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    有機(jī)陽(yáng)離子對(duì)鹵素鈣鈦礦太陽(yáng)能電池性能的影響?

    2018-06-14 08:49:38張翱陳云琳閆君張春秀
    物理學(xué)報(bào) 2018年10期
    關(guān)鍵詞:異質(zhì)室溫靜電

    張翱陳云琳閆君張春秀

    1)(北京交通大學(xué)理學(xué)院,微納材料及應(yīng)用研究所,北京 100044)

    2)(北京印刷學(xué)院基礎(chǔ)部,北京 102600)

    1 引 言

    有機(jī)-無(wú)機(jī)金屬鹵化物鈣鈦礦材料具有適合的帶隙寬度、高的吸收系數(shù)、長(zhǎng)的載流子壽命以及適中的載流子遷移率[1?5],使這種鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的光電轉(zhuǎn)換效率從最初的3.8%迅速增長(zhǎng)到22.1%[6,7].這樣的光電特性使得這種新型鈣鈦礦太陽(yáng)能電池在將來(lái)最有可能取代傳統(tǒng)單晶硅太陽(yáng)能電池.盡管這種材料的光伏性能在實(shí)驗(yàn)上取得了巨大的進(jìn)步,然而人們并不清楚如此高的光電轉(zhuǎn)換效率的物理機(jī)理,以及如何解釋一些令人疑惑的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象,如反常電滯回線和長(zhǎng)時(shí)極化[8,9],以及這種材料是否具有室溫鐵電性[10].理論的發(fā)展嚴(yán)重滯后于實(shí)驗(yàn)的進(jìn)步.目前人們發(fā)展了一些理論來(lái)解釋這些現(xiàn)象.Motta等[11]認(rèn)為CH3NH+3取向在材料的電子特性中起到重要作用,如果CH3NH+3的取向沿(011)類(lèi)方向,無(wú)機(jī)的[PbI3]?框架將發(fā)生扭曲,變成間接帶隙,說(shuō)明有機(jī)陽(yáng)離子的旋轉(zhuǎn)可以改變帶結(jié)構(gòu)的動(dòng)力學(xué),認(rèn)為這可能是慢的載流子復(fù)合和有機(jī)-無(wú)機(jī)金屬鹵化物鈣鈦礦太陽(yáng)能電池高效的根源.然而這樣的理論并沒(méi)有完全給出高轉(zhuǎn)換效率的物理機(jī)理.嚴(yán)格來(lái)說(shuō)在室溫時(shí)實(shí)驗(yàn)上不能觀察到有機(jī)陽(yáng)離子在材料中的幾何排列,因此這種材料不具有典型的晶體結(jié)構(gòu)[12,13].這類(lèi)材料具有氫鍵網(wǎng)絡(luò)的構(gòu)型是極其復(fù)雜的,使得勢(shì)能面極小值的數(shù)量很多,很難找到一個(gè)整體極小的優(yōu)化構(gòu)型[14].很多研究理論為了計(jì)算方便,人為強(qiáng)制使用周期性邊界條件(periodic boundary conditions,PBC)的密度泛函理論(density functional theory,DFT)[10]來(lái)計(jì)算有機(jī)離子的特性,這顯然是不適合的.盡管PBC不適合計(jì)算室溫的CH3NH3PbI3材料中無(wú)序有機(jī)陽(yáng)離子特性,但計(jì)算這類(lèi)材料的光吸收譜和格點(diǎn)參數(shù)與實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合得很好,這說(shuō)明基于PBC的DFT對(duì)混雜鈣鈦礦的無(wú)機(jī)鉛-鹵框架的計(jì)算是非常有效的.但是到目前為止,人們并沒(méi)有完全理解有機(jī)陽(yáng)離子在高效的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中的重要作用.

    本文基于已有實(shí)驗(yàn)結(jié)果和第一性原理計(jì)算CH3NH+3,CH3NH3單體和CH3NH+3:CH3NH3,CH3NH3:CH3NH3二聚體的靜電特性,建立了通過(guò)異質(zhì)結(jié)TiO2/CH3NH3PbI3界面注入的電子與CH3NH+3結(jié)合形成CH3NH3的物理模型,這種異質(zhì)結(jié)優(yōu)于傳統(tǒng)pn結(jié),解釋了有機(jī)離子在高的光電轉(zhuǎn)換效率CH3NH3PbI3太陽(yáng)能電池中的重要作用.

