北京上甸子站大氣CH4數(shù)據(jù)篩分及變化特征

夏玲君,劉立新

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北京上甸子站大氣CH4數(shù)據(jù)篩分及變化特征

夏玲君1,劉立新2*

(1.江西省氣候中心,江西南昌 330096；2.中國氣象局氣象探測(cè)中心,北京 100081)

基于氣團(tuán)72h后向軌跡輸送特征,結(jié)合數(shù)值統(tǒng)計(jì)方法,對(duì)北京上甸子站2010~2014年瓶采樣樣品大氣CH4進(jìn)行污染/非污染數(shù)據(jù)篩分.結(jié)果表明約42%的數(shù)據(jù)篩分為污染數(shù)據(jù),剩余數(shù)據(jù)則被認(rèn)為是未受局地源匯污染、混合較為均勻的本底數(shù)據(jù).基于這些本底數(shù)據(jù)對(duì)上甸子站大氣CH4本底濃度變化特征進(jìn)行研究,結(jié)果表明:觀測(cè)期間上甸子站大氣CH4本底濃度從1884.0×10-9(2010年)增長到1916.4×10-9(2014年),年均增長率為8.5 ×10-9/a.其季節(jié)變化特征與北半球平均狀況類似,冬春季高、夏秋季低,高值出現(xiàn)在1~2月,低值出現(xiàn)在6~7月,季節(jié)振幅達(dá)32.8×10-9,主要與·OH自由基濃度季節(jié)變化有關(guān).此外,CH4本底濃度年均值及平均季節(jié)變化月均值均高于同緯度帶海洋邊界層水平及全球大氣本底站瓦里關(guān)站.

大氣CH4；后向軌跡；數(shù)據(jù)篩分；北京上甸子站；本底水平

CH4作為第二重要(僅次于CO2)的人為源長壽命溫室氣體,其源匯存在較大的不確定性, WMO公報(bào)表明[1]2015年CH4全球平均濃度達(dá)到(1845±2)×10-9,比2014年增長11×10-9,近10年的平均增長率為6×10-9/a.排放到大氣中的CH4約有40%來自自然源,其余則來自人為活動(dòng)排放,如反芻動(dòng)物飼養(yǎng)、水稻種植、化石燃料開采、生物質(zhì)燃燒、垃圾填埋場等[2-5].

大氣CH4最主要的匯是與空氣中的OH自由基發(fā)生光化學(xué)反應(yīng),二者存在較強(qiáng)的負(fù)相關(guān)性[6-7].目前,我國對(duì)于CH4的研究報(bào)道多集中于其通量的研究[8-10],而對(duì)于大氣CH4濃度觀測(cè)的相關(guān)研究相對(duì)較少.一般來說,地基站點(diǎn)大氣CH4濃度觀測(cè)數(shù)據(jù)主要包括污染數(shù)據(jù)及非污染數(shù)據(jù),污染數(shù)據(jù)由局地或區(qū)域污染事件引起,可用于研究局地或區(qū)域排放狀況;而非污染數(shù)據(jù)則來自未受局地源匯影響、經(jīng)充分混合的清潔大氣,往往具有較大范圍的時(shí)空代表性,可用于研究區(qū)域或全球尺度本底濃度變化.

