利用衛(wèi)星數(shù)據(jù)反演中國近海氣溶膠濃度及干沉降通量?

孫 榛， 孟 靈， 高會(huì)旺? ?, 王健穩(wěn)

(1.中國海洋大學(xué)海洋環(huán)境與生態(tài)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東 青島 266100; 2.陸軍防化學(xué)院，北京 102205)

在沿海地區(qū)，氣溶膠是陸源物質(zhì)和人類活動(dòng)影響海洋環(huán)境的重要媒介。一方面，由于從陸地向海洋的傳輸，以及從低層大氣向海表的沉降，氣溶膠已成為影響沿?？諝赓|(zhì)量和近岸海域水體環(huán)境質(zhì)量的重要因子[1]；另一方面，由于海洋上缺乏氣溶膠監(jiān)測(cè)站點(diǎn)，海洋氣溶膠研究受制于觀測(cè)資料的時(shí)空連續(xù)性[2]，研究受到極大限制，其時(shí)空分布及其干沉降通量的研究結(jié)果均具有較大的不確定性[3-5]。

相比于直接采樣，衛(wèi)星遙感資料由于具有較好時(shí)空連續(xù)性，為海域氣溶膠研究提供了可能的手段。為更全面的觀測(cè)地球表面的氣溶膠分布與變化，美國航空航天管理局(National Aeronautics and Space Administration，NASA)發(fā)射了數(shù)顆用于氣溶膠空間觀測(cè)的衛(wèi)星，其中Terra和Aqua衛(wèi)星攜帶的MODIS光譜儀，由于遙感的氣溶膠光學(xué)厚度(Aerosol Optical Depth，AOD)數(shù)據(jù)準(zhǔn)確，監(jiān)測(cè)方法成熟，已成為氣溶膠衛(wèi)星監(jiān)測(cè)的主要工具[6]。在美國曾開展數(shù)個(gè)城市地面顆粒物(Particulate Matters，PM)質(zhì)量濃度與AOD相關(guān)性的研究，發(fā)現(xiàn)AOD與PM2.5質(zhì)量濃度之間線性關(guān)系的相關(guān)系數(shù)在0.1～0.8之間[7]。另有研究顯示，紐約、香港和悉尼等城市AOD和PM2.5質(zhì)量濃度之間的線性相關(guān)系數(shù)在0.11～0.85之間，二者的相關(guān)關(guān)系除依賴于PM質(zhì)量濃度之外，還與混合層高度(氣溶膠垂向分布)、相對(duì)濕度和云覆蓋率相關(guān)[8]。其他在美國[9-10]和歐洲[11-12]進(jìn)行的研究均發(fā)現(xiàn)，AOD與PM濃度很大程度上具有一致變化性?？傮w來看，盡管有著諸多干擾因素，利用AOD反演地面氣溶膠濃度是可行的。

在此基礎(chǔ)上，可能影響AOD與PM質(zhì)量濃度關(guān)系的大氣結(jié)構(gòu)和氣象因素得到了更多研究。Boyouk等提出了一種使用激光雷達(dá)數(shù)據(jù)訂正AOD的方法[13]。研究利用大氣垂向消光系數(shù)剖面反映氣溶膠垂向分布，并使用激光雷達(dá)對(duì)消光系數(shù)進(jìn)行遙感。結(jié)果顯示，經(jīng)消光系數(shù)訂正后，AOD與PM2.5質(zhì)量濃度之間線性關(guān)系的相關(guān)系數(shù)從0.61提高到0.73。研究還發(fā)現(xiàn)氣溶膠的垂向分布極不均勻，近地面(0～240 m)消光系數(shù)能夠與地表PM2.5質(zhì)量濃度監(jiān)測(cè)值取得最大的相關(guān)系數(shù)(0.80)，說明了在氣溶膠濃度的衛(wèi)星反演中對(duì)AOD進(jìn)行垂向訂正的重要性。Engel-Cox等同樣發(fā)現(xiàn)，氣溶膠垂向分布的不均勻性降低了AOD與地面PM質(zhì)量濃度的相關(guān)程度，并指出使用激光雷達(dá)訂正AOD可顯著提升AOD和地面PM質(zhì)量濃度之間的相關(guān)性[14]。

