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    固相萃取-氣相色譜法測定油料和植物油中草除靈

    2018-04-09 07:48:27韋丹青胡永健楊亞琴劉進璽王會鋒馮書惠鐘紅艦
    現(xiàn)代農(nóng)藥 2018年2期
    關(guān)鍵詞:弗羅油菜籽丙酮

    韋丹青,胡永健,楊亞琴,劉進璽,王會鋒,馮書惠,曹 秀,鐘紅艦

    (河南省農(nóng)業(yè)科學院 農(nóng)業(yè)質(zhì)量標準與檢測技術(shù)研究所,鄭州 450002)

    草除靈(benazolin-ethyl)化學名稱為4-氯-2-氧代苯并噻唑-3-基乙酸乙酯,分子式為C11H10ClNO3S,商品名好實多、高特克等。其為選擇性、內(nèi)吸傳導型芽后除草劑,用于油菜、苜蓿等防除多種一年生闊葉雜草[1]。草除靈對油菜田豬殃殃和繁縷等高效,對油菜安全[2-3]。雖然草除靈相對安全,但長期使用也會造成一定的污染,國內(nèi)國際相關(guān)限量標準也相繼出臺。我國規(guī)定草除靈在油菜籽中的最大殘留限量為0.2 mg/kg[4];2004年,草除靈被歐盟列入禁止銷售和使用的農(nóng)藥。有關(guān)草除靈原藥及制劑的液相、氣相色譜檢測方法已有報道[5-7],但是對草除靈殘留量的測定及其降解的研究甚少[8-10]。本文中草除靈殘留采用乙腈提取,弗羅里硅土柱凈化,氣相色譜-電子捕獲檢測器(GC-ECD)測定,建立氣相色譜定量分析油料和植物油中草除靈殘留量的方法。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    固相萃?。⊿PE)柱(弗羅里硅土,1 000 mg,6 mL),上海月旭公司。油菜籽、大豆油,市售產(chǎn)品。草除靈標準品(>99.5%),德國Dr.Ehrenstorfer公司;乙腈(色譜純),默克化工技術(shù)(上海)有限公司;正己烷(色譜純),賽默飛世爾科技(中國)有限公司;丙酮(色譜純),美國J.T.Baker公司;其余試劑為分析純;超純水由Milli-Q超純水系統(tǒng)制。

    1.2 儀器與設備

    島津GC-2010 Plus氣相色譜儀(配ECD檢測器),日本Shimadzu公司;色譜柱TR-5ms(30 m×0.25 mm,0.25 μm),美國Thermo Fisher Scientific公司;分析天平(精度0.000 1 g),瑞士Sartorius公司;分析天平(精度0.01 g),英國艾德姆衡器(武漢)有限公司;自動均質(zhì)儀,美國Tomtec公司;Milli-Q超純水發(fā)生器,美國Millipore公司;RE-52AA型旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器,上海亞榮生化儀器廠;QGC-12T氮氣吹干儀,上海全島公司;HY-6雙層搖瓶機,金壇市醫(yī)療儀器廠;GL-21B高速冷凍離心機,上海安亭科學儀器廠;SK-1快速混勻器,金壇市中大儀器廠;SHB-Ⅲ循環(huán)水式多用真空泵,鄭州長城科工貿(mào)有限公司。

    1.3 試驗方法

    1.3.1溶液的配制

    稱取草除靈標準品10 mg(精確至0.000 1 g),用丙酮溶解并定容至10 mL,制得1 g/L的標樣儲備液,于4℃避光儲存。根據(jù)需要,將儲備液用正己烷稀釋成不同質(zhì)量濃度的標樣工作溶液,即用即配。

    2%丙酮正己烷溶液:量取丙酮2 mL,用正己烷溶解并定容至100 mL。

    6%丙酮正己烷溶液:量取丙酮6 mL,用正己烷溶解并定容至100 mL。

    1.3.2樣品前處理

    1.3.2.1樣品的提取

    將油料樣品粉碎,使其通過425 μm的標準網(wǎng)篩。稱取粉碎油料樣品5.00 g(精確至0.01 g)于100 mL均質(zhì)瓶中,加入20 mL水浸泡2 h。加入50 mL乙腈,在勻漿機中高速勻漿2 min后過濾,濾液收集到裝有5~7 g氯化鈉的100 mL具塞量筒中,蓋上塞子,劇烈振蕩1 min,在室溫下靜置30 min,使乙腈相和水相分層。從具塞量筒中吸取10 mL乙腈溶液,轉(zhuǎn)入圓底燒瓶,40℃水浴旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)至近干,加入2.0 mL正己烷,蓋上鋁箔,待凈化。

    稱取攪拌均勻的植物油樣品2.00 g(精確至0.01 g)于100 mL離心管中,加入10 mL正己烷溶解后,再加入50 mL正己烷飽和乙腈溶液,充分混合后振蕩30 min,3 000 r/min離心5 min,吸取10 mL乙腈溶液,轉(zhuǎn)入圓底燒瓶中,40℃水浴旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)至近干,加入2.0 mL正己烷,蓋上鋁箔,待凈化。

