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    “混凝沉淀+納米零價鐵”處理印刷電路板生產(chǎn)廢水中試研究

    2014-12-02 04:16:02梁飛鵬
    四川環(huán)境 2014年1期
    關(guān)鍵詞:零價生產(chǎn)廢水混凝

    梁飛鵬,王 偉

    (同濟大學環(huán)境科學與工程學院,上海 200092)

    近10幾年,我國印刷電路板 (Printed Circuit Board,簡稱PCB)制造業(yè)發(fā)展迅速,自2006年起,總產(chǎn)值、總產(chǎn)量均位居世界第一,我國由于兼具產(chǎn)業(yè)分布、成本和市場優(yōu)勢,已經(jīng)成為全球最重要的PCB生產(chǎn)基地。隨著我國PCB制造業(yè)飛速發(fā)展,PCB工業(yè)水污染問題日益突出,已成為我國用水和污染大戶之一,因此,PCB工業(yè)廢水治理迫在眉睫。在PCB不同生產(chǎn)階段產(chǎn)生不同廢水,且各種廢水成分差異極大,主要分為3類:有機廢水、電鍍廢水和生活廢水。有機廢水有機物含量高、pH值較高、成分復雜且水質(zhì)水量波動大;電鍍廢水中含有絡合重金屬離子,其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定且不易沉淀,處理難度較大。

    傳統(tǒng)PCB廢水處理方法一般包括化學法、物理法、生物法等。化學法由于添加化學藥劑產(chǎn)生大量廢渣,該廢渣處理不當易導致二次污染;物理法如離子交換法等投資大、處理成本高;生物法由于PCB廢水可生化性差,難以達到良好處理效果。由此可見,尋求一種環(huán)保經(jīng)濟的PCB廢水處理方法刻不容緩。

    據(jù)報道,納米零價鐵 (Nanoscale Zero-Valent Iron,簡稱nZVI)具有粒徑小 (1~100 nm之間)、比表面積大 (33.5 m2/g)、表面能高等特點[1],可通過還原、吸附以及鐵離子的共沉淀作用實現(xiàn)對多種重金屬污染物和有機物深度處理[1~5],具有處理效果好、處理效率高、產(chǎn)泥量少和二次污染小等優(yōu)點,是一種具有廣闊應用前景的環(huán)境材料。目前nZVI合成技術(shù)成熟,包括機械球磨法、液相還原法等,具備大規(guī)模制備技術(shù)條件[6],在國外主要應用于地下水污染修復,但其在處理工業(yè)廢水方面的實際應用非常有限,nZVI處理PCB廢水國內(nèi)外均無實際應用。為了更好的指導工程設計,實現(xiàn)nZVI處理PCB廢水工程應用,需解決下述難題:(1)研發(fā)合適的反應器;(2)了解nZVI對PCB廢水的處理性能。

    本研究針對上述問題,提出了一種新的納米零價鐵反應器 (Nanoscale Zero-Valent Iron Reactor,簡稱NIR)及“混凝沉淀+納米零價鐵”處理工藝,通過實際生產(chǎn)廢水進行中試,考察和研究該工藝和NIR技術(shù)處理江蘇省某市PCB工業(yè)園區(qū)廢水的效果。

    1 實驗方法和材料

    1.1 進水水質(zhì)

    江蘇省某市PCB工業(yè)園區(qū)污水廠的處理量約為8000m3/d,其中PCB生產(chǎn)廢水為工業(yè)園區(qū)內(nèi)28家PCB生產(chǎn)企業(yè)的生產(chǎn)廢水經(jīng)過預處理排入污水處理廠集中處理的廢水,約占處理量的90%,其余為生活廢水;試驗期間,以污水廠調(diào)節(jié)池出水為整個工藝的進水,其主要水質(zhì)指標如表1所示。

    表1 進水水質(zhì)Tab.1 Water quality of influent

    1.2 實驗材料

    實驗所采用的材料包括:nZVI、100g/L聚合硫酸鐵 (Poly Ferric Sulfate,簡稱PFS)溶液和2g/L聚丙烯酰胺 (Polyacrylamide,簡稱PAM)溶液。