針對(duì)地面激光雷達(dá)觀測(cè)站點(diǎn)數(shù)量及資料時(shí)空連續(xù)性的限制，NASA發(fā)射了搭載有激光雷達(dá)的CALIPSO衛(wèi)星。Omar等以非洲北部的遙感數(shù)據(jù)為例，指出CALIPSO數(shù)據(jù)具有很好的可信度，其遙感的氣溶膠垂向分布信息與地面激光雷達(dá)十分一致[15]。Chiang等將CALIPSO過境臺(tái)灣桃園市中壢區(qū)的遙感數(shù)據(jù)與地面激光雷達(dá)進(jìn)行了比對(duì)，結(jié)果顯示衛(wèi)星與地面激光雷達(dá)的消光系數(shù)垂向剖面有很好的一致性，并且二者均反映出一個(gè)事實(shí)，即自然狀態(tài)下氣溶膠主要分布于近地表高度[16]。Kim等在韓國首爾大學(xué)使用地表激光雷達(dá)與CALIOPO數(shù)據(jù)比較，說明兩種數(shù)據(jù)反映了相似的氣溶膠層結(jié)構(gòu)[17]。從這些研究可以看出，CALIPSO衛(wèi)星提供的資料能夠很好地反映大氣氣溶膠的垂直結(jié)構(gòu)，可用于研究氣溶膠的垂直分布，并為降低利用AOD資料反演地面氣溶膠濃度的不確定性提供了可靠依據(jù)。

上述反演氣溶膠濃度研究均在陸地進(jìn)行，而利用AOD和CALIPSO激光雷達(dá)資料開展海洋上空低層大氣氣溶膠反演的工作尚不多見，尤其在中國近海氣溶膠反演研究十分缺乏，只有AOD時(shí)空分布的研究[18-19]。因此，本研究基于以Aqua衛(wèi)星MODIS遙感AOD資料和CALIPSO衛(wèi)星數(shù)據(jù)產(chǎn)品中的大氣消光系數(shù)和相對(duì)濕度剖面為基礎(chǔ)，反演了2014年3月—2015年2月中國近海海表大氣氣溶膠濃度，并討論了氣溶膠濃度的空間分布及季節(jié)變化。并通過干沉降模型計(jì)算了氣溶膠粒子干沉降速率，估算了中國近海海表氣溶膠干沉降通量，討論了其空間分布及季節(jié)變化。

1 數(shù)據(jù)和方法

1.1 研究區(qū)域和時(shí)段

本研究的目標(biāo)區(qū)域?yàn)橹袊?，包括渤海、黃海、東海和南海四個(gè)海域，范圍為5°N～45°N、105°E～135°E。為建立和驗(yàn)證氣溶膠反演模型，本研究選取了沿海39個(gè)城市，這些城市的名稱和位置如圖1所示。其中30個(gè)大陸城市的數(shù)據(jù)用于氣溶膠濃度反演模型的建立(紅色點(diǎn)位)，9個(gè)韓國和臺(tái)灣的城市的氣溶膠監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)用于模型的校驗(yàn)(藍(lán)色點(diǎn)位)。

研究時(shí)間為2014年3月—2015年2月，所用數(shù)據(jù)均對(duì)應(yīng)該時(shí)段，氣溶膠濃度反演和氣溶膠干沉降通量計(jì)算也針對(duì)該時(shí)段。

(①大連，②營口，③葫蘆島，④秦皇島，⑤天津，⑥東營，⑦萊州，⑧蓬萊，⑨煙臺(tái)，⑩榮成，青島，膠南，日照，連云港，鹽城，海門，舟山，臺(tái)州，溫州，泉州，廈門，汕頭，汕尾，深圳，珠海，陽江，湛江，?？?，三亞，北海，金浦，木浦，濟(jì)州，基隆，桃園，新竹，花蓮，臺(tái)南，高雄。

①Dalian, ②Yingkou, ③Huludao, ④Qinhuangdao, ⑤Tianjin, ⑥D(zhuǎn)ongying, ⑦Laizhou, ⑧Penglai, ⑨Yantai, ⑩Rongcheng,Qingdao,Jiaonan,Rizhao,Lianyungang,Yancheng,Haimen,Zhoushan,Taizhou,Wenzhou,Quanzhou,Xiamen,Shantou,Shanwei,Shenzhen,Zhuhai,Yangjiang,Zhanjiang,Haikou,Sanya,Beihai,Gimpo,Mokpo,Jeju,Keelung,Taoyuan,Hsinchu,Hualien,Tainan,Kaohsiung.)

