋白膠體顆粒(GCPs)的粒度和Zeta-電位的測定

    采用Zetasizer Nano ZS測定膠體顆粒的粒度及電位。測量溫度為25 ℃,顆粒分散系數(shù)為1.45,分散劑為水,水的分散系數(shù)(dispersant RI)為1.330。樣品濃度為0.1~0.2%。

    1.2.3 Pickering乳液的制備

    以 2%(m/V)小麥醇溶蛋白膠體顆粒(GCPs)作為乳液劑制備Pickering乳液。玉米油以油相,油水比為1∶1(V/V),用高速分散機(jī)IKAT10經(jīng)20000 r/min均質(zhì)2 min制備得到粗乳液。之后采用超聲處理進(jìn)行二次乳化,功率大小分別為0(對照)、20、40、60、80%和100。脈沖70%,超聲時(shí)間6 min。

    1.2.4 乳液的儲(chǔ)藏穩(wěn)定性

    通過觀察放置時(shí)間中乳析層的變化來評價(jià)乳液的穩(wěn)定性。若乳析層不變,則說明乳液穩(wěn)定性好;若乳析層不斷改變,并伴隨漏油破乳等現(xiàn)象,則說明乳液穩(wěn)定性不好。使用Canon DIGITAL IXUS 110 IS照相機(jī)對乳液進(jìn)行拍照。

    1.2.5 乳液的粒徑分布測定

    采用 Mastersizer 3000粒度分布儀測定乳液的粒徑及分布。以水為分散劑,顆粒折射率和吸收率分別為1.470和0.001,分散劑折射率:1.330。采用體積平均直徑(D4,3)來表征乳液的粒度及分布。

    1.2.6 乳液的微觀結(jié)構(gòu):激光共聚焦顯微鏡(CLSM)觀察

    采用激光共聚焦顯微鏡(CLSM)研究乳液的微結(jié)構(gòu)。樣品染色方法是:1 mL樣品中用40 μL尼羅紅和尼羅藍(lán)混合熒光染液染色;分別在488 nm激發(fā)尼羅紅,在633 nm激發(fā)尼羅藍(lán);掃描頻率100 Hz,掃描密度為1024×1024。使用LAS AF Lite軟件進(jìn)行圖像處理。

    1.2.7 乳液的流變學(xué)特性

    流變學(xué)特性通過HAAKE RS600流變儀測定。乳液樣品在測試過程中保持恒溫 25 ℃,使用直徑為27.83 mm的平板,其間隙為1 mm。

    應(yīng)力掃描:設(shè)置應(yīng)力范圍為0.1 Pa~1000 Pa,固定頻率為1 Hz。

    頻率掃描:根據(jù)應(yīng)力掃描結(jié)果,選擇在線性粘彈區(qū)域進(jìn)行頻率掃描。本實(shí)驗(yàn)中應(yīng)力為1 Pa,頻率范圍為 0.1 Hz~10 Hz。

    1.2.8 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)與分析

    所得結(jié)果均是取3次測量的平均值,且結(jié)果采用SPSS 13.0系統(tǒng)進(jìn)行數(shù)據(jù)的顯著性分析,顯著性差異采用95%的置信區(qū)間進(jìn)行方差分析。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 小麥醇溶蛋白膠體顆粒(GCPs)的Zeta-電位、粒度及外觀

    表1 小麥醇溶蛋白膠體顆粒(GCPs)的粒徑、多分散指數(shù)(PDI)和Zeta-電位Table 1 Size and zeta potentials of gliadin colloid particles(GCPs)

    圖1新制(a)和1 h后(b)小麥醇溶蛋白膠體顆粒(GCPs)的外觀Fig.1 Appearance photographs of the GCPs dispersions: (a)freshly prepared and (b) after one hour

    表1給出了GCPs的粒徑、多分散指數(shù)(PDI)、Zeta-電位的大小,圖1給出了GCPs的外觀??梢钥吹?,GCPs粒子的PDI較大(0.755±0.113),呈多分散性分布;粒徑為120.1±2.3 nm,Zeta-電位為24.25±1.55 mV。放置1 h后,小麥醇溶蛋白膠體顆粒仍呈半透明狀態(tài)。分散液中膠體顆粒的穩(wěn)定性主要是由整體核電荷決定的,在酸性環(huán)境(~pH 30)GCPs顆粒間的靜電排斥力非常高,足以能夠保證分散液的穩(wěn)定。但是穩(wěn)定的Pickering乳液的形成有賴于顆粒將的相互作用力,構(gòu)建較為完整的界面結(jié)構(gòu)。