    2 CH3NH3PbI3的極化機(jī)理

    通常電介質(zhì)極化響應(yīng)從高頻到低頻的順序是電子極化、離子極化以及偶極極化[15].一些研究者認(rèn)為CH3NH3PbI3材料的極化主要源于的偶極取向[16,17].介電常數(shù)與極化緊密相關(guān),高度依賴(lài)于溫度和施加電壓的頻率,對(duì)CH3NH3PbI3材料在不同相態(tài)的介電性能測(cè)量能夠發(fā)現(xiàn)一些規(guī)律,在正交相(低溫相)CH3NH3PbI3中的CH3NH+3位置是固定的,CH3NH+3僅能沿C-N軸轉(zhuǎn)動(dòng)[11],這說(shuō)明取向偶極矩是凍結(jié)的.在立方相(高溫相)實(shí)驗(yàn)測(cè)得介電常數(shù)顯示了CH3NH+3群是動(dòng)力學(xué)無(wú)序的.在四方相(室溫相)Onoda-Yamamuro等[18]報(bào)道了介電常數(shù)在頻率20 Hz—1 MHz之間是常數(shù),這意味著在這個(gè)頻率范圍沒(méi)有新的極化機(jī)理,發(fā)現(xiàn)隨著頻率從90 GHz減小到1 MHz介電常數(shù)增加一倍,這意味著介電常數(shù)的增加主要來(lái)源于取向極化,并且測(cè)量顯示了類(lèi)居里-外斯對(duì)溫度依賴(lài),這說(shuō)明CH3NH+3群在室溫CH3NH3PbI3材料中是活性的和動(dòng)力學(xué)無(wú)序的,而這與通過(guò)2H和14N譜[19,20]觀察到的高速旋轉(zhuǎn)CH3NH+3的結(jié)果是一致的.這也意味著在室溫時(shí)靜電作用下在無(wú)機(jī)籠中可以旋轉(zhuǎn)和移動(dòng),因此有機(jī)離子與無(wú)機(jī)框架的靜電相互作用在室溫下是比較弱的,這是第一性原理計(jì)算的基礎(chǔ).

    3 計(jì)算方法與結(jié)果

    3.1 有機(jī)離子靜電特性

    在室溫時(shí)CH3NH3PbI3材料中CH3NH+3在無(wú)機(jī)框架中是動(dòng)力學(xué)無(wú)序的,在CH3NH3PbI3材料中基于PBC的DFT來(lái)研究有機(jī)離子CH3NH+3在能帶中的特性是不適合的. 使用Gaussian 09軟件[21],采用B3LYP密度泛函方法在基組6-311++G(d,p)水平上分別對(duì)絕熱的CH3NH+3和CH3NH3幾何構(gòu)型進(jìn)行優(yōu)化,使用Multiwfn軟件[22]得到靜電勢(shì)(ESP)等值線如圖1所示,結(jié)果顯示CH3NH+3兩端都具有強(qiáng)親電性,這主要是因?yàn)镃H3NH+3帶一個(gè)正電荷,在距離CH3NH+3較遠(yuǎn)地方的靜電勢(shì)基本等效成一個(gè)正電荷形成的電場(chǎng).CH3NH3的NH?3端有弱親電性,CH?3端有弱親核性,這種特性有利于在外電場(chǎng)下轉(zhuǎn)動(dòng).因此CH3NH+3和CH3NH3的靜電特性有著顯著差異,導(dǎo)致兩者在無(wú)機(jī)框架中的性質(zhì)也會(huì)有顯著差異.CH3NH+3容易和無(wú)機(jī)框架中的鹵素形成氫鍵,而電中性的CH3NH3與鹵素之間的靜電相互作用變?nèi)趿?更容易在無(wú)機(jī)籠中旋轉(zhuǎn),極大地提高了有機(jī)離子的旋轉(zhuǎn)自由度.

