利用納米球提高紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換探測(cè)器效率?

劉順瑞 聶照庭 張明磊 王麗 冷雁冰 孫艷軍

1)(長(zhǎng)春理工大學(xué)光電工程學(xué)院,長(zhǎng)春 130022)

2)(長(zhǎng)春理工大學(xué)電子信息工程學(xué)院,長(zhǎng)春 130022)

利用納米球提高紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換探測(cè)器效率?

劉順瑞1)聶照庭2)張明磊1)王麗1)冷雁冰1)孫艷軍1)?

1)(長(zhǎng)春理工大學(xué)光電工程學(xué)院,長(zhǎng)春 130022)

2)(長(zhǎng)春理工大學(xué)電子信息工程學(xué)院,長(zhǎng)春 130022)

波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換,納米球?qū)?光提取效率,光致發(fā)光

1 引 言

近幾十年來(lái),紅外檢測(cè)技術(shù)在天氣監(jiān)測(cè)、環(huán)境保護(hù)、醫(yī)療診斷、安全防護(hù)等領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用,隨著技術(shù)的進(jìn)步和成熟,弱紅外信號(hào)成像檢測(cè)得到更多的關(guān)注[1,2].半導(dǎo)體紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換探測(cè)器有實(shí)現(xiàn)超大面陣焦平面的優(yōu)勢(shì),具有非常重要的民用和軍用價(jià)值,目前較為成熟的面向大面陣成像的焦平面探測(cè)器制作時(shí),每個(gè)紅外探測(cè)器均需與硅基讀出電路進(jìn)行鍵合[3?5].由于探測(cè)器與讀出電路材料之間的熱膨脹系數(shù)不同,將引入額外噪聲并降低其可靠性[6].硅電荷耦合器件(Si-CCD)探測(cè)器探測(cè)的是短波長(zhǎng)光子,紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換探測(cè)器恰能將紅外光子轉(zhuǎn)變?yōu)槎滩ㄩL(zhǎng)光子[7],其通過(guò)與Si-CCD的光學(xué)耦合實(shí)現(xiàn)探測(cè),從而解決大面陣焦平面制作的難題.

紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換探測(cè)器的基本結(jié)構(gòu)包括n型GaAs層、電子注入層、有源區(qū)以及p型AlGaAs層、Ti/Au透明電極以及SiNx鈍化層.由于SiNx鈍化層折射率為2左右,與空氣存在較大的折射率差值而發(fā)生全反射,大部分光子被材料再吸收或者形成波導(dǎo)模,最終只有少數(shù)的光子能出射,嚴(yán)重制約了紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換探測(cè)器的整體效率[8,9].一般而言,在器件表面制作微納結(jié)構(gòu)破壞材料界面的全反射是直接提高光提取效率的方法,如光子晶體[10,11]、表面納米孔結(jié)構(gòu)[12]、納米球掩?？涛g[13]等,這些方法往往工藝復(fù)雜且易影響器件的電學(xué)特性,導(dǎo)致漏電較高或暗電流較大等問(wèn)題出現(xiàn)[14].不使用刻蝕工藝可有效避免上述問(wèn)題,如Yuan和Lu[15]采用機(jī)械切削加工的方法進(jìn)行發(fā)光二極管(LED)表面強(qiáng)化出光微結(jié)構(gòu)的加工,發(fā)光效率提升了49%;Ye等[16]在LED的n型GaN表面制備ZnO納米結(jié)構(gòu),使光輸出增加近3倍;王超等[17]利用聚苯乙烯納米球掩模刻蝕的方法在紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換器外延片表面制作圓臺(tái)結(jié)構(gòu),使光提取效率提高2.3倍.SiO2納米球是一種常用的光散射介質(zhì),具有成本低、尺寸差異小、可大面積單層制備等特點(diǎn)[18,19],然而將其用于提高紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換探測(cè)器效率的研究卻鮮有報(bào)道.此外,不同直徑的納米球陣列對(duì)光提取效率也有不同的影響,因此確定最優(yōu)的納米球直徑也是非常重要的.

