過渡層對(duì)銅基陶瓷涂層性能的影響

汪義如，張澤飛，白 皓，李立鴻，鐘 敏，沈大偉

(1.北京科技大學(xué)冶金與生態(tài)工程學(xué)院，北京，100083；2.汕頭華興冶金設(shè)備股份有限公司，廣東 汕頭，515063)

過渡層對(duì)銅基陶瓷涂層性能的影響

汪義如1，張澤飛1，白 皓1，李立鴻2，鐘 敏2，沈大偉2

(1.北京科技大學(xué)冶金與生態(tài)工程學(xué)院，北京，100083；2.汕頭華興冶金設(shè)備股份有限公司，廣東 汕頭，515063)

以NiAl和NiCoCrAlY兩種粉末作為過渡層材料，采用大氣等離子噴涂技術(shù)在銅基體表面制備4種不同的過渡層，并采用熱化學(xué)反應(yīng)法制備陶瓷層，采用熱力學(xué)軟件FactSage計(jì)算并確定陶瓷層的固化溫度，通過抗熱震性、結(jié)合強(qiáng)度測試和XRD、SEM分析，研究過渡層的種類及其厚度對(duì)陶瓷涂層性能的影響。結(jié)果表明，NiCoCrAlY過渡層與銅基體形成較為致密并具有微區(qū)冶金結(jié)合的界面；以NiCoCrAlY作為過渡層所制陶瓷涂層的結(jié)合強(qiáng)度較大；當(dāng)過渡層厚度為100 μm時(shí)，以NiCoCrAlY作為過渡層所制陶瓷涂層的抗熱震性能較好。

陶瓷涂層；銅基；過渡層；NiCoCrAlY;NiAl;固化溫度；結(jié)合強(qiáng)度；抗熱震性

高爐風(fēng)口是高爐冶煉送風(fēng)的重要部件，但是風(fēng)口工作條件惡劣，承受著高溫高速氣流的沖擊、高速煤粉的磨蝕和爐內(nèi)液態(tài)渣鐵的沖刷，這些因素都加劇了風(fēng)口的失效[1]。風(fēng)口失效將嚴(yán)重影響高爐的產(chǎn)量、鐵水的質(zhì)量和工人的勞動(dòng)強(qiáng)度[2]。近年來，通過對(duì)貫流式風(fēng)口內(nèi)結(jié)構(gòu)的逐步優(yōu)化、風(fēng)口材質(zhì)的不斷改善、液態(tài)模鍛等先進(jìn)制造工藝的應(yīng)用和風(fēng)口表面處理技術(shù)的實(shí)施，使得風(fēng)口壽命得到了明顯延長[3]。由于風(fēng)口表面處理技術(shù)是一項(xiàng)不涉及改變?cè)酗L(fēng)口結(jié)構(gòu)和風(fēng)口冷卻水系統(tǒng)的局部強(qiáng)化技術(shù)，因而逐漸受到了重視[4]。多元金屬元素共滲、堆焊耐磨合金和涂覆陶瓷涂層是目前常用的風(fēng)口表面處理技術(shù)[5]。涂覆陶瓷涂層技術(shù)是采用表面涂層技術(shù)在金屬基體上制備陶瓷涂層。這種技術(shù)能將金屬材料良好的力學(xué)性能和陶瓷材料耐高溫、耐磨損、耐腐蝕性能相結(jié)合，從而得到符合工作需要的材料[6]。涂覆陶瓷涂層技術(shù)和多元金屬元素共滲、堆焊耐磨合金技術(shù)相比，具有約束條件少、環(huán)保、節(jié)能以及技術(shù)類型和材料的選擇空間大等優(yōu)點(diǎn)。

