• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    不同載體預(yù)混合飼料中維生素E近紅外光譜模型

    2017-11-11 06:35:40王燕妮陳玉艷查珊珊王石肖志明李守學(xué)樊霞
    中國農(nóng)業(yè)科學(xué) 2017年20期
    關(guān)鍵詞:稀釋劑米糠石粉

    王燕妮,陳玉艷,查珊珊,王石,肖志明,李守學(xué),樊霞

    ?

    不同載體預(yù)混合飼料中維生素E近紅外光譜模型

    王燕妮1,陳玉艷2,查珊珊3,王石1,肖志明1,李守學(xué)1,樊霞1

    (1中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)與檢測技術(shù)研究所,北京 100081;2遼寧省獸藥飼料畜產(chǎn)品質(zhì)量安全檢測中心,沈陽110016;3鉑金埃爾默企業(yè)管理(上海)有限公司,北京 100015)

    維生素E是重要飼料添加劑,其含量的準(zhǔn)確測定對飼糧配制具有重要意義。文章探討了不同載體稀釋劑預(yù)混合飼料中維生素E的快速定量方法,旨在說明近紅外光譜分析方法對不同載體預(yù)混合飼料的適用性,對日后建立預(yù)混合飼料中維生素含量的近紅外速測方法提供參考。采集商品維生素E粉劑,以市場上常見的二氧化硅、脫脂米糠和石粉為載體稀釋劑,通過混勻機(jī)混勻配制了濃度范圍為5—250 IU·g-1的維生素E預(yù)混合飼料,并采集其近紅外光譜。研究比較了不同掃描次數(shù)和分辨率對近紅外光譜質(zhì)量的影響,比較了不同載體稀釋劑預(yù)混合飼料中維生素E的特征峰及不同光譜預(yù)處理方式下維生素E偏最小二乘回歸模型的定量精度,并從PLS模型中的VIP Score值的角度來分析模型的差異性。16 cm-1分辨率和32次掃描次數(shù)為適宜的光譜采集參數(shù);不同載體稀釋劑預(yù)混合飼料的近紅外光譜差異明顯,二氧化硅、脫脂米糠和石粉為載體的預(yù)混合飼料維生素E主要特征吸收峰不同,分別位于8 700—8 200、7 100—7 450、6 020—5 550、4 440—4 200、5 210—4 760,8 550—8 050、7 410、5 950—5 200、4 400—4 050、4 750—4 600 cm-1和8 550—8 050、7 250、5 950—5 200、4 600—4 000、4 800—4 700 cm-1其近紅外定量模型的最佳光譜預(yù)處理方法分別為SNV+1stDeriv.(2,15)、MSC+1stDeriv(2,21)和SNV+2stDeriv(2,15),其校正決定系數(shù)(Rc2)分別為0.988,0.949和0.941,校正集標(biāo)準(zhǔn)偏差(SEC)分別為7.64,14.66和16.16;驗(yàn)證決定系數(shù)(Rp2)分別為0.989,0.980和0.921,預(yù)測標(biāo)準(zhǔn)偏差(SEP)分別為8.86,10.36和23.37,RPD值分別為8.10,6.90和3.07。提取與3種不同載體稀釋劑混合后的維生素E的PLS模型VIP Score值,以二氧化硅為載體的模型提取到的貢獻(xiàn)顯著且與維生素E特征峰相關(guān)的VIP Score值最多,脫脂米糠次之,石粉最少。近紅外光譜檢測技術(shù)對于以二氧化硅和脫脂米糠為載體的預(yù)混合飼料的適用性較好,以石粉為載體的預(yù)混合飼料的適用性較差。

    載體稀釋劑;維生素E;預(yù)混合飼料;定量模型

    0 引言

    【研究意義】優(yōu)質(zhì)畜禽產(chǎn)品的產(chǎn)出依賴于營養(yǎng)充足而均衡的飼糧供給。而準(zhǔn)確掌握飼糧中營養(yǎng)成分的含量是保障飼糧營養(yǎng)價值的首要前提。維生素是畜禽代謝所必需的一類有機(jī)化合物[1],體內(nèi)一般不能合成,需通過飼糧提供。通常為滿足動物特定生理階段的需求,一般飼糧中其添加量高于0.1%[2]。因畜禽對維生素的需要量總體較少,為保證飼糧中其添加含量及添加均勻度,多利用載體稀釋劑直接稀釋或者搭配其他營養(yǎng)性添加劑進(jìn)行稀釋并均勻混合,制成具有一定含量的維生素預(yù)混合飼料或復(fù)合預(yù)混合飼料,然后再利用相應(yīng)預(yù)混合飼料進(jìn)行飼糧配制。然而載體稀釋劑的使用,不僅影響預(yù)混合飼料的混合質(zhì)量及添加劑的穩(wěn)定性和活性,也因其成分的復(fù)雜性影響維生素含量的檢測[3]?!厩叭搜芯窟M(jìn)展】目前,以高效液相色譜法為主[4-8]的預(yù)混合飼料中維生素含量檢測方法通過將維生素與載體稀釋劑分離提純后再行測定,其選擇性良好、靈敏度和準(zhǔn)確度高。但是這類常規(guī)的實(shí)驗(yàn)室濕化學(xué)分析方法過程繁瑣復(fù)雜、消耗試劑多、對樣品破壞性強(qiáng),對測定人員也有著嚴(yán)格的操作技術(shù)要求,更重要的是耗時長,現(xiàn)行脂溶性維生素有效檢測方法通常需要1d左右。飼料類產(chǎn)品屬于大宗流通性產(chǎn)品,其成分含量現(xiàn)場快速檢測既是生產(chǎn)廠家的現(xiàn)實(shí)需要也是飼料用戶的現(xiàn)實(shí)需求[9]。近紅外光譜技術(shù)(near infrared spectroscopy,NIRS)作為一種新興的快檢技術(shù),其在樣品制備、操作過程及檢測速度方面具有顯著優(yōu)勢[10],目前在飼料質(zhì)量與營養(yǎng)價值評定方法上已廣泛應(yīng)用[11]?!颈狙芯壳腥朦c(diǎn)】已有研究成功實(shí)現(xiàn)了預(yù)混合飼料中維生素A、維生素D3、維生素K3和維生素E的近紅外光譜檢測[12-16],但是相關(guān)研究少有涉及光譜采集參數(shù)、不同載體稀釋劑中目標(biāo)維生素的特征峰及其方法適用性情況的報道。【擬解決的關(guān)鍵問題】本研究搜集了添加劑預(yù)混合飼料生產(chǎn)中常用的3種載體稀釋劑,以其配制成不同濃度的維生素E預(yù)混合飼料,擬研究不同掃描次數(shù)和分辨率等光譜采集參數(shù)對其近紅外光譜質(zhì)量的影響,比較不同載體稀釋劑預(yù)混合飼料中維生素E特征峰情況,考察不同預(yù)處理方式下其偏最小二乘回歸模型的定量精度,考察近紅外光譜分析方法對不同載體預(yù)混合飼料的適用性,以期為近紅外光譜技術(shù)快速檢測預(yù)混合飼料中維生素含量方法的建立提供參考。

