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    基于KKS模型Ni- Al合金γ′相粗化行為的三維相場(chǎng)研究

    2017-11-01 14:34:21
    上海金屬 2017年5期
    關(guān)鍵詞:相場(chǎng)粗化溶質(zhì)

    何 波 唐 堯 趙 彥 韋 華

    (1.沈陽(yáng)航空航天大學(xué)機(jī)電工程學(xué)院,遼寧沈陽(yáng) 110136;2.上海大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院,上海 200444;3.中國(guó)科學(xué)院金屬研究所高溫合金研究部,遼寧沈陽(yáng) 110016)

    基于KKS模型Ni- Al合金γ′相粗化行為的三維相場(chǎng)研究

    何 波1唐 堯1趙 彥2韋 華3

    (1.沈陽(yáng)航空航天大學(xué)機(jī)電工程學(xué)院,遼寧沈陽(yáng) 110136;2.上海大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院,上海 200444;3.中國(guó)科學(xué)院金屬研究所高溫合金研究部,遼寧沈陽(yáng) 110016)

    基于CALPHAD熱力學(xué)數(shù)據(jù),采用KKS相場(chǎng)模型模擬了Ni- Al高溫合金γ′相的三維析出行為。結(jié)果表明,γ′相粗化行為符合LSW理論結(jié)果,粗化動(dòng)力學(xué)指數(shù)為3,粗化速率常數(shù)K=23.4 nm3/h,γ′相的體積分?jǐn)?shù)為32%。彈性畸變能和有序疇的作用導(dǎo)致了γ′相顆粒的條狀形貌和規(guī)則排列。

    相場(chǎng)模型 Ni- Al合金 γ′相 粗化行為動(dòng)力學(xué)

    鎳鋁基高溫合金因其優(yōu)異的高溫力學(xué)性能,被廣泛用于航空發(fā)動(dòng)機(jī)和工業(yè)燃?xì)鉁u輪葉片等熱端部件。該合金的組成相主要為無(wú)序fcc結(jié)構(gòu)的γ基體相以及基體中共格析出的有序L12結(jié)構(gòu)的γ′相。其中γ′相的體積分?jǐn)?shù)可高達(dá)65%甚至更高,其尺寸、形狀以及分布很大程度上影響了合金的強(qiáng)度、塑性、斷裂韌性、蠕變、疲勞抗力等宏觀性能[1]。因此,通過(guò)科學(xué)試驗(yàn)和理論模擬技術(shù)研究熱處理過(guò)程中γ′相的析出行為始終是材料科學(xué)家關(guān)注的熱點(diǎn)。

    Hirata等[2]通過(guò)透射電鏡(TEM)研究了γ′相的析出行為并計(jì)算了γ′相形核率;Xiao等[3]利用高分辨電子顯微鏡技術(shù)(HREM)研究了γ′相的早期析出沉淀行為;Babu等[4]研究了γ′相析出行為和過(guò)飽和γ基體相發(fā)生分解的過(guò)程。而通過(guò)計(jì)算機(jī)模擬方法,如有限元[5]、Monte Carlo[6]、相場(chǎng)法[7]等研究γ′相析出行為,可以對(duì)影響γ′相演化的因素和機(jī)制進(jìn)行定量分析,并以此為依據(jù)來(lái)預(yù)測(cè)合金的組織形貌和性能的關(guān)聯(lián)。這其中,相場(chǎng)法以序參量或物理參數(shù)表征微觀組織構(gòu)型,并引入體自由能、界面能、彈性能等來(lái)構(gòu)建自由能泛函,通過(guò)求解相場(chǎng)方程可有效模擬復(fù)雜場(chǎng)條件下的微觀組織演化行為,目前已被應(yīng)用于枝晶生長(zhǎng)[8]、有序間隙相的析出[9]、馬氏體轉(zhuǎn)變[10]和鐵電疇演化[11]等的模擬中。