    3.2 二聚體特性

    在CH3NH3PbI3材料中,盡管有機(jī)離子之間相互作用會(huì)受到無(wú)機(jī)框架的靜電屏蔽,然而它們之間的相互作用仍非常重要,尤其是在室溫相和高溫相無(wú)機(jī)框架的靜電屏蔽減弱.第一性原理計(jì)算發(fā)現(xiàn)兩個(gè)CH3NH+3之間的相互作用是靜電排斥,在幾何優(yōu)化過(guò)程中逐漸遠(yuǎn)離彼此,不能達(dá)到能量收斂,類(lèi)似于兩個(gè)帶單位正電荷之間的相互作用.盡管無(wú)機(jī)框架[PbI3]?的靜電屏蔽存在,CH3NH3PbI3材料的相變可以看成鹵素與CH3NH+3氫鍵吸引作用和有機(jī)離子之間靜電排斥作用的競(jìng)爭(zhēng)過(guò)程.在低溫相時(shí)由于體積效應(yīng)導(dǎo)致的強(qiáng)靜電屏蔽,氫鍵相互作用是主要的,這與實(shí)驗(yàn)上證實(shí)CH3NH+3是位置固定的和有序的結(jié)果一致[11].隨著溫度升高到室溫相,無(wú)機(jī)籠的體積變得更大,CH3NH+3的熱運(yùn)動(dòng)增加,這些將導(dǎo)致氫鍵和靜電屏蔽減弱,而鄰近的靜電排斥增加.隨著溫度進(jìn)一步升高到高溫相,在鄰近CH3NH+3之間的靜電排斥作用將成為主要的相互作用,氫鍵將變得更弱成為次要效應(yīng),這是實(shí)驗(yàn)上觀察到CH3NH+3高速旋轉(zhuǎn)[23]的主要原因.

    根據(jù)圖1中靜電勢(shì)等值線圖和靜電勢(shì)互補(bǔ)方式,我們構(gòu)建了二聚體CH3NH+3:CH3NH3和CH3NH3:CH3NH3的兩種初始構(gòu)型,如圖2(a)所示.在mp2/aug-cc-PVTZ水平來(lái)優(yōu)化達(dá)到能量收斂,這樣的理論方法和基組用來(lái)研究?jī)蓚€(gè)單體相互作用是成功的[24,25],優(yōu)化的二聚體構(gòu)型如圖2(b)和圖2(c)所示.對(duì)于CH3NH+3:CH3NH3二聚體,兩種模式的計(jì)算結(jié)果都顯示了CH3NH3的NH3端和CH3NH+3的NH3端之間有較強(qiáng)的吸引相互作用.而兩個(gè)CH3NH3之間的靜電相互作用較弱,兩個(gè)單體的未配對(duì)電子有兩種自旋耦合方式,耦合為總自旋為0或1.另一方面CH3NH3與無(wú)機(jī)框架之間的相互作用很弱,在外電場(chǎng)作用下,CH3NH3最容易發(fā)生取向,因此更傾向于耦合成模式2.

    使用Multiwfn軟件計(jì)算后優(yōu)化的二聚體CH3NH+3:CH3NH3模式1和CH3NH3:CH3NH3模式2得到靜電勢(shì)等值線如圖3所示,發(fā)現(xiàn)CH3NH3:CH3NH3二聚體的周?chē)妶?chǎng)更弱,而CH3NH+3:CH3NH3異質(zhì)二聚體周?chē)碾妶?chǎng)更強(qiáng).圖3(b)顯示在CH3NH3:CH3NH3二聚體等值線左邊CH3NH3的NH?3端左側(cè)顯示親核特性,這有利于繼續(xù)耦合CH3NH3形成長(zhǎng)程序.

    圖1 在x-y平面內(nèi)靜電勢(shì)等值線圖 (a)優(yōu)化的CH3NH+3;(b)優(yōu)化的CH3NH3;實(shí)等值線表示正電勢(shì),虛等值線表示負(fù)電勢(shì)Fig.1.The ESP contour map in the x-y plane:(a)Optimized CH3NH+3;(b)optimized CH3NH+3.Here,the solid dotted lines represent positive and negative electric potential,respectively.

    圖2 (a)CH3NH3:CH3NH3和CH3NH+3:CH3NH3二聚體的兩種初始構(gòu)型;(b)兩種模式的CH3NH+3:CH3NH3的優(yōu)化構(gòu)型;(c)兩種模式的CH3NH3:CH3NH3優(yōu)化構(gòu)型,分別對(duì)應(yīng)總自旋是0和1;Eint是二聚體中兩個(gè)單體之間的相互作用能Fig.2.(a)Two initial geometrical configurations CH3NH3:CH3NH3and CH3NH+3:CH3NH3;(b)two modes for optimized CH3NH+3:CH3NH3;(c)two modes for optimized CH3NH+3:CH3NH3,total spin is 0 and 1,respectively.Here Eintis the interaction energy between two monomers in the dimer.

