非晶合金中鋸齒流變動(dòng)力學(xué)的研究

喬珺威，李嬌嬌，王 重

(太原理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，山西太原 030024)

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青年園地

非晶合金中鋸齒流變動(dòng)力學(xué)的研究

喬珺威，李嬌嬌，王 重

(太原理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，山西太原 030024)

非晶合金在外力場(chǎng)的作用下會(huì)出現(xiàn)間接性的鋸齒流，鋸齒具有空間和時(shí)間的無(wú)序分布性，能夠反映塑性變形過(guò)程中剪切帶的演化過(guò)程。借助于混沌理論、自組織臨界理論、統(tǒng)計(jì)分析、分形和平均場(chǎng)理論等數(shù)學(xué)方法進(jìn)行了鋸齒動(dòng)力學(xué)研究。發(fā)現(xiàn)非晶合金的塑性流變行為與材料的本征結(jié)構(gòu)、試樣尺寸、加載試驗(yàn)機(jī)的剛度、溫度和應(yīng)變速率等密切相關(guān)，揭示了非晶合金的塑性變形過(guò)程中剪切帶滑移不穩(wěn)定性的演化特點(diǎn)。試樣尺寸小、低溫或高應(yīng)變速率下加載的韌性非晶試樣的塑性流變動(dòng)力學(xué)呈現(xiàn)類(lèi)自組織臨界狀態(tài),鋸齒的幅值分布具有無(wú)標(biāo)度性特點(diǎn)，剪切帶之間的交互作用強(qiáng)，剪切帶過(guò)程相對(duì)穩(wěn)定。低溫下大的分形維數(shù)說(shuō)明剪切帶分叉速率快，觸發(fā)了剪切帶之間的交互作用。簡(jiǎn)單的平均場(chǎng)理論證實(shí)了非晶合金的塑性可受應(yīng)變速率調(diào)控。這些結(jié)論為進(jìn)一步探索非晶合金的塑性提供了新的思路。

非晶合金；鋸齒流變；剪切帶；本征結(jié)構(gòu)；試樣尺寸；加載條件

1 前 言

邊緣呈一定波浪狀且非常鋒利的植物葉子的發(fā)現(xiàn)推動(dòng)了帶齒的鐵器—鋸的發(fā)明，從此便極大地提高了工匠的工作效率。醫(yī)學(xué)上的心電圖記錄了電壓隨時(shí)間變化的鋸齒狀的曲線，曲線中的各波及波段可以具體反映人體心臟的波動(dòng)情況，能夠有效地診斷心臟疾病，像P波代表了心房的激動(dòng)，前半部代表右心房激動(dòng)，后半部代表左心房的激動(dòng)，當(dāng)心房擴(kuò)大，兩房間傳導(dǎo)出現(xiàn)異常時(shí)，P波可表現(xiàn)為高尖或雙峰的P波[1]。此外，經(jīng)研究發(fā)現(xiàn)，一種陣發(fā)性的具有鋸齒形包絡(luò)的地球表面層電磁場(chǎng)的擾動(dòng)是短臨地震的前兆[2]。

鋸齒流變現(xiàn)象出現(xiàn)在材料當(dāng)中，反映了材料在外加載荷作用下本征結(jié)構(gòu)參數(shù)的浮動(dòng)，具體表現(xiàn)為應(yīng)力—應(yīng)變曲線上材料強(qiáng)度在一定范圍內(nèi)呈鋸齒狀起伏波動(dòng)。在晶體材料，如鋁鎂合金的拉伸試驗(yàn)中將這種現(xiàn)象稱作是Portevin-Le Chatelier(PLC)效應(yīng)[3]，認(rèn)為是由于位錯(cuò)受到溶質(zhì)原子的釘扎和脫離釘扎而引起的反復(fù)性鋸齒狀變化[4,5]。鋸齒類(lèi)型的表現(xiàn)受溫度和應(yīng)變速率的影響，溫度的升高或者應(yīng)變速率的降低，使溶質(zhì)原子的釘扎能力增強(qiáng)，從而促進(jìn)完全釘扎階段的形成或者抑制脫釘階段的發(fā)生，鋸齒類(lèi)型會(huì)逐漸從A型轉(zhuǎn)變?yōu)镃型[4]。相比于晶體材料，非晶合金(也稱金屬玻璃)在制備過(guò)程中要求冷卻速度快(約為102～103 K/s)，這就保留了液態(tài)金屬原子雜亂無(wú)章排列的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，因而也就不具備晶體材料中的位錯(cuò)缺陷。正是由于非晶的這一結(jié)構(gòu)特點(diǎn)使得它具備很多優(yōu)異的力學(xué)性能，比如高強(qiáng)度、高硬度、大的彈性極限，以及良好的耐磨損和耐腐蝕性能[6,7]，使得非晶有望替代傳統(tǒng)的晶體材料而備受關(guān)注。但是，非晶有一個(gè)致命的缺點(diǎn)就是室溫下的低塑性。

