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    電子鼻漂移閾值構(gòu)建及其在白酒鑒別中的應(yīng)用

    2018-03-01 10:34:52于慧春
    農(nóng)業(yè)機械學(xué)報 2018年1期
    關(guān)鍵詞:電子鼻波包閾值

    殷 勇 葛 飛 于慧春

    (河南科技大學(xué)食品與生物工程學(xué)院, 洛陽 471003)

    0 引言

    近年來,電子鼻的應(yīng)用較為廣泛,在食品檢測領(lǐng)域的應(yīng)用也尤為突出。這是因為食品樣品大多屬于復(fù)雜樣品,全面檢測各種成分,或是單靠感官檢驗很難準(zhǔn)確界定食品的整體質(zhì)量。于是,作為整體質(zhì)量分析的電子鼻被認為是檢測食品最有潛力的一種方法[1-3]。電子鼻中氣敏傳感器往往因為老化、環(huán)境波動等因素而產(chǎn)生漂移現(xiàn)象[4-6],因此漂移是氣敏傳感器的固有特征。漂移問題的存在使電子鼻難以實現(xiàn)穩(wěn)健檢測。所以,消除或降低漂移影響對電子鼻的檢測至關(guān)重要[7-8]。

    關(guān)于漂移的研究,主要分為兩類:①漂移成分校正法,其目的是找到一種合適的校正信號將漂移分離出去,如用主成分分析法[9]、獨立成分分析法[10]、偏最小二乘法[11]等。②采用檢測模型校正法,如徑向基函數(shù)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)[12-13]、自組織映射神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)[14]等模型補償方法。前者需要大量檢測數(shù)據(jù)作為先驗信息,局限于被測樣品本身的屬性,分離出的漂移信號也具有局限性,降低了電子鼻在實際應(yīng)用中的適用能力;后者不是真正意義上的去漂移方法,僅靠模型補償漂移造成的影響,存在容易遺失記憶信息(漂移信息)等問題[15]。

    針對以上不足,考慮到漂移是氣敏傳感器的固有行為這一特點,并參照文獻[16],本文從電子鼻空載數(shù)據(jù)的小波包分解層面研究漂移機制,提出漂移剔除方法,并將該方法應(yīng)用于4種白酒的鑒別中,以提升電子鼻鑒別能力。

    1 材料與方法

    1.1 試驗儀器

    試驗用電子鼻系統(tǒng)是實驗室自行設(shè)計的,主要由氣敏傳感器陣列、A/D數(shù)據(jù)采集裝置、計算機模式識別分析軟件等部分組成。氣敏傳感器陣列由14個SnO2型金屬氧化物氣敏傳感器組成,分別是TGS800、TGS812、TGS813、TGS816、TGS821、TGS822、TGS824、TGS825、TGS826、TGS830、TGS831、TGS832、TGS842、TGS880。各型號傳感器對應(yīng)的敏感特征詳見文獻[10]。在此電子鼻系統(tǒng)中,每個氣敏傳感器加熱電壓均為(5.0±0.05) V,回路測量電壓為(10.0±0.01) V。另外,此系統(tǒng)還配有溫、濕度傳感器來測量測試環(huán)境溫、濕度的變化,以期部分補償環(huán)境對氣敏傳感器的影響。溫、濕度傳感器的工作電壓也為(10.0±0.01) V。數(shù)據(jù)采集工作由12位高精度的A/D轉(zhuǎn)換裝置完成。數(shù)據(jù)處理與分析基于Matlab 2014和 SPSS 19.0實現(xiàn)。

    1.2 試驗材料

    選定4種白酒樣品為試驗材料,分別為瀘州老窖頭曲、綿竹頭曲3號、綿竹頭曲6號、一滴醇醇錦。它們分屬3個品牌,其中綿竹頭曲品牌包含質(zhì)量等級相近的2種樣品,提高了電子鼻鑒別的難度,更適宜于檢驗空載條件下提出的漂移去除方法的有效性。4種樣品分別用LZLJ、MZ3H、MZ6H、YDCJ標(biāo)識,基本信息見表1。另外,由預(yù)試驗可知,14個氣敏傳感器對4種白酒樣品均能產(chǎn)生不同程度響應(yīng)的氣敏信號,因此該電子鼻的氣敏信號可用來表征樣品間的差異。