    其中,nZVI采用硼氫化鈉 (NaBH4)還原六水合氯化鐵 (FeCl3·6H2O)的方法制得[7],其反應方程式如下:

    1.3 工藝流程及主要裝置

    中試裝置處理能力為100 L/h,24h連續(xù)運行,工藝流程如圖1所示。

    圖1 工藝流程Fig.1 Flow chart of treatment process

    進廠廢水經(jīng)調(diào)節(jié)池后由提升泵泵入混凝池,混凝池內(nèi)部依次分隔為連通的混凝區(qū)和絮凝區(qū),均設攪拌裝置,混凝區(qū)內(nèi)投加 PFS,絮凝區(qū)內(nèi)投加PAM;其出水自流入沉淀池;沉淀池出水經(jīng)中間池由提升泵泵入NIR,NIR反應區(qū)內(nèi)投加nZVI,NIR出水接入廠方A2O生化反應系統(tǒng)。實驗主要裝置如表2所示。

    表2 主要裝置一覽表Tab.2 List of main equipments

    1.4 NIR結(jié)構(gòu)示意圖及工作原理

    NIR結(jié)構(gòu)示意圖如圖2所示。

    圖2 NIR示意圖Fig.2 Schematic diagram of NIR

    NIR工作原理:廢水通過垂直側(cè)板底部的進水管進入反應區(qū)后,通過攪拌裝置將廢水與經(jīng)由加藥管進入反應區(qū)的nZVI充分混合反應,降低廢水中污染物含量。經(jīng)處理后的廢水和廢水中固體懸浮物經(jīng)過長擋板上的過水孔流入緩沖區(qū),然后繞過短擋板底部由下至上流入沉淀區(qū),利用重力沉降作用進行分離,其中含nZVI的固體懸浮物沿上斜板和下斜板下滑,繞過長擋板后進入反應區(qū)攪拌后循環(huán)利用,達到設計指標的出水經(jīng)出水堰、出水管排出。當出水未達設計指標時排泥,被去除的污染物附著在污泥上,由排泥管排出。

    實驗期間,控制NIR反應區(qū)的氧化還原電位(Oxidation-Reduction Potential,簡稱ORP)低于-600 mV,當ORP高于-600 mV時,將nZVI配制成150 g/L懸濁液由加藥泵泵入NIR反應區(qū)直至反應區(qū)ORP重新低于-600 mV。

    1.5 分析方法

    Cu:電感耦合等離子體發(fā)射光譜法 (Inductive Coupled Plasma,簡稱ICP);TP:鉬酸銨分光光度法;COD:重鉻酸鉀法;pH值和ORP值:采用雷磁pHSJ-4A實驗室pH計測定;XRD:采用D8 Advance型X射線衍射儀進行物相分析。

    2 運行效果及分析

    2.1 對Cu去除效果

    “混凝沉淀+納米零價鐵”工藝對Cu去除效果如圖3所示。調(diào)節(jié)池出水Cu平均值約為6.27 mg/L,沉淀池出水Cu平均值約為3.55 mg/L,混凝沉淀工藝去除率約為43.4%,NIR出水Cu平均值約為0.17 mg/L,NIR工藝去除率約為95.2%,“混凝沉淀+納米零價鐵”工藝總?cè)コ始s為97.3%。