目前國內(nèi)外研究人員對(duì)金屬基陶瓷涂層的研究多數(shù)集中在鋼基體表面，有關(guān)銅基表面的陶瓷涂層的研究報(bào)道較少，主要原因是銅的熱膨脹系數(shù)與陶瓷相差較大，在不穩(wěn)定高溫環(huán)境下，涂層易發(fā)生脫落。但銅具有耐磨性差和硬度低等特點(diǎn)，使得對(duì)銅基陶瓷涂層進(jìn)行技術(shù)研究具有重要意義。由于銅的熱膨脹系數(shù)較高，直接在表面涂覆陶瓷層，會(huì)由于熱震作用極易發(fā)生脫落，因此有必要引入過渡層緩解陶瓷層與銅基體的熱膨脹系數(shù)的差異。經(jīng)研究表明，在金屬基高溫陶瓷涂層體系中，過渡層對(duì)涂層的結(jié)合強(qiáng)度、抗熱震性和界面相的生成有著重要影響[7-8]。目前，研究者對(duì)過渡層的成分進(jìn)行了較多的研究[9-10]，但對(duì)過渡層種類及其厚度同時(shí)對(duì)陶瓷涂層性能的影響鮮有研究。為此，本文以NiAl和NiCoCrAlY兩種粉末作為過渡層材料，采用大氣等離子噴涂技術(shù)在銅基體表面制備4種不同的過渡層，并采用熱化學(xué)反應(yīng)法制備陶瓷層。通過抗熱震性、結(jié)合強(qiáng)度測試和XRD、SEM分析，研究過渡層的種類及其厚度對(duì)陶瓷涂層性能的影響，從而為在高爐風(fēng)口表面制備陶瓷涂層的研究提供參考。

1 試驗(yàn)

1.1 原料

表1 NiCoCrAlY和NiAl的化學(xué)組成(wB/%)

1.2 陶瓷涂層的制備

噴涂過渡層前，在有機(jī)溶劑中對(duì)銅基體試樣進(jìn)行清洗，然后進(jìn)行表面噴砂粗化處理。為了減少裸露基體的氧化，噴砂處理后應(yīng)盡快噴涂過渡層。采用Sulzer Metco 9MC大氣等離子噴涂設(shè)備制備過渡層，噴涂過程中控制基體溫度在50 ℃左右。在紫銅表面制備厚度分別為100、150 μm的NiCoCrAlY過渡層(分別標(biāo)記為NiCoCrAlY-100、NiCoCrAlY-150)和70、100 μm的NiAl過渡層(分別標(biāo)記為NiAl-70、NiAl-100)。

采用熱化學(xué)反應(yīng)法制備陶瓷層。將黏結(jié)劑和陶瓷骨料按照合適配比制成漿料，涂覆在噴涂過過渡層的試樣表面，室溫條件下陰干后得到半成品，在馬弗爐中緩慢升溫至合適溫度，保溫若干小時(shí)進(jìn)行熱固化，然后隨爐冷卻至室溫得到陶瓷涂層成品。

1.3 檢測與表征

采用D/MAX-RB型X射線衍射儀(XRD)表征陶瓷層的物相組成。采用蔡司ZEISS EVO18材料分析掃描電子顯微鏡(SEM)觀察陶瓷涂層的橫截面微觀形貌。

參照GB/T 8642—2002測試陶瓷涂層的結(jié)合強(qiáng)度。選用E-7高溫膠作為黏結(jié)劑,將帶有涂層的圓片試樣粘到經(jīng)砂紙打磨粗化的對(duì)偶拉伸棒上，進(jìn)行拉伸測試；采用CMT5105型微機(jī)控制電子萬能試驗(yàn)機(jī)測試涂層的結(jié)合強(qiáng)度，測試過程中的拉伸速度為0.1 mm/min。每組測試5個(gè)試樣，去掉最大值和最小值，取剩下3個(gè)試樣的平均值作為結(jié)合強(qiáng)度值。