    Kim (Kunsan National University, Korea)、Kim (Chongju University, Korea)和Toshio Suzuki(University of Tokyo, Japan)建立的KKS模型[12]是研究納米至微米尺度γ′相析出行為的有效方法。該模型最早被用于凝固組織生長(zhǎng)行為的模擬,由于固/液相界面和基體/沉淀相界面在關(guān)于序參量的設(shè)定上是相似的,物理上的合理性使其在固態(tài)相變中的應(yīng)用[13]也獲得了良好的效果。該模型的主要優(yōu)勢(shì)在于,為了適應(yīng)真實(shí)的界面能,其界面寬度可以由雙阱勢(shì)高度來(lái)調(diào)整,從而允許選用較寬的界面以實(shí)現(xiàn)更大尺度的組織模擬。此外,KKS模型將界面考慮為成分不同而化學(xué)勢(shì)相等的兩相的混合,化學(xué)自由能函數(shù)為兩相的吉布斯自由能,可以方便地將真實(shí)的材料熱力學(xué)數(shù)據(jù)引入模型中。目前關(guān)于γ′相析出的相場(chǎng)模型研究主要集中在彈塑性力場(chǎng)的引入[14- 15]、多元合金體系的方程耦合[16]和高維空間的數(shù)值計(jì)算[17]等領(lǐng)域。近年來(lái),程曉玲等[18]基于物理相場(chǎng)模型,通過(guò)耦合CALPHAD模擬了1 180 K溫度下Ni- Al合金γ′相的二維析出過(guò)程,但三維模擬數(shù)據(jù)相對(duì)較少。

    基于此,本文采用KKS相場(chǎng)模型,以及由CALPHAD獲得的化學(xué)自由能和相關(guān)參數(shù),對(duì)1 000 K溫度下Ni- 18%Al(原子分?jǐn)?shù),下同)合金γ′析出相的形貌演化進(jìn)行了三維模擬,獲得了γ′相的形貌、體積分?jǐn)?shù)和尺寸分布等特征變化,并通過(guò)討論彈性畸變能和不同有序疇的影響,對(duì)有序相的析出、長(zhǎng)大和粗化過(guò)程進(jìn)行了探討。

    1 相場(chǎng)模型

    相場(chǎng)模型求解n元體系的相變問(wèn)題,需要引入n-1個(gè)守恒量(成分場(chǎng)變量)和一系列非守恒量(序參量)。本模型采用了1個(gè)成分場(chǎng)變量和4個(gè)序參量φi(r,t)(i=1, 2, 3, 4)。其中,(φ1,φ2,φ3,φ4)=(1,0,0,0),(0,1,0,0),(0,0,1,0),(0,0,0,1)表示Ni- Al合金中γ′相的4種有序疇,(φ1,φ2,φ3,φ4)=(0,0,0,0)表示無(wú)序γ相。微觀組織在時(shí)間t和空間r的演化,由描述保守場(chǎng)的Cahn- Hillard方程和描述非保守場(chǎng)的Ginzburg- Landau方程求解:

    (1)

    (2)

    式中:M是溶質(zhì)的化學(xué)遷移率,M=cAlcNi(cAlMNi+cNiMAl),其中MNi和MAl從fcc相的Ni- Al原子遷移率數(shù)據(jù)庫(kù)中獲得[19];L是序參量演化的動(dòng)力學(xué)系數(shù);系統(tǒng)的總自由能F可表示為:

    (3)

    式中:體積積分項(xiàng)代表體系的化學(xué)自由能,f(c,φi)為塊體化學(xué)自由能,ε2為與界面能相關(guān)的梯度項(xiàng)系數(shù),由于本文不考慮界面能各向異性,故取為常數(shù);Eel為彈性能項(xiàng)。

    式(3)中的塊體化學(xué)自由能f(c,φi)是基體相和沉淀相的自由能的混合,以及剩余自由能密度、彈性能密度之和,可寫(xiě)成式(4)形式:

    f(c,φi)=h(φi)fp(cp)+

    [1-h(φi)]fm(cm)+wg(φi)

    (4)