科研工作者們?yōu)榉蔷苄蔚奶剿髯隽舜罅康墓ぷ?，發(fā)現(xiàn)非晶的塑性變形在室溫下是不均勻的，會(huì)局域到非常窄的剪切帶(～10 nm厚)中[8]，剪切帶開(kāi)啟的位置難以預(yù)測(cè)，并且演化持續(xù)時(shí)間極短暫[9]。因此，想要直接觀察剪切帶的運(yùn)作來(lái)研究非晶的塑性變形機(jī)制極具挑戰(zhàn)性。然而，非晶的塑性變形過(guò)程中伴隨著鋸齒流變現(xiàn)象，可以引導(dǎo)人們借助鋸齒流變的研究以探索非晶的塑性，科研工作者普遍認(rèn)為，鋸齒流變事件是與剪切帶演化密切相關(guān)的。每個(gè)鋸齒都包含有應(yīng)變能的集聚和耗散，表現(xiàn)在應(yīng)力-應(yīng)變曲線上為應(yīng)力的緩慢增加之后伴隨著急劇的應(yīng)力降低，應(yīng)力將則可以反映剪切帶過(guò)程即主剪切帶的擴(kuò)展或多重剪切帶的形成。

非晶不均勻的塑性變形機(jī)理到目前為止還不是很清楚，但是普遍認(rèn)可其機(jī)理與其結(jié)構(gòu)特點(diǎn)密切相關(guān)。早在1977年，美國(guó)哈佛大學(xué)的Spaepen教授建立了非晶塑性流動(dòng)的“自由體積(Free-Volume)理論”[10]，該理論本質(zhì)上認(rèn)為在應(yīng)力驅(qū)動(dòng)下，單個(gè)原子會(huì)以擴(kuò)散跳躍的方式導(dǎo)致自由體積的產(chǎn)生，“流動(dòng)事件”則易于在自由體積較高的局部區(qū)域優(yōu)先激活，最終引起了宏觀上的塑性流變[11]。1979年，美國(guó)麻省理工學(xué)院的Argon教授提出了“剪切轉(zhuǎn)變(ST)”的概念[12]，認(rèn)為“流動(dòng)事件”中參與的原子不是單個(gè)，而是幾個(gè)到幾百個(gè)，這些原子在剪切作用力下組成團(tuán)簇而發(fā)生局部性的結(jié)構(gòu)重排，以一種雪崩(Avalanche)式的方式導(dǎo)致了宏觀上的塑性流動(dòng)。后來(lái)，F(xiàn)alk和Langer于1998年提出了“剪切轉(zhuǎn)變區(qū)(Shear Transformation Zone, STZ)”模型[13]，該理論認(rèn)為非晶中事先存在易發(fā)生“剪切轉(zhuǎn)變”的富自由體積區(qū)域，這些區(qū)域被假定為獨(dú)立的，無(wú)相互作用的，實(shí)際上該模型是“剪切轉(zhuǎn)變”理論的一種平均場(chǎng)近似處理。在這些理論基礎(chǔ)上，人們也逐漸研究了各種不同本征韌脆性的非晶材料[14, 15]，試樣尺寸不同(從納米量級(jí)到毫米量級(jí))[16-18]以及外部加載條件(如試驗(yàn)機(jī)剛度、溫度和應(yīng)變速率)[18-20]對(duì)塑性發(fā)揮的影響，也正是本文討論的主要內(nèi)容。