采用水淬法測試陶瓷涂層的抗熱震性能。先將制備好的陶瓷涂層試樣放入電阻爐內(nèi)，在400 ℃下保溫10 min后，取出并淬入室溫的水中，待水面平靜后，取出試樣用吹風(fēng)機(jī)吹干，再放入電阻爐內(nèi)在400 ℃下保溫10 min，以此循環(huán)。每次水淬后，觀察試樣表面的形貌，以涂層表面非邊角處出現(xiàn)龜裂、起皮或剝落為失效判據(jù)。記錄試樣所經(jīng)歷的循環(huán)試驗(yàn)的次數(shù)。每種類別測試5個(gè)試樣，去掉最大值和最小值，取剩下3個(gè)試樣循環(huán)試驗(yàn)次數(shù)的平均值作為該試樣的循環(huán)試驗(yàn)次數(shù)，用于表征涂層抗熱震性能。

2 陶瓷層固化溫度的確定

在熱化學(xué)反應(yīng)法制備陶瓷層的工藝參數(shù)中，陶瓷層固化溫度對(duì)陶瓷層物相的生成有著重要的影響，確定合適的陶瓷層固化溫度既能提高反應(yīng)速率又能生成足夠多的物相。本試驗(yàn)應(yīng)用熱力學(xué)軟件FactSage中的Equilib模塊計(jì)算出反應(yīng)發(fā)生的理論最低溫度，從而確定適宜的陶瓷層固化溫度。Equilib計(jì)算模塊以化學(xué)氧化物形態(tài)作為反應(yīng)物輸入形式，氣氛組成設(shè)定為79%N2+21%O2，氣壓設(shè)定為1.01×105Pa，溫度設(shè)定在20～1000 ℃范圍內(nèi)。圖1為利用FactSage軟件計(jì)算出不同溫度下陶瓷層的物相組成。從圖1中可以看出，溫度在200 ℃以下時(shí)，有硅鋅礦相(Zn2SiO4)、鈉云母相(NaAl3Si3O12H2)、水鋁石相(Al2O3(H2O))、霞石相(NaAlSiO4)、斜綠泥石相(Mg5Al2Si3O10(OH)8)等物相存在；當(dāng)溫度升高到200 ℃時(shí)，鈉云母相和水鋁石相消失，斜綠泥石相從3.4 g降低至0.9 g，有大量的假藍(lán)寶石相(Mg4Al10Si2O23)生成;當(dāng)溫度升高到300 ℃時(shí)，斜綠泥石相完全消失，有鎂橄欖石相(Mg2SiO4)生成，假藍(lán)寶石相略微增加；當(dāng)溫度升高到480 ℃時(shí)，有鈉長石相(NaAlSi3O8)生成;溫度在480～1000 ℃范圍內(nèi)均無新的物相生成。由此表明，能夠使氧化物發(fā)生反應(yīng)生成全部新相的最低溫度為480 ℃，因此本反應(yīng)體系中的理論適宜溫度為480℃。由于FactSage軟件在計(jì)算時(shí)只考慮了熱力學(xué)條件，沒有考慮動(dòng)力學(xué)條件，為了加快反應(yīng)速度而使反應(yīng)更加充分，根據(jù)銅的耐熱溫度和實(shí)際試驗(yàn)狀況，確定本反應(yīng)體系中陶瓷層的固化溫度為600 ℃。

圖1 不同溫度下陶瓷層的物相組成

Fig.1Compositionofphasesinceramiccoatingatdifferenttemperatures

3 結(jié)果和分析

3.1 物相組成

4種過渡層上所制陶瓷層的XRD圖譜如圖2所示。從圖2中可以看出，4種陶瓷層中均有Na2ZnSiO4、Na2MgSiO4、Na6Al4Si4O17、Al2Si4O11四種新相生成，由此表明，在陶瓷層中陶瓷骨料之間、黏結(jié)劑和陶瓷骨料之間均發(fā)生了化學(xué)反應(yīng)。這些新相的生成使涂層的結(jié)合強(qiáng)度和抗熱震性等性能均得到提高。通過XRD檢測陶瓷層的相與FactSage軟件計(jì)算出來的結(jié)果有一定的差別，這是由于FactSage軟件計(jì)算結(jié)果是在只考慮熱力學(xué)條件而未考慮動(dòng)力學(xué)條件的理想條件下計(jì)算出來的，在實(shí)際反應(yīng)中，動(dòng)力學(xué)條件對(duì)物相的生成有著重要的影響，因此，在試驗(yàn)中通過改善反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)條件將會(huì)使得生成的物相更加完善。