    1 材料與方法

    1.1 樣品的制備

    從飼料添加劑預(yù)混合飼料企業(yè)采集維生素E粉劑(50%)樣品,其主要成分為α-生育酚,是一種苯并二氫吡喃的衍生物,由一個β-色滿環(huán)和一個脂肪側(cè)鏈組成。其結(jié)構(gòu)如圖1所示:

    圖1 α-生育酚化學(xué)結(jié)構(gòu)

    采集目前國內(nèi)預(yù)混合飼料生產(chǎn)中常用的載體稀釋劑,包括2種無機(jī)載體(二氧化硅和石粉)和1種有機(jī)載體(脫脂米糠),在實(shí)驗(yàn)室以2.5 IU?g-1的濃度梯度,分別配制了含量范圍在5—250 IU?g-1的樣品各99個,充分混勻后避光保存。樣品基本上涵蓋市售預(yù)混合飼料中維生素的成分含量范圍。

    1.2 近紅外光譜的采集

    預(yù)混合飼料樣品的光譜采集使用美國鉑金埃爾默(Perkin Elmer)公司Spectrum 100傅里葉紅外光譜儀。試驗(yàn)采用其中的近紅外光譜系統(tǒng),積分球附件,鍍膜處理的FR-DTGS檢測器。掃描樣品使用儀器配備的45 mm半徑的玻璃樣品杯,掃描環(huán)境溫度為21—24 ℃,濕度40%—60%。

    1.2.1 掃描次數(shù)的優(yōu)化 由于物質(zhì)在近紅外光譜區(qū)吸收信號弱,增加掃描次數(shù)是提高光譜信噪比的一種傳統(tǒng)方法。隨著掃描次數(shù)的增加,累加平均的效果是使噪聲的隨機(jī)信號逐漸抵消,儀器信號與噪聲信號的比值放大,信噪比得以提高。然而過多的掃描次數(shù)也將帶來光譜獲取時間長,分析效率降低的問題。選擇適宜的光譜掃描次數(shù)既可以保證分析的速度,也有利于得到準(zhǔn)確的分析結(jié)果[17]。隨機(jī)抽取10個以二氧化硅為載體的預(yù)混合飼料樣品,設(shè)置光譜分辨率為8 cm-1,獲取了1、16、32和64次掃描次數(shù)下的近紅外光譜,每個樣品重復(fù)掃描10次。利用光譜重現(xiàn)性指標(biāo)來評價光譜掃描次數(shù)對光譜質(zhì)量的影響。光譜重現(xiàn)性評價指標(biāo)用光譜標(biāo)準(zhǔn)偏差(standard deviation,SD)表示,計(jì)算公式如下:

    其中:是第條光譜的第波長吸光度,是第波長平均吸光度。根據(jù)不同光譜掃描次數(shù)條件下10個樣品平均SD來評價光譜重現(xiàn)性。SD值越小表明光譜重現(xiàn)性越好,光譜質(zhì)量越穩(wěn)定[18-19]。

    1.2.2 光譜分辨率的優(yōu)化 光譜分辨率真實(shí)反映有效光譜數(shù)據(jù)點(diǎn)的信息,光譜分辨率不僅影響著光譜的解析度,而且在掃描次數(shù)相同的情況下還影響著光譜的信噪比,最終影響著近紅外的分析結(jié)果的準(zhǔn)確性[20-21]。為研究不同光譜分辨率對近紅外光譜數(shù)據(jù)的影響,分別設(shè)置不同光譜分辨率(8 cm-1和16 cm-1),選取與1.2.1同樣的10個樣品,掃描次數(shù)設(shè)定為1.2.1中優(yōu)化的結(jié)果,光譜分辨率選擇為8 cm-1和16 cm-1,采集其近紅外光譜,每個樣品重復(fù)掃描10次。通過比較光譜SD的大小,評價光譜分辨率對預(yù)混合飼料光譜質(zhì)量的影響。

    1.2.3 不同載體預(yù)混合飼料近紅外光譜的采集 基于優(yōu)化后的光譜采集參數(shù),分別采集配制的3種不同載體預(yù)混合飼料的近紅外光譜。每個樣品重復(fù)裝樣并掃描3次,取3次掃描的平均光譜用于定量分析。掃描后光譜如圖2所示。

    1.3 數(shù)據(jù)處理

    論文中所有光譜數(shù)據(jù)處理和模型建立均在Matlab 2013b(Mathworks,美國)和PLS-Toolbox(Version 8.0,Eigenvector Research,美國)中進(jìn)行。采用標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)變量校正(standard normal variate, SNV)和多元散射校正(multiplicative scatter correction,MSC)進(jìn)行光譜預(yù)處理,依據(jù)杠桿值和學(xué)生殘差進(jìn)行異常樣品判定[22],用偏最小二乘回歸方法建立定量分析模型。根據(jù)校正決定系數(shù)(Rc2)、校正均方根誤差(RMSEC)、驗(yàn)證決定系數(shù)(Rp2)、預(yù)測均方根誤差(RMSEP)和相對分析誤差(RPD)(標(biāo)準(zhǔn)偏差SD/預(yù)測均方根誤差RMSEP)值等篩選最合適的模型。一般情況下,RMSEP與RMSEC越小,模型精確度越高;RMSEP與RMSEC越接近,模型結(jié)果越準(zhǔn)確;RPD越大模型效果越好,當(dāng)RPD>3時,則認(rèn)為模型可應(yīng)用于實(shí)際檢測[23]。

    2 結(jié)果

    2.1 近紅外光譜采集參數(shù)優(yōu)化

    2.1.1 不同掃描次數(shù)的優(yōu)化 分別計(jì)算10個樣品不同掃描次數(shù)下的光譜SDt值,然后取10個樣品光譜SDt值的平均值作為評價指標(biāo),結(jié)果如表1所示。

    a:以二氧化硅為載體;b:以脫脂米糠為載體;c:以石粉為載體

    表1 不同光譜掃描次數(shù)下樣品近紅外光譜標(biāo)準(zhǔn)偏差

    從表1中可見,呈現(xiàn)先減小后增大的趨勢,光譜掃描次數(shù)為1次時值最高,為32次時達(dá)到最小,為64次時又逐步增大。該結(jié)果表明光譜掃描次數(shù)為32次時,光譜信噪比較優(yōu),光譜重現(xiàn)性理想,數(shù)據(jù)較為穩(wěn)定。