從相關(guān)文獻(xiàn)報(bào)道來看,已有多種方法可應(yīng)用于大氣溫室氣體的數(shù)據(jù)篩分,包括基于數(shù)學(xué)統(tǒng)計(jì)算法的篩分方法(如穩(wěn)健局部近似回歸法)、基于地面風(fēng)速、風(fēng)向等氣象要素的篩分法、示蹤物篩分法、氣團(tuán)輸送軌跡篩分法等.基于數(shù)學(xué)統(tǒng)計(jì)算法的數(shù)據(jù)篩分常用于受污染較小的全球本底站本底數(shù)據(jù)的篩分[11-12],這種方法一般不適用于植被茂盛的區(qū)域本底站,植被強(qiáng)烈的光合作用影響可能會(huì)導(dǎo)致一些觀測(cè)數(shù)據(jù)誤篩為本底或非本底數(shù)據(jù);基于地面風(fēng)的篩分方法是根據(jù)風(fēng)向、風(fēng)速對(duì)大氣溫室氣體濃度變化的影響特征來進(jìn)行污染數(shù)據(jù)非污染數(shù)據(jù)的篩分[13-15],一般將不同季節(jié)來自污染風(fēng)向的觀測(cè)數(shù)據(jù)認(rèn)定為污染值,但部分區(qū)域站某些風(fēng)向的污染期和非污染期均有發(fā)生,利用地面風(fēng)向作為篩分因子意義不大;示蹤物篩分法目前常用的多基于CO作為示蹤物[16],常用于大氣CO2污染數(shù)據(jù)篩分,當(dāng)受到燃燒源排放污染時(shí),CO和CO2濃度均會(huì)升高,這種篩分方法可能更適用于冬季CO及CO2排放源較一致的時(shí)期,也有利用其它示蹤物來進(jìn)行篩分的研究報(bào)道,但需要昂貴的觀測(cè)儀器進(jìn)行示蹤物的在線觀測(cè)[17].氣團(tuán)輸送軌跡篩分法根據(jù)氣團(tuán)傳輸軌跡及軌跡氣壓變化來剔除局地污染數(shù)據(jù)[18-19],這種方法可對(duì)采樣時(shí)刻對(duì)應(yīng)的氣團(tuán)后向軌跡進(jìn)行細(xì)致分析,以判斷氣團(tuán)輸送過程中是否受到地面局地排放的污染.

目前,國內(nèi)對(duì)于大氣CH4觀測(cè)數(shù)據(jù)篩分的報(bào)道相對(duì)較少,已有的研究也多采用地面風(fēng)及數(shù)學(xué)統(tǒng)計(jì)算法來進(jìn)行篩分,而結(jié)合氣團(tuán)輸送軌跡篩分出局地污染數(shù)據(jù)則鮮有報(bào)道.本文擬基于氣團(tuán)后向軌跡輸送特征及數(shù)值統(tǒng)計(jì)方法對(duì)北京上甸子區(qū)域大氣本底站2010~2014年大氣CH4瓶采樣觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行篩分,并探討其本底濃度變化特征.

1 站點(diǎn)及方法

1.1 站點(diǎn)介紹及資料來源

北京上甸子區(qū)域大氣本底站(SDZ, 40.65°N, 117.12°E,海拔293m)地處京津冀地區(qū)中心位置,距北京城區(qū)東北方向約100km,是 WMO/GAW (世界氣象組織全球大氣觀測(cè)網(wǎng))中國境內(nèi)重要的區(qū)域本底站之一,其地理位置示意見圖1.該站所處區(qū)域具有暖溫帶半濕潤季風(fēng)氣候,全年盛行風(fēng)向?yàn)闁|北風(fēng)和西南風(fēng),具有典型的華北區(qū)域大氣環(huán)境特征,基于該站觀測(cè)資料,能夠深入了解京津冀經(jīng)濟(jì)圈區(qū)域排放的影響[20-21].本研究所用CH4資料為SDZ站玻璃瓶周采樣數(shù)據(jù),采樣為北京時(shí)間下午14:00左右,采樣高度距地5m,雙瓶CH4濃度差值大于10×10-9的采樣數(shù)據(jù)視為無效數(shù)據(jù)剔除,剩余數(shù)據(jù)取雙瓶平均值作為該樣品的最終濃度.數(shù)據(jù)資料可直接在WDCGG(World Data Centre for Greenhouse Gases溫室氣體全球數(shù)據(jù)中心)網(wǎng)站上下載,下載地址為http://ds.data. jma.go.jp/gmd/wdcgg/pub/data/current/ch4/event/, 共獲得SDZ站2010~2014年瓶采樣樣本492個(gè),其中有效數(shù)據(jù)482個(gè),取雙瓶平均值作為樣本的最終濃度,即共計(jì)241個(gè)有效CH4濃度數(shù)據(jù)用于后續(xù)的研究分析.