    表1 白酒樣品的基本信息Tab.1 Basic information of white spirit samples

    1.3 測試方法與結(jié)果

    電子鼻空載條件下的測試信號,是電子鼻在沒有樣品下對測量室環(huán)境的響應(yīng)信息。每天隨機測試4次(相當(dāng)于測試4個空載樣本),取它們的平均值作為當(dāng)天的空載數(shù)據(jù)。采用動態(tài)測量,數(shù)據(jù)采集間隔設(shè)為1 s,每個空載樣本采集1 000個數(shù)據(jù)。由于電子鼻漂移是時變信號,故空載試驗從2016年11月開始,到2017年2月止,共4個月,總計測量了188個空載樣本數(shù)據(jù)。期間,4種白酒樣品的測試也同時進行,與空載測量隔天交替實施。4種白酒在測量日均隨機取樣,以避免產(chǎn)生樣本測試結(jié)果的鏈?zhǔn)浆F(xiàn)象。

    在白酒測量時,樣本測量前傳感器陣列先進行空采,以獲得各傳感器基準(zhǔn)電壓,空采時間為20 s。然后進行樣本動態(tài)測量,動態(tài)采集時間為1 000 s。樣本取樣量為5 mL并置于蒸發(fā)皿中,然后將蒸發(fā)皿迅速放置于電子鼻的測量室內(nèi)進行測量。測量結(jié)束后對各氣敏傳感器進行復(fù)原960 s,使各傳感器恢復(fù)到基準(zhǔn)狀態(tài),以便下一個白酒樣本的測量。每個白酒樣本動態(tài)測量時,數(shù)據(jù)采集間隔仍設(shè)為1 s,這樣每個樣本也采集1 000個數(shù)據(jù)。另外,在每個樣本測量過程中,一并測試測量室的溫、濕度信息。4個月內(nèi),每種樣品各測試47個樣本。對于每個樣本,均采用傳感器響應(yīng)值減去對應(yīng)的基準(zhǔn)值作為該樣本的測試結(jié)果,以部分減小環(huán)境溫、濕度的影響,稱此方法為去基準(zhǔn)處理[17]。在后續(xù)的分析中,所用的白酒數(shù)據(jù)均是去基準(zhǔn)后的數(shù)據(jù)。

    為了描述有載樣本、空載樣本在測試期間的漂移現(xiàn)象,對每個樣本(空載或有載樣本)用第1 000秒的測試值來表征該樣本。圖1給出了TGS832對綿竹頭曲6號樣品在4個月內(nèi)測量結(jié)果的變化情況。圖2給出了4個月中TGS832空載數(shù)據(jù)的變化情況。

    圖2 TGS832空載數(shù)據(jù)的變化描述Fig.2 Changing representation of no-load data from TGS832

    由圖1和圖2可知,TGS832在空載下的漂移趨勢與有載樣本下的漂移趨勢基本一致,僅信號強度有明顯的不同。這說明了漂移是氣敏傳感器的固有行為。因此,在空載條件下進行漂移去除方法研究是必需的。

    2 漂移閾值構(gòu)建與去漂移方法

    受文獻[16]的啟發(fā),采用小波包分解系數(shù)研究漂移機制,以此給出漂移閾值的構(gòu)建方法和去漂移方法。

    2.1 小波包分解

    對信號進行小波包分解時,首先得到相同頻寬的低頻信號和高頻信號;再一次分解時,又把低頻信號分解為兩個同樣頻寬的低頻、高頻部分,而高頻部分也同樣分解為高、低兩部分;依次類推[18]。

    小波基函數(shù)的選擇是實施小波包分解的重要環(huán)節(jié)。Symlet小波是由Daubechies提出的一種近似對稱的小波基函數(shù),它是對Daubechies (db)小波的一種改進,不僅具有db小波的優(yōu)點,還具有對稱性,從而避免在信號分解或重構(gòu)時信號失真,是一種性能優(yōu)良的小波。所以選擇四階 Symlet小波作為基函數(shù)。另外,當(dāng)小波包分解尺度增大,一些有用的信息可能會丟失,結(jié)合模擬計算試驗,選取三尺度分解。由于漂移是一種緩慢變化的時變信息,屬低頻信號,隱藏于低頻系數(shù)集中。所以,將低頻的逼近系數(shù)集作為分析對象。

    圖3給出了1個空載樣本信號經(jīng)四階 Symlet小波進行三尺度分解后低頻系數(shù)集中第131頻點下的系數(shù)變化規(guī)律,可以看出,它與圖1、2給出的變換情況相一致,這又進一步說明了用空載樣本的分解系數(shù)來研究漂移分離方法是合適的。