本文采用自組裝的方法在紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換探測(cè)器鈍化層制作單層六角密排的SiO2納米球,以期提高上轉(zhuǎn)換器的光提取效率,該方法成本低廉且簡(jiǎn)單易行,便于大面積單層制備.首先通過(guò)自組裝的方法制作了鈍化層附著直徑為300,450,750和1000 nm SiO2納米球的紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換器,然后和無(wú)表面微納結(jié)構(gòu)的器件進(jìn)行對(duì)比測(cè)試,并分析了SiO2納米球?qū)t外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換器效率的影響機(jī)理.

2 實(shí)驗(yàn)方法

實(shí)驗(yàn)選取相同條件下生長(zhǎng)的外延片,結(jié)構(gòu)自下而上依次是襯底、約600 nm厚的n型GaAs接觸層、約20 nm厚的In0.08Ga0.92As電子注入層、有源區(qū)、p型AlGaAs和GaAs接觸層、名義厚度為2.5 nm/5 nm的Ti/Au透明電極,表層為SiNx鈍化層,器件在80 K時(shí)的發(fā)光波長(zhǎng)為770 nm左右.

制作單層密排的SiO2納米球步驟為:親水處理-勻SiO2納米球-自組裝.首先將器件浸入H2O/NH4OH/H2O2以50:10:3配比的溶液進(jìn)行親水處理,然后將器件用去離子水沖洗.勻SiO2納米球使用Smartcoater 100型勻膠機(jī),首先在器件表面滴上約10μL的10%固體單分散SiO2納米球乳液,先以1000 r/min的低速旋涂5 s,使乳液均勻旋涂于器件鈍化層表面,再用2500 r/min的高速旋轉(zhuǎn)將SiO2球在鈍化層表面旋涂為單層,得到單層規(guī)則排列的納米球陣列結(jié)構(gòu).但此時(shí)的SiO2納米球排列并非密排,需將旋涂有SiO2球的器件放入滴有表面活性劑十二烷基硫酸鈉的溶液中,使SiO2納米球自組裝呈六角密排陣列結(jié)構(gòu),形成單層微球膜重新沉積于器件表面.最后將鈍化層表面附著SiO2納米球的器件放在干燥箱中烘烤固化.圖1是直徑為750 nm的SiO2納米球在大面積分布的掃描電子顯微鏡(SEM)圖,可以看出納米球排列無(wú)雙層或多層現(xiàn)象,雖偶見(jiàn)缺陷球形和較小縫隙,但總體范圍內(nèi)SiO2納米球是六角單層密排的.

圖1 大面積直徑為750 nm的SiO2納米球陣列SEM圖Fig.1.SEM image of the large area SiO2sphere.

圖2 在紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換器鈍化層表面制作的不同直徑的SiO2納米球SEM圖 (a)300 nm;(b)450 nm;(c)750 nm;(d)1000 nmFig.2.SEM images of the SiO2sphere formed onto the SiNxlayer with different sizes:(a)300 nm;(b)450 nm;(c)750 nm;(d)1000 nm.

為了研究納米球尺寸對(duì)器件效率的影響,我們?cè)阝g化層表面分別制作了不同直徑的SiO2納米球陣列層.圖2為不同尺寸納米球的SEM圖,可以看出,SiO2納米球的大小分布比較均勻,僅有少許缺陷球形,且基本呈六角單層密排的周期性陣列結(jié)構(gòu).實(shí)驗(yàn)中共制備了5個(gè)器件,器件A為表面無(wú)微納結(jié)構(gòu)的紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換器,作為參考樣品;器件B—E表面分別制作了直徑約為300,450,750和1000 nm的SiO2納米球單層六角密排陣列結(jié)構(gòu).