圖1 北京上甸子站地理位置

1.2 后向軌跡聚類分析方法

利用NOAA與澳大利亞氣象局聯(lián)合研發(fā)的拉格朗日混合單粒子軌道模型HYSPLIT v4.9對(duì)SDZ站72h后向軌跡進(jìn)行模擬,后推起始時(shí)間為每天06:00(世界時(shí),下同),選定軌跡終點(diǎn)模擬起始高度為距地面100m.本研究所使用的氣象資料為美國國家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(NCEP)提供的2010~2014年全球數(shù)據(jù)同化系統(tǒng)GDAS資料,空間水平分辨率為1°×1°的經(jīng)緯網(wǎng)格.

聚類分析法主要包括系統(tǒng)和非系統(tǒng)的聚類方法.系統(tǒng)聚類方法是根據(jù)樣本間距離來定義聚類類別,先將所有個(gè)變量看作不同的類,距離最近的2類合并,然后從分出的-1類中找出最近的兩類合并為一類,以此類推,直至把所有變量合并為一類.本研究采用系統(tǒng)聚類方法中的Ward’s最小方差法進(jìn)行聚類分析,以獲得不同氣團(tuán)傳輸路徑對(duì)應(yīng)的CH4濃度水平.

1.3 CH4污染數(shù)據(jù)篩分方法

對(duì)不同區(qū)域本底站采用有針對(duì)性的大氣溫室氣體濃度數(shù)據(jù)篩分方法以獲取有代表性的觀測(cè)資料是極其必要的[22].本研究分2步對(duì)SDZ站大氣CH4的污染數(shù)據(jù)非污染數(shù)據(jù)進(jìn)行篩分.首先參考Reimman等[18]基于大氣輸送后向軌跡特征篩分鹵代溫室氣體污染數(shù)據(jù)的方法進(jìn)行CH4污染數(shù)據(jù)的篩分,即如果氣團(tuán)途徑源排放污染區(qū)域(如人為活動(dòng)較多、污染較嚴(yán)重的北京、天津及河北各城市區(qū)域),其軌跡所處高度的氣壓與地表氣壓差值不超過120hPa,則認(rèn)為該氣團(tuán)會(huì)受到地面排放的污染,所對(duì)應(yīng)的CH4濃度數(shù)據(jù)認(rèn)定為污染數(shù)據(jù).然后,利用快速傅里葉曲線擬合進(jìn)行數(shù)值過濾的統(tǒng)計(jì)篩分法來進(jìn)行“outlier”的篩分.大氣CH4與CO2類似,其濃度序列()均可采用[23]提出的以下擬合方程進(jìn)行擬合:

式中:二次多項(xiàng)式部分代表長期變化趨勢(shì),后部分簡諧波則代表季節(jié)變化波動(dòng),為觀測(cè)時(shí)間.考慮到季節(jié)變化的年際波動(dòng),殘差() =() - ?()可通過半峰寬(FWHM)為180d的低通濾波進(jìn)行數(shù)值過濾,過濾所獲得的殘差平滑后記為[()]180d,然后結(jié)合?()就可獲得平滑曲線S() = ?() + [()]180d.將濃度值與平滑曲線殘差大于3(所有殘差的標(biāo)準(zhǔn)偏差)的數(shù)據(jù)視為“outlier”數(shù)據(jù)剔除,剩余數(shù)據(jù)中再將殘差大于3的數(shù)據(jù)剔除,直至所有剩余數(shù)據(jù)的殘差都小于3.