    圖3 (a)CH3NH+3:CH3NH3模式2的靜電勢(shì)等值線圖;(b)CH3NH3:CH3NH3模式1的靜電勢(shì)等值線圖Fig.3.ESP contour maps:(a)Mode 2 for CH3NH+3:CH3NH3;(b)mode 1 for CH3NH3:CH3NH3.

    3.3 TiO2/CH3NH3PbI3界面注入電子

    帶正電荷的CH3NH+3具有很強(qiáng)的獲得電子的能力以及根據(jù)CH3NH+3的靜電勢(shì)(見(jiàn)圖1(a)),容易通過(guò)靜電吸引得到一個(gè)電子,有機(jī)陽(yáng)離子與無(wú)機(jī)框架[PbI3]?是通過(guò)氫鍵相互作用的[26],隨著溫度的升高氫鍵相互作用會(huì)減弱.當(dāng)CH3NH3PbI3材料與其他半導(dǎo)體材料(例如n型TiO2和ZnO,文中以n型TiO2為例)接觸時(shí)形成異質(zhì)結(jié),這樣的異質(zhì)結(jié)界面廣泛存在于鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中[27,28],當(dāng)兩種材料接觸足夠充分時(shí),一個(gè)重要的物理過(guò)程將發(fā)生,n型TiO2中多數(shù)載流子電子將向界面擴(kuò)散,有機(jī)陽(yáng)離子CH3NH+3與界面電子靜電吸引彼此靠近,當(dāng)距離接近到一定程度電子進(jìn)入的分子軌道形成CH3NH3,如圖4(a)所示.基于B3 LYP/6-311g++(d,p)水平計(jì)算的CH3NH+3分子軌道能級(jí):最高占據(jù)分子軌道(highest occupied molecular orbital,HOMO)能級(jí)是?17.17 eV,最低未占分子軌道(lowest unoccupied molecular orbital,LUMO)能級(jí)是?5.96 eV.CH3NH+3與界面電子結(jié)合成CH3NH3的過(guò)程能夠發(fā)生是因?yàn)閮蓚€(gè)原因:一方面在室溫時(shí)CH3NH+3的動(dòng)力學(xué)無(wú)序[19,20],可以在無(wú)機(jī)籠中轉(zhuǎn)動(dòng);另一方面的LUMO能級(jí)(?5.96 eV)低于二氧化鈦的導(dǎo)帶能(?4 eV).圖4(b)顯示CH3NH3的NH?3端逐漸與鄰近CH3NH+3的NH?3端逐漸接近,有兩個(gè)原因:第一性原理計(jì)算已經(jīng)證實(shí)兩者有較強(qiáng)的靜電吸引力(見(jiàn)圖2(c));位置2?的CH3NH+3受到鄰近的位置3?的CH3NH+3靜電排斥作用.當(dāng)接近到一定距離電子就會(huì)從CH3NH3躍遷到上,這樣的過(guò)程能夠保證電子通過(guò)界面注入到CH3NH3PbI3材料中,在沒(méi)有外電場(chǎng)的作用下這樣的過(guò)程進(jìn)行是比較緩慢的.第一性原理計(jì)算的CH3NH+3,CH3NH3單體和CH3NH+3:CH3NH3,CH3NH3:CH3NH3二聚體顯示的靜電特性(見(jiàn)圖1和圖3)是電子從n型TiO2向CH3NH3PbI3擴(kuò)散的主要根源.

    圖4 (a)CH3NH+3與界面電子結(jié)合形成CH3NH3;(b)CH3NH3與CH3NH+3靜電吸引和電子躍遷;(c)電子注入CH3NH3PbI3Fig.4.(a)CH3NH+3combined with interfacial electron to form CH3NH3;(b)electrostatic attraction and electron hopping between CH3NH3and CH3NH+3;(c)electron injection into CH3NH3PbI3.

    如果施加外電場(chǎng)的作用可加速電子的注入,這樣的特性能解釋強(qiáng)極化隨著施加電場(chǎng)強(qiáng)度和頻率而變化.具體地,當(dāng)施加正向電場(chǎng),電場(chǎng)越強(qiáng)注入電子越多,時(shí)間越長(zhǎng)注入電子越多,材料的極化強(qiáng)度越大,這與文獻(xiàn)[10]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致.n型TiO2中電子通過(guò)界面擴(kuò)散與有機(jī)陽(yáng)離子CH3NH+3結(jié)合形成CH3NH3,隨著形成的CH3NH3層數(shù)越多,異質(zhì)結(jié)形成的內(nèi)建電場(chǎng)越強(qiáng),電子擴(kuò)散隨著內(nèi)建電場(chǎng)增強(qiáng)而減弱,這兩個(gè)過(guò)程最終達(dá)到一個(gè)平衡,形成穩(wěn)定的內(nèi)建電場(chǎng).