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

實(shí)驗(yàn)裝置如圖3所示,裝配時(shí),要使紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換器固定在杜瓦瓶的冷指上并使其出光面盡量靠近探測(cè)器光敏面.紅外響應(yīng)譜測(cè)試使用的硅基探測(cè)器型號(hào)為Hamamatsu S386-45K,測(cè)試時(shí)光源選用950?C黑體,入射光需先經(jīng)過(guò)長(zhǎng)通濾波片和帶通濾波片濾除可見(jiàn)光以及近紅外光,再通過(guò)拋物面反射鏡匯聚到器件表面的45?光耦合面上.工作偏壓選取在其開(kāi)啟前的平帶電壓,此時(shí)紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換器能帶在正向工作電壓下被拉平,有利于電子注入層產(chǎn)生的電子單向輸運(yùn)至有源區(qū),進(jìn)而獲得良好的器件紅外響應(yīng)特性及測(cè)試信噪比.硅探測(cè)器的響應(yīng)電流及紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換的響應(yīng)電流特性均采用Agilent 4155C半導(dǎo)體參數(shù)測(cè)試儀直接測(cè)量.

圖3 (網(wǎng)刊彩色)測(cè)試系統(tǒng)示意圖Fig.3.Schematic diagram of the measurement setup.

圖4(a)所示為參考樣品A及其后置硅探測(cè)器的歸一化響應(yīng)譜,可以看出,二者紅外響應(yīng)譜峰值波長(zhǎng)均為4μm且譜型基本相符,表明是由紅外光使上轉(zhuǎn)換器發(fā)光從而引起后置硅探測(cè)器的響應(yīng)信號(hào),即紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換探測(cè)器基本功能達(dá)到預(yù)期.圖4(b)為鈍化層附著SiO2納米球的四個(gè)器件與參考樣品的歸一化響應(yīng)譜,五個(gè)器件的峰值波長(zhǎng)和譜型均非常一致,表明在鈍化層制作SiO2納米球?qū)ζ骷幕竟ぷ魈匦詿o(wú)影響.

紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換探測(cè)系統(tǒng)的黑體響應(yīng)測(cè)試中,光提取效率η提取可由下式表示:

式中,ICCD表示硅探測(cè)器響應(yīng)電流,η透射表示透明電極的透射效率,η收集表示硅探測(cè)器的光收集效率,η量子表示硅探測(cè)器的量子效率,η輻射表示上轉(zhuǎn)換器的輻射效率,IUp表示上轉(zhuǎn)換器響應(yīng)電流.

圖4 (網(wǎng)刊彩色)鈍化層附著SiO2納米球的器件與參考樣品A的歸一化紅外響應(yīng)譜 (a)器件A與后置Si探測(cè)器的歸一化紅外響應(yīng)譜;(b)器件A與器件B—E的歸一化紅外響應(yīng)譜Fig.4.(color online)The normalized infrared response spectra of up-conversion infrared photodetectors and silicon detector:(a)The response spectra of device A and silicon detector;(b)the response spectra of device A and device B–E.

理論上紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換器有源區(qū)量子阱的輻射復(fù)合效率與其響應(yīng)電流相關(guān),相同的器件響應(yīng)電流對(duì)應(yīng)的輻射復(fù)合效率近似相同.測(cè)試光路相同時(shí)可以獲得相同的光子收集效率以及硅探測(cè)器量子效率,同一輪工藝制作的器件金屬透明電極的透射率也是相同的.當(dāng)兩個(gè)器件的響應(yīng)電流相同時(shí),可以認(rèn)為后置硅探測(cè)器響應(yīng)電流的不同僅由上轉(zhuǎn)換器發(fā)光效率不同造成.因此,可比較不同紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換器響應(yīng)電流相同時(shí)其后置硅探測(cè)器的響應(yīng)電流的大小,進(jìn)而分析比較不同上轉(zhuǎn)換器的光提取效率.