    圖3 TGS832空載數(shù)據(jù)小波包分解系數(shù)的變化描述Fig.3 Changing representation based on no-load wavelet packet coefficients of TGS832 signals

    2.2 閾值函數(shù)構(gòu)建

    電子鼻測試信號經(jīng)小波包分解后得到一系列的分解系數(shù),因氣敏信號與漂移信號分屬不同類別的信息,所以對應(yīng)于不同的分解系數(shù)。由于漂移是由傳感器老化、環(huán)境波動等因素造成的一種復(fù)雜現(xiàn)象,不僅表現(xiàn)出長期緩慢的漂移現(xiàn)象,還存在環(huán)境波動造成傳感器信號的即時變化,這種即時變化也可認為是一種“即時漂移”。理論上,在測量對象不變的情況下,氣敏傳感器的測試結(jié)果應(yīng)在某一范圍內(nèi)波動。但是,因漂移(包括即時漂移)的存在,使測試結(jié)果往往超出該變動范圍,那么超出變動范圍之外的漂移就應(yīng)被剔除。同樣,信號的小波包分解系數(shù)也需此種處理。所以,對空載條件下氣敏傳感器信號的小波包分解系數(shù),可通過構(gòu)建閾值函數(shù)來分離漂移系數(shù)。由此可給出如下的空載信號閾值分離函數(shù):

    空載樣本下閾值函數(shù)

    αi1=ci-θi

    (1)

    空載樣本上閾值函數(shù)

    αi2=ci+θi

    (2)

    式中ci——所測空載樣本在第i個小波包分解頻點下分解系數(shù)的均值

    θi——所測空載樣本在第i個小波包分解頻點下分解系數(shù)的標(biāo)準(zhǔn)差

    上述閾值函數(shù)解釋了空載條件下氣敏傳感器測試信號的限定范圍,即小于αi1或大于αi2均認為是漂移類信號,應(yīng)剔除。然而,由于氣敏傳感器是利用氧化還原反應(yīng)來實現(xiàn)氣味(體)測量的,當(dāng)測量有載樣本時,測量信號受樣本揮發(fā)物、環(huán)境因素、老化程度等多因素交織影響,導(dǎo)致漂移信號的表現(xiàn)強度會出現(xiàn)變化。根據(jù)圖1~3所揭示漂移規(guī)律的一致性(相近性),分析認為,可對式(1)、(2)給出的閾值函數(shù)進行修正獲得有載樣本的閾值函數(shù)。

    有載樣本下閾值函數(shù)

    li1=miαi1

    (3)

    有載樣本上閾值函數(shù)

    li2=miαi2

    (4)

    式中mi——調(diào)節(jié)系數(shù)

    當(dāng)有載樣本的閾值函數(shù)確定后,便可給出有載樣本小波包分解系數(shù)的校正公式

    (5)

    式中wij——第i個小波包分解頻點下第j個有載樣本的分解系數(shù)

    在上述校正計算中,調(diào)節(jié)系數(shù)mi的確定非常重要??紤]到有載樣本與空載樣本氣敏傳感器響應(yīng)強度的差別,經(jīng)過反復(fù)計算試驗,mi計算公式為

    (6)

    式中wi——第i個小波分解頻點下的對應(yīng)空采期間內(nèi)待分析有載樣本分解系數(shù)的均值

    上述小波包系數(shù)閾值處理思想是:在同一測試期間內(nèi),空載樣本信號分解系數(shù)的閾值經(jīng)過調(diào)節(jié)放大后得到有載樣本的閾值,與直接分析有載樣本的分解系數(shù)相比更能真實地反映氣敏傳感器本身的漂移規(guī)律。對于有載樣本,當(dāng)小波包分解系數(shù)在閾值范圍內(nèi)時,傳感器采集信號體現(xiàn)了氣敏信息,分解系數(shù)不處理;當(dāng)其超出該頻點下的閾值范圍時,認為包含了漂移信息,用臨近的閾值代替。這樣做的目的是,不僅保留了該頻點下真實信號的特征(不會與真實信號有明顯差異),還在一定程度上去除了漂移,而且還可保障重構(gòu)信號的光滑性。

    2.3 漂移剔除方法

    電子鼻漂移剔除方法描述如下:對空載樣本和有載樣本信號運用四階 Symlet小波函數(shù)進行三尺度小波包分解,分別得到相應(yīng)的逼近系數(shù)集(低頻系數(shù)集);根據(jù)式(1)和(2)得到空載樣本的小波系數(shù)閾值;根據(jù)式(3)、(4)和(6)得到有載樣本小波包系數(shù)閾值;按式(5)對有載樣本的小波包分解系數(shù)進行校正,得到校正系數(shù);對校正系數(shù)進行小波包分解逆變換,得到有載樣本的重構(gòu)信號。

