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    常量元素及pH對土壤中重金屬形態(tài)的影響

    2017-09-20 06:25:16張志敏王會峰陳繼平王杰杰
    中國錳業(yè) 2017年6期
    關(guān)鍵詞:結(jié)合態(tài)碳酸鹽水溶

    張志敏,王會峰,晁 旭,任 蕊,陳繼平,王杰杰

    (陜西省地質(zhì)調(diào)查院,陜西 西安 710068)

    0 前 言

    土壤重金屬的研究已經(jīng)越來越多的受到國內(nèi)外的關(guān)注。從剛開始對于土壤中重金屬全量的研究,到研究其來源、毒害機理、生物有效性的研究,前人做了大量的工作。從上世紀(jì)70年代起,人們就發(fā)現(xiàn)土壤重金屬污染的危害程度不僅僅是與土壤中重金屬的總量有關(guān),更與土壤中重金屬的賦存狀態(tài),各形態(tài)所占比率相關(guān)[1-2]。目前,對于重金屬形態(tài)的影響因素研究大部分局限于pH、土壤黏粒、有機質(zhì)的影響,但是對于重金屬形態(tài)與其他礦物元素的相互關(guān)系及影響因素研究較少。本研究從水稻根系土中重金屬的形態(tài)著手,分析探討了常量元素及pH值對于重金屬形態(tài)的分布的影響。

    1 研究區(qū)域及研究方法

    本文選取我國廣西沿海地區(qū)北海、欽州、防城港三市作為研究區(qū)域,研究了該區(qū)域的水稻根系土中重金屬元素(Hg、Cd、Pb、Cu、Zn)的形態(tài)及與K、Ca、Na、Mg、pH值的關(guān)系,研究重金屬各形態(tài)在土壤中的遷移轉(zhuǎn)化機制,為該地區(qū)重金屬污染治理提供理論上的依據(jù),更好的促進當(dāng)?shù)剞r(nóng)業(yè)的發(fā)展。

    在廣西沿海地區(qū)共采集水稻根系土樣品70件,首先對樣品進行風(fēng)干、過篩處理,樣品測試由安徽地質(zhì)實驗中心承擔(dān)。樣品分析依據(jù)《DD2005-1多目標(biāo)區(qū)域地球化學(xué)調(diào)查規(guī)范》進行,各測試項目與內(nèi)檢的相對偏差[RE=(A-B)/(A+B)×100%],全部滿足檢出限要求。土壤中常量元素含量,pH值,重金屬全量、各形態(tài)含量分析結(jié)果全部符合規(guī)范要求,數(shù)據(jù)質(zhì)量準(zhǔn)確。

    2 重金屬全量及各形態(tài)含量

    研究區(qū)重金屬含量總體來說都比較低,Hg:0.104×10-9,Pb:21.54×10-6,Zn:48.15×10-6,Cd:0.15×10-6,Cu:40.96×10-6,與中國土壤平均值相比,Pb、Zn的含量都低于全國值;Cd與全國值接近,Cu的含量較高[3]。

    重金屬對生態(tài)系統(tǒng)的危害不能只關(guān)注重金屬的全量,主要是體現(xiàn)在重金屬在土壤中的有效態(tài)[4]。重金屬形態(tài)包括重金屬的價態(tài)、結(jié)合態(tài)、化合態(tài)和結(jié)構(gòu)態(tài)四部分。對于重金屬形態(tài),目前還沒有統(tǒng)一的定義及分類方法。本研究采取延伸的Tessier分法:離子交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、水溶態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、腐殖酸結(jié)合態(tài)、強有機結(jié)合態(tài)和殘渣態(tài)七種形態(tài)[5]。對于“有效態(tài)”的定義,學(xué)者的觀點不一,有的學(xué)者認(rèn)為對生態(tài)系統(tǒng)危害較大的是水溶態(tài)和離子交換態(tài)。而本研究區(qū)處于南方降雨量較大,酸雨問題嚴(yán)重,故本文把“有效態(tài)”定義為水溶態(tài)、離子交換態(tài)、碳酸鹽態(tài)。通過統(tǒng)計軟件作圖發(fā)現(xiàn)(表1),研究區(qū)雖然重金屬全量不高,但有效態(tài)所占比例與其他地區(qū)相比比較高,表明該地區(qū)潛在的生態(tài)危害較大,應(yīng)該提起高度的重視。

