堆積狀態(tài)下低品質(zhì)煤臨界自燃著火點(diǎn)測(cè)定與研究*

王永軍，張曉明，張河猛，王 天，佐佐木久郎

(1. 遼寧工程技術(shù)大學(xué) 礦業(yè)學(xué)院，遼寧 阜新 123000；2.遼寧工程技術(shù)大學(xué) 工程與環(huán)境研究所，遼寧 葫蘆島 125000； 3.內(nèi)蒙古白音華海州露天煤礦有限公司，內(nèi)蒙古 026209；4.九州大學(xué) 工學(xué)府，日本福岡 819-0385)

0 引言

煤炭是世界化石能源的重要組成部分。近年來(lái)，由于發(fā)展中國(guó)家對(duì)電能需求量的增加，直接促進(jìn)了煤炭的大量生產(chǎn)。低品質(zhì)煤炭，例如褐煤和一部分亞煙煤因?yàn)槠渚薮髢?chǔ)量和較為方便快捷的開采方式，已經(jīng)占據(jù)工業(yè)用煤的主流市場(chǎng)。低品質(zhì)煤炭在大量開采和使用的同時(shí)，對(duì)于其自然發(fā)火的研究業(yè)已成為煤炭科學(xué)研究領(lǐng)域的熱點(diǎn)，尤其是低品質(zhì)煤炭為增加其熱值進(jìn)行干燥的過(guò)程中所引發(fā)自燃現(xiàn)象的研究。

煤自然發(fā)火是一種自然發(fā)生的，由各類化學(xué)反應(yīng)(尤其是氧化反應(yīng))和物理反應(yīng)共同參與作用的現(xiàn)象[1-2]。影響煤堆自燃的因素主要是外界風(fēng)流和煤堆內(nèi)部自然對(duì)流[3-4]。國(guó)內(nèi)外諸多科學(xué)家對(duì)煤堆自然發(fā)火特性開展了大量的研究。Gray 等[5-6]測(cè)量了實(shí)驗(yàn)室內(nèi)圓柱形反應(yīng)容器中煤樣在不同位置的溫度，并基于Frank-Kamenetskii 理論模型分析了煤樣堆積半徑的大小對(duì)煤自燃的影響。Beamish[7]通過(guò)室內(nèi)試驗(yàn)成功的實(shí)現(xiàn)了利用阻燃劑抑制煤堆內(nèi)部高溫條件下煤樣的進(jìn)一步氧化，并成功測(cè)定了不同粒徑的煤樣對(duì)其自熱產(chǎn)生率的影響。秦汝祥等[8]利用控制變量法研究了不同粒度、升溫速率和不同試樣量煤樣的氧化燃燒過(guò)程，采用TG/DTG曲線上的特征溫度點(diǎn)劃分煤樣的氧化燃燒過(guò)程；SASAKI[9]等通過(guò)分析煤堆內(nèi)部的化學(xué)反應(yīng)以及引入等效暴露時(shí)間理論來(lái)分析煤堆自熱過(guò)程中的溫度變化特性。

目前，對(duì)低品質(zhì)煤自然發(fā)火的研究都未有準(zhǔn)確的方法來(lái)衡量定體積煤堆的臨界自燃著火點(diǎn)溫度(TCSIT)，且未有成型的理論來(lái)預(yù)測(cè)煤堆臨界自燃著火點(diǎn)的溫度范圍[10-12]?；诖?，通過(guò)分析實(shí)驗(yàn)結(jié)論提出了以恒溫加熱法測(cè)定小體積煤樣臨界自燃著火點(diǎn)溫度為基礎(chǔ)，結(jié)合煤樣特性來(lái)預(yù)測(cè)大體積煤堆臨界自燃著火點(diǎn)的理論。在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，通過(guò)測(cè)定恒溫條件下定體積(15, 120 和 960 cm3)煤樣中心及其他不同位置的溫度變化情況來(lái)進(jìn)一步確定煤樣的臨界自燃著火點(diǎn)溫度[13-15]。實(shí)驗(yàn)分析研究了3種不同煤樣的臨界著火點(diǎn)溫度(TCSIT)，并基于Frank-Kamenetskii 熱發(fā)火理論，進(jìn)一步確定了實(shí)驗(yàn)煤樣自熱過(guò)程能量的轉(zhuǎn)變。最終通過(guò)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的分析提出了煤堆著火點(diǎn)溫度預(yù)測(cè)數(shù)值耦合公式。