圖1 研究區(qū)域和所選沿海城市
Fig.1 Research area and selected coastal cities

1.2 數(shù)據(jù)

本研究中所涉及的數(shù)據(jù)主要包括地面監(jiān)測(cè)站PM10質(zhì)量濃度、AOD、CALIPSO消光系數(shù)和相對(duì)濕度剖面，以及美國國家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(National Centers for Environmental Prediction，NCEP)氣象資料。

1.2.1 PM10地面監(jiān)測(cè) 本研究使用地面觀測(cè)的PM10質(zhì)量濃度作為氣溶膠濃度指標(biāo)，數(shù)據(jù)來自中國國家環(huán)保部空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)(http://www.pm25.in/)，中國臺(tái)灣中央氣象局(http://www.cwb.gov.tw/V7/index.htm)和韓國環(huán)境部(https://www.me.go.kr/home/web/main.do)，時(shí)間分辨率為1 h。數(shù)據(jù)均為氣溶膠顆粒樣品烘干后測(cè)量，由此與AOD產(chǎn)生的差異由AOD的濕度訂正彌補(bǔ)。

1.2.2 AOD數(shù)據(jù) AOD來自于NASA發(fā)布的Aqua-MODIS每日氣溶膠產(chǎn)品(MYD04_3K，https://ladsweb.nascom.nasa.gov/search/)。數(shù)據(jù)來自該產(chǎn)品的“Optical_Depth_Land_and_Ocean”數(shù)據(jù)集，空間分辨率為3 km，時(shí)間分辨率為24 h，衛(wèi)星過境時(shí)間為每天北京時(shí)間13:30。與地基監(jiān)測(cè)站資料的對(duì)比發(fā)現(xiàn)其陸上的期望誤差約為±0.05±0.25，海上的期望誤差為±0.03±0.05[20]。AOD在由衛(wèi)星信號(hào)轉(zhuǎn)換為數(shù)據(jù)的過程中已通過質(zhì)量控制，不可靠的數(shù)據(jù)已被排除，因此本研究不再進(jìn)行質(zhì)量控制。

1.2.3 消光系數(shù)和相對(duì)濕度剖面 消光系數(shù)和相對(duì)濕度剖面來自CALIPSO衛(wèi)星“CAL_LID_L2_05 km APro-Prov-V3-30”數(shù)據(jù)產(chǎn)品。由NASA大氣科學(xué)數(shù)據(jù)中心(Atmospheric Science Data Center，https://www-calipso.larc.nasa.gov/search/index.php)提供。消光系數(shù)和相對(duì)濕度剖面分別來自該產(chǎn)品的“Extinction_Coefficient_532”和“Relative_Humidity”數(shù)據(jù)集。該產(chǎn)品空間分辨率同一為水平5 km，垂直60 m(垂直覆蓋范圍約為30 km)。CALIPSO與Aqua同屬于“A-Train”衛(wèi)星陣列，兩顆衛(wèi)星運(yùn)行軌道相同，過境時(shí)間相差1分15秒，故兩顆衛(wèi)星的數(shù)據(jù)有極高的時(shí)空一致性。本研究引入了相同數(shù)據(jù)產(chǎn)品中的“CAD_Score”和“Extinction_QC_Flag_532”數(shù)據(jù)集，用于消光系數(shù)和相對(duì)濕度剖面數(shù)據(jù)的質(zhì)量控制。質(zhì)量控制的方法與之前的研究相同[21-22]。

1.2.4 氣象數(shù)據(jù) 計(jì)算干沉降速率使用的氣象數(shù)據(jù)為海表氣溫、海表水溫、水平風(fēng)速和相對(duì)濕度，來自NCEP再分析資料。其中海表氣溫、水平風(fēng)速和相對(duì)濕度數(shù)據(jù)的參考高度為1 008 hPa大氣壓(sigma = 0.995)，空間分辨率為2.5°(https://www.esrl.noaa.gov/psd/data/gridded/data.ncep.reanalysis.surface.html)，海表水溫水平分辨率為0.25°(https://www.esrl.noaa.gov/psd/data/gridded/data.noaa.oisst.v2.highres.html)。四套數(shù)據(jù)時(shí)間分辨率為24 h。