    圖3 對Cu去除效果Fig.3 Cu removal efficiency

    中試表明,該工藝在處理PCB廢水中銅離子時,有如下技術(shù)優(yōu)勢:(1)處理效果好。抽樣檢測表明,除第19天和第39天由于調(diào)節(jié)池出水Cu含量很低外,混凝沉淀出水Cu均在2 mg/L以上,這是因為,PCB廢水含有EDTA、NH3、酒石酸、焦磷酸鹽、檸檬酸等,它們均可與銅離子配位形成非常穩(wěn)定的可溶性絡合物,傳統(tǒng)的沉淀處理方法不能將其中銅絡合離子完全沉淀,黃天寅等[8]用堿液調(diào)節(jié)某顏料廠酞菁藍生產(chǎn)廢水 (含絡合銅離子)pH值在10~11之間,可產(chǎn)生Cu(OH)2沉淀,處理后銅15 mg/L,不能使銅達標排放;但NIR出水Cu均在0.5 mg/L以下,表明無論Cu以離子形式還是絡合離子形式存在,nZVI對其均有良好的去除效果;(2)工藝耐沖擊性能好:由圖3可知,試驗期間,調(diào)節(jié)池出水Cu主要集中在1.3 mg/L~17.2 mg/L之間,水質(zhì)波動大,同時,調(diào)節(jié)池出水中還含有其他成分,水質(zhì)復雜,但“混凝沉淀+納米零價鐵”工藝出水Cu非常穩(wěn)定,當進水Cu低于20 mg/L時,出水Cu均低于0.5 mg/L,符合國家排放標準。(3)產(chǎn)泥量小,不易造成二次污染。化學沉淀法去除PCB廢水中Cu需加堿調(diào)pH值至11,再加混凝劑后沉淀4h以上,但此工藝需添加大量化學藥劑,處理成本高,且產(chǎn)生大量污泥難以利用[9],而中試期間 (60天),“混凝沉淀+納米零價鐵”工藝處理PCB廢水時,濕污泥量(含水率約95%)小于20L/m3,產(chǎn)泥量小,不易產(chǎn)生二次污染。

    2.2 對TP去除效果

    “混凝沉淀+納米零價鐵”工藝對TP去除效果如圖4所示。PCB生產(chǎn)廢水中TP包括正磷酸鹽、次磷酸鹽和有機結(jié)合磷,通過各PCB生產(chǎn)廠預處理,進入污水廠的廢水TP含量已有效降低到較低濃度,污水廠調(diào)節(jié)池出水TP平均值約為0.19 mg/L,沉淀池出水TP平均值約為0.09 mg/L,混凝沉淀工藝去除率約為52.6%,NIR出水TP平均值約為0.05 mg/L,NIR工藝去除率約為44.5%,“混凝沉淀+NIR”工藝總?cè)コ始s為73.7%。

    圖4 對TP去除效果Fig.4 TP removal efficiency

    2.3 對CODCr去除效果

    “混凝沉淀+納米零價鐵”工藝對CODCr去除效果如圖5所示。調(diào)節(jié)池出水CODCr平均值約為187 mg/L,沉淀池出水CODCr平均值約為151 mg/L,混凝沉淀工藝去除率約為19.3%,NIR出水CODCr平均值約為134 mg/L,NIR工藝去除率約為11.3%,“混凝沉淀+NIR”工藝總?cè)コ始s為26%?;炷恋砉に嚭蚇IR工藝對CODCr均有一定去除作用,但去除效果不明顯。

    圖5 對CODCr去除效果Fig.5 CODCr removal efficiency

    2.4 系統(tǒng)進、出水pH值變化

    “混凝沉淀+納米零價鐵”工藝進、出水pH值變化如圖6所示。調(diào)節(jié)池出水pH值波動較大,范圍為6.9~9.3,平均值約為8.3,由于混凝沉淀工藝加入PFS,沉淀池出水pH值有明顯下降,范圍為6.1 ~7.0,平均值約為 6.7,NIR 出水 pH 值介于7.1 ~7.8 之間,平均值約為7.4。