2 結(jié)果與討論

2.1 軌跡聚類分析及其季節(jié)分布特征

對(duì)SDZ站2010~2014年每天6:00 72h后向軌跡進(jìn)行聚類分析,其平均軌跡季節(jié)分布及各軌跡簇對(duì)應(yīng)的CH4濃度如圖2所示.春季(3~5月),到達(dá)SDZ站氣團(tuán)軌跡1、2、3、5均起源于俄羅斯中部地區(qū),主要受到西伯利亞和蒙古高壓的控制,氣流移動(dòng)速度較快、移動(dòng)高度較高,氣流相對(duì)清潔.相較于其它軌跡簇,軌跡4對(duì)應(yīng)的CH4濃度明顯偏高,達(dá)到1989.1×10-9,與其它軌跡簇比較,平均移動(dòng)高度最低,與地表氣壓不超過100hPa,移動(dòng)速度也最慢,且該軌跡橫穿人口稠密、污染較嚴(yán)重的天津城區(qū).夏季(6~8月),到達(dá)SDZ站軌跡2、3、5受西伯利亞和蒙古高壓控制,氣流移動(dòng)高度較高、速度較快,對(duì)應(yīng)較低的CH4濃度.軌跡1及軌跡4,氣流移動(dòng)速度較慢,移動(dòng)高度較低(與地表氣壓差值不超過100hPa), 途徑北京、天津等城市,受局地排放污染較大,CH4濃度分別達(dá)到1991.8×10-9和2028.4×10-9,遠(yuǎn)高于其它軌跡簇.秋季(9~11月)SDZ站軌跡簇分布類似于春季,起源于俄羅斯中部的氣流軌跡(2、3、4),移動(dòng)速度較快、高度較高,氣團(tuán)未受顯著污染,相對(duì)清潔,對(duì)應(yīng)較低的大氣CH4濃度.起源于蒙古的軌跡1,移動(dòng)速度較軌跡2、3、4要相對(duì)緩慢,高度稍低一些,對(duì)應(yīng)的大氣CH4濃度高于軌跡2、3、4.而氣團(tuán)軌跡1,途徑天津、北京等地區(qū),移動(dòng)速度緩慢、移動(dòng)高度對(duì)應(yīng)氣壓與地表氣壓差值均不超過100hPa,受北京、天津城區(qū)局地排放影響,其對(duì)應(yīng)大氣CH4濃度達(dá)到2055.0×10-9.冬季(12~2月)到達(dá)SDZ站氣流軌跡2、3、4、5起始于俄羅斯或內(nèi)蒙古境內(nèi),移動(dòng)高度高且速度快,受污染狀況影響較小,攜帶相對(duì)清潔氣團(tuán)到達(dá)SDZ站,對(duì)應(yīng)較低的大氣CH4濃度.而氣流軌跡1在移動(dòng)高度較低時(shí)在河北省境內(nèi)及北京市駐留較長時(shí)間,受地面排放污染影響大,大氣CH4濃度達(dá)2026.6×10-9.從上述分析可以看出,SDZ站大氣CH4濃度與其氣團(tuán)軌跡傳輸路徑及移動(dòng)速度和高度有較大相關(guān)性,尤其是移動(dòng)速度慢、移動(dòng)高度低的氣團(tuán)因受到地面排放污染,往往對(duì)應(yīng)較高的大氣CH4濃度,因此通過氣團(tuán)后向軌跡分析可對(duì)SDZ站瓶采樣樣品大氣CH4濃度污染數(shù)據(jù)進(jìn)行篩分.

軌跡簇上圓點(diǎn)代表6h間隔點(diǎn),軌跡分布下方為各軌跡簇對(duì)應(yīng)的平均氣壓變化

2.2 大氣CH4數(shù)據(jù)篩分

2.2.1 后向軌跡篩分 依據(jù)樣品采樣時(shí)刻72h氣團(tuán)后向軌跡傳輸路徑及其移動(dòng)高度和速度對(duì)樣品是否受到地面排放污染進(jìn)行判斷.如圖3所示,污染數(shù)據(jù)篩分主要分為2種情況,一種是如采樣日期為2010年05月21日和2012年02月29日的樣品,CH4濃度分別為2093.2×10-9和1989.8×10-9,其對(duì)應(yīng)的氣團(tuán)后向軌跡長時(shí)間(48h以上)駐留河北省及山東省境內(nèi),期間移動(dòng)高度與地表氣壓差不超過120hPa,受地面排放源較大污染;另一種情況如采樣日期為2012年07月05日和2013年10月30日的樣品,CH4濃度分別為1952.2×10-9和1931.3×10-9,其對(duì)應(yīng)氣團(tuán)后向軌跡起源于內(nèi)蒙古境內(nèi),前期移動(dòng)高度較高,在到達(dá)SDZ站之前移動(dòng)高度降低,軌跡氣壓與地面差不超過120hPa,在河北省境內(nèi)及北京市駐留約24h,同樣鑒定為受到地面排放污染.