在相同的測(cè)試光路下控制紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換器A—E的工作偏壓,并根據(jù)有、無(wú)入射紅外光的電流變化可測(cè)得器件和對(duì)應(yīng)的后置硅探測(cè)器的光響應(yīng)電流.通過(guò)改變?nèi)肷涔鈴?qiáng),可以得到器件A—E的響應(yīng)電流與其對(duì)應(yīng)的后置硅探測(cè)器響應(yīng)電流的變化,以及器件B—E分別與參考樣品A的光提取效率之比隨器件響應(yīng)電流的變化.后置硅探測(cè)器的響應(yīng)電流隨器件響應(yīng)電流的變化測(cè)試結(jié)果如圖5所示,可以看出,四個(gè)鈍化層附著SiO2納米球的紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換器對(duì)應(yīng)的硅探測(cè)器響應(yīng)電流均明顯高于參考樣品A,隨著SiO2納米球直徑的逐漸增大,器件的光提取效率也有所增加;在納米球直徑與出射光波波長(zhǎng)接近,即納米球直徑為750 nm時(shí)器件的光提取效率最大;但當(dāng)SiO2納米球直徑繼續(xù)增大時(shí),器件的光提取效率有減弱的趨勢(shì).

圖5 后置硅探測(cè)器的響應(yīng)電流隨器件響應(yīng)電流的變化Fig.5.The relationship between the response current of silicon detector and the response current of device.

由圖6可以看出,在相同的響應(yīng)電流條件下,器件B—E的光提取效率明顯高于參考樣品A.例如,在上轉(zhuǎn)換器響應(yīng)電流為250 nA時(shí),器件B—E的后置硅探測(cè)器響應(yīng)電流較參考樣品A分別增加1.16,1.46,1.9和1.54倍;而在上轉(zhuǎn)換器響應(yīng)電流為500 nA時(shí),器件B—E的后置硅探測(cè)器響應(yīng)電流較參考樣品A分別增加1.59,2.02,2.6和2.18倍,比響應(yīng)電流為250 nA時(shí)的增加倍數(shù)要大些,其原因是由于器件表面附著的納米球會(huì)散射部分紅外光到有源層中,使紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換器能夠吸收更多的紅外光,當(dāng)入射紅外光光強(qiáng)增大時(shí),納米球散射的光子也隨之增多.由于不同直徑的納米球散射情況不同,導(dǎo)致有源層對(duì)紅外光的總吸收率不同,致使各個(gè)上轉(zhuǎn)換器有源層對(duì)紅外光的總吸收率也不同.同時(shí),隨著入射光光強(qiáng)的加大,紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換器的響應(yīng)電流也逐漸增大,對(duì)應(yīng)的輻射復(fù)合效率將趨于飽和狀態(tài),此時(shí)得出的光提取效率比值更接近實(shí)際情況.

圖6 器件的光提取效率隨器件響應(yīng)電流的變化Fig.6.The relationship between the light extraction efficiency(LEE)and the response current of device.

由上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以得出,在紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換探測(cè)器鈍化層制作單層六角密排的SiO2納米球可以提高其光提取效率,且SiO2納米球直徑為750 nm時(shí)光提取效率最優(yōu),為無(wú)表面微納結(jié)構(gòu)器件的2.6倍.

對(duì)于表面無(wú)微納結(jié)構(gòu)的SiNx鈍化層,可由斯涅耳定律計(jì)算得到全反射臨界角為32?,表明只有小于臨界角的局域半錐內(nèi)的光線能夠出射.而表層制作了SiO2納米球陣列結(jié)構(gòu)的鈍化層光出射效果如圖7所示.單層密排的周期性SiO2納米球結(jié)構(gòu)具有光柵效應(yīng),等效介質(zhì)理論指出,當(dāng)光通過(guò)特征尺寸小于波長(zhǎng)的微納結(jié)構(gòu)時(shí),結(jié)構(gòu)表面的細(xì)節(jié)輪廓不能被光波識(shí)別出,僅存在零級(jí)衍射,此時(shí)微納結(jié)構(gòu)等效于一層均勻介質(zhì),更適宜于透射[20].二維亞波長(zhǎng)周期結(jié)構(gòu)的等效折射率表示為