    2.1.2 不同光譜分辨率對光譜采集的影響 采用與2.1.1同樣的計(jì)算方法,用作為評價指標(biāo),結(jié)果如表2所示。

    從表2可見,16 cm-1分辨率條件下的光譜值明顯小于8 cm-1分辨率條件下的光譜值,說明預(yù)混合飼料樣品在16 cm-1分辨率條件下的光譜重現(xiàn)性更優(yōu)。因此,選擇16 cm-1分辨率作為光譜采集參數(shù)之一。

    表2 不同光譜分辨率下樣品近紅外光譜標(biāo)準(zhǔn)偏差

    2.2 預(yù)混合飼料的近紅外光譜

    為了分析不同載體預(yù)混合飼料中維生素E特征峰變化情況,取3種不同載體預(yù)混合飼料和維生素E的平均近紅外光譜并對其進(jìn)行導(dǎo)數(shù)處理,其結(jié)果如圖3所示。

    圖3 不同維生素E預(yù)混合飼料和維生素E平均導(dǎo)數(shù)光譜圖

    由圖3可見,結(jié)合α-生育酚、二氧化硅、石粉的結(jié)構(gòu)以及脫脂米糠的成分,可知維生素E粉劑在近紅外譜區(qū)的吸收主要是烷烴芳烴C-H的伸縮振動和O-H的振動;二氧化硅在近紅外譜區(qū)的吸收主要是Si-O的振動;石粉在近紅外譜區(qū)的吸收主要是CO32-伸縮振動;脫脂米糠成分則比較復(fù)雜,近紅外譜區(qū)的吸收主要是水的O-H、蛋白的C=O和N-H、淀粉和纖維素O-H、C-O和C=O等的振動[11]。表3為不同物質(zhì)近紅外光譜區(qū)主要吸收譜帶、振動類型及其譜帶位置。結(jié)合圖3和表3可知,維生素E的主要吸收峰為4 050—4 300、4 435、4 660、5 323、5 950、7 090 cm-1;二氧化硅維生素E預(yù)混合飼料的主要吸收峰位于4 050—4 300、4 520、4 900、5 323、5 950、7 050 cm-1,可見在二氧化硅載體Si-O振動吸收的影響下,維生素E的部分特征吸收峰與載體的特征峰疊加,使預(yù)混合飼料的維生素E的特征吸收發(fā)生偏移;脫脂米糠維生素E預(yù)混合飼料的主要吸收峰位于4 050—4 300、4 435、5 323、5 970、 7 250 cm-1,可見在脫脂米糠載體復(fù)雜成分多種波段吸收的影響下,維生素E的特征吸收與載體中不同成分的吸收峰疊加,使預(yù)混合飼料的特征吸收也發(fā)生了較小程度的偏移;石粉維生素E預(yù)混合飼料的主要吸收峰位于4 050、4 440、4 600、5 323、6 000、7 310 cm-1,可見在石粉載體CO3-2振動吸收的影響下。維生素E的特征吸收也發(fā)生了疊加從而出現(xiàn)偏移[24-26]。

    表3 不同物質(zhì)的近紅外光譜特征吸收波段

    2.3 近紅外光譜定量分析模型的建立與驗(yàn)證

    2.3.1 光譜預(yù)處理方法的選擇 近紅外光譜除了含有樣品本身的化學(xué)信息外,還包含其他無關(guān)信息和噪聲,化學(xué)計(jì)量學(xué)建模時,光譜預(yù)處理方法是十分關(guān)鍵和必要的。如導(dǎo)數(shù)減弱了基線的干擾,提高了光譜分辨率;多元散射校正(MSC)、標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)變量變換(SNV)可以消除顆粒分布不均勻造成的散射影響[11]。分別采用不同的光譜預(yù)處理方法對三種不同載體預(yù)混合飼料的光譜進(jìn)行處理,并建立偏最小二乘回歸定標(biāo)模型,結(jié)果如表4所示。

    由表4可知,以二氧化硅為載體的預(yù)混合飼料最佳預(yù)處理方法為SNV+1stDeriv.(2,15),以脫脂米糠為載體的預(yù)混合飼料最佳預(yù)處理方法為MSC+1stDeriv(2,21),以石粉為載體的預(yù)混合飼料最佳預(yù)處理方法為SNV+2stDeriv(2,15)。

    2.3.2 近紅外模型的建立 將3種不同載體混合成的樣品隨機(jī)分配校正集和驗(yàn)證集,采用最優(yōu)預(yù)處理方法,在全譜范圍(10 000—4 000 cm-1)內(nèi)建立3種預(yù)混合飼料中維生素E的定量校正模型,其結(jié)果如表5所示。

    從表5的定量校正模型結(jié)果可以看出,三種預(yù)混合飼料的2都超過0.9,RPD均超過3,說明結(jié)果較好。以二氧化硅和脫脂米糠為載體的預(yù)混合飼料維生素E定量模型的2分別為0.989、0.980,RPD分別為8.10、6.90,優(yōu)于石冬冬[16]和李秋玫[15]的結(jié)果,檢測精度高,效果良好;以石粉為載體的預(yù)混合飼料的2為0.941,RPD為3.07,雖然定量精度比二氧化硅和脫脂米糠為載體的模型精度低,但同樣達(dá)到了準(zhǔn)確定量分析的目的。

    表4 基于不同光譜預(yù)處理方式的不同維生素預(yù)混合飼料近紅外光譜定標(biāo)模型

    Deriv.(X, Y)表示導(dǎo)數(shù)條件,X代表濾波寬度,Y代表多項(xiàng)式次方

    Deriv. (X, Y) represents the derivative condition, X represents the filter width, Y represents the polynomial order

    表5 基于最優(yōu)光譜預(yù)處理方式的不同維生素預(yù)混合飼料近紅外光譜定標(biāo)模型

    為了更好的解釋模型結(jié)果,在PLS模型中提取VIP(variable importance in projection)Score值,用來表示在PLS模型中該點(diǎn)對模型的貢獻(xiàn),當(dāng)VIPScore值大于1時,認(rèn)為該點(diǎn)對模型產(chǎn)生了顯著的貢獻(xiàn)[27-28]。3種不同載體預(yù)混合飼料的VIPScore曲線圖(圖4)。