    2.2 Pickering乳液的儲(chǔ)藏穩(wěn)定性

    圖2 不同超聲功率的Pickering乳液的外觀Fig.2 Appearance photographs of the Pickering emulsions as a function of ultrasonic power

    儲(chǔ)藏穩(wěn)定性是一個(gè)乳狀液非常關(guān)鍵的品質(zhì)參數(shù)。乳析是乳液聚集或聚并的先兆,儲(chǔ)藏穩(wěn)定性主要是通過乳析指數(shù)來評定。圖2顯示了不同超聲功率下GCPs穩(wěn)定的 Pickering乳液的外觀性質(zhì)。新鮮制備的乳液(圖2a)是均勻的,沒有出現(xiàn)乳析或分層現(xiàn)象。在儲(chǔ)藏過程中由于重力的作用,乳液中的水層在下方,富含油脂的乳液在上方。超聲功率為 0、20%的乳液在儲(chǔ)藏3 d后便出現(xiàn)黃色小油滴,說明乳滴開始破裂,變得不穩(wěn)定而漏油。而超聲功率為40%、60%、80%、100%的乳液(圖 2b)只是析出了少部分水(乳析指數(shù)在 20%左右),乳液沒有出現(xiàn)漏油現(xiàn)象,也就是說乳液仍保持穩(wěn)定。而且超聲功率為40%~100%的乳液在儲(chǔ)藏高達(dá)5個(gè)月之久后,仍保持穩(wěn)定,而且可以實(shí)現(xiàn)倒置(圖3)。這表明該乳液可能具有一定的粘彈性和凝膠特性,形成的乳液較為穩(wěn)定。

    圖3 放置5個(gè)月后的Pickering乳液外觀(功率為40%)Fig.3 Appearance photographs of the Pickering emulsions of 40% ultrasonic power after 5 months

    2.3 Pickering乳液的粒徑

    圖4 超聲功率40%的GCPs穩(wěn)定的Pickering乳液的粒徑分布Fig.4 Size distribution of GCPs stabilized Pickering emulsions fabricated by 40% ultrasonic power as a function of time

    從表2可以看出,新制乳液經(jīng)過超聲處理后平均粒徑隨著超聲功率的增大而減小。超聲功率在20%的乳液比不經(jīng)過超聲的乳液粒徑減少了超過 50%以上(從10.7 μm減小到4.7 μm)。新制乳液超聲功率為60%以上的乳液平均粒徑在2 μm以內(nèi)。

    乳液在放置了兩個(gè)月后,超聲功率為0%和20%的乳液破乳(破乳無法檢測粒徑),這與之前乳液穩(wěn)定性試驗(yàn)結(jié)果是一致的。而超聲功率在40%以上的乳液粒徑比新制乳液粒徑稍微變大,但增大的幅度很小(大概增加了1 μm),乳液粒徑保持在5 μm尺度內(nèi),一般低內(nèi)相乳液的粒徑在10 μm左右,且乳液的粒徑越小,則表明乳液越穩(wěn)定,所以本實(shí)驗(yàn)制備的超聲乳液具有較強(qiáng)的儲(chǔ)藏穩(wěn)定性。圖4是超聲功率40%的乳液不同時(shí)間放置后的粒徑分布圖。從圖中,我們可以明顯地觀察到,隨著時(shí)間的增加,功率40%的乳液的粒徑大小仍一致,且分布較均勻,這表明超聲處理的乳液沒有破壞乳液的結(jié)構(gòu),乳液在經(jīng)過長時(shí)間的保存后,其結(jié)構(gòu)具有較高的穩(wěn)定性。

    表2 不同超聲功率下Pickering乳液的粒徑大小Table 2 Droplet size of GCPs stabilized Pickering emulsions as a function of ultrasonic power

    2.4 Pickering乳液的微觀結(jié)構(gòu)

    圖5 Pickering乳液的CLSM圖(標(biāo)尺:10 μm)Fig.5 Selected CLSM images (Scale bar: 10 μm) of GCPEs as a function of ultrasonic power