進(jìn)一步得到透射率公式為

式中f為體填充因子,ns指SiO2折射率,TE模時(shí)φ=neffcosθ,TM模時(shí)φ=neff/cosθ,θ為入射角,δ=2πdneffcosθ/λ,d為等效膜層厚度,在此指納米球直徑,λ為工作波長(zhǎng).可以看出,透射率與體填充因子和納米球直徑有關(guān),故改變納米球直徑時(shí),光提取效率有所不同;同時(shí)SiO2納米球直徑與發(fā)光波長(zhǎng)相接近時(shí),可將其看作有效散射源[21],即SiO2納米球陣列結(jié)構(gòu)能改變光的傳播方向,把部分波導(dǎo)模耦合出鈍化層表面,實(shí)現(xiàn)納米圖形化表面的作用,使紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換探測(cè)器總體效率也獲得相應(yīng)的提高.

圖7 附有單層密排SiO2納米球的鈍化層出光示意圖Fig.7.Light-ray traces in the SiNxlayer with SiO2 sphere.

為進(jìn)一步分析SiO2納米球陣列結(jié)構(gòu)增大光提取效率的機(jī)理,采用三維時(shí)域有限差分法進(jìn)行器件透射譜的模擬,仿真結(jié)構(gòu)如圖7所示.將光源中心波長(zhǎng)設(shè)置為770 nm,SiNx的折射率設(shè)置為2.0,SiO2納米球的直徑設(shè)置為750 nm,折射率設(shè)置為1.5.分別考慮S偏振和P偏振的情況下,模擬得到的鈍化層附有SiO2納米球結(jié)構(gòu)與無(wú)微納結(jié)構(gòu)的鈍化層透射譜如圖8所示.對(duì)于鈍化層表面無(wú)微納結(jié)構(gòu)的參考樣品,當(dāng)入射角大于32?時(shí)的透過(guò)率為零,表明大于臨界角的光線不能從器件鈍化層表面出射;而鈍化層表面附有直徑為750 nm的SiO2納米球陣列結(jié)構(gòu)的器件出光角度大于臨界角時(shí)有幾個(gè)較明顯的透射峰,且S偏振和P偏振均有透射峰出現(xiàn),表明在鈍化層上附著SiO2納米球陣列結(jié)構(gòu)可以把器件內(nèi)部的波導(dǎo)模耦合出來(lái),從而提高紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換探測(cè)器的總體效率.

圖8 附有直徑為750 nm的SiO2納米球結(jié)構(gòu)器件與無(wú)SiO2納米球器件的透射譜 (a)S偏振入射光的透射譜;(b)P偏振入射光的透射譜Fig.8.Simulations of transmission spectra to the devices without and with 750 nm radius SiO2nanospheres:The simulations with S-and P-polarizations are shown in panels(a)and(b),respectively.

4 結(jié) 論

采用自組裝方法在紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換器鈍化層表面制作了直徑不同的單層六角密排的SiO2納米球陣列,并開(kāi)展黑體響應(yīng)測(cè)試.結(jié)果表明,器件鈍化層上附著SiO2納米球可以提高其光提取效率,當(dāng)SiO2納米球直徑為750 nm時(shí)的器件光提取效率增強(qiáng)可達(dá)2.6倍.該出光增強(qiáng)可歸因于SiO2納米球陣列結(jié)構(gòu)破壞了鈍化層表面的全反射,增大了逃逸光錐,從而提高了紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換探測(cè)器的光提取效率.因此,這是一種低成本實(shí)現(xiàn)高效率紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換探測(cè)器的方法.

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Improvement in the efficiency of up-conversion infrared photodetector by nanospheres?