圖3 SDZ站CH4污染樣品72h氣團(tuán)后向軌跡示例

軌跡簇上的點(diǎn)代表6h間隔點(diǎn),軌跡分布下方為各軌跡簇對(duì)應(yīng)的平均氣壓變化

如圖4所示,灰色點(diǎn)代表經(jīng)后向軌跡篩分后鑒定為污染樣品的數(shù)據(jù),剩余60.2%的數(shù)據(jù)(黑點(diǎn))將利用數(shù)值統(tǒng)計(jì)篩分方法進(jìn)行進(jìn)一步的篩分.

2.2.2 數(shù)值統(tǒng)計(jì)篩分 經(jīng)后向軌跡篩分后,利用快速傅里葉變化對(duì)剩余數(shù)據(jù)進(jìn)行曲線擬合,再通過半峰寬(FWHM)為180d的低通濾波進(jìn)行數(shù)值過濾,然后將濃度值與平滑曲線殘差大于3σ的數(shù)據(jù)視為“outlier”數(shù)據(jù)剔除.經(jīng)2種方法對(duì)CH4數(shù)據(jù)進(jìn)行篩分后,約42%的數(shù)據(jù)被認(rèn)定為污染數(shù)據(jù)剔除,其中40%的高濃度CH4污染數(shù)據(jù)均來自夏季,可能與京津冀地區(qū)區(qū)域生物源排放及夏季東南季風(fēng)攜帶東部濕地排放的高濃度CH4有關(guān)[24-26].

圖4 基于后向軌跡篩分的CH4濃度時(shí)間序列

代表污染數(shù)據(jù), 為剩余數(shù)據(jù)(留待進(jìn)一步篩分)

圓點(diǎn)為非污染數(shù)據(jù),實(shí)線為平滑擬合曲線,虛線為長期趨勢(shì)擬合線

相較于圖4中雜亂無章的CH4濃度原始數(shù)據(jù)分布狀況,圖5所示經(jīng)篩分后的CH4非污染濃度數(shù)據(jù)則呈現(xiàn)出明顯的規(guī)律性季節(jié)波動(dòng)和長期變化趨勢(shì),基本符合該緯度帶CH4本底濃度變化特征.從表1樣本數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)結(jié)果來看,經(jīng)篩分后非污染濃度數(shù)據(jù)約占篩分前有效樣本量的58%,篩分前后CH4年均濃度呈現(xiàn)較大差異,篩分前CH4年均濃度變化無明顯規(guī)律,而篩分后其年均濃度變化呈逐年上升狀態(tài),與SDZ站同緯度帶(sine value=0.65)海洋邊界層(MBL)CH4濃度年均值變化特征一致(圖6).

表1 樣本數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)結(jié)果

2.3 CH4本底濃度變化特征

利用篩分后獲得的非污染數(shù)據(jù),基于其平滑擬合曲線(圖5實(shí)線)可獲得SDZ站大氣CH4本底濃度季節(jié)變化、年變化特征.通過方程(1)獲得殘差() =() - ?(),通過半峰寬(FWHM)為667d的低通濾波進(jìn)行數(shù)值過濾,過濾所獲得的殘差平滑后記為[()]667d,結(jié)合?() 中代表長期變化趨勢(shì)的二次多項(xiàng)式部分可得到其長期趨勢(shì)線S() =0+1+22+[()]667d.對(duì)長期趨勢(shì)線(圖5)求一階導(dǎo)然后平均則可獲得其年均增長率.圖6所示為2010~2014年SDZ站CH4本底濃度年均值變化,青海瓦里關(guān)全球大氣本底站(WLG)CH4年均值為瓶采樣樣品經(jīng)數(shù)值統(tǒng)計(jì)篩分后的平滑擬合值(數(shù)據(jù)下載http://ds.data.jma.go.jp/gmd/wdcgg/ pub/data/current/ch4/event/),以及由NOAA/GMD計(jì)算的海洋邊界層(MBL)同緯度帶(sine value= 0.65)CH4濃度年均值(數(shù)據(jù)下載于https://www. esrl.noaa.gov/gmd/ccgg/mbl/data.php).2010~2014年SDZ站大氣CH4本底濃度從1884.0×10-9(2010年)增長到1916.4×10-9(2014年),受區(qū)域及長距離輸送生物源及人為排放源(如化石燃料燃燒)等影響,其CH4濃度年均值遠(yuǎn)高于WLG站及同緯度帶MBL水平.基于SDZ站CH4濃度的長期趨勢(shì)線得到其年均增長率為8.5×10-9/a,高于同期CH4全球年平均絕對(duì)增長率(6×10-9/a)[27-31].