    圖4 3種不同載體預(yù)混合飼料的VIP Score曲線

    從圖4可以看出,以二氧化硅為載體的維生素E預(yù)混合飼料模型的VIP Score曲線中,貢獻(xiàn)顯著的峰值分別為7 410、7 350、5 950、5 323、4 435、4 050—4 300 cm-1,其中5 950 cm-1處的吸收與維生素E的CH3特征峰吸收相關(guān),5 323 cm-1與芳烴O-H的組合頻吸收相關(guān),4 435 cm-1處則與芳烴C-H的吸收相關(guān),4 050—4 300 cm-1與CH2的C-H鍵的吸收相關(guān);以脫脂米糠為載體的預(yù)混合飼料模型的VIP Score曲線中,貢獻(xiàn)顯著的峰值分別為7 520、7 266、7 210、5 950、5 323、5 228、4 435 cm-1,其中5950 cm-1與CH3的吸收相關(guān),5 323 cm-1與芳烴O-H的組合頻吸收相關(guān),4 435 cm-1則與芳烴C-H的吸收相關(guān);而以石粉為載體的維生素E預(yù)混合飼料模型的VIP Score曲線中,與維生素E特征吸收相關(guān)的VIP Score峰值只有5 323、4 435 cm-1。說明在上述3種載體稀釋劑中,二氧化硅對維生素E特征峰的提取產(chǎn)生的影響最小,脫脂米糠雖然成分復(fù)雜,但是化學(xué)計(jì)量學(xué)手段消除了復(fù)雜成分帶來的影響,而石粉作為載體稀釋劑,對維生素E產(chǎn)生了較大的吸附作用,對維生素E的特征峰的提取產(chǎn)生了較大的影響,使VIP Score曲線提取的產(chǎn)生顯著貢獻(xiàn)(即VIP Score>1)值相關(guān)波段較少,對近紅外模型產(chǎn)生了較大的影響。

    3 討論

    二氧化硅和脫脂米糠作為載體,能夠很好的將維生素E粉末稀釋并且使之鑲嵌和承載于其表面,能夠使維生素E粉末本身的物理性質(zhì)發(fā)生改變或不再表現(xiàn)出來,不僅起到稀釋劑的作用,還可提高了維生素E粉末的流散性,使其更好更均勻的分布[29]。其中二氧化硅的Si-O基團(tuán)在近紅外譜區(qū)的吸收較弱,將其與維生素E混合后對維生素E在近紅外譜區(qū)的特征吸收基本沒有產(chǎn)生影響,使維生素E吸收信息的提取較完全,因而得到了好的模型效果;脫脂米糠包含豐富的化學(xué)吸收信息,雖然會對維生素E化學(xué)吸收信息的提取產(chǎn)生一定的影響,但是實(shí)踐結(jié)果表明通過化學(xué)計(jì)量學(xué)可以減小這種影響,模型結(jié)果也非常理想。而石粉作為稀釋劑,CO32-在近紅外譜區(qū)也有吸收,這對維生素的特征信息提取產(chǎn)生了一定的影響;加上石粉載體特殊,石粉維生素E模型中對定量模型起重要貢獻(xiàn)的光譜變量數(shù)較少[30],在維生素E的特征吸收峰位置相關(guān)光譜變量VIP Scores值相對較小,表明石粉中維生素E的特征光譜信息提取不充分,模型結(jié)果相對較差。

    4 結(jié)論

    預(yù)混合飼料的載體種類不同會影響著其中維生素E特征吸收信號的提取,近紅外光譜檢測技術(shù)對于以二氧化硅和脫脂米糠為載體的預(yù)混合飼料的適用性較好,但對石粉載體的適用性較差。本研究只探討了單一載體的影響,而實(shí)際預(yù)混料樣品更復(fù)雜,需進(jìn)一步考慮與其他種類維生素互作影響,以期為近紅外分析方法在預(yù)混合飼料維生素檢測方面的實(shí)際應(yīng)用提供更多的參考。

    [1] 楊鳳. 動物營養(yǎng)學(xué). 北京: 中國農(nóng)業(yè)出版社, 1999.

    YANG F.. Beijing: China Agricultural Press, 1999. (in Chinese)

    [2] 國務(wù)院令2011年第609號. 飼料和飼料添加劑管理?xiàng)l例.

    State Council Decree No. 609 of 2011. Regulations on the Administration of Feed and Feed Additives. (in Chinese)

    [3] 龍伊, 朱曉莉, 鄧江玲. 如何正確選擇添加劑預(yù)混料的載體和稀釋劑. 草食家畜, 2009(4): 55-56.

    LONG Y, ZHU X L, DENG J L. How to properly select the additive premix for the carrier and diluent., 2009(4): 55-56. (in Chinese)

    [4] 任一平, 陳恒武, 陳青俊, 包斂斌, 黃百芬, 何巧紅. 柱后光化學(xué)衍生熒光檢測高效液相色譜法測定食品中的維生素B1. 分析化學(xué), 2000, 28(5): 554-558.

    REN Y P, CHEN H W, CHEN Q J, BAO L B, HUANG B F, HE Q H. Determination of thiamine in food by high performance liquid chromatography with post-column photochemical derivatization and flouresence detection., 2000, 28(5): 554-558. (in Chinese)

    [5] 王曉峰. 高效液相色譜法測定預(yù)混料中維生素的研究. 價值工程, 2015(7): 284-285.

    WANG X F. On the thesis research of vitamin in premixed fodder by HPLC., 2015(7): 284-285.

    [6] ERIK C, ELS V, STEFAAN D S. Determination of α-tocopherol by reversed-phase HPLC in feed and animal-derived foods without saponification., 2016, 96: 522-529.

    [7] 梁琳, 王英. HPLC 法同步測定維生素預(yù)混合飼料中5種B族維生素. 中國飼料, 2016(1): 21-23, 38.

    LIANG L, WANG Y. Simultaneous determination of 5 B vitamins in vitamin premix feed by HPLC., 2016(1): 21-23, 38. (in Chinese)

    [8] 楊發(fā)樹, 趙艷, 劉耀敏, 張鳳枰. 高效液相色譜法測定預(yù)混合飼料中的維生素K3. 飼料研究, 2016(2): 51-53.

    YANG S F, ZHAO Y, LIU Y Q, ZHANG F P. Determination of vitamin K3in premix feed by high performance liquid chromatography., 2016(2): 51-53. (in Chinese)

    [9] 周興藩. 不同非常規(guī)蛋白飼料原料成分特性的表征研究[D]. 北京: 中國農(nóng)業(yè)大學(xué)工學(xué)院, 2014.

    ZHOU X F. Characterization of different unconventional protein fennd materials[D]. Beijing: College of Engineering, China Agricultural University, 2014. (in Chinese)

    [10] 陸婉珍. 現(xiàn)代近紅外光譜分析技術(shù). 北京: 中國石油化工出版社, 2001.

    LU W Z.. Beijing: China Petrochemical press, 2001. (in Chinese)

    [11] 褚小立. 化學(xué)計(jì)量學(xué)方法與分子光譜分析技術(shù). 化學(xué)工業(yè)出版社, 2011.

    CHU X L.. Chemical Industry Press, 2011. (in Chinese)

    [12] INMACULADA G, JOSé M G C M B R, M. MILAGROS D Z. Near infrared spectroscopy (NIRS) reflectance technology for determination of tocopherols in animal feeds., 2006, 558: 132-136.

    [13] 王文杰, 穆淑蘭, 劉蘭蘭, 任鵬. 近紅外光譜法檢測預(yù)混料中的維生素A. 天津畜牧獸醫(yī), 1998, 15(2): 12-14.