Liu Shun-Rui1)Nie Zhao-Ting2)Zhang Ming-Lei1)Wang Li1)Leng Yan-Bing1)Sun Yan-Jun1)?

1)(School of Photo-Electronic Engineering,Changchun University of Science and Technology,Changchun 130022,China)

2)(School of Electronic Information Engineering,Changchun University of Science and Technology,Changchun 130022,China)

9 March 2017;revised manuscript

21 June 2017)

In recent years,infrared(IR)photodetector has been extensively used and played an important role in environmental control,medical diagnostics,and satellite remote sensing.Therefore,the priority should be given to how to stimulate the development of imaging detection of weak IR signal.Up-conversion IR photodetector has an ability to detect quite weak IR signal in the large plane array focal plane,so it has civil and military significance.However,the poor light extraction efficiency due to total reflection severely restricts the overall efficiency of the up-conversion device,which has become one of the bottlenecks in improving the device efficiency.

In this work,we propose that the light-extraction efficiency of up-conversion IR photodetector can be improved by a self-assembled monolayer of SiO2sphere.Thereby,the up-conversion efficiency can be enhanced.The up-conversion IR photodetector emits the light mainly from the silicon nitride(SiNx)passivation layer.And the hexagonal closelypacked SiO2sphere monolayer is formed on the SiNxlayer.In order to study the effect of the size of nanosphere on the light-extraction efficiency,we prepare the SiO2spheres with diameters of 300,450,750,and 1000 nm respectively.

Results indicate that the devices with and without SiO2nanospheres exhibit similar IR responses and dark currents,while the emission of device with SiO2spheres obviously increases.And the light extraction efficiency increases up to an optimal level when the average size(750 nm)of SiO2sphere approximates to the wavelength(770 nm)of light source.Taking into consideration other factors relating to external quantum efficiency,the light extraction efficiency of the device with 750-nm-sized SiO2spheres on surface increases 2.6 times.In order to explain the physical mechanism for the light-extraction enhancement,we carry out the three-dimensional finite difference time-domain simulation,thereby calculating the transmission spectrum of the device with 750-nm-sized SiO2spheres.Simulation results show that the incident light beyond critical angle can be partly extracted when the surface of up-conversion IR photodetector has a SiO2sphere monolayer,leading to an enhanced light-extraction efficiency.So the SiO2sphere monolayer acts as a twodimensional diffraction grating,which behaves as a light scattering medium for the light propagating in a waveguiding mode within the up-conversion IR photodetector.Therefore it can be concluded that this is a simple and cost-effective method of improving the efficiency of up-conversion IR photodetector.The finding in this paper can also be applied to improving the light extraction efficiency of other semiconductor devices.

up-conversion,nanospheres monolayer,light extraction efficiency,photoluminescence

PACS:85.60.Gz,81.16.Rf,78.60.FiDOI:10.7498/aps.66.188501

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant Nos.11474037,11474041).

?Corresponding author.E-mail:custsun@126.com

(2017年3月9日收到;2017年6月21日收到修改稿)

在紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換探測(cè)器氮化硅(SiNx)鈍化層制作單層六角密排的二氧化硅(SiO2)納米球陣列,以提高紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換探測(cè)器的整體效率.采用自組裝的方法在器件鈍化層上制備了直徑分別約為300,450,750和1000 nm的SiO2納米球,并與無(wú)表面微納結(jié)構(gòu)器件進(jìn)行對(duì)比測(cè)試.結(jié)果表明:鈍化層附著SiO2納米球能有效地提高紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換器的光提取效率;當(dāng)SiO2納米球直徑為750 nm時(shí)的光提取效率最優(yōu),是無(wú)表面微納結(jié)構(gòu)器件的2.6倍,可實(shí)現(xiàn)低成本制作高效率紅外波長(zhǎng)上轉(zhuǎn)換探測(cè)器.

10.7498/aps.66.188501

?國(guó)家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號(hào):11474037,11474041)資助的課題.

?通信作者.E-mail:custsun@126.com