圖2 4種過渡層上所制陶瓷層的XRD圖譜

Fig.2XRDpatternsofceramiccoatingonfourkindsoftransitioncoating

3.2 微觀形貌

銅基體與過渡層之間橫截面的SEM照片如圖3所示。熔融態(tài)及半熔融態(tài)的噴涂粒子以一定的速度撞擊經(jīng)過凈化和粗化處理后的基材表面，使其凹凸不平的表面填滿變形粒子，冷凝收縮后，顆粒與基材表面的凹凸處機(jī)械咬合在一起，即“拋錨效應(yīng)”[11]。從圖3中可以看出，過渡層的片層與片層之間結(jié)合較為緊密，經(jīng)過預(yù)處理后的基體表面較為粗糙，其中，圖3(a)中的1處為基體與過渡層之間的縫隙，這是由于噴涂時(shí)噴涂粒子沒有將基體表面的凹槽填滿導(dǎo)致的；圖3(a)中的2處為過渡層內(nèi)部的孔隙，這是由于過渡層粒子在層層噴涂時(shí)，半熔融態(tài)的噴涂粒子之間產(chǎn)生堆垛縫隙以及層與層之間未完全熔合導(dǎo)致的；圖3(a)中的3處為過渡層和基體結(jié)合處，沒有縫隙，這是因?yàn)镹iCoCrAlY具有“自黏結(jié)”效應(yīng)[12]，在熱噴涂過程中，Ni與Al能發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，生成金屬間化合物，并釋放大量熱量，這一反應(yīng)過程能持續(xù)到粉末碰撞到基體表面，從而使得過渡層底層與基體之間產(chǎn)生微區(qū)冶金結(jié)合，NiCoCrAlY和NiAl兩種粉末中Al含量均較高，非常有利于過渡層與基體發(fā)生微區(qū)冶金結(jié)合。圖3(b)中的1處為熔融態(tài)粒子進(jìn)入了基體表面的凹槽內(nèi)，這種形式的進(jìn)入能夠形成強(qiáng)勁的機(jī)械咬合。

(a)NiCoCrAlY

(b)NiAl

Fig.3SEMimagesofcross-sectionbetweencoppersubstrateandtransitioncoating

過渡層與陶瓷層之間橫截面的SEM照片如圖4所示。從圖4中可以看出，NiCoCrAlY過渡層的表面粗糙度比NiAl過渡層的表面粗糙度大，粗糙度大有利于陶瓷層與過渡層的機(jī)械結(jié)合。NiCoCrAlY過渡層內(nèi)部的孔隙比NiAl過渡層內(nèi)部的孔隙多，這是由于NiAl粉末中的Al含量較高，Ni與Al之間發(fā)生反應(yīng)產(chǎn)生的熱量較多，更有利于粉末粒子之間的熔合。從圖4中還可看出，通過熱化學(xué)反應(yīng)法制備的陶瓷層內(nèi)部的孔隙較少，這一特征有利于防止過渡層氧化失效。

(a)NiCoCrAlY

(b)NiAl

Fig.4SEMimagesofcrosssectionbetweentransitioncoatingandceramiccoating

以NiCoCrAlY-100作為過渡層所制陶瓷涂層橫截面的SEM照片如圖5所示。從圖5中可以看出，從左至右依次為銅基體、過渡層、陶瓷層，過渡層厚度為80 μm左右，陶瓷層厚度為220 μm左右，陶瓷涂層總厚度為300 μm左右。本試驗(yàn)中測定過渡層厚度是在噴涂時(shí)使用電阻法測厚儀測得，從而會(huì)與掃描電鏡測得的厚度有所差別。隨著過渡層厚度的變化，以掃描電鏡測試所制4種陶瓷涂層的厚度在290～370 μm范圍內(nèi)變化。