    擴(kuò)散界面區(qū)域是成分不同的沉淀相和基體相的混合,同時(shí)滿足化學(xué)勢(shì)相同:

    c=h(φi)cp+[1-h(φi)]cm

    (5)

    (6)

    式中:cp和cm分別為組成界面區(qū)域成分c的沉淀相和基體相成分;fp(cp)和fm(cm)分別是沉淀相和基體相的吉布斯自由能,其表達(dá)式在給定溫度下可以直接從CALPHAD數(shù)據(jù)庫(kù)中獲得[20];h(φi)代表沉淀相的體積分?jǐn)?shù);wg(φi)為剩余自由能,w是雙阱勢(shì)高度。

    φi+10)]

    (7)

    (8)

    式中:α是與界面厚度有關(guān)的常數(shù)。通過(guò)式(7)和式(8)的分配,當(dāng)序參量(φ1,φ2,φ3,φ4)=(1,0,0,0),(0,1,0,0),(0,0,1,0),(0,0,0,1)和(0,0,0,0)時(shí),體積自由能取極小值,式(4)分別等于有序相和基體相的自由能,式(5)等于沉淀相和基體相的成分濃度;當(dāng)序參量的取值在0~1之間時(shí),自由能和成分濃度為兩相的混合,表示界面區(qū)域。

    式(3)中的彈性能項(xiàng)Eel采用了均勻彈性模型[21],以方便表示彈性能的大?。?/p>

    (9)

    (10)

    2 模擬結(jié)果與分析

    圖1為Ni- 18%Al合金在1 000 K溫度下不同析出階段的形貌演化模擬結(jié)果,對(duì)應(yīng)的真實(shí)尺度為128 nm×128 nm×128 nm。圖1(a)~圖1(c)以Al元素的濃度表征了兩相在三個(gè)互相垂直截面上的分布和形貌,其中藍(lán)色區(qū)域表示基體γ相,紅色區(qū)域表示沉淀γ′相,Al元素的濃度值如標(biāo)尺所示。圖1(d)~圖1(f)顯示了彌散分布的γ′相顆粒的三維形貌。從t=0.4 h到8 h,在γ′相顆粒平均半徑增長(zhǎng)的同時(shí),顆粒總數(shù)減少了約3/4,整個(gè)過(guò)程中γ′相體積分?jǐn)?shù)保持在32%左右。由于界面能和彈性能的作用,顆粒形狀逐漸從球形轉(zhuǎn)變?yōu)榱⒎綘睢魻?,且分布沿[100]、[010]及[001]晶向排列。該轉(zhuǎn)變大約發(fā)生在t=2 h后,顆粒平均半徑為12 nm左右。

    圖1 Ni- 18%Al合金在1 000 K下的三維模擬結(jié)果Fig.1 3D simulation results of Ni- 18%Al alloy aged at 1 000 K

    在沉淀早期,由于合金初始狀態(tài)存在能量起伏、結(jié)構(gòu)起伏和溶質(zhì)起伏,體系趨于向總能量最小化狀態(tài)推進(jìn),因而發(fā)生了溶質(zhì)再分配,兩相成分向各自的平衡濃度分化,過(guò)飽和的基體相溶質(zhì)濃度降低,開(kāi)始析出溶質(zhì)濃度較高的γ′相。

    隨著兩相成分在沉淀后期逐漸趨于穩(wěn)定,溶質(zhì)的擴(kuò)散主要促使γ/γ′相界面不斷推進(jìn),導(dǎo)致了γ′相的長(zhǎng)大,局部γ′相的分解消失,相鄰沉淀相的合并,γ′相的粗化和規(guī)則排列等一系列現(xiàn)象。如圖1(a)~圖1(c)中的A區(qū)域所示,在總自由能的驅(qū)動(dòng)下,溶質(zhì)從一個(gè)γ′相擴(kuò)散到另一個(gè)γ′相,導(dǎo)致了前者的縮小消失和后者的長(zhǎng)大;對(duì)于兩個(gè)具有相同有序疇的γ′相,其界面區(qū)域相遇時(shí),重疊界面的溶質(zhì)濃度快速升高至γ′相平衡濃度,導(dǎo)致兩個(gè)γ′相合并;由于彈性畸變能的存在,體系最優(yōu)生長(zhǎng)方向的溶質(zhì)擴(kuò)散速率最快,導(dǎo)致了γ′相的立方化,并影響了γ′相的合并和粗化的方向,最終使γ′相的形貌及排列分布具有明顯的各向異性。