    表1 不同地區(qū)重金屬有效態(tài)對比 %

    3 常量元素及pH值對重金屬形態(tài)的影響

    3.1 水溶態(tài)

    水溶態(tài)含量很少,但卻是植物能夠直接利用吸收的故其危害較大。通過相關(guān)分析得出水溶態(tài)Hg與常量元素Na2O、K2O呈明顯的負(fù)相關(guān),也就說隨著土壤中Na2O、K2O含量的上升,水溶態(tài)汞的百分比卻在下降。

    土壤中汞的遷移轉(zhuǎn)化與汞在土壤中的吸附解吸行為密切相關(guān)。土壤中Na2O、K2O含量的上升,水溶態(tài)汞的百分比卻在下降,這可能是由于這部分土壤中的粘土礦物在增加,吸附汞離子的能力不斷上升,使水溶態(tài)汞所占比例下降的原因[6]。

    3.2 碳酸鹽結(jié)合態(tài)

    碳酸鹽結(jié)合態(tài)是指與碳酸鹽吸附、沉淀或共沉淀的那部分重金屬,通過相關(guān)分析知道,碳酸鹽結(jié)合態(tài)相關(guān)性比較顯著的是Hg-MgO,Cd-Na2O[7]。

    1)Hg-MgO

    MgO含量與土壤中碳酸鹽結(jié)合態(tài)的重金屬Hg所占百分比呈正相關(guān)。一方面可能是由于土壤中粘土礦物增多及Hg、Mg2+之間的拮抗作用導(dǎo)致水溶態(tài)下降,而引起碳酸鹽結(jié)合態(tài)所占百分比上升;另一方面可能是由于Hg與碳酸鹽中的金屬發(fā)生反應(yīng)生成不溶物,導(dǎo)致碳酸鹽結(jié)合態(tài)Hg的比例上升。

    2)Cd-Na2O

    Na2O含量與土壤中碳酸鹽結(jié)合態(tài)的重金屬Cd比例正相關(guān)。原因應(yīng)該和Hg-MgO正相關(guān)原因相似。

    3.3 離子交換態(tài)

    1)CaO-Cd,CaO-Pb都呈顯著負(fù)相關(guān),這可能是由于Ca2+和Cd、Pb之間的拮抗作用,隨著CaO的增加,土壤中的重金屬離子交換態(tài)所占比例下降;這與邱少敏等的研究是一致的。

    另一方面,可能是鈣質(zhì)粘土礦物(如蒙脫石)增加了,而蒙脫石與土壤中的重金屬離子發(fā)生了離子交換,如:Ca-蒙脫石+(Cu、Pb、Zn、Cd)2+→(Cu、Pb、Zn、Cd)-蒙脫石+Ca2+,使重金屬固定在蒙脫石中,失去了環(huán)境污染的能力,從而減少了離子交換態(tài)的重金屬[8]。

    2)K2O-Cu,K2O-Zn之間顯著正相關(guān),也就是隨著K2O的增多Cu、Zn的離子交換態(tài)所占比例也在上升,一方面可能是粘土礦物含量增加引起K2O的增多,另外一方面,Cu、Zn都屬于營養(yǎng)元素他們也會與K相互競爭,搶奪根系的吸附點位。

    3)pH-Cd、pH-Pb、pH-Zn都顯負(fù)相關(guān)。pH值升高,金屬離子水解成羥基離子的能力增強,其向氧化物靠近時更為容易,從而導(dǎo)致其在膠體表面的專性吸附,另一方面pH值升高一部分重金屬形成氫氧化物沉淀,從而減少了離子交換態(tài)所占的比例。

    3.4 腐殖酸結(jié)合態(tài)

    腐殖質(zhì)是土壤中重要的鰲合、絡(luò)合劑,他對土壤中的重金屬有強烈的吸附能力,其官能團釋放出H+,從而帶負(fù)電荷,吸附重金屬的同時還參與土壤中離子的交換。腐殖質(zhì)中的胡敏酸、胡敏素與金屬離子絡(luò)合物是難溶的,這可以減輕重金屬的危害,但其中的富里酸與金屬的絡(luò)合物卻是易溶的。