    另外,考慮到漂移與環(huán)境影響的時變性,以及統(tǒng)計計算的可操作性,在上述步驟實施中,采用以每個月的測量樣本為處理單元,分別按月實施樣本信號的校正處理,以確保信號不會出現(xiàn)過度校正,防止校正信號出現(xiàn)失真現(xiàn)象。

    3 結(jié)果與分析

    由于電子鼻中每個傳感器產(chǎn)生的漂移信號各不相同,從空載條件下尋找漂移閾值應(yīng)對各個傳感器分別處理;又由于每一種白酒樣品存在差異,響應(yīng)信號強度不同,因此,每一種樣品的數(shù)據(jù)也分別處理。以MZ6H樣品為例,按照上述去漂移方法分別對每個傳感器的測量樣本數(shù)據(jù)進行處理,可得到14個氣敏傳感器對應(yīng)于MZ6H樣品的重構(gòu)信號。

    圖4給出了TGS832測試結(jié)果經(jīng)去漂移后的信號變化情況。從圖中可以看出,漂移現(xiàn)象明顯減小,試驗期間樣本測試結(jié)果的變化也變得相對平緩。

    圖4 TGS832對綿竹頭曲6號樣本去漂移后的變化描述Fig.4 Changing representation of TGS832 after drift elimination to MZ6H samples

    3.1 特征提取

    電子鼻信號的特征提取是其檢測過程中的必要環(huán)節(jié)。在進行鑒別分析時,特征選擇對鑒別結(jié)果有著很大的影響。文獻[19]指出,積分值(INV)特征體現(xiàn)了傳感器對樣本的總體響應(yīng)情況。因此,選擇該特征參量作為電子鼻信號的表征量。積分值特征計算公式為

    (7)

    式中S——積分值N——數(shù)據(jù)個數(shù),取1 000xi——1個傳感器對1個樣本的第i個采集值或重構(gòu)值

    Δt——相鄰兩采樣點的時間間隔,取1 s

    另外,為了進一步補償環(huán)境溫、濕度的影響,把每個樣本測試過程中對應(yīng)的溫、濕度積分值也分別作為模式識別系統(tǒng)的輸入值,起到基于模型的補償作用。

    3.2 判別分析

    在進行鑒別分析時,選擇常用的Fisher判別分析(Fisher discriminant analysis,F(xiàn)DA)和BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)兩種方法。

    3.2.1 Fisher判別分析

    3.2.1.1 基于SPSS19.0平臺

    分別對4種有載樣品去漂移前、后的電子鼻信號積分值特征矩陣進行FDA分析,結(jié)果如圖5所示。

    圖5 去漂移前后的FDA鑒別結(jié)果Fig.5 FDA results of features before and after drift elimination

    由圖5a可以看出,在數(shù)據(jù)去漂移前,4種酒的鑒別效果都不理想,4種樣品之間重疊現(xiàn)象比較嚴(yán)重,它們的鑒別正確率只有58.0%,交叉驗證率僅為38.8%。

    由圖5b可以看出,通過去漂移算法處理之后,3類樣品都能很好地區(qū)分,尤其同一類的兩種樣品也能得到不錯的分離,鑒別正確率達到95.20%,交叉驗證率也達到了93.6%。

    此FDA結(jié)果表明,該去漂移方法是有效的,極大地提高了4種樣本的鑒別正確率。

    圖6 去漂移前訓(xùn)練集與測試集FDA結(jié)果Fig.6 FDA results of training set and test set before drift elimination

    但此方法存在不足之處,首先它的分類模式是整體分類,按“留一法”進行交叉驗證,不具有用先驗信息建立的鑒別模型實現(xiàn)對后續(xù)樣本鑒別的功能。因此,基于交叉驗證的FDA結(jié)果不能真正反映去漂移方法的有效性。在實際應(yīng)用中,往往需要用前階段的樣本數(shù)據(jù)進行建模,并用所建的模型完成對后期樣本數(shù)據(jù)的鑒別預(yù)測。因此,應(yīng)將測試樣本按測試時間先后順序分為訓(xùn)練集和測試集。為了實現(xiàn)這一目的,實驗室根據(jù)FDA原理在Matlab r2014a平臺上構(gòu)建了適用于用訓(xùn)練集樣本的鑒別模型來判別測試集樣本的FDA程序。