1.3 數(shù)據(jù)處理

1.3.1 PM10監(jiān)測(cè)和衛(wèi)星數(shù)據(jù)的時(shí)空匹配 本研究選擇每天13:00～14:00平均PM10質(zhì)量濃度監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，與13:30過境的Aqua和CALIPSO衛(wèi)星遙感資料在時(shí)間上一致。為實(shí)現(xiàn)Aqua和CALIPSO衛(wèi)星數(shù)據(jù)的空間匹配，將兩套數(shù)據(jù)插值到0.1°×0.1°網(wǎng)格。選擇城市數(shù)據(jù)時(shí)，取該城市所有PM10監(jiān)測(cè)站所屬網(wǎng)格的衛(wèi)星數(shù)據(jù)平均值作為該城市的數(shù)據(jù)，以實(shí)現(xiàn)衛(wèi)星資料與地面觀測(cè)資料的空間匹配。

對(duì)于CALIPSO衛(wèi)星數(shù)據(jù)，考慮到激光雷達(dá)覆蓋范圍狹窄，本研究以CALIPSO軌道為中軸，將消光系數(shù)和相對(duì)濕度剖面在緯向向東、西各拓延5°，之后插值到0.1°×0.1°網(wǎng)格。

1.3.2 AOD訂正 本研究自行建立了一套使用消光系數(shù)和相對(duì)濕度剖面訂正AOD的方法。AOD的訂正包括：(1)用消光系數(shù)剖面訂正AOD，使AOD可以表征地表氣溶膠濃度；(2)利用相對(duì)濕度剖面訂正AOD，使AOD可以表征干氣溶膠顆粒濃度。由于CALIPSO數(shù)據(jù)產(chǎn)品垂向分辨率為60 m，本研究以60 m為訂正AOD的單位高度，稱為“高度層”。訂正過程中用到的計(jì)算公式如下：

(1)

(2)

(3)

其中：αtotal和α(i)分別表示當(dāng)前網(wǎng)格的總消光系數(shù)和第i高度層的消光系數(shù)；τ(i)表示當(dāng)前網(wǎng)格第i高度層的AOD；τtotal表示當(dāng)前位置的總AOD(AOD數(shù)據(jù)產(chǎn)品中的數(shù)值)；RH表示當(dāng)前位置第i高度層的相對(duì)濕度；n表示訂正過程使用的高度層數(shù)量。式(1)實(shí)現(xiàn)了第i層的消光系數(shù)訂正，式(2)實(shí)現(xiàn)了第i層的相對(duì)濕度訂正(訂正算法來自之前的研究[13])。式(3)將訂正高度內(nèi)每層訂正后的AOD疊加，得到最終訂正后的Revised-AOD(τf)。

為了選取能達(dá)到最佳訂正效果的訂正層數(shù)n，使n取1～200之間的整數(shù)對(duì)AOD進(jìn)行訂正得到Revised-AOD，與PM10質(zhì)量濃度進(jìn)行線性回歸，比較不同n值條件下二者的相關(guān)系數(shù)與反演誤差，選擇相關(guān)系數(shù)盡可能大且反演誤差盡可能小的情況所確定的n值。

1.4 氣溶膠濃度反演模型的建立和驗(yàn)證

為在中國近海反演氣溶膠濃度，本研究建立了一套近海氣溶膠反演方法。對(duì)中國沿海30個(gè)城市分別使用1.3節(jié)方法訂正AOD，得到2014年3月—2015年2月每天Revised-AOD，并與該城市PM10質(zhì)量濃度監(jiān)測(cè)值進(jìn)行線性回歸，獲得相關(guān)關(guān)系后利用這些關(guān)系反演各個(gè)城市2015年3—5月的PM10質(zhì)量濃度并與檢測(cè)結(jié)果比較，計(jì)算反演誤差。然后以線性相關(guān)關(guān)系的相關(guān)系數(shù)大于0.5，置信水平高于99.9%，反演誤差小于50%為標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行篩選。按照地理位置，將通過篩選的城市分為渤海/黃海/東海/南海4個(gè)組，每組(多個(gè)城市)Revised-AOD和PM10濃度再次進(jìn)行線性回歸，得到線性擬合關(guān)系式，作為該海域的氣溶膠反演模型。