1 自燃理論分析

基于Frank-Kamenetskii 理論，煤樣的臨界自燃著火點(diǎn)溫度可表述為煤堆熱產(chǎn)生和散失率相等達(dá)到動(dòng)態(tài)熱收支平衡狀態(tài)時(shí)的溫度[16-18]。煤樣的熱產(chǎn)生率可用Arrhenius 方程表述：

(1)

式中：H為單位體積發(fā)熱速率，J/(m3·s-1);ρ為表觀密度(ρ=ερ0；ρ0為樣品密度，ε為孔隙率)，kg/m3;Cp為比熱容，J/(kg·K-1);T為煤堆中心溫度，K;t為時(shí)間，s;Q為反應(yīng)熱，J/kg;A為反應(yīng)頻率因子，kg/(m3·s-1);E為表觀活化能， J/mol;R為摩爾氣體常數(shù)=8.314 J/(K·mol-1)。

在方程(1)的基礎(chǔ)之上，煤樣發(fā)熱速度對(duì)煤樣溫度T求微分有：

(2)

同時(shí)，根據(jù)傅里葉定律，煤樣在堆積狀態(tài)下熱量傳導(dǎo)的理論關(guān)系式可表述為：

(3)

式中：HL為單位體積煤樣堆積狀態(tài)下放熱速度，J/(s·m-3);δC為堆積形狀系數(shù)；λ為熱傳導(dǎo)率，W/(m·K-1)；r為有效堆積半徑(立方體為邊長(zhǎng)一半)，m；T為煤堆中心溫度，K；T0為煤堆外表面溫度，K。

因此，

(4)

當(dāng)達(dá)到極限臨界溫度狀態(tài)時(shí)，應(yīng)用Frank-Kamenetskii 邊界條件式可得：

(5)

于是有，

(6)

煤堆臨界自燃著火點(diǎn)溫度的主要影響因素為煤堆的堆積體積和熱擴(kuò)散率，而煤的熱導(dǎo)率又取決于煤堆的孔隙率和其比表面積。因此在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，煤堆的有效導(dǎo)熱系數(shù)可表述為：

λ=λcoal(1-ε) +ελair

(7)

因此煤樣堆積狀態(tài)下的體積比熱容和熱擴(kuò)散率可表述為：

(8)

式中：ρCp為體積比熱容，J/(m3·K-1);ε為孔隙率;α為熱擴(kuò)散率, m2/s;λair為空氣熱傳導(dǎo)率;ρcoal為煤樣密度;ρa(bǔ)ir為空氣密度;Cpcoal為煤樣比熱容;Cpair為空氣比熱容。

本研究中，煤樣的孔隙率和比熱容均考慮跟實(shí)際情況堆積狀態(tài)下保持一致，因此熱傳導(dǎo)作用對(duì)不同體積煤樣的影響可看作是恒定。最終，煤堆的熱產(chǎn)生率以及臨界自燃著火點(diǎn)溫度可通過(guò)方程6分析計(jì)算得到，并可作為煤樣堆積半徑函數(shù)的已知參數(shù)項(xiàng)來(lái)預(yù)測(cè)大體積煤堆臨界自燃著火點(diǎn)溫度。