    3.2.1.2 基于具有測試集判別功能

    分別從每種白酒樣品47個樣本中按測試時間先后順序選取前37個樣本來構(gòu)造訓(xùn)練集,共148個樣本,其余后期測量的10個樣本形成測試集,共40個樣本?;谶@種數(shù)據(jù)集的模型構(gòu)造方法,可揭示用先驗數(shù)據(jù)構(gòu)建的鑒別模型對未來樣本的鑒別能力。

    圖6給出了基于此FDA方法的訓(xùn)練集、測試集去漂移前的鑒別結(jié)果。由圖6可以看出,在數(shù)據(jù)去漂移前,4種酒的鑒別效果都不理想,4種樣品之間重疊現(xiàn)象比較嚴(yán)重,訓(xùn)練集的分類正確率只有54.73%,測試集為37.50%。

    圖7 去漂移后訓(xùn)練集與測試集FDA結(jié)果Fig.7 FDA results of training set and test set after drift elimination

    圖7給出了基于此FDA方法的訓(xùn)練集、測試集去漂移后的鑒別結(jié)果。由圖7可以看出,通過去漂移處理之后,4種樣品分類效果仍不理想,但與去漂移前相比,訓(xùn)練集的分類正確率提高到78.38%,比去漂移前提高了23.65%,測試集也提高到65.00%。鑒別正確率的明顯提高表明該去漂移方法是有效的。鑒別正確率不高是因為4種樣品屬于復(fù)雜的分類問題,線性FDA鑒別方法不能較好地解決此類問題,為此嘗試了非線性的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)分類方法。

    3.2.2 基于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)鑒別分析

    為了進一步檢驗漂移去除方法的有效性,采用了BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)[20]對4種樣品進行鑒別分析。訓(xùn)練集和測試集的構(gòu)造同3.2.1.2節(jié)。

    選用輸入層、中間層(隱層)和輸出層3層BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進行模型構(gòu)建。由于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入為16個傳感器的特征值(包含溫、濕度傳感器信號積分值),輸出為4種白酒樣品,所以神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)輸入層神經(jīng)元個數(shù)為16,輸出層神經(jīng)元個數(shù)為4。當(dāng)輸入層神經(jīng)元傳遞函數(shù)選為直接傳遞的線性函數(shù)、隱層神經(jīng)元傳遞函數(shù)選為 sigmoid函數(shù)、輸出層神經(jīng)元傳遞函數(shù)選為 logsig函數(shù)、訓(xùn)練函數(shù)選為 trainscg函數(shù)時,運用訓(xùn)練集數(shù)據(jù)訓(xùn)練神經(jīng)網(wǎng)絡(luò),學(xué)習(xí)效率設(shè)為0.001,訓(xùn)練精度設(shè)為0.000 005,最大迭代次數(shù)為10 000,并通過試湊法確定了隱層神經(jīng)元個數(shù)為22時,訓(xùn)練效果較好。因此,該BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的結(jié)構(gòu)為

    16×22×4。

    用該網(wǎng)絡(luò)對樣本數(shù)據(jù)進行分類,結(jié)果顯示:訓(xùn)練集的鑒別正確率由去漂移前的65.5%提高到去漂移后的100%,去漂移后測試集的正確率則達到了97.5%。其中,除了1個MZ3H樣本被錯分為MZ6H外,其余樣本完全可以得到正確鑒別。這是由于2種同類樣本酒的品質(zhì)接近而不易區(qū)分造成的。測試集樣本神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的鑒別結(jié)果充分說明了所提出的漂移去除方法是有效的。

    4 結(jié)束語

    漂移是電子鼻的固有行為。漂移的存在,使電子鼻的穩(wěn)健鑒別能力得不到保證。針對這一問題,從空載角度出發(fā),提出了一種電子鼻去除漂移方法。應(yīng)用此方法對4種白酒樣品在4個月內(nèi)的電子鼻信號進行了處理,并分別通過兩種鑒別方法進行了驗證。FDA的分析結(jié)果顯示,樣品處理后的鑒別正確率均有明顯提高,最低提高值為23.65%;BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練集鑒別正確率由處理前的65.5%提高到處理后的100%,處理后測試集的鑒別正確率也達到了97.5%。兩種鑒別方法的鑒別結(jié)果表明,該漂移去除方法顯著提升了電子鼻系統(tǒng)的鑒別能力,說明該方法是有效的。

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