為驗(yàn)證該反演模型在海上反演的氣溶膠濃度的準(zhǔn)確度，本文選擇了9個(gè)中國臺(tái)灣和韓國城市，利用建立的氣溶膠濃度反演模型反演這些城市2014年3月—2015年2月每天氣溶膠濃度，與這些城市的PM10質(zhì)量濃度監(jiān)測(cè)值對(duì)比，以評(píng)價(jià)模型反演結(jié)果的可靠性。特選擇海上島嶼城市和中國近海另一側(cè)海岸城市的數(shù)據(jù)進(jìn)行驗(yàn)證，以便更能說明該氣溶膠反演模型在海上反演氣溶膠濃度的準(zhǔn)確度。

本研究中，PM10濃度被用來表征海表氣溶膠的總濃度，這種近似會(huì)在一定程度低估海洋低層大氣中的氣溶膠濃度。

1.5 氣溶膠干沉降通量的計(jì)算

大氣顆粒物在自然水體表面的干沉降通量的算法如下：

f=vdz(cz-c0)。

(4)

式中：vdz為z高度處的干沉降速率；cz和c0分別表示大氣顆粒物在z高度處和水面的濃度。對(duì)于氣溶膠顆粒，水面是一個(gè)完全的匯，因此c0=0，干沉降通量則可用干沉降速率與水面高度處的氣溶膠濃度乘積來計(jì)算[23]。

本研究中干沉降速率的計(jì)算使用了Williams提出的大氣顆粒物在自然水體表面干沉降模型[23]。該模型使用相對(duì)濕度、風(fēng)速、氣溫和水溫為輸入?yún)?shù)，輸出干沉降速率。本研究使用NCEP再分析資料獲取上述4個(gè)參數(shù)，計(jì)算了中國近海氣溶膠干沉降速率，進(jìn)而結(jié)合氣溶膠反演濃度計(jì)算了中國近海的氣溶膠干沉降通量。

2 結(jié)果和討論

2.1 中國近海AOD和PM10時(shí)空變化

中國近海AOD的時(shí)空分布如圖2。從圖中可見中國近海AOD的空間差異較為顯著，近岸海域的AOD明顯高于開闊海域，尤其以京津冀沿岸、江蘇省沿岸和長江三角洲沿岸海域AOD值較高。4個(gè)不同海區(qū)中，渤海、黃海海域的AOD濃度遠(yuǎn)大于東海和南海。此外，AOD還表現(xiàn)出春季較高，夏季和冬季次之，秋季最低的季節(jié)變化特征。

圖2 中國近海四季AOD空間分布Fig.2 Spatial distribution of AOD over coastal seas of China in spring (a), summer (b), autumn (c) and winter (d)

-AOD的時(shí)空分布如圖3。從訂正前后AOD的對(duì)比可以看出，最明顯的變化是AOD數(shù)值的整體減小；渤海和黃海的AOD高值有了幅度較大的降低，夏季尤其明顯。而近岸海域氣溶膠濃度高于開闊海域的特征沒有改變。

圖3 中國近海四季Revised-AOD空間分布Fig.3 Spatial distribution of revised-AOD over coastal seas of China in spring (a), summer (b), autumn (c) and winter (d)

4個(gè)海區(qū)沿海城市PM10質(zhì)量濃度月變化如圖4?？梢钥闯?，PM10質(zhì)量濃度的時(shí)空分布特征與AOD相似?？臻g變化上，渤海、黃海、東海和南海的PM10濃度逐漸降低，尤其在供暖造成大氣污染的冬季和沙塵傳播事件頻發(fā)的春季月份。時(shí)間變化上，4個(gè)不同海區(qū)沿海城市PM10濃度均有冬季和春季高于夏秋季的趨勢(shì)。

2.2 中國近海氣溶膠濃度

對(duì)30個(gè)城市的Revised-AOD和PM10質(zhì)量濃度分別進(jìn)行線性回歸以獲得各自的相關(guān)關(guān)系。在所有城市中，有最大相關(guān)系數(shù)的城市為營口(r=0.81，p<0.001)，而有最小相關(guān)系數(shù)的城市為日照(r=0.32，p<0.1)；反演誤差最小的城市是汕尾(相對(duì)誤差為-0.25%)，最大反演誤差出現(xiàn)在珠海(81.73%)。共有15個(gè)城市通過篩選，這些城市的位置如圖5所示。這15個(gè)城市分為4組，以組為單位再次對(duì)Revised-AOD和PM10質(zhì)量濃度進(jìn)行線性回歸，所建立的4個(gè)海域氣溶膠濃度反演模型(見表1)。