圖5 陶瓷涂層橫截面的SEM照片

3.3 結(jié)合強(qiáng)度

經(jīng)過試驗(yàn)觀察得到，拉斷涂層的斷裂位置均是在陶瓷層與過渡層之間，在陶瓷層內(nèi)部及過渡層與基體之間均未發(fā)生斷裂。由此表明，陶瓷層內(nèi)的結(jié)合強(qiáng)度、過渡層與銅基體之間的結(jié)合強(qiáng)度均大于陶瓷層與過渡層之間的結(jié)合強(qiáng)度。因此，通過提高陶瓷層與過渡層之間的結(jié)合強(qiáng)度可以進(jìn)一步提高涂層的結(jié)合強(qiáng)度。

4種陶瓷涂層的結(jié)合強(qiáng)度如圖6所示。從圖6中可以看出，以NiCoCrAlY-100作為過渡層所制陶瓷涂層的結(jié)合強(qiáng)度最大，達(dá)到15.36 MPa；以NiCoCrAlY-100和NiCoCrAlY-150作為過渡層所制陶瓷涂層的結(jié)合強(qiáng)度明顯大于以NiAl-70和NiAl-100作為過渡層所制陶瓷涂層的結(jié)合強(qiáng)度。由此表明，以NiCoCrAlY作為過渡層所制陶瓷涂層的結(jié)合強(qiáng)度比以NiAl作為過渡層所制陶瓷涂層的結(jié)合強(qiáng)度大。這一結(jié)果與圖4的分析結(jié)果相符合，從圖4的分析可知，NiCoCrAlY過渡層的表面粗糙度比NiAl過渡層的表面粗糙度大，從而使得陶瓷層與NiCoCrAlY過渡層的機(jī)械結(jié)合較強(qiáng)。從圖6中還可看出，以NiCoCrAlY-100和NiCoCrAlY-150作為過渡層所制陶瓷涂層的結(jié)合強(qiáng)度相差不大，以NiAl-70和NiAl-100作為過渡層所制陶瓷涂層的結(jié)合強(qiáng)度也比較接近，由此表明，當(dāng)過渡層材料相同時(shí)，其厚度對(duì)陶瓷的涂層的結(jié)合強(qiáng)度影響并不明顯。

圖6 4種陶瓷涂層的結(jié)合強(qiáng)度

3.4 抗熱震性能

金屬基陶瓷涂層的層與層之間的熱膨脹系數(shù)差異導(dǎo)致在不穩(wěn)定高溫環(huán)境下涂層界面處會(huì)產(chǎn)生內(nèi)應(yīng)力，這種內(nèi)應(yīng)力的急劇變化會(huì)使涂層開裂脫落。測試涂層抗熱震性能能夠反映涂層在不穩(wěn)定高溫環(huán)境下的抗開裂脫落能力。圖7為4種陶瓷涂層的熱震試驗(yàn)結(jié)果。從圖7中可以看出，以NiCoCrAlY-100作為過渡層所制陶瓷涂層的熱震次數(shù)最多，NiAl-100次之，NiCoCrAlY-150和NiAl-70相對(duì)較少。由此表明，過渡層的厚度過厚和過薄均不利于涂層的抗熱震性能，選擇合適的過渡層厚度才能提高涂層的抗熱震性能。這是因?yàn)?，?dāng)起過渡作用的過渡層過薄時(shí)，對(duì)緩解陶瓷層與基體的熱膨脹系數(shù)差異的作用有限，在熱震作用下涂層失效較快；當(dāng)過渡層厚度增加后，過渡層緩沖熱膨脹系數(shù)差異的作用得到提高，涂層的抗熱震性能也隨之提高；當(dāng)過渡層厚度過厚時(shí)，反而會(huì)導(dǎo)致涂層抗熱震性能的降低，造成這種現(xiàn)象的原因可能是由于過厚的過渡層在垂直涂層平面方向上發(fā)生膨脹比較多，使得陶瓷層受到縱向的力和橫向的力的雙重作用，從而更容易開裂脫落。從圖7中還可看出，當(dāng)過渡層厚度相同時(shí)，以NiCoCrAlY作為過渡層所制陶瓷涂層的抗熱震性能比以NiAl作為過渡層所制陶瓷涂層的抗熱震性能好。這是由于涂層的結(jié)合強(qiáng)度影響著涂層的抗熱震性能，根據(jù)圖6的分析結(jié)果可知，以NiCoCrAlY作為過渡層所制陶瓷涂層的結(jié)合強(qiáng)度比以NiAl作為過渡層所制陶瓷涂層的結(jié)合強(qiáng)度大，從而導(dǎo)致上述兩類不同過渡層所制陶瓷涂層抗熱震性能差異。