根據(jù)Zhou等[32]的方法,結(jié)合圖5中平滑擬合曲線,可獲得去趨勢(shì)(“detrended”)后的CH4本底月均濃度,從而探討其季節(jié)變化特征.圖7所示的SDZ站大氣CH4本底濃度季節(jié)變化特征與北半球類似,均表現(xiàn)為夏秋季低值,冬春季高值,低值出現(xiàn)在6~7月,高值出現(xiàn)在1~2月,季節(jié)振幅達(dá)32.8×10-9,主要源于夏季光照強(qiáng)烈,·OH自由基濃度高,CH4分解速度快,冬季光照減弱,·OH自由基濃度低,CH4分解速度慢[33].此外,其CH4本底濃度季節(jié)變化月均值均高于同緯度帶MBL值及WLG站,是該緯度帶一個(gè)重要的CH4源.

圖6 CH4本底濃度年變化

圖7 CH4本底濃度季節(jié)變化

3 結(jié)論

3.1 基于北京上甸子站2010~2014年每周一次瓶采樣CH4濃度觀測(cè)數(shù)據(jù)研究表明大氣輸送路徑、高度及速度對(duì)SDZ站大氣CH4濃度變化有較大影響,而結(jié)合氣團(tuán)72h后向軌跡變化特征及數(shù)值統(tǒng)計(jì)篩分方法可對(duì)受局地或區(qū)域排放源大氣輸送影響的CH4污染數(shù)據(jù)進(jìn)行有效篩分,從而獲得SDZ站未經(jīng)污染的、混合較均勻的大氣CH4本底濃度數(shù)據(jù).

3.2 相較于篩分前SDZ站CH4濃度原始數(shù)據(jù)毫無規(guī)律的變化特征,經(jīng)篩分剔除污染數(shù)據(jù)后,大氣CH4濃度呈現(xiàn)出明顯的季節(jié)變化規(guī)律及逐年上升的年變化特征,與其同緯度帶MBL值變化特征基本一致.此外,對(duì)SDZ站大氣CH4本底濃度變化特征分析表明,受區(qū)域及長距離輸送生物源及人為排放源(如化石燃料燃燒)等的影響,CH4本底濃度年均值及平均季節(jié)變化月均值均高于同緯度帶MBL值及WLG站,是該緯度帶一個(gè)重要的CH4源.

[1] WMO. GHGs Bulletin: The State of Greenhouse Gases in the Atmosphere Using Global Observations through 2015 [EB/OL]. http://www.wmo.int/pages/prog/arep/gaw/ghg/GHGbulletin.html, 2016-10-24.

[2] Wuebbles D J, Hayhoe K. Atmospheric methane and global change [J]. Earth-Science Reviews, 2002,57(3/4):177-210.

[3] Zhang B, Chen G Q. Methane Emissions by Chinese Economy: Inventory and Embodiment Analysis [J]. Energy Policy, 2010, 38(8):4304-4316.

[4] Fu C, Yu G. Estimation and spatiotemporal analysis of methane emissions from agriculture in China [J]. Environmental Management, 2010,46(4):618- 632.

[5] 邵立明,仲躋勝,張后虎,等.生活垃圾填埋場春夏季CH4釋放及影響因素[J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2009,22(1):83-88.

[6] 方雙喜,李 鄒,周凌晞,等.云南香格里拉本底站大氣CH4體積分?jǐn)?shù)及變化特征 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2012,32(10):2568-2574.

[7] 劉 萍,余家燕,鮑 雷,等.重慶市城區(qū)大氣中CO2和CH4的濃度特征分析 [J]. 西南師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2016, 41(5):146-150.

[8] 許鑫王豪,趙一飛,鄒欣慶,等.中國濱海濕地CH4通量研究進(jìn)展 [J]. 自然資源學(xué)報(bào), 2015,30(9):1594-1605.

[9] 吳建國,周巧富.青海南部高原積雪期與生長季高寒草甸土壤CO2、CH4和N2O通量的觀測(cè) [J]. 2016,37(8):2914-2923.