2 實(shí)驗(yàn)煤樣特性及實(shí)驗(yàn)方法

本研究實(shí)驗(yàn)采用2種不同種類的低品質(zhì)煤和1種亞煙煤進(jìn)行對(duì)比分析，其特性參數(shù)如表1 所示。

以往對(duì)低品質(zhì)煤炭自燃特性的研究大多選擇絕對(duì)密閉環(huán)境，無(wú)法實(shí)現(xiàn)自然對(duì)流對(duì)煤堆自熱特性的影響模擬。因此，筆者采用正方形金屬網(wǎng)框盛載煤樣，補(bǔ)償式恒溫加熱系統(tǒng)搭載溫度反饋裝置來(lái)保證實(shí)驗(yàn)過(guò)程中煤堆內(nèi)部的自然對(duì)流作用和環(huán)境溫度的恒定。試驗(yàn)用金屬網(wǎng)框邊長(zhǎng)(L)尺寸從25 mm 到100 mm 不等，網(wǎng)框由5面270目的網(wǎng)篩構(gòu)成且上部留空，實(shí)際承載體積分別為15, 120和960 cm3。如圖1所示，正方形網(wǎng)框放置于恒溫加熱室內(nèi)，采用在煤堆中心線上放置2～5個(gè)溫度探頭來(lái)監(jiān)測(cè)煤樣內(nèi)部中心位置以及上下表面位置溫度的變化。樣品在常溫下密封放置，之后裝載至網(wǎng)框放入恒溫室內(nèi)進(jìn)行加熱。為保證實(shí)驗(yàn)的準(zhǔn)確性和獨(dú)立性，實(shí)驗(yàn)煤樣均統(tǒng)一破碎和處理，采用30，35和40目網(wǎng)篩篩選平均粒徑為0.5 mm煤樣，以此來(lái)保證實(shí)驗(yàn)煤樣的孔隙率，導(dǎo)熱特性等與實(shí)際煤堆狀態(tài)相似；每次加熱試驗(yàn)均采用單一溫度單網(wǎng)框放置，以便來(lái)精準(zhǔn)監(jiān)測(cè)煤樣的自熱現(xiàn)象。

表1 煤樣特性參數(shù)

圖1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)Fig.1 Schematic figure of experimental apparatus

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)論及分析

由圖2可知，3種不同類型的煤樣在TE= 140 ℃ 環(huán)境下的升溫曲線呈現(xiàn)出不同的趨勢(shì)。在煤樣快速升溫的前20 min內(nèi)，1#，2# 和3# 煤樣的溫度變化趨勢(shì)基本相似，當(dāng)溫度上升至60～65 ℃區(qū)間時(shí)，3種煤樣出現(xiàn)溫度轉(zhuǎn)折點(diǎn)，升溫速率開始減緩；進(jìn)入后期階段，2#煤樣的升溫速率出現(xiàn)大幅下滑，與其余2個(gè)煤樣截然不同。結(jié)合表1 煤樣的特性綜合分析可知，出現(xiàn)此類現(xiàn)象的主要原因是由于2#煤樣有較高的水分含量以及較大的比熱容所致。煤樣經(jīng)過(guò)快速升溫段后，2# 煤樣內(nèi)部溫度以相對(duì)較小的升溫速率升至150 ℃后，其內(nèi)部產(chǎn)熱與散熱達(dá)到動(dòng)態(tài)平衡，升溫達(dá)到極限；之后熱散失逐步占據(jù)主導(dǎo)，使煤樣整體溫度下降，最終降至環(huán)境溫度TE。 相反，1# 和2# 煤樣的時(shí)間溫度曲線都顯示煤樣在經(jīng)歷快速升溫階段之后，還繼續(xù)保持較高的升溫速率，且煤堆內(nèi)部產(chǎn)熱一直占據(jù)主導(dǎo)，最終發(fā)生自燃。因此，通過(guò)圖2可以得出結(jié)論，1# 和3# 煤樣的臨界自燃著火點(diǎn)溫度(TCSIT)要低于140 ℃， 而2# 煤樣的臨界自燃著火點(diǎn)溫度(TCSIT)要高于140 ℃。

圖2 煤樣內(nèi)部升溫曲線Fig. 2 Examples of temperature profiles

根據(jù)煤堆內(nèi)部溫度變化特性可知，在140 ℃ 環(huán)境條件下同一粒徑不同煤樣其內(nèi)部溫度變化不同。鑒于此，筆者采用間斷性連續(xù)升溫法在升溫區(qū)間為40～140 ℃條件下來(lái)進(jìn)一步驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)煤樣的升溫特性。每次升溫時(shí)間間隔為2 h，且環(huán)境溫度上升梯度定為10 ℃/h，1#，2# 和3# 煤樣在內(nèi)部溫度變化曲線如圖3所示。

由圖3可知，3# 煤樣的整體升溫曲線要滯后于1# 和2# 煤樣，且3# 煤樣在每個(gè)溫度臺(tái)階段的溫度梯度變化不是很明顯，直至后期自燃開始時(shí)才出現(xiàn)大幅上升。從其特性分析來(lái)看，3# 煤樣的含水量較高(59%)，在升溫過(guò)程中水分的蒸發(fā)使其熱散失量較大，致使其內(nèi)部溫度達(dá)到環(huán)境溫度的時(shí)間較其他2個(gè)煤樣存在滯后；當(dāng)其水分蒸發(fā)徹底時(shí)，其升溫速率會(huì)以較大的幅度增加，致使其在短時(shí)間內(nèi)發(fā)生自燃。通過(guò)分析3種煤樣階段性連續(xù)升溫曲線可知，煤樣的水分含量是影響其發(fā)生自燃的一個(gè)關(guān)鍵因素。