    雖然土壤中腐殖質(zhì)含量較小,然而其表面積和吸附量卻遠遠超過粘土礦物。相關(guān)分析顯示腐植酸態(tài)結(jié)合的Cd和Zn都與MgO顯示出負(fù)相關(guān)關(guān)系。這可能是由于腐植酸態(tài)結(jié)合的重金屬與MgO發(fā)生了離子交換反應(yīng),Mg2+置換了由腐殖質(zhì)吸附的重金屬離子,導(dǎo)致腐植酸態(tài)結(jié)合的重金屬比例下降。另一方面土壤中金屬離子(Mg2+)會與腐殖酸競爭,抑制腐殖酸中H+的釋放從而減少了腐殖酸對于重金屬的吸附和絡(luò)合;也可能受粘土礦物的影響。

    3.5 鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)

    鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)指被土壤中的鐵錳氧化物黏粒礦物的專性交換位置所吸附的那部分,不能用中性鹽溶液交換,只能被金屬離子置換,pH值、氧化還原條件的變化對鐵錳結(jié)合態(tài)具有重要影響[9]。

    1)錳氧化物結(jié)合態(tài)Cd-CaO,Zn-CaO

    通過相關(guān)分析發(fā)現(xiàn)鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)的重金屬Cd-CaO,Zn-CaO之間呈現(xiàn)正相關(guān)。土壤中的鐵錳氧化物、氫氧化物的比表面積和-OH功能團較大,具有強烈的化學(xué)吸附能力,而且表現(xiàn)出一定程度的氧化還原能力,能與金屬、其他陽離子、陰離子產(chǎn)生反應(yīng),具有潛在的減緩重金屬污染的作用。有研究表明碳酸鈣可以導(dǎo)致土壤交換態(tài)鎘含量下降,而專性吸附態(tài)鎘、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)鎘和殘余態(tài)鎘的含量升高。這可能是土壤中的含鈣粘土礦物與重金屬發(fā)生離子交換,引起離子交換態(tài)所占比例下降,從而導(dǎo)致了鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)的比例增加。

    前人研究發(fā)現(xiàn)鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)鎘在石灰性和中性紫色土中比較高。這可能是因為石灰性和中性紫色土中鐵、錳的含量較高,尤其是錳。因此隨著碳酸鹽和鐵錳含量的增加,碳酸鹽結(jié)合態(tài)和鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)鎘的比例就會提高。

    2)pH值與鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Cd

    pH值與鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Cd呈正相關(guān)。這是因為pH值降低,土壤的土體結(jié)構(gòu)會改變,從而導(dǎo)致土壤中鐵錳氧化物結(jié)構(gòu)被破壞,其吸附點位減少,故其對重金屬的吸附能力下降。

    3.6 強有機結(jié)合態(tài)

    強有機結(jié)合態(tài)是以重金屬離子為中心離子,這部分重金屬性質(zhì)相對穩(wěn)定,不容易為植物利用。相關(guān)分析顯示強有機結(jié)合態(tài)Pb-pH,Zn-pH正相關(guān),這與土壤中有機質(zhì)的性質(zhì)相關(guān)。pH值增大,有機質(zhì)溶解能力變大,其絡(luò)合重金屬的能力提升,從而絡(luò)合重金屬。

    3.7 殘渣態(tài)

    殘渣態(tài)金屬一般是指存在于硅酸鹽,原生、次生礦物等土壤晶格中那部分重金屬,性質(zhì)比較穩(wěn)定,正常條件難于釋放,能長久的固存在沉積物中,難于為植物所利用,在生態(tài)系統(tǒng)中影響小。相關(guān)分析顯示殘渣態(tài):

    1)Hg-pH,Pb-pH負(fù)相關(guān)

    有研究指出:強酸、強堿或螯合劑可以導(dǎo)致部分殘渣態(tài)重金屬活化,進而轉(zhuǎn)化成其他形態(tài)的重金屬;另外pH值升高可能導(dǎo)致Hg的揮發(fā),這也可能是他們之間呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)的原因。

    2)Zn-MgO正相關(guān)

    土壤中的SO2可以與Mg形成硅酸鹽礦物,從而使重金屬進入礦物晶格,難于被植物利用。因而含MgO的物質(zhì)可以嘗試修復(fù)土壤。所以土壤中的Mg和殘渣態(tài)的Zn呈正相關(guān)。

    4 結(jié) 論

    1)研究區(qū)重金屬總量水平不高,但有效態(tài)所占比例較高,生態(tài)危害潛力較大。

    2)重金屬各形態(tài)所占比例不同,影響因素不同,對生態(tài)環(huán)境的危害程度各異。

    3)增加土壤中粘土礦物的成分,有利于減少土壤中的重金屬元素的交換態(tài),減輕對生態(tài)環(huán)境的危害。

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