[10] 劉 霞,胡海清,趙希寬,等.大興安嶺地區(qū)島狀沼澤CH4和N2O排放及其影響因子 [J]. 自然資源學(xué)報(bào), 2014,29(9):1565-1575.

[11] 劉 鵬,張國慶,王劍瓊,等.瓦里關(guān)大氣二氧化碳和甲烷時(shí)間變化特征 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2014,35(9):3256-3262.

[12] 方雙喜,周凌晞,許 林,等.我國4個(gè)WMO/GAW本底站大氣CH4濃度及變化特征 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2012,33(9):2917-2923.

[13] Liu L X, Zhou L X, Vaughn B, et al. Background variations of atmospheric CO2and carbon stable isotopes at Waliguan (WLG) and Shangdianzi (SDZ) stations in China [J]. Journal of Geophysical Research, 2014,119(9):5602-5612.

[14] Fang S X, Tans P P, Dong F, et al., Characteristics of atmospheric CO2and CH4at the Shangdianzi regional background station in China [J]. Atmospheric Environment, 2016,131:1-8.

[15] 欒 天,周凌晞,方雙喜,等.龍鳳山本底站大氣CO2數(shù)據(jù)篩分及濃度特征研究 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2014,35(8):2864-2870.

[16] Tsutsumi Y, Mori K, Ikegami M, et al. Long-term trends of greenhouse gases in regional and background events observed during 1998~2004 at Yonagunijima located to the east of the Asian continent [J]. Atmospheric Environment, 2006,40:5868- 5879.

[17] Pu J J, Xu H H, He J, et al. Estimation of regional background concentration of CO2at Lin'an Station in Yangtze River Delta [J]. China. Atmospheric Environment, 2014,94:402-408.

[18] Reimann S, Schaub D, Stemmler K, et al. Halogenated greenhouse gases at the Swiss High Alpine Site of Jungfraujoch (3580m asl): Continuous measurements and their use for regional European source allocation [J]. Journal of Geophysical Research, 2004,109,DOI:10.1029/2003JD003923.

[19] Jin F J, Kim J, Kim K R. Estimation of Potential Source Region in North east Asia through Continuous In-Situ Measurement of Atmospheric CO2at Gosan, JejuIsland, Korea [J]. Terrestrial Atmospheric and Oceanic Sciences, 2010,21(2):313-323.

[20] 劉立新,周凌晞,張曉春,等.我國4個(gè)國家級(jí)本底站大氣CO2濃度變化特征[J]. 中國科學(xué), 2009,39(2):222-228.

[21] 孟昭陽,丁國安,湯 潔,等.北京上甸子本底站2003年秋冬季痕量氣體濃度變化特征 [J]. 氣象科技, 2007,35(4):550-557.

[22] 欒 天,周凌晞,方雙喜,等.龍鳳山站大氣CO2濃度2種篩分方法比對(duì)研究 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2015,35(2):321-328.

[23] Thoning K W, Tans P P, Komhyr W D. Atmospheric carbon dioxide at Mauna Loa Observatory: 2. Analysis of the NOAA GMCC data, 1974-1985 [J]. Journal of Geophysical Research, 1989,94(6):8549-8565.

[24] Liu Z Y, Wen X Y, Brady E C, et al. Chinese cave records and the East Asia summer monsoon [J]. Quaternary Science Reviews, 83:115-128.

[25] Thompson R L, Stohl A, Zhou L X, et al. Methane emissions in East Asia for 2000-2011 estimated using an atmospheric Bayesian inversion [J]. Journal of Geophysical Research, 2015,120:4352-4369.

[26] Wang Y S, Zhou L, Wang M X, et al. Trends of atmospheric methane in Beijing [J]. Chemosphere-Global Change Science, 2001,3(1):65-71.

[27] WMO. GHGs Bulletin: The State of Greenhouse Gases in the Atmosphere Using Global Observations through 2014 [EB/OL]. http://www.wmo.int/pages/prog/arep/gaw/ghg/GHGbulletin.html, 2015-11-09.