圖4 中國近海4個(gè)海域沿海城市PM10濃度監(jiān)測(cè)值的月變化Fig.4 Monthly variation of PM10 monitoring values in coastal cities of China

(①大連，②營口，③葫蘆島，④蓬萊，⑤煙臺(tái)，⑥榮成，⑦膠南，⑧連云港，⑨鹽城，⑩海門，舟山，臺(tái)州，廈門，汕尾，三亞。①Dalian, ②Yingkou, ③Huludao, ④Penglai, ⑤Yantai, ⑥Rongcheng, ⑦Jiaonan, ⑧Lianyungang, ⑨Yancheng, ⑩Haimen,Zhoushan,Taizhou,Xiamen,Shanwei,Sanya.)

圖5 通過篩選的城市
Fig.5 Cities that passed the screening

使用該模型對(duì)2014年3月—2015年2月的近海海上氣溶膠濃度進(jìn)行了初步反演，結(jié)果如圖6所示?？梢钥闯?，黃海和東海的海表氣溶膠反演結(jié)果存在分界，界線兩側(cè)氣溶膠濃度反演值有約20～30 μg/m3的差異。該現(xiàn)象主要是由于在黃海和東海使用不同的公式反演氣溶膠濃度，而不能反映氣溶膠實(shí)際分布情況。為使反演結(jié)果更能表征氣溶膠真實(shí)濃度，本研究以該分界線為中軸，劃定寬度為3°(經(jīng)度)的條帶，條帶與研究區(qū)域的交集作為“過渡區(qū)域”，該區(qū)域中的網(wǎng)格點(diǎn)上的氣溶膠濃度值取黃海和東海氣溶膠反演公式反演的兩個(gè)氣溶膠濃度值的加權(quán)平均值，權(quán)重為該網(wǎng)格點(diǎn)到條帶黃海側(cè)和東海側(cè)的相對(duì)距離的倒數(shù)，由此給過渡區(qū)域內(nèi)的氣溶膠空間分布帶來平滑效果。

為確定過渡區(qū)域的最佳寬度，分界線兩側(cè)氣溶膠濃度的差值隨過渡區(qū)域?qū)挾鹊淖兓鐖D7所示。能夠看出加入過渡區(qū)域平滑處理減小了分界線兩側(cè)的氣溶膠濃度差異，且減小的程度隨過渡區(qū)域?qū)挾仍黾佣黾?。然而?dāng)過渡區(qū)域?qū)挾瘸^3°(經(jīng)度)時(shí)平滑效果不再顯著增大，因此本研究最終選定3°(經(jīng)度)為過度區(qū)域?qū)挾取?/p>

表1 中國近海海表氣溶膠濃度反演模型Table 1 Aerosol concentration retrieving model for coastal seas of China

注：τ表示AOD，m表示氣溶膠濃度。

Note: ‘τ’ is for AOD；‘m’ is for aerosol mess concentration.

本研究使用9個(gè)中國臺(tái)灣和韓國城市的PM10質(zhì)量濃度監(jiān)測(cè)值對(duì)所建立的氣溶膠反演模型的反演結(jié)果進(jìn)行了驗(yàn)證，結(jié)果如圖8所示。在PM10反演值和實(shí)測(cè)值之間使用線性回歸建立線性擬合關(guān)系，以評(píng)價(jià)模型反演氣溶膠的準(zhǔn)確度，擬合結(jié)果如圖中紅色實(shí)線所示；藍(lán)色虛線表示反演值與實(shí)測(cè)值趨勢(shì)相同的理想情況。驗(yàn)證結(jié)果表明該模型的反演PM10濃度的平均值較實(shí)際值約高出61%。由于中國近海尚無使用臺(tái)灣和別國城市氣溶膠監(jiān)測(cè)結(jié)果驗(yàn)證氣溶膠反演模型的案例，因此無法通過比較評(píng)價(jià)此誤差的大小。

使用該模型對(duì)2014年3月—2015年2月共12個(gè)月的中國近海PM10質(zhì)量濃度進(jìn)行了反演，以表征氣溶膠濃度及其變化情況，反演結(jié)果如圖9所示。中國近海2014年3月—2015年2月平均氣溶膠濃度為38.15 μg/m3，春季(2014年3—5月)、夏季(2014年6—8月)、秋季(2014年9—11月)和冬季(2014年12月—2015年2月)4個(gè)季節(jié)平均氣溶膠濃度分別為38.82，37.92，37.11和38.99 μg/m3，渤海、黃海、東海和南海年平均氣溶膠濃度分別為73.79、60.67、42.81和29.59 μg/m3。