    3.4 CH3NH3PbI3太陽(yáng)能電池高的光電轉(zhuǎn)換效率

    CH3NH3PbI3材料具有適合的帶隙和高的光吸收系數(shù),這是該類(lèi)太陽(yáng)能電池高光電轉(zhuǎn)換效率的先決條件[29],而這些特性主要源于無(wú)機(jī)框架[PbI3]?,盡管CH3NH+3不直接參與到光吸收和自由載流子傳輸中,然而這類(lèi)材料特殊的結(jié)構(gòu)使得有機(jī)離子與無(wú)機(jī)框架在室溫時(shí)是退耦合的,在靜電作用主導(dǎo)的擴(kuò)散過(guò)程中,電子從n型TiO2到CH3NH3PbI3形成大量的CH3NH3,當(dāng)TiO2/CH3NH3PbI3異質(zhì)結(jié)的內(nèi)建電場(chǎng)達(dá)到穩(wěn)定后,在內(nèi)建電場(chǎng)作用下CH3NH3將發(fā)生取向.這是基于三個(gè)原因:第一性原理計(jì)算的單體靜電勢(shì)等值線結(jié)果(見(jiàn)圖1(b))說(shuō)明CH3NH3與無(wú)機(jī)框架之間的相互作用很弱;CH3NH3之間可以吸引且容易耦合(見(jiàn)圖2(c));CH3NH+3兩端都是強(qiáng)親電性(見(jiàn)圖1(a)),CH3NH3兩端是弱親核性和弱親電性(見(jiàn)圖1(b)),CH3NH3與CH3NH+3比較在外電場(chǎng)作用下更容易旋轉(zhuǎn)取向.這樣的異質(zhì)結(jié)比傳統(tǒng)的pn結(jié)有更大優(yōu)勢(shì),主要表現(xiàn)在:異質(zhì)結(jié)的形成沒(méi)有消耗光吸收材料中的自由載流子,這是因?yàn)閿U(kuò)散電子與CH3NH+3結(jié)合沒(méi)有消耗空穴;形成異質(zhì)結(jié)的擴(kuò)散電子與自由載流子傳輸在空間上是分離的,擴(kuò)散電子通過(guò)有機(jī)離子擴(kuò)散,而自由載流子通過(guò)無(wú)機(jī)框架傳輸,兩者彼此相干很弱;從第一性原理計(jì)算得到的ESP(見(jiàn)圖3(b))可以看出,在平行C-N方向上的無(wú)機(jī)框架受到取向的CH3NH3靜電場(chǎng)比較小且平坦,意味著與CH3NH3取向平行的無(wú)機(jī)框架上電子和空穴感受的電場(chǎng)很弱.TiO2/CH3NH3PbI3異質(zhì)結(jié)比傳統(tǒng)的pn結(jié)有更大的優(yōu)勢(shì)分離載流子和傳輸載流子,這是此類(lèi)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池高的轉(zhuǎn)換效率的根本原因.

    4 結(jié) 論

    基于實(shí)驗(yàn)觀察CH3NH3PbI3材料在不同相態(tài)的電極化響應(yīng),得到室溫時(shí)CH3NH+3在無(wú)機(jī)籠中是活性的和無(wú)序的,證實(shí)了室溫的與無(wú)機(jī)框架是退耦合的.研究了在絕熱條件下的CH3NH+3和CH3NH3特性,兩者有著顯著的差異.TiO2/CH3NH3PbI3異質(zhì)結(jié)由于CH3NH+3的靜電特性使得電子被注入CH3NH3PbI3材料中形成CH3NH3,內(nèi)建電場(chǎng)使得CH3NH3取向,同時(shí)形成了異質(zhì)結(jié)處的強(qiáng)極化.TiO2/CH3NH3PbI3異質(zhì)結(jié)優(yōu)于傳統(tǒng)的pn結(jié),第一性原理計(jì)算的物理模型結(jié)合已有實(shí)驗(yàn)結(jié)果很好地解釋了有機(jī)離子在高的光電轉(zhuǎn)換效率CH3NH3PbI3太陽(yáng)能電池中的重要作用.

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