2 本征韌脆性

近十幾年來(lái)，非晶合金材料界為解決其脆性問(wèn)題在成分的調(diào)制上做出了巨大的努力。最早制備出的大多數(shù)的非晶體系壓縮塑性不足2%，2004年Johnson等人在Pt基非晶合金中發(fā)現(xiàn)了10%的大壓塑塑性，他們將其歸因于Pt基合金大的泊松比(ν= 0.42)[21]。2005年，Lewandowski，Wang和Greer研究了不同體系非晶合金的泊松比和韌脆性的關(guān)系，見(jiàn)圖1，提出了泊松比的提高可以獲得大塑性非晶體系的判據(jù)[22]。2007年，中國(guó)科學(xué)院物理研究所Wang等根據(jù)這一判據(jù)，通過(guò)對(duì)ZrCuNiAl體系成分進(jìn)行調(diào)整，發(fā)現(xiàn)了具備超大壓縮塑性(應(yīng)變>150%)的體系[23]。2008年，Pan等給出了具有不同塑性的非晶體系受激活的剪切轉(zhuǎn)變區(qū)體積與泊松比之間的正相關(guān)關(guān)系，由于塑性較好的非晶體系應(yīng)該有大的激活剪切轉(zhuǎn)變區(qū)(STZ)[24]，因此在理論上支持了泊松比作為韌脆性判別的重要依據(jù)。

圖1 不同基體斷裂能和泊松比之間的關(guān)系[22]Fig.1 Relationship between fracture energy G and Poisson’s ratio ν[22]

近些年，非晶合金鋸齒流變動(dòng)力學(xué)行為受塑性變形能力影響的問(wèn)題廣受關(guān)注，Sun等[15]運(yùn)用統(tǒng)計(jì)分析方法探討了不同塑性的非晶合金在壓縮過(guò)程中的鋸齒流變行為，如圖2，發(fā)現(xiàn)對(duì)于塑性變形能力較小的非晶合金Vit105,鋸齒流呈現(xiàn)出峰值分布特點(diǎn)的混沌狀態(tài)(Chaos)，見(jiàn)圖2a?；煦绗F(xiàn)象指的是一種確定的但不可預(yù)測(cè)的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)?；煦邕\(yùn)動(dòng)在動(dòng)力學(xué)上是確定的，它的不可預(yù)測(cè)性是來(lái)源于運(yùn)動(dòng)的不穩(wěn)定性，基本特征之一是極微小的初始條件的變化，可能會(huì)引發(fā)相軌跡的演化呈指數(shù)分離，可形象地用“蝴蝶效應(yīng)”來(lái)描述非晶鋸齒流的這種對(duì)初始值的敏感性[22]。這種敏感性暗示壓縮變形過(guò)程中極微小的擾動(dòng)，有可能導(dǎo)致非晶沿主剪切帶發(fā)生塑性失穩(wěn)。而對(duì)于塑性變形能力較強(qiáng)的非晶合金Cu47.5Zr47.5Al5，塑性流變呈類(lèi)自組織臨界狀態(tài)(Self-Organized Critical State，SOC)，自組織是指系統(tǒng)的形成主要取決于內(nèi)部的相互作用，臨界狀態(tài)則是局域性的微小變化會(huì)持續(xù)地?cái)U(kuò)展到整個(gè)系統(tǒng)的一種特殊的敏感狀態(tài)。這一狀態(tài)的重要特征是系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)行為演化在時(shí)間和空間上無(wú)特征性的尺度分布(Scale-Free)，內(nèi)部大量的動(dòng)力學(xué)單元之間的復(fù)雜相互作用，呈現(xiàn)動(dòng)力學(xué)特征性的冪律分布(Power-Law)，會(huì)發(fā)生從無(wú)序到有序的轉(zhuǎn)變[25]。圖2b中的冪律分布，是指應(yīng)力降級(jí)數(shù)這一統(tǒng)計(jì)量的分布在其雙對(duì)數(shù)圖上是一條直線，該統(tǒng)計(jì)量沒(méi)有一個(gè)特征尺度，各種大小的量都會(huì)出現(xiàn)。于是聯(lián)系非晶塑性流變理論，冪律分布的出現(xiàn)也就說(shuō)明非晶合金中塑性流變單元(自由體積富集區(qū))之間復(fù)雜的相互作用，引發(fā)多重剪切帶交互作用加強(qiáng)，使其具備一定的抗干擾能力，在加載狀態(tài)下雖不能完全抑制非晶合金的斷裂，但可延緩剪切帶不穩(wěn)定性地快速傳播，可以提高其塑性變形能力。冪律分布不僅出現(xiàn)在非晶合金的塑性流變動(dòng)力學(xué)中，多孔材料在應(yīng)力的作用下的雪崩事件[26]，有著細(xì)胞結(jié)構(gòu)的生物材料—木頭的壓縮過(guò)程中應(yīng)力上升的時(shí)間分布[27]，以及地震規(guī)模大小的分布[28, 29]，都服從這種典型的冪律分布。