圖6 中國近海四季氣溶膠濃度初步反演結(jié)果Fig.6 First result of aerosol mass concentration retrievals over coastal seas of China in spring (a), summer (b), autumn (c) and winter (d)

圖7 分界線兩側(cè)氣溶膠濃度差異隨過渡區(qū)域?qū)挾鹊淖兓疐ig.7 Variation of the difference of aerosol concentrations on each side of the separation line

圖8 中國臺(tái)灣和韓國城市PM10反演值與實(shí)測(cè)值的比較Fig.8 Comparison of PM10 monitoring and retrieving values over cities in Taiwan，China and Korea

從中國近海氣溶膠濃度反演結(jié)果空間能夠看出三個(gè)特征：(1)海上的氣溶膠濃度表現(xiàn)出北部海域高于南部海域的趨勢(shì)，渤海區(qū)域的年平均氣溶膠濃度比南海高約149%；(2)沿岸海域氣溶膠濃度高于遠(yuǎn)海海域，二者相差約32.3%；(3)時(shí)間變化上，夏秋兩季氣溶膠濃度較低，而冬春兩季較高，2014年12月—2015年5月的平均氣溶膠濃度比2014年6—11月高約3.7%。利用2014—2015作為研究時(shí)段，本研究提出了反演中國近海氣溶膠濃度的方法，可以定量描述海洋上空氣溶膠的時(shí)空分布特征。

圖9 中國近海四季氣溶膠濃度最終反演結(jié)果Fig.9 Final result of aerosol mass concentration retrievals over coastal seas of Chinain spring (a), summer (b), autumn (c) and winter (d)

2.3 中國近海氣溶膠干沉降通量

中國近海氣溶膠干沉降通量估算結(jié)果如圖10所示。2014年3月—2015年2月，中國近海氣溶膠干沉降通量年平均值約為0.028 g·m-2·d-1。渤海、黃海、東海和南海氣溶膠干沉降通量年平均值分別為0.054、0.042、0.032和0.021 g·m-2·d-1。春夏秋冬4個(gè)季節(jié)(時(shí)段劃分與2.2節(jié)相同)氣溶膠干沉降通量平均值分別為0.028、0.025、0.028和0.031 g·m-2·d-1。渤海年均氣溶膠干沉降通量比南海高166%，近岸海域高于開闊海域19.6%，冬季春季比夏季秋季高16.1%。

為驗(yàn)證計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性，其他研究提供的氣溶膠干沉降通量被用來與本研究比較。閆涵等使用2002年春季航測(cè)數(shù)據(jù)指出黃海地區(qū)粒徑小于11 μm的大氣顆粒物(PM11)的干沉降通量在沙塵條件下為31.70～58.59 mg·m-2·d-1，在非沙塵條件下為8.33～15.94 mg·m-2·d-1[24]，其平均值與本研究PM10干沉降通量平均值差異約為2.3%。Qi等在黃海進(jìn)行了氣溶膠干沉降研究，指出2005年7月—2006年3月黃海氣溶膠顆粒物干沉降通量為164.2～1970.8 mg·m-2·month-1(0.005～0.066 g·m-2·d-1)[25]，本研究估算結(jié)果也在此范圍內(nèi)，誤差可能主要由氣溶膠顆粒物與PM10的概念和采樣方法的差異引起。通過這些比較可以看出，本研究PM10干沉降通量估算結(jié)果較準(zhǔn)確。

圖10 中國近四季海氣溶膠干沉降通量的空間分布Fig.10 Spatial distribution of aerosol dry deposition flux over coastal seas of China in spring (a), summer (b), autumn (c) and winter (d)