    2.1 γ′相的粗化動(dòng)力學(xué)及尺寸分布

    經(jīng)典的相粗化理論是由Lifshitz、Slyozov[23]和Wagner[24]在研究擴(kuò)散控制的析出相粗化行為時(shí)提出的,簡(jiǎn)稱為L(zhǎng)SW理論。根據(jù)LSW理論,析出相的特征尺度隨時(shí)間的演化滿足:

    (11)

    圖2 1 000 K溫度下Ni- 18%Al合金γ′相與時(shí)間t的關(guān)系Fig.2 -a as a function of t for γ′ precipitates of Ni- 18%Al alloy aged at 1 000 K

    2.2 有序疇對(duì)γ′相粗化現(xiàn)象的影響

    本研究中的三維相場(chǎng)模擬結(jié)果表明,γ′相的生長(zhǎng)經(jīng)歷了形核、長(zhǎng)大及粗化的過(guò)程,其中γ′相的粗化行為不僅與γ′相間距有關(guān),還表現(xiàn)出了選擇性粗化行為。如:有的γ′相間發(fā)生合并,而有些γ′相間未發(fā)生合并,這與實(shí)際合金的粗化行為具有相似性。本文模型中,γ′相通過(guò)序參量的定義具有4種有序疇,分別為(φ1,φ2,φ3,φ4)= (1,0,0,0),(0,1,0,0),(0,0,1,0),(0,0,0,1)。為此,下文通過(guò)兩顆粒粗化行為來(lái)研究γ′相粗化過(guò)程中的相生長(zhǎng)和界面行為。

    圖3 粗化階段三個(gè)不同時(shí)期γ′相的尺寸分布直方圖Fig.3 Size distribution histograms of γ′ precipitates at three different stages during coarsening

    圖4模擬了1 000 K時(shí),兩個(gè)具有相同有序疇γ′相的粗化行為(見(jiàn)圖4(a)~圖4(d))及其成分隨時(shí)間的演化(見(jiàn)圖4(e))。在128×128計(jì)算區(qū)域上,設(shè)置兩個(gè)圓形γ′相(見(jiàn)圖4(a)),其半徑分別為20和30個(gè)格點(diǎn),中心相距54個(gè)格點(diǎn),γ′相內(nèi)部設(shè)置為平衡成分,基體γ相處于過(guò)飽和狀態(tài)(cγ=14.78%Al),兩γ′相序參量設(shè)置相同,均為(φ1,φ2,φ3,φ4)= (1,0,0,0)。如圖4所示,兩個(gè)γ′相長(zhǎng)大導(dǎo)致界面區(qū)域互相接觸;在界面能驅(qū)動(dòng)下,界面相連區(qū)域的溶質(zhì)濃度逐漸升高至γ′相平衡濃度,γ′相間發(fā)生合并;同時(shí)由于彈性畸變能的作用,合并后的γ′相繼續(xù)立方化導(dǎo)致條狀γ′相的形成。

    圖4 相同有序疇間的γ′相的粗化(約化時(shí)間τ=10 000(a),200 000(b),800 000(c),2000 000(d))及對(duì)應(yīng)時(shí)間的成分分布(e)Fig.4 Coarsening of γ' precipitates with same domain (reduced time τ=10 000 (a), 200 000(b),800 000 (c), 2 000 000(d)) and component distribution of the corresponding time (e)