    WANG W J, MU S L, LIU L L, REN P. Determination of vitamin A in premix by near infrared spectroscopy., 1998, 15(2): 12-14. (in Chinese)

    [14] 王文杰, 穆淑蘭, 劉蘭蘭, 任鵬. 預(yù)混料中維生素D3、K3的近紅外光譜分析. 中國飼料, 1998(15): 23-24.

    WANG W J, MU S L, LIU L L, REN P. Analysis of vitamin D3and K3in premix by near infrared spectroscopy., 1998(15): 23-24. (in Chinese)

    [15] 李秋玫, 饒宏英, 阮靜. 利用近紅外漫反射(NIR)技術(shù)快速檢測多維飼料中維生素E的含量. 中國飼料, 2005, 15(4): 36-37.

    LI Q M, RAO H Y, RUAN J. Rapid detection of vitamin E in multi dimensional feed by near infrared diffuse reflectance spectroscopy (NIR)., 2005, 15(4): 36-37. (in Chinese)

    [16] 石冬冬, 劉志英, 常淑平, 馬書宇, 劉慶生. 利用近紅外圖譜技術(shù)同時檢測預(yù)混料中多種維生素的研究. 糧食與飼料工業(yè), 2015, 12(8): 61-65.

    SHI D D, LIU Z Y, CHANG S Pg, MA S Y, LIU Q S. Determination of several vitamins contents in premix feed by near-infrared spectroscopy., 2015, 12(8): 61-65. (in Chinese)

    [17] DOUGLAS A S, F. JANES H, STANLEY R. C. Principles of Instrumental Analysis. Thomson Brooks, Cole, 2007.

    [18] 耿姝. 適宜中藥材體系的近紅外分析方法影響因素研究[D]. 杭州: 浙江大學(xué)藥學(xué)院, 2016.

    GENG S. Studies on influential factors of near-infrared spectroscopy for chinese medicinals system[D]. Hangzhou: College of Pharmaceutial Science, Zhejiang University, 2016. (in Chinese)

    [19] XUE J J, YANG Z L, HAN L J, CHEN L J. Study of the influence of NIRS acquisition parameters on the spectral repeatability for on-line measurement of crop straw fuel properties., 2014, 117: 1027-1033.

    [20] 吳靜姝, 劉翠玲, 邢素霞, 孫梅. 光譜分辨率的選取對食用油近紅外模型性能影響分析. 北京工商大學(xué)學(xué)報, 2012, 30(1): 66-68.

    WU J S, LIU C L, XING S X, SUN M.Research on NIR model of edible oil impacted by spectral resolution determination., 2012, 30(1): 66-68. (in Chinese)

    [21] 段焰青, 楊濤, 孔祥勇, 湯丹瑜, 李青青. 樣品粒度和光譜分辨率對煙草煙堿NIR預(yù)測模型的影響.云南大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版), 2006, 28(4): 340-344.

    DUAN Y Q, YANG T, KONG X Y, TANG D Y, LI Q Q. Effect of particle size and spectral resolution on nicotine NIR prediction model of tobacco., 2006, 28 (4): 340-344. (in Chinese)

    [22] 閔順耕, 李寧, 張明祥. 近紅外光譜分析中異常值的判別與定量模型優(yōu)化. 光譜學(xué)與光譜分析, 2004, 24(10): 1205-1209.

    MIN S G, LI N, ZHANG X M. Outlier diagnosis and calibration model optimization for near infrared spectroscopy analysis., 2004, 24(10): 1205-1209. (in Chinese)

    [23] 劉賢, 韓魯佳. 近紅外漫反射光譜法快速測定秸稈青貯飼料成分含量. 光譜學(xué)與光譜分析, 2006, 26(11): 2016-2019.

    LIU X, HAN L J. Feasibility of using near-infrared reflectance spectroscopy for the analysis of compositions of straw silage., 2006, 26(11): 2016-2019. (in Chinese)

    [24] 彭自棟, 申俊峰, 曹衛(wèi)東, 劉海明, 李金春, 張兆宇. 近紅外分析提取蝕變信息及其找礦實(shí)踐—以甘肅崗岔金礦為例. 中國地質(zhì)調(diào)查, 2015, 2(3): 28-39.

    PENG Z D, SHEN J F, CAO W D, LIU H M, LI J C, ZHANG Z Y. Extraction of alteration information by near infrared analysis and its prospecting practice—taking Gansu Gangzha Gold Mine as an example., 2015, 2(3): 28-39. (in Chinese)

    [25] 耿韞, 郄冰冰. 近紅外光譜特征峰快速鑒別1例假劣藥品. 河北醫(yī)藥, 2015, 34(9): 1405-1406.

    GENG Y, XI B B. Nearly infrared spectrum characteristic peak rapid identification of 1 case of counterfeit drugs., 2015, 34(9): 1405-1406. (in Chinese)

    [26] 李秀明, 劉波, 朱克旭, 涂登云. 近紅外光譜圖特征峰在假藥分析中的應(yīng)用. 中國藥事, 2008, 22(8): 558-559.

    LI X M, LIU B, ZHU K X, TU D Y. Application of near infrared spectral spectrum characteristic peak in counterfeit drug analysis., 2008, 22(8): 558-559. (in Chinese)

    [27] MARTR B, REMO Bi, ANDREA D.Tracing the origin of extra virgin olive oils by infrared spectroscopy and chemometrics: A case study., 2012, 717: 39-51.

    [28] FAN X, TANG S C, LI G Z, ZHOU X F. Non-invasive detection of protein content in several types of plant feed materials using a hybrid near infrared spectroscopy model., 11(9): 1-12.

    [29] 孫德欣, 娜日娜, 宋文靜. 添加劑應(yīng)用載體和稀釋劑的必要性. 江西飼料, 2014(4): 11-13.

    SUN D X, NA R N, SONG W J. The necessity of application of additives and diluents., 2014(4): 11-13. (in Chinese)

    [30] 蔡娟. 飼料預(yù)混料載體與稀釋劑的選擇. 飼料與添加劑, 2003(9): 20-21.