圖3 不同煤樣內(nèi)部階段升溫曲線(40～140 ℃)Fig.3 Temperature-time curves for different coal samples(40-140 ℃)

本研究選擇1# 煤樣進(jìn)行下一步臨界自燃著火點(diǎn)溫度(TCSIT)的測(cè)定分析，以及后續(xù)由臨界自燃著火點(diǎn)溫度(TCSIT)派生的熱動(dòng)力學(xué)參數(shù)的相關(guān)研究。

圖4 煤樣DTA升溫曲線及氣體濃度變化Fig.4 DTA and gases concentration curves

圖4為1# 煤樣DTA升溫曲線以及在監(jiān)測(cè)氣體濃度變化圖。通過(guò)DTA 曲線對(duì)比監(jiān)測(cè)氣體濃度變化可分析得知在不同溫度條件下煤樣的能量變化及反應(yīng)強(qiáng)度。煤樣在60 ℃時(shí)DTA 熱流曲線出現(xiàn)下降，水分蒸發(fā)吸熱開始，之后在110 ℃ 出現(xiàn)吸熱峰，說(shuō)明煤樣在此溫度條件下水分蒸發(fā)作用強(qiáng)度最大，熱損失最強(qiáng)；同時(shí)氧化反應(yīng)也較為活躍，導(dǎo)致在此溫度CO2出現(xiàn)第1個(gè)濃度峰。當(dāng)溫度達(dá)到270 ℃時(shí)出現(xiàn)放熱峰，此時(shí)CO、CO2濃度也達(dá)到峰值，說(shuō)明在此環(huán)境溫度條件下煤樣氧化反應(yīng)最為劇烈，產(chǎn)熱量最高。

1#煤樣在不同的熱環(huán)境TE中內(nèi)部溫度變化如圖5所示。根據(jù)本文之前所述臨界自燃著火點(diǎn)溫度的定義，通過(guò)對(duì)比分析圖5中各溫度條件下煤樣的升溫曲線圖可以判斷得出該體積(L= 50 mm)煤樣的臨界自燃著火點(diǎn)溫度為123 ℃。

圖5 不同環(huán)境條件下溫度變化曲線Fig.5 Temperature profiles at different ambient air temperatures

不同體積煤樣在TE=140 ℃熱環(huán)境下升溫曲線如圖6所示，通過(guò)對(duì)比分析煤樣內(nèi)部各升溫曲線可知，在相同溫度條件下體積越小煤樣的臨界自燃著火點(diǎn)溫度就會(huì)越高，同體積條件下，臨界自燃著火點(diǎn)隨著煤品質(zhì)的升高而增加。結(jié)合圖6， 3種條件下1# 煤樣內(nèi)部升溫曲線所顯示達(dá)到的最高溫度及所用時(shí)間分析得出，L=25 mm 網(wǎng)框臨界自燃著火點(diǎn)溫度(TCSIT)要高于140 ℃，而L=50 mm 和L=100 mm條件下臨界自燃著火點(diǎn)溫度(TCSIT)都要低于140 ℃，且L=100 mm條件下網(wǎng)框的臨界自燃著火點(diǎn)溫度(TCSIT)最低。

圖6 不同體積煤樣溫度變化曲線Fig.6 Temperature profiles in different volumes

通過(guò)分析煤樣內(nèi)部溫度的變化以及應(yīng)用傅里葉方程邊界條件，結(jié)合方程(8)計(jì)算出煤樣自熱數(shù)據(jù)得出1#煤樣的自熱曲線圖，如圖7所示。從自熱曲線圖中可轉(zhuǎn)換分析得出煤樣的體積與臨界自燃著火點(diǎn)關(guān)系圖。由圖7可知，實(shí)驗(yàn)煤樣的有效堆積半徑與其臨界自燃著火點(diǎn)溫度(TCSIT)呈線性關(guān)系。因此，可通過(guò)分析實(shí)驗(yàn)煤樣自熱曲線結(jié)合煤樣堆積尺寸與臨界自燃著火點(diǎn)溫度(TCSIT)進(jìn)一步分析預(yù)測(cè)大體積煤樣的臨界自燃著火點(diǎn)溫度(TCSIT)及預(yù)警溫度范圍。