    與圖4相對(duì)應(yīng),圖5模擬了1 000 K時(shí),兩個(gè)具有不同有序疇γ′相的粗化行為(見(jiàn)圖5(a)~5(d))及其成分隨時(shí)間的演化(見(jiàn)圖5(e))。其中,兩個(gè)γ′相的序參量分別為(φ1,φ2,φ3,φ4)= (0,1,0,0)和(1,0,0,0)。由于界面區(qū)域存在一個(gè)比界面能更大的反相疇界能,兩個(gè)γ′相在長(zhǎng)大和立方化的過(guò)程中沒(méi)有合并,但其界面區(qū)域先發(fā)生了連接(見(jiàn)圖5(a)~5(b))而后又逐漸分離(見(jiàn)圖5(b)~5(d)),反向疇界寬度增加。

    該現(xiàn)象表明,三維相場(chǎng)模擬中的γ′相形核后,形成了序參量為(φ1,φ2,φ3,φ4)= (1,0,0,0),(0,1,0,0),(0,0,1,0),(0,0,0,1) 4種類型的有序疇,相同的有序疇之間發(fā)生了合并而粗化,導(dǎo)致了棒狀γ′相顆粒的產(chǎn)生;不同的有序疇之間界面在γ′相粗化過(guò)程中一直存在,使γ′相顆粒保持一定的尺寸,并形成相鄰緊密排列的現(xiàn)象。

    3 結(jié)論

    (1)基于CALPHAD熱力學(xué)數(shù)據(jù),采用KKS相場(chǎng)模型對(duì)1 000 K溫度下Ni- 18%Al合金γ′相的析出行為進(jìn)行了三維模擬,模型中考慮了界面能和彈性畸變能的影響,根據(jù)模擬結(jié)果分析了形貌演化機(jī)制。

    圖5 兩個(gè)不同有序疇的γ′相粗化(約化時(shí)間τ=10 000(a),200 000(b),800 000(c),2 000 000(d))及對(duì)應(yīng)時(shí)間的成分分布(e)Fig.5 Coarsening of two γ' precipitates with different domains (reduced time τ=10 000(a), 200 000(b),800 000(c), 2 000 000(d)) and component distribution of the corresponding time (e)

    (2)模擬的Ni- 18%Al合金γ′相的體積分?jǐn)?shù)為32%,粗化動(dòng)力學(xué)指數(shù)為3,粗化速率常數(shù)K=23.4 nm3/h,尺寸分布與LSW理論相近。

    (3)利用兩個(gè)不同大小的γ′相,分別模擬了相同有序疇間及不同有序疇間的γ′相的粗化行為。

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    收修改稿日期:2016- 12- 12

    Three-dimensionPhaseFieldStudyforγ′CoarseninginNi-AlSuperalloybasedonKKSModel

    He Bo1Tang Yao1Zhao Yan2Wei Hua3
    (1. School of Mechano- electronic Engineering, Shenyang Aerospace University, Shenyang Liaoning 110136, China; 2.School of Materials Science and Engineering, Shanghai University, Shanghai 200444, China; 3. Institute of Metal Research, Chinese Academy of Sciences, Shenyang Liaoning 110016, China)

    Based on the CALPHAD thermodynamics data, the KKS phase- field model was used to simulate the 3D separation behavior of γ′ phase in Ni- Al superalloy. The results showed that coarsening behavior of γ′ phase showed good agreement with the LSW theory result. The coarsening kinetic index was 3, the coarsening rate constantKwas 23.4 nm3/h, and the volume fraction of γ′ phase was 32%. The function of elastic energy and ordered domains resulted in the bar shape and regular array of γ′ precipitates.

    phase- field model,Ni- Al alloy,γ′ phase,coarsening kinetics

    國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(No.51371173)和遼寧省自然科學(xué)基金項(xiàng)目(No.2013024011)

    何波,女,副教授,博士,主要研究方向?yàn)榻Y(jié)構(gòu)和材料的組織性能分析,電話:024- 89728683,Email:hebo1978@163.com

    趙彥,男,講師,博士,主要研究方向?yàn)榻饘俨牧衔⒂^組織的模擬,電話:021- 66135388,Email:zhaoyan8626@shu.edu.cn

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