    CAI J. Selection of feed premix carrier and diluent., 2003(9): 20-21. (in Chinese)

    (責(zé)任編輯 林鑒非)

    Effects of Different Carriers on Near Infrared Quantitative Model of Vitamin E in Premix

    WANG Yanni1, CHEN Yueyan2, ZHA Shanshan3, WANG Shi1, XIAO Zhiming1, LI Shouxue1, FAN Xia1

    (1Institute of Quality Standards & Testing Technology for Agro-Products, Chinese Academy of Agricultural Sciences, Beijing 100081;2Animal Feed Quality and safety of Veterinary Testing Centre in Liaoning Province, Shenyang 110016;3PerkinElmer, Beijing 100015)

    Vitamin E is an important feed additive, the accurate determination of its content is of great significance for the preparation of dietary.In this paper, the rapid quantitative method of vitamin E in different carrier premixed feeds was studied. The aim of this paper was to describe the applicability of near infrared spectroscopy to different carrier premixed feeds, and to establish a near-infrared rapid measuring method for vitamin content in premixed feed.Commercial vitamin E powder was collected and mixed with the silica, defatted rice bran and stone powder.The premix of vitamin E in the concentration range of 5-250 IU·g-1was prepared by blending and collected its near-infrared spectra. This study compared the effects of different scanning times and resolution on the quality of the near infrared spectroscopy, compared the characteristic peak of vitamin E in premix of different carrier and different spectral preprocessing methods quantitative accuracy of PLS model and the difference of the model was analyzed from the point of view of VIP Score in PLS model.The results showed that 16 cm-1resolution and 32 scans were suitable for spectral acquisition.There were significant differences in NIR spectra of premix with different carriers. The vitamin E absorption peaks of silica, defatted rice bran and stone powder as the carriers of the premix were 8 700-8 200, 7 100- 7 450, 6 020-5 550, 4 440-4 200, 5 210-4 760, 8 550-8 050, 7 410, 5 950-5 200, 4 400-4 050, 4 750-4 600 cm-1and 8 550-8 050, 7 250, 5 950-5 200, 4 600-4 000, and 4 800-4 700 cm-1, respectively. The optimal spectral pretreatment methods for the near-infrared quantitative models were SNV+1stDeriv(2,15), MSC+1stDeriv(2,21)and SNV+2stDeriv(2,15), respectively,the calibration (Rc2)were 0.988、0.949 and 0.941, respectively,the standard error of calibration (SEP)were 8.86, 10.36 and 23.37, respectively, the validation (Rp2) are 0.989, 0.980 and 0.921 respectively, the standard error of prediction(SEP)were 8.86, 10.36 and 23.37 respectively, and ratio of performance to standard deviation(RPD)were 8.10, 6.90 and 3.07 respectively. The VIP Scores value of PLS model with three different carrier diluents were extracted, and the contribution of the VIP Score values of silica were significant and that associated with vitamin E characteristic peaks was the highest, then was the skim rice bran and followed by stone powder.Near-infrared spectroscopy for the analysis of vitamin E premixed feed, with the silica and skim rice bran as the carriers of the pre-mixed feed is better, with stone powder as the carrier of premixed feed, applicability of the measuring method is poor.

    carrier; vitamin E; premix feed; quantitative model

    2017-04-25;接受日期:2017-08-02

    “十三五”國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2016YFF0201802)、中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)(1610072017001)、中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院“飼料質(zhì)量安全檢測與評價”創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目資助