[28] WMO. GHGs Bulletin: The State of Greenhouse Gases in the Atmosphere Using Global Observations through 2013 [EB/OL]. http://www.wmo.int/pages/prog/arep/gaw/ghg/GHGbulletin.html, 2014-11-06.

[29] WMO. GHGs Bulletin: The State of Greenhouse Gases in the Atmosphere Using Global Observations through 2012 [EB/OL]. http://www.wmo.int/pages/prog/arep/gaw/ghg/GHGbulletin.html, 2013-11-06.

[30] WMO. GHGs Bulletin: The State of Greenhouse Gases in the Atmosphere Using Global Observations through 2011 [EB/OL]. http://www.wmo.int/pages/prog/arep/gaw/ghg/GHGbulletin.html, 2012-11-19.

[31] WMO. GHGs Bulletin: The State of Greenhouse Gases in the Atmosphere Using Global Observations through 2010 [EB/OL]. http://www.wmo.int/pages/prog/arep/gaw/ghg/GHGbulletin.html, 2011-11-21.

[32] Zhou L X, White J W C, Conway T J, et al. Long-term record of atmospheric CO2and stable isotopic ratios at Waliguan Observatory: Seasonally averaged 1991-2002 source/sink signal, and a comparison of 1998-2002 record to the 11selected sites in the Northern Hemisphere [J]. Global Biogeochemical Cycle, 2006, 20, GB2001, DOI: 10.1029/2004GB002431.

[33] 任信榮,王會(huì)祥,邵可聲,等.北京市大氣OH自由基測(cè)量結(jié)果及其特征 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2002,23(4):24-27.

致謝：感謝北京上甸子本底站業(yè)務(wù)工作人員在現(xiàn)場采樣的辛苦工作;感謝中國氣象科學(xué)研究院周凌晞對(duì)數(shù)據(jù)分析方法提供寶貴建議,以及中國氣象局氣象探測(cè)中心方雙喜、王紅陽等提供的數(shù)據(jù)處理相關(guān)技術(shù)支持;同時(shí)感謝美國NOAA/ESRL提供上甸子站及瓦里關(guān)站的瓶采樣樣品分析數(shù)據(jù).

Data selection and variation characteristics of atmospheric CH4observed at Shangdianzi station in Beijing.

XIA Ling-jun1, LIU Li-Xin2*

(1.Jiangxi Climate Center, Nanchang 330096, China；2.Meteorological Observation Center of China Meteorological Administration, Beijing 100081, China)., 2017,37(11)：4044~4051

Based on transport characteristics of air mass 72h back trajectories and statistical data filtered method, measurement data of atmospheric CH4obtained at Shangdianzi (SDZ) regional background station in Beijing during 2010 and 2014 were analyzed for non-pollution and pollution events. About 42% of the complete data set was filtered as pollution data, and the remainders not polluted by local emission sources were flagged as “representative background data”. Variations of background CH4concentrations at SDZ station can be obtained based on the “representative background data”. The annual mean background CH4concentrations varied from 1884.0×10-9in 2010 to 1916.4×10-9in 2014 observed at SDZ, with the averaged growth rate of 8.5 ×10-9/a. Background atmospheric CH4presented obvious seasonal fluctuations, the higher and lower levels of seasonal CH4cycle appeared in Jan-Feb and Jun-Jul, respectively, with the peak-to-peak amplitude of 32.8×10-9. The seasonal variations of atmospheric CH4might be owing to the variations of OH concentration in atmosphere. Furthermore, the annual and “detrended” monthly CH4background concentrations observed at SDZ were higher than those of MBL at the same latitude and WLG global baseline station.

atmospheric CH4；back trajectories；data selection；Shangdianzi station in Beijing；background level

X511

A

1000-6923(2017)11-4044-08

夏玲君(1983-),女,江西鄱陽人,工程師,博士,主要研究方向?yàn)闇厥覛怏w及其相關(guān)微量成分.發(fā)表論文10余篇.

2017-04-25

國家國際科技合作專項(xiàng)(2015DFG21960);國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(40905066,41175116,41273097);上海市氣象與健康重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金項(xiàng)目(QXJK201501);江西省氣象科技面上項(xiàng)目(2017)

* 責(zé)任作者, 高級(jí)工程師, 32899694@qq.com