圖7 4種陶瓷涂層的熱震試驗(yàn)結(jié)果

Fig.7Thermalshocktestresultsoffourkindsofceramiccoating

4 結(jié)論

(1)以NiAl和NiCoCrAlY兩種粉末在銅基體表面制備的過渡層，均與銅基體形成較好的結(jié)合。NiCoCrAlY過渡層的表面粗糙度比NiAl過渡層的表面粗糙度大，NiCoCrAlY過渡層與銅基體形成較為致密并具有微區(qū)冶金結(jié)合的界面；以NiCoCrAlY作為過渡層所制陶瓷涂層的結(jié)合強(qiáng)度較大。

(2)過渡層的厚度和種類對(duì)陶瓷涂層的抗熱震性能均有影響，當(dāng)過渡層噴涂厚度為100 μm時(shí)，以NiCoCrAlY作為過渡層所制陶瓷涂層的抗熱震性能較好。

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Effectoftransitioncoatingonthepropertiesofcopperbasedceramiccoating

WangYiru1，ZhangZefei1，BaiHao1，LiLihong2，ZhongMin2，ShenDawei2

(1.School of Metallurgical and Ecological Engineering, University of Science and Technology Beijing, Beijing 10083, China；2. Shantou Huaxing Metallurgical Equipment Co.，Ltd., Shantou 515063, China)

With NiAl and NiCoCrAlY powders as transition materials, four different kinds of transition coating were prepared on copper substrate by atmosphere plasma spray (APS). Top coating was prepared by thermo-chemical reaction method. The solidification temperature of the top coating was calculated and determined by the thermodynamic software FactSage. By thermal shock resistance test, bonding strength test and XRD, SEM analysis, effects of type and thickness of transition coating on the properties of ceramic coating were investigated. The results show that, NiCoCrAlY transition coating and the copper substrate form a dense and micro-zone metallurgical interface. The bonding strength of the ceramic coating prepared with NiCoCrAlY as transition coating is higher. When the thickness of transition coating is 100 μm, the thermal shock resistance of ceramic coating prepared with NiCoCrAlY as the transition coating is better.

ceramic coating; copper substrate; transition coating; NiCoCrAlY; NiAl; solidification temperature; bonding strength; thermal shock resistance

2017-06-11

廣東省省級(jí)科技計(jì)劃產(chǎn)學(xué)研合作項(xiàng)目(2016B090921007).

汪義如(1992-)，男，北京科技大學(xué)碩士生.E-mail:ustbyrw@163.com

白 皓(1969-)，男，北京科技大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師.E-mail:baihao@metall.ustb.edu.cn

10.3969/j.issn.1674-3644.2017.05.009

TG174.45

A

1674-3644(2017)05-0368-06

[責(zé)任編輯張惠芳]