2.4 方法分析

本研究中，未訂正的AOD與PM10質(zhì)量濃度之間的線性關(guān)系有0.37的相關(guān)系數(shù)。這一數(shù)值低于美國幾個(gè)城市AOD與PM2.5質(zhì)量濃度線性回歸取得的平均0.50的相關(guān)系數(shù)[7]和全球城市獲得的0.46的相關(guān)系數(shù)[8]，但高于國內(nèi)城市[26]，因此這種差異可能與各地不同的氣溶膠采樣監(jiān)測(cè)方法有關(guān)。訂正后Revised-AOD與PM10質(zhì)量濃度取得了相關(guān)系數(shù)為0.49的線性關(guān)系，相關(guān)系數(shù)有0.12的提升，證明該訂正AOD方法效果較好。且由于使用消光系數(shù)和相對(duì)濕度剖面進(jìn)行訂正，效果較之前僅僅使用經(jīng)驗(yàn)性的“氣溶膠標(biāo)高”和地表相對(duì)濕度訂正AOD有所提升[27]。

氣溶膠反演過程中可能引入的誤差如下：

(1)用PM10質(zhì)量濃度代表氣溶膠濃度。常規(guī)監(jiān)測(cè)中PM10質(zhì)量濃度這一指標(biāo)是最接近總的大氣顆粒物濃度的數(shù)字，因而能獲得足量數(shù)據(jù)支持計(jì)算。但此過程將粒徑大于10 μm的大氣顆粒物排除在研究之外，勢(shì)必造成氣溶膠濃度的低估。因此，這種反演計(jì)算得到的結(jié)果包含了由PM10代指氣溶膠而產(chǎn)生的負(fù)向偏差。

(2)緯向擴(kuò)展激光雷達(dá)數(shù)據(jù)。為了獲得盡可能多的Revised-AOD，本研究將CALIPSO消光系數(shù)剖面和相對(duì)濕度剖面在緯向擴(kuò)展了10個(gè)經(jīng)度(東、西各5°)。由于無法獲知擴(kuò)展范圍內(nèi)實(shí)際的消光系數(shù)和相對(duì)濕度結(jié)構(gòu)，這種“以線代面”的做法引入的誤差大小無法估計(jì)。

(3)在沿海城市把AOD-PM10相關(guān)關(guān)系直接用于近海，這一過程沒有針對(duì)陸地和海上的差異進(jìn)行修正。根據(jù)Koelemeijer等的研究，在陸地城市，人類生產(chǎn)和生活排放的氣溶膠占多數(shù)；而在海上海鹽氣溶膠和飛沫產(chǎn)生的氣溶膠占主流[11]。這兩種氣溶膠的光學(xué)性質(zhì)可能存在差異，因此在陸地城市建立的氣溶膠反演模型用于近?？赡軒砥?。

3 結(jié)語

本研究實(shí)現(xiàn)了中國近海氣溶膠濃度的衛(wèi)星數(shù)據(jù)反演，提出了使用消光系數(shù)和相對(duì)濕度垂向剖面訂正AOD，并使用訂正后的AOD反演低層大氣氣溶膠濃度的方法。AOD來自Aqua衛(wèi)星MODIS光譜成像儀，消光系數(shù)和相對(duì)濕度剖面來自CALIPSO衛(wèi)星。使用沿海城市氣溶膠濃度監(jiān)測(cè)值作為基準(zhǔn)，擬合了AOD和氣溶膠濃度監(jiān)測(cè)值之間的線性相關(guān)關(guān)系，建立了中國近海氣溶膠濃度的反演模型。模型的驗(yàn)證表明，反演結(jié)果約有61%的高估。由于該方法打破了氣溶膠采樣監(jiān)測(cè)的限制，因而有更加廣泛的使用范圍。中國近海2014年3月—2015年2月平均氣溶膠濃度為38.15 g/m3，表現(xiàn)出北部海域高于南部海域(渤海比南海高約149%)，沿岸海域高于遠(yuǎn)海(約32.3%)，冬春季節(jié)高于夏秋季節(jié)(約3.7%)的特征。根據(jù)氣溶膠濃度反演結(jié)果計(jì)算了氣溶膠干沉降通量，全年平均值為0.028 g·m-2·d-1，且同樣表現(xiàn)出北部高于南部、冬春季高于夏秋季的趨勢(shì)。

本研究方法一方面可拓展應(yīng)用到其它年份，從而可以反演我國海洋氣溶膠濃度的長期歷史數(shù)據(jù)，對(duì)進(jìn)一步剖析我國近海過去氣溶膠變化特征及氣溶膠對(duì)海洋的影響提供強(qiáng)有力的數(shù)據(jù)。同時(shí)，本研究方法可應(yīng)用到其它海域，甚至應(yīng)用到全球范圍，從而為了分析全球海洋氣溶膠的特征提供有力工具。

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