    圖6 進、出水pH變化Fig.6 pH of influent and effluent

    2.5 nZVI與PCB生產(chǎn)廢水反應前后表觀形態(tài)變化

    為確定nZVI與PCB廢水反應前后的晶體結(jié)構(gòu)及成分,其XRD如圖7所示。nZVI與PCB廢水反應前,衍射角2θ在44.67°左右出現(xiàn)對應于Fe的特征峰。nZVI與PCB廢水反應后,衍射角2θ分別在12.10°、17.96°、26.67°、34.96°、39.53°左右出現(xiàn)對應于γ-FeOOH的特征峰;衍射角2θ分別在40.10°、41.39°、50.83°、69.39°、71.81°左右出現(xiàn)對應于γ-Fe2O3或Fe3O4的特征峰;衍射角2θ在 21.38°、 33.39°、 53.39°、 57.68°、 59.11°、61.53°、64.25°左右出現(xiàn)的衍射峰可能是由于 γ-Fe2O3、Fe3O4和γ-FeOOH共同作用的結(jié)果,nZVI被部分氧化后,表面層分別是γ-Fe2O3、Fe3O4、γ-FeOOH或其混合物。衍射角 2θ分別在 29.53°、42.39°、74.82°、78.96°左右出現(xiàn)對應于 Cu2O 的特征峰;衍射角2 θ分別在36.09°、38.95°、48.81°左右出現(xiàn)對應于CuO的特征峰;衍射角2θ在43.38°處出現(xiàn)對應于Cu0的特征峰;衍射角2θ在36.82°左右出現(xiàn)的衍射峰可能是由于 γ-Fe2O3、Fe3O4、γ-FeOOH和Cu2O共同作用的結(jié)果。XRD結(jié)果表明,nZVI與PCB生產(chǎn)廢水反應后的產(chǎn)物中銅元素以CuO、Cu2O、Cu0的形式存在。

    圖7 nZVI與PCB廢水反應后的XRD圖Fig.7 X-ray diffractogram of PCB wastewater treated with nZVI

    2.6 工藝的技術(shù)經(jīng)濟性分析

    傳統(tǒng)PCB廢水處理方法主要包括化學沉淀法、離子交換法、電解法等?;瘜W沉淀法技術(shù)成熟、工藝簡單、費用低、可同時去除多種重金屬離子,但由于多種重金屬離子沉淀最佳pH值不同,處理后廢水難以達標,同時由于需過量添加化學藥劑,產(chǎn)生大量廢渣,該廢渣處理不當易導致二次污染[9];離子交換法對重金屬去除率高、出水水質(zhì)好,但離子交換樹脂回收利用難度大,處理成本高[10];電解法具有設備簡單、可避免二次污染等優(yōu)點,但其耗電量大、處理成本高。與傳統(tǒng)PCB廢水處理方法相比,“混凝沉淀+納米零價鐵”工藝具有處理效果好、工藝耐沖擊性能好、產(chǎn)泥量小、不易造成二次污染等優(yōu)點,在經(jīng)濟和處理規(guī)模上均能達到工程化的要求,其與傳統(tǒng)PCB廢水處理方法比較如表3所示。

    表3 “混凝沉淀+納米零價鐵”工藝與傳統(tǒng)PCB廢水處理方法的比較Tab.3 The comparison between“Coagulation and Sedimentation+Nanoscale Zero-Valent Iron”process and conventional PCB wastewater treatment methods

    目前,nZVI合成技術(shù)已經(jīng)成熟,但成本較高,本研究提出的NIR對稱的兩個側(cè)板由上斜板和下斜板連續(xù)構(gòu)成,固體懸浮物 (含nZVI有效成分)能在沉淀區(qū)沉降,并沿上斜板和下斜板下滑,通過重力作用沉入反應區(qū)攪拌后循環(huán)利用,可提高nZVI利用率,降低處理成本。

    3 結(jié)論

    (1)研究表明,采用“混凝沉淀+納米零價鐵”工藝處理PCB生產(chǎn)廢水,對Cu、TP及CODCr去除率分別可達到97.3%、73.7%、26%,其中Cu處理效果最佳,對銅離子和絡合銅離子均有很好處理效果;但該工藝對CODCr處理效果不明顯,出水達不到國家廢水排放標準,需進一步處理降低水中CODCr。

    (2)nZVI與PCB生產(chǎn)廢水反應前后的XRD結(jié)果表明,nZVI與PCB生產(chǎn)廢水反應后的產(chǎn)物中含 有 γ-Fe2O3、 Fe3O4、 γ-FeOOH、 CuO、 Cu2O、Cu0等。

    (3)與傳統(tǒng)PCB廢水處理方法相比,“混凝沉淀+納米零價鐵”工藝具有處理效果好、工藝耐沖擊性能好、產(chǎn)泥量小、不易造成二次污染等優(yōu)點;NIR可通過重力回用nZVI,可提高nZVI利用率,降低處理成本。

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