    1.3.2.2樣品的凈化

    將弗羅里硅土萃取柱(1 000 mg,6 mL)依次用5 mL丙酮+正己烷(體積比為1∶9)、5 mL正己烷活化,當溶劑液面至柱吸附層表面時,立即倒入1.3.2.1中待凈化溶液,用5 mL 2%丙酮正己烷溶液沖洗燒杯后淋洗弗羅里柱,然后用10 mL 6%丙酮正己烷溶液洗脫,收集全部洗脫液,40℃水浴中氮氣吹干,用正己烷定容至2.0 mL,待GC-ECD測定。

    1.3.3色譜條件

    色譜柱:TR-5ms柱(30 m×0.25 mm,0.25 μm);檢測器:ECD檢測器,溫度310℃。載氣為N2(>99.999%),流速1.0 mL/min。進樣體積1 μL,不分流模式進樣,進樣口溫度280℃。升溫程序:初始柱溫為120℃,保持1 min;然后以20℃/min升至240℃;再以3℃/min升至270℃,保持1 min;最后以20℃/min升至290℃,保持1 min。在上述色譜條件下,草除靈的保留時間為9.958 min。0.01 mg/L草除靈標樣溶液色譜圖見圖1。

    圖1 0.01 mg/L草除靈標樣溶液譜圖

    2 結(jié)果與分析

    2.1 提取溶劑的選擇

    在農(nóng)藥殘留分析中,常以甲醇、乙腈、丙酮、乙酸乙酯等作為提取溶劑。由于乙腈對農(nóng)藥的提取效率高,并能有效減少油脂與色素的干擾,且在氯化鈉飽和的狀態(tài)下,乙腈能與水清晰分層,而不需要引入非極性溶劑[11]。因此,本試驗選擇乙腈作為提取溶劑。油料選取油菜籽樣品,植物油選取大豆油樣品進行試驗。試驗結(jié)果證明:乙腈對油菜籽樣品中草除靈的提取效果很好,能滿足農(nóng)藥殘留檢測的要求。乙腈提取大豆油樣品時會溶解部分油脂,對樣品凈化及分析造成一定的干擾,因此使用正己烷飽和乙腈溶液作為提取溶劑,則提取液中的油脂含量大大減少。

    2.2 凈化柱及淋洗液的選擇

    弗羅里硅土柱又稱硅鎂復合吸附劑,可從非水溶液中吸附低極性和中等極性化合物,具有靈敏度高,吸附容量大,穩(wěn)定性好等特點[12]。其常用于農(nóng)藥殘留檢測的凈化、分離等,尤其適用于有機氯類農(nóng)藥。采用不同洗脫溶劑進行弗羅里硅土柱凈化效果驗證。選用弗羅里硅土柱(1 000 mg,6 mL),依次用5 mL丙酮+正己烷(體積比1∶9)、5 mL正己烷活化,將2 mL質(zhì)量濃度0.025 mg/L的草除靈標樣溶液(正己烷為溶劑)轉(zhuǎn)入弗羅里硅土柱,然后用5 mL不同體積分數(shù)的丙酮正己烷溶液洗脫,收集洗脫液,蒸干后用正己烷溶解,待GC-ECD測定。回收率結(jié)果見表1。由表1可知:5 mL 6%丙酮正己烷溶液可將目標

    表1 不同體積分數(shù)丙酮正己烷溶液洗脫對回收率的影響 %

    物洗脫完全;8%丙酮正己烷溶液極性更大,會有相對多的雜質(zhì)被洗脫。

    2.3 線性相關(guān)性測定

    用1 mg/L標樣儲備液配制質(zhì)量濃度分別為0.001,0.005,0.01,0.02,0.06,0.10 mg/L草除靈標樣溶液,各取1 μL進行氣相色譜測定。以草除靈色譜峰的峰面積為縱坐標,標樣溶液質(zhì)量濃度為橫坐標,繪制標準曲線(見圖2)。結(jié)果顯示,草除靈的質(zhì)量濃度與峰面積呈良好的線性關(guān)系,線性方程為y=7 233 498 x+15 621,相關(guān)系數(shù)為0.999 4。

    圖2 草除靈標準曲線

    在上述色譜條件下,草除靈的最小檢出量為1.0×10-12g;在上述提取方法和測定條件下,草除靈的定量限(LOQ)為0.05 mg/kg。

    2.4 方法準確度和精密度測定

    選取油菜籽和大豆油空白樣品,以0.05,0.10,0.20,0.40 mg/kg為添加水平進行回收率試驗。樣品添加草除靈后,渦旋30 s,靜置30 min,待草除靈被樣品充分吸收后,按照上述樣品前處理方法和儀器條件進行測定,每個水平重復5次,結(jié)果見表2。

    表2 方法加標回收率和相對標準偏差(n=5)

    由表2可知:草除靈的平均回收率為74.4%~110.9%,相對標準偏差為3.1%~6.8%。方法符合農(nóng)藥殘留檢測的要求。油菜籽和大豆油空白樣品及添加色譜圖見圖3~圖6。

    圖3 油菜籽空白譜圖

    圖4 油菜籽添加草除靈(0.1 mg/kg)譜圖

    圖5 大豆油空白譜圖

    圖6 大豆油添加草除靈(0.1 mg/kg)譜圖

    3 結(jié)論

    本文建立了油料和植物油中草除靈殘留量的氣相色譜檢測方法。此方法的回收率為74.4%~110.9%,相對標準偏差為3.1%~6.8%,LOQ為0.05 mg/kg。結(jié)果表明,本方法可滿足油料和植物油中草

    除靈殘留量的分析要求。

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