    王燕妮,E-mail:wangyanniwyn28@163.com。通信作者樊霞,E-mail:fanxia@caas.cn

    猜你喜歡
    稀釋劑米糠石粉
    229Th的分離和測量方法
    石粉變膠變出一生的財(cái)富和幸福
    稀釋劑物化性質(zhì)對羥肟萃取劑萃取銅性能的影響
    濕法冶金(2018年2期)2018-04-25 05:08:01
    石粉變塑料 國家發(fā)明專利
    石粉變膠讓發(fā)大財(cái)?shù)膲粝腼w起來
    石粉變塑料變出財(cái)富和快樂
    熱電離質(zhì)譜測定鈣同位素過程中雙稀釋劑的選擇
    用針線“補(bǔ)”
    高感度活性稀釋劑丙烯酰嗎啉的合成研究
    化學(xué)法米糠穩(wěn)定化技術(shù)研究
    亚洲午夜精品一区,二区,三区| 脱女人内裤的视频| 国产精品一区二区精品视频观看| www.自偷自拍.com| 午夜福利免费观看在线| 无人区码免费观看不卡| 正在播放国产对白刺激| 女性被躁到高潮视频| 成人国产一区最新在线观看| 亚洲熟妇中文字幕五十中出 | 成人国语在线视频| 99国产精品99久久久久| 国产精品亚洲一级av第二区| 国产精品国产av在线观看| 国产男女超爽视频在线观看| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 日日爽夜夜爽网站| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 国产午夜精品久久久久久| 超色免费av| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 成年版毛片免费区| 午夜福利一区二区在线看| 性色av乱码一区二区三区2| 美女 人体艺术 gogo| 黄色a级毛片大全视频| 九色亚洲精品在线播放| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 国产精品 国内视频| 久久久久视频综合| 一本大道久久a久久精品| 男人舔女人的私密视频| 国产免费现黄频在线看| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 国产精品电影一区二区三区 | 午夜老司机福利片| 99精品在免费线老司机午夜| 嫩草影视91久久| 久久久久精品人妻al黑| 在线观看日韩欧美| 丝袜美足系列| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 一边摸一边抽搐一进一出视频| videos熟女内射| 视频区欧美日本亚洲| 久久午夜亚洲精品久久| 国产精品一区二区免费欧美| 国产精品久久久久久精品古装| 精品国产美女av久久久久小说| 日本a在线网址| 女人精品久久久久毛片| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 无遮挡黄片免费观看| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 9色porny在线观看| 纯流量卡能插随身wifi吗| 日本精品一区二区三区蜜桃| 国产极品粉嫩免费观看在线| 精品久久久精品久久久| 在线观看www视频免费| 手机成人av网站| 成人亚洲精品一区在线观看| 国产一区二区激情短视频| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 国产亚洲精品久久久久5区| 国产黄色免费在线视频| 777米奇影视久久| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 午夜日韩欧美国产| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 少妇粗大呻吟视频| 亚洲国产精品sss在线观看 | 国产视频一区二区在线看| av天堂在线播放| 日韩欧美一区视频在线观看| 欧美日本中文国产一区发布| a级毛片在线看网站| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 亚洲人成伊人成综合网2020| 久久人妻av系列| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 精品一品国产午夜福利视频| 国产精品av久久久久免费| 国产极品粉嫩免费观看在线| 黄色a级毛片大全视频| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 啦啦啦免费观看视频1| 黑丝袜美女国产一区| 久9热在线精品视频| 91老司机精品| 国产视频一区二区在线看| 国产一区有黄有色的免费视频| 看黄色毛片网站| 国产激情久久老熟女| 交换朋友夫妻互换小说| 国产精品亚洲av一区麻豆| 亚洲国产中文字幕在线视频| 一级毛片精品| 亚洲精品在线美女| 大型黄色视频在线免费观看| 少妇被粗大的猛进出69影院| 欧美日韩乱码在线| 视频在线观看一区二区三区| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 后天国语完整版免费观看| 丝袜人妻中文字幕| 色精品久久人妻99蜜桃| 一夜夜www| 久久国产精品大桥未久av| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 99re6热这里在线精品视频| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 国产不卡av网站在线观看| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 色在线成人网| 宅男免费午夜| 免费观看人在逋| 国产成人影院久久av| 精品久久久久久电影网| 多毛熟女@视频| 我的亚洲天堂| 啦啦啦在线免费观看视频4| 欧美精品啪啪一区二区三区| 国产一区二区三区视频了| 亚洲精品在线观看二区| 久久久久久免费高清国产稀缺| 欧美成人午夜精品| 久久国产乱子伦精品免费另类| 国产午夜精品久久久久久| 久久久久久久午夜电影 | 亚洲三区欧美一区| 亚洲色图av天堂| 成人精品一区二区免费| 一级毛片精品| 黄色a级毛片大全视频| 欧美另类亚洲清纯唯美| 两个人看的免费小视频| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 中文字幕最新亚洲高清| 亚洲综合色网址| 国产麻豆69| 在线观看免费午夜福利视频| 欧美另类亚洲清纯唯美| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 免费在线观看黄色视频的| 香蕉国产在线看| 性少妇av在线| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 久久久国产成人免费| 久久久久视频综合| 高清av免费在线| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 亚洲五月色婷婷综合| 悠悠久久av| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 免费在线观看完整版高清| 午夜两性在线视频| 免费在线观看影片大全网站| 国产野战对白在线观看| 精品人妻在线不人妻| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 国产亚洲精品第一综合不卡| 丰满饥渴人妻一区二区三| 亚洲专区中文字幕在线| 大型黄色视频在线免费观看| www.999成人在线观看| 国产精品欧美亚洲77777| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 国产精品 欧美亚洲| 精品国内亚洲2022精品成人 | 在线观看www视频免费| 国产又色又爽无遮挡免费看| 一区二区日韩欧美中文字幕| 中文欧美无线码| 久久人妻熟女aⅴ| 日韩欧美免费精品| 日韩欧美免费精品| 叶爱在线成人免费视频播放| 亚洲七黄色美女视频| 69av精品久久久久久| 免费人成视频x8x8入口观看| cao死你这个sao货| 人成视频在线观看免费观看| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 欧美精品一区二区免费开放| 久久久久国产一级毛片高清牌| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 女同久久另类99精品国产91| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 久久久久久久国产电影| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 免费不卡黄色视频| 中文字幕最新亚洲高清| 丰满迷人的少妇在线观看| 久久久久久久久免费视频了| 成人影院久久| 欧美国产精品一级二级三级| 亚洲国产欧美一区二区综合| 色精品久久人妻99蜜桃| 夜夜爽天天搞| 亚洲国产欧美一区二区综合| 国产欧美日韩一区二区精品| 国产精品偷伦视频观看了| tocl精华| 久久草成人影院| av天堂久久9| 人妻丰满熟妇av一区二区三区 | 欧美乱妇无乱码| 久久久久久久久久久久大奶| 久久久久久久精品吃奶| 免费看十八禁软件| 久久久国产成人免费| 18在线观看网站| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 国产亚洲精品第一综合不卡| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 亚洲久久久国产精品| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 多毛熟女@视频| 看免费av毛片| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 国产精品99久久99久久久不卡| av天堂在线播放| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 超色免费av| 91大片在线观看| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 天天操日日干夜夜撸| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 看片在线看免费视频| 香蕉久久夜色| 欧美精品亚洲一区二区| 午夜免费成人在线视频| 啦啦啦 在线观看视频| 桃红色精品国产亚洲av| 国产97色在线日韩免费| 亚洲精品久久午夜乱码| 一边摸一边做爽爽视频免费| 新久久久久国产一级毛片| 99国产精品免费福利视频| 超色免费av| 亚洲综合色网址| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 极品教师在线免费播放| 日本一区二区免费在线视频| av天堂久久9| 精品高清国产在线一区| 午夜两性在线视频| 精品视频人人做人人爽| 久久中文字幕一级| 精品国产一区二区久久| 一级毛片高清免费大全| 自线自在国产av| 人妻一区二区av| 满18在线观看网站| 国产精品一区二区在线观看99| 男人操女人黄网站| 黄色a级毛片大全视频| 午夜两性在线视频| 亚洲成人国产一区在线观看| 久久亚洲真实| 777米奇影视久久| 午夜福利影视在线免费观看| 久久久久久人人人人人| 亚洲第一青青草原| 国产亚洲精品久久久久5区| 中文字幕人妻熟女乱码| 国产精品一区二区在线不卡| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 天堂俺去俺来也www色官网| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 国产av精品麻豆| 麻豆国产av国片精品| 婷婷丁香在线五月| 精品久久久精品久久久| 一进一出抽搐gif免费好疼 | 日本黄色视频三级网站网址 | e午夜精品久久久久久久| 日日爽夜夜爽网站| 婷婷成人精品国产| 国产免费av片在线观看野外av| 久久精品国产亚洲av高清一级| 女人被狂操c到高潮| 美女福利国产在线| 