圖7 實(shí)驗(yàn)煤樣自熱曲線Fig. 7 Coal self-heating curve

本研究采用恒溫加熱法分析測(cè)定不同體積煤樣的臨界自燃著火點(diǎn)溫度，在計(jì)算上可以省掉以往通過(guò)理論分析煤樣臨界條件所必須的摩爾反應(yīng)熱、表觀活化能、頻率因子、熱傳導(dǎo)率等。以1# 煤樣為例，圖7中所涵蓋的數(shù)據(jù)以及煤樣體積與臨界自燃著火點(diǎn)溫度(TCSIT)所呈現(xiàn)的線性關(guān)系為：

(7)

E=107.4 kJ/mol

(8)

從方程7中可知，直線的斜率等于E/R，所以煤樣的活化能便可計(jì)算得出，如方程8所示。

圖8 堆積體積與臨界自燃著火點(diǎn)溫度關(guān)系Fig.8 Estimation of TCSIT corresponding to pile volume

通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)定得出煤樣的臨界自燃著火點(diǎn)溫度(TCSIT)，根據(jù)Frank-Kamenetskii理論關(guān)系式，并結(jié)合煤樣內(nèi)部熱收支狀態(tài)和方程(7)～(8)的分析，最終擬合出了1# 煤樣臨界自燃著火點(diǎn)溫度(TCSIT)與堆積體積的關(guān)系曲線式，TCSIT= -6.25 ln(V) + 71.82。圖8為煤樣體積與臨界自燃著火點(diǎn)溫度(TCSIT) 擬合關(guān)系曲線圖，從圖中可看出在煤樣堆積體積小于100 m3的情況下，隨著體積的增加，煤樣的臨界自燃著火點(diǎn)溫度(TCSIT)不斷減小。因此，煤炭在大量?jī)?chǔ)存時(shí)，在不改變其內(nèi)外環(huán)境因素的前提下存儲(chǔ)體積越大越容易自燃，但是發(fā)生自燃所需要的時(shí)間會(huì)隨體積的增大而加長(zhǎng)。通過(guò)圖8所得出的函數(shù)關(guān)系圖，可以預(yù)測(cè)大體積煤樣的臨界自燃著火點(diǎn)溫度(TCSIT)以及預(yù)警溫度范圍，為工業(yè)上大型煤堆自然發(fā)火預(yù)警和防火安全措施的制定提供有效信息。

4 結(jié)論

1)煤炭的臨界自燃著火點(diǎn)溫度(TCSIT)可作為一個(gè)非常重要的指標(biāo)去判定和分析煤堆的自然發(fā)火現(xiàn)象。

2)水分含量是影響煤樣能量變化及反應(yīng)強(qiáng)度的重要因素。DTA曲線特征溫度值的變化反應(yīng)了1#煤樣自熱過(guò)程中能量轉(zhuǎn)變情況，110 ℃ 出現(xiàn)吸熱峰，蒸發(fā)強(qiáng)度達(dá)到最大，270 ℃ 出現(xiàn)放熱峰，煤樣氧化強(qiáng)度及產(chǎn)生氣體濃度升至最高。

3)同體積條件下，臨界自燃著火點(diǎn)溫度(TCSIT)隨著煤品質(zhì)的升高而增加，同溫度條件下同一種煤樣體積越小臨界自燃著火點(diǎn)溫度就越高。通過(guò)恒溫加熱法測(cè)定1#煤樣在50 mm 網(wǎng)框條件下的臨界自燃著火點(diǎn)溫度為123 ℃，活化能為107.4 kJ/mol。

4) 1#煤樣在堆積體積小于100 m3條件下，臨界自燃著火點(diǎn)溫度(TCSIT)與堆積體積的關(guān)系數(shù)值耦合式為：TCSIT= -6.25 ln(V) + 71.82。在不改變煤堆內(nèi)外環(huán)境因素前提下，煤堆體積越大臨界自燃著火點(diǎn)溫度(TCSIT)越低，越容易自燃，但發(fā)生自燃所需的時(shí)間會(huì)隨體積的增大而加長(zhǎng)。

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