    研究乳液的微觀結(jié)構(gòu)(如界面結(jié)構(gòu)、顆粒分布、連續(xù)相網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)等)有助于理解乳液的形成及乳液的穩(wěn)定性。激光共聚焦顯微技術(shù)(CLSM)能夠清楚地觀察到以上微觀結(jié)構(gòu)。圖5顯示出部分典型的超聲處理后的GCPEs圖像。綠色表示的是用尼羅紅染色玉米油,紅色表示的是用尼羅藍(lán)染色小麥醇溶蛋白膠體顆粒(GCPs)。從圖a我們可以觀察到,不經(jīng)過超聲的乳液滴一顆一顆均勻分布,連續(xù)相中紅色(蛋白質(zhì))明顯,這表明上到油滴表明的蛋白質(zhì)較少;而圖b是超聲功率為40%的乳液CLSM圖,從圖中可知,乳液油滴更小,而且呈現(xiàn)絮凝聚結(jié)狀,這可能是因?yàn)榻?jīng)過超聲處理后,超聲過程輸入的能量有助于更多的蛋白固體顆粒吸附到油水界面,從而穩(wěn)定更多更小的油滴,而且乳液滴絮凝聚結(jié)明顯但不合并,呈現(xiàn)如圖所示的結(jié)構(gòu),表明該結(jié)構(gòu)是穩(wěn)定的。

    2.5 Pickering乳液的流變學(xué)特性

    由固體顆粒穩(wěn)定的乳液通常情況下具有較好的流變學(xué)特性,對乳液的穩(wěn)定性有重要的影響。本實(shí)驗(yàn)通過頻率掃描和應(yīng)力掃描表征乳液的流變學(xué)特性,其中,G?和G?分別表示彈性模量和粘性模量,兩者的交點(diǎn)表示其臨界應(yīng)力(乳液在該作用點(diǎn)下發(fā)生凝膠-溶膠的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化)。圖6是超聲功率為80%乳液的應(yīng)力掃描(a)和頻率掃描(b)圖。從圖a中可看到,在線性粘彈區(qū)域內(nèi),G?(4000 Pa)明顯高于 G?(640 Pa),這表明該乳液具有類似于固體的粘彈性能,繼續(xù)加大壓力到超過100 Pa,才出現(xiàn)臨界交點(diǎn),這表明乳液的粘彈性較強(qiáng)。從圖中可知,該超聲乳液的G?在3500~4000 Pa范圍內(nèi),而以往的研究表明,具有較好凝膠特性的高內(nèi)相Pickering乳液的G?在1000 Pa左右,這表明經(jīng)過超聲的乳液具有優(yōu)異的穩(wěn)定性,具有高內(nèi)相乳液的粘彈性能和凝膠性。圖b是超聲功率為80%的乳液頻率掃描圖,從圖中可知,G?明顯高于G?,G?表現(xiàn)出較弱的頻率依賴性,且頻率掃描的G?在2500~3000 Pa之間,表現(xiàn)了乳液較強(qiáng)的凝膠特性,其頻率掃描結(jié)果與其應(yīng)力掃描結(jié)果一致。

    從前面該乳液的激光共聚焦乳液結(jié)構(gòu)分析中我們知道,油滴經(jīng)過超聲后被剪切為粒徑更小的液滴,更多的蛋白顆粒吸附到油水界面上,而且由于蛋白顆粒對油滴的穩(wěn)定作用,使得鄰近的乳液滴絮凝粘結(jié)而不合并,油滴與油滴之間通過固體蛋白顆粒被固定下來,蛋白形成穩(wěn)定的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),而且由于油滴的固定使乳液失去流動(dòng)性,因此在流變學(xué)特性實(shí)驗(yàn)中表現(xiàn)類固體的粘彈性和凝膠特性,使得乳液滴可以穩(wěn)定很長時(shí)間。

    圖6 Pickering乳液(超聲功率80%)的G'、G''隨掃描頻率和應(yīng)力的變化Fig.6 Variations of storage (G') and loss (G'') moduli with the stress (a) and frequency (b) for the Pickering emulsionsproduced with 80% ultrasonic power

    3 結(jié)論

    3.1 本文利用反溶劑納米沉淀技術(shù)制備出納米尺度的小麥醇溶蛋白膠體顆粒(GCPs),采用簡單低成本的超聲乳化制備出小麥醇溶蛋白穩(wěn)定的Pickering乳液,放置5個(gè)月以上仍舊保持穩(wěn)定。

    3.2 本文初步探討不同超聲功率對乳液穩(wěn)定性的影響,結(jié)果表明超聲功率為40%以上的乳液具有小的粒徑以及更好的穩(wěn)定性;通過激光共聚焦(CLSM)研究蛋白顆粒、油滴在界面、體相的分布情況以及乳液的微觀結(jié)構(gòu),結(jié)果表明經(jīng)過超聲處理,油滴被剪切為更小的液滴,超聲過程中輸入的能量有助于蛋白顆粒的吸附,更多的蛋白顆粒吸附到油水界面從而穩(wěn)定界面,且蛋白形成穩(wěn)定的三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),油滴絮凝聚結(jié)而不合并,賦予了乳液更優(yōu)異的穩(wěn)定性、流變學(xué)的性能。

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