亚洲熟女毛片儿| 精品国产美女av久久久久小说| 极品教师在线免费播放| 日本wwww免费看| 亚洲色图综合在线观看| 午夜精品国产一区二区电影| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 国产黄色免费在线视频| 色尼玛亚洲综合影院| 曰老女人黄片| 国产亚洲av高清不卡| 午夜福利乱码中文字幕| 高清黄色对白视频在线免费看| 免费在线观看亚洲国产| 一级毛片女人18水好多| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 成人av一区二区三区在线看| 欧美黑人欧美精品刺激| 免费人成视频x8x8入口观看| 久9热在线精品视频| 9色porny在线观看| 美女国产高潮福利片在线看| 精品一区二区三卡| 国产成人精品久久二区二区91| 精品久久蜜臀av无| 丰满迷人的少妇在线观看| 亚洲精品成人av观看孕妇| 久热这里只有精品99| 日韩人妻精品一区2区三区| 日韩欧美在线二视频 | www.999成人在线观看| 久久午夜亚洲精品久久| 亚洲精品乱久久久久久| 高潮久久久久久久久久久不卡| 国产精品99久久99久久久不卡| 欧美av亚洲av综合av国产av| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 国产不卡一卡二| 亚洲九九香蕉| 国产麻豆69| 看片在线看免费视频| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 色婷婷久久久亚洲欧美| 韩国精品一区二区三区| 黄色视频不卡| 久久性视频一级片| 正在播放国产对白刺激| 久久精品国产综合久久久| 三上悠亚av全集在线观看| 欧美午夜高清在线| 男女下面插进去视频免费观看| 99久久精品国产亚洲精品| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 亚洲片人在线观看| 亚洲精品粉嫩美女一区| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 亚洲第一av免费看| 黄频高清免费视频| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 中文字幕高清在线视频| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 久久天堂一区二区三区四区| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 亚洲熟女精品中文字幕| 久久久久久久久免费视频了| 999久久久精品免费观看国产| 91av网站免费观看| 亚洲色图综合在线观看| 国产91精品成人一区二区三区| 成年女人毛片免费观看观看9 | 欧美黑人精品巨大| 无人区码免费观看不卡| 国产亚洲av高清不卡| 18在线观看网站| 中文字幕精品免费在线观看视频| 少妇被粗大的猛进出69影院| 最新在线观看一区二区三区| 久久婷婷成人综合色麻豆| 夜夜爽天天搞| 国产成+人综合+亚洲专区| 国产欧美日韩精品亚洲av| 国产激情久久老熟女| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 超色免费av| 欧美不卡视频在线免费观看 | avwww免费| 美女 人体艺术 gogo| 麻豆成人av在线观看| 免费观看人在逋| 欧美久久黑人一区二区| 午夜福利欧美成人| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 亚洲全国av大片| 久久精品成人免费网站| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 人人澡人人妻人| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 国产极品粉嫩免费观看在线| 亚洲熟女毛片儿| 国产成人精品无人区| 色综合婷婷激情| 99精品欧美一区二区三区四区| 欧美成人免费av一区二区三区 | 男女之事视频高清在线观看| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 亚洲精品一二三| 欧美另类亚洲清纯唯美| 乱人伦中国视频| 香蕉国产在线看| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 国产真人三级小视频在线观看| 18禁美女被吸乳视频| 窝窝影院91人妻| 亚洲视频免费观看视频| 色尼玛亚洲综合影院| 欧美在线黄色| 国产精品亚洲av一区麻豆| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 久久香蕉激情| 激情视频va一区二区三区| 国产av精品麻豆| 亚洲 欧美一区二区三区| 亚洲伊人色综图| 交换朋友夫妻互换小说| 午夜福利免费观看在线| 成年动漫av网址| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 少妇的丰满在线观看| www日本在线高清视频| 亚洲精品在线观看二区| 一区福利在线观看| 电影成人av| 久久久国产成人精品二区 | 国产成人影院久久av| 亚洲精品久久午夜乱码| 涩涩av久久男人的天堂| 电影成人av| 人人澡人人妻人| 亚洲 国产 在线| 中文字幕人妻丝袜制服| 夫妻午夜视频| 在线观看66精品国产| 99精品欧美一区二区三区四区| 日韩有码中文字幕| 免费日韩欧美在线观看| av视频免费观看在线观看| 69精品国产乱码久久久| 国产熟女午夜一区二区三区| 曰老女人黄片| 精品免费久久久久久久清纯 | 精品免费久久久久久久清纯 | 18禁黄网站禁片午夜丰满| 99久久人妻综合| 大码成人一级视频| 国产蜜桃级精品一区二区三区 | 亚洲性夜色夜夜综合| 色婷婷久久久亚洲欧美| 高清毛片免费观看视频网站 | 国产一区在线观看成人免费| 91大片在线观看| 黄色女人牲交| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 国产xxxxx性猛交| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 精品人妻1区二区| 欧美日韩福利视频一区二区| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 久久香蕉激情| 999久久久精品免费观看国产| 久久久久国内视频| 在线观看66精品国产| 电影成人av| 曰老女人黄片| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 精品少妇久久久久久888优播| 一进一出好大好爽视频| 国产片内射在线| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 国产xxxxx性猛交| 大码成人一级视频| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 免费不卡黄色视频| www.自偷自拍.com| 很黄的视频免费| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 国产不卡av网站在线观看| 亚洲精品自拍成人| 亚洲 欧美一区二区三区| 99久久人妻综合| 久久国产精品大桥未久av| av网站在线播放免费| 国产精品久久久久久精品古装| 五月开心婷婷网| 久久久久久久久免费视频了| 宅男免费午夜| 国产在线精品亚洲第一网站| 1024视频免费在线观看| 又紧又爽又黄一区二区| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 久久久久视频综合| 最近最新免费中文字幕在线| 精品一区二区三区av网在线观看| 极品少妇高潮喷水抽搐| 黄片大片在线免费观看| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| www.999成人在线观看| 大片电影免费在线观看免费| 三上悠亚av全集在线观看| 久久久久久久精品吃奶| 美女福利国产在线| 亚洲久久久国产精品| 国产精品免费大片| 91字幕亚洲| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 国产高清国产精品国产三级| 波多野结衣av一区二区av| 最近最新免费中文字幕在线| netflix在线观看网站| 亚洲精品美女久久av网站| 精品国产一区二区久久| 下体分泌物呈黄色| 欧美黑人欧美精品刺激| 国产精品亚洲av一区麻豆| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 高潮久久久久久久久久久不卡| 亚洲少妇的诱惑av| 午夜福利在线免费观看网站| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 99re在线观看精品视频| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 亚洲专区国产一区二区| 中文欧美无线码| 免费在线观看影片大全网站| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 少妇粗大呻吟视频| 国产麻豆69| 久久久国产欧美日韩av| 777米奇影视久久| 精品视频人人做人人爽| 91大片在线观看| 十八禁网站免费在线| 中文字幕av电影在线播放| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | www.自偷自拍.com| 女警被强在线播放| 十八禁高潮呻吟视频| aaaaa片日本免费| 中文字幕制服av| 国产区一区二久久| 在线观看免费视频网站a站| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 久久中文看片网| 在线观看免费高清a一片| 成在线人永久免费视频| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 最新的欧美精品一区二区| 岛国在线观看网站| 高清毛片免费观看视频网站 | 男女高潮啪啪啪动态图| 国产在线一区二区三区精| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| www.精华液| 欧美日韩黄片免| 亚洲av欧美aⅴ国产| 国产1区2区3区精品| 午夜福利一区二区在线看| 亚洲精华国产精华精| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 国产精品成人在线| 国产高清视频在线播放一区| 色婷婷av一区二区三区视频| 美女午夜性视频免费| 欧美国产精品一级二级三级| 99热只有精品国产| 看黄色毛片网站| 黄色视频,在线免费观看| 美女国产高潮福利片在线看| 亚洲人成电影观看| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 最新在线观看一区二区三区| 一区二区日韩欧美中文字幕| 久久国产精品人妻蜜桃| 色94色欧美一区二区| 亚洲国产精品合色在线| a在线观看视频网站| 国产高清视频在线播放一区| 欧美黄色淫秽网站| 两个人免费观看高清视频| 亚洲在线自拍视频| 午夜福利在线免费观看网站| www日本在线高清视频| 又大又爽又粗| 12—13女人毛片做爰片一| 国产成人免费观看mmmm| 午夜福利乱码中文字幕| 我的亚洲天堂| 成在线人永久免费视频| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 大香蕉久久成人网| 久久人人97超碰香蕉20202| 欧美黄色淫秽网站| 黄色女人牲交| 脱女人内裤的视频| 黄频高清免费视频| 又紧又爽又黄一区二区| 亚洲人成电影免费在线| 在线视频色国产色| www.精华液| 在线天堂中文资源库| 午夜福利影视在线免费观看| 一边摸一边抽搐一进一小说 | 两性夫妻黄色片| 欧美+亚洲+日韩+国产| 两人在一起打扑克的视频| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 久久午夜综合久久蜜桃| 亚洲av成人av| av电影中文网址|