圖2 Vit105非晶合金的應(yīng)力降分布直方圖(a)，Cu47.5Zr47.5Al5非晶合金的應(yīng)力降分布直方圖(b)[15]Fig.2 Number of stress drops N(S) vs the normalized stress drop magnitude S for Vit105 (a) and Cu47.5Zr47.5Al5 MGs (b) [15]

此外，Thurnheer 組系統(tǒng)性地研究了ZrxCu90-xAl10(x=45, 50, 55, 60, 65)非晶體系受成分調(diào)控的鋸齒動(dòng)力學(xué)響應(yīng)，發(fā)現(xiàn)隨著Zr的增加：①鋸齒持續(xù)時(shí)間變長(zhǎng)；②剪切帶速率減??；③剪切帶擴(kuò)展的激活能增加；④從鋸齒到鋸齒消失所需的溫度及韌脆轉(zhuǎn)變的溫度都升高了。這些特點(diǎn)說(shuō)明在富含Zr的基體中剪切帶擴(kuò)展動(dòng)力學(xué)較穩(wěn)定。聯(lián)系非晶結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，將其歸因于Zr的增加使弱的Cu-Cu鍵減少,而強(qiáng)的Cu-Zr鍵增加[30]。因此，非晶的鋸齒動(dòng)力學(xué)特征的研究可以反映非晶的結(jié)構(gòu)參數(shù)變化，為非晶的塑性研究提供了新方向。

3 尺寸效應(yīng)

在成分調(diào)制實(shí)現(xiàn)了很多大塊非晶合金體系(毫米級(jí)厚)具有大于10%的壓縮塑性[22](如CuZr、Pt、TiCu、Ti 和 Zr 基等)之間，人們還留意到隨著試樣尺寸的改變會(huì)發(fā)生非晶合金的韌脆轉(zhuǎn)變。Hu等人[31]在鋸齒流變影響因素的研究中得到，在其它條件一定的情況下，直徑d為1 mm的試樣發(fā)揮出了最大的塑性，呈現(xiàn)出幅值小且相對(duì)不鋒利的鋸齒特征，證實(shí)尺寸效應(yīng)存在于非晶合金的塑性中。更為精細(xì)的長(zhǎng)徑比對(duì)非晶塑性影響的工作展示出了更加顯著的尺寸效應(yīng)，見(jiàn)圖3，如試樣長(zhǎng)徑比很小(處在0.47～0.73范圍內(nèi))，當(dāng)塑性應(yīng)變接近40%～50%時(shí)竟然沒(méi)有斷裂；而在長(zhǎng)徑比較大的情況下(1.01～1.80)，塑性應(yīng)變很小，尤其是在1.80時(shí)，幾乎沒(méi)有塑性[32]。因此，長(zhǎng)徑比的變化調(diào)控了非晶合金的韌脆性轉(zhuǎn)變。這一結(jié)論也被Wang等人[33]通過(guò)不同長(zhǎng)徑比下應(yīng)力狀態(tài)的分析得以闡明，見(jiàn)圖4。

圖3 Zr64.13Cu15.75Ni10.12Al10非晶合金在應(yīng)變速率為2×10-4 s-1時(shí)，不同長(zhǎng)徑比下的應(yīng)力-應(yīng)變曲線[32]Fig.3 True stress-strain curves (strain rate 2×10-4 s-1) of Zr64.13Cu15.75Ni10.12Al10 with different aspect ratios. Inset is a schematic diagram of the brittle-to-ductile transition induced by decreasing aspect ratio[32]

韌脆轉(zhuǎn)變的同時(shí)伴隨有鋸齒流變行為特征的變化(用應(yīng)力降S表征)，統(tǒng)計(jì)分析(見(jiàn)圖5)得出：大長(zhǎng)徑比(1.12)時(shí)塑性應(yīng)變?yōu)?%，其應(yīng)力降呈現(xiàn)峰值分布，大多數(shù)的值處于35～65 MPa，意味存在特征性尺度，這正符合混沌的重要特征，單個(gè)主剪切帶形貌的觀察也說(shuō)明峰值分布下合金塑性較差，主剪切帶不穩(wěn)定滑移而失穩(wěn)；小長(zhǎng)徑比(0.73)則對(duì)應(yīng)出現(xiàn)了冪律分布，與大長(zhǎng)徑比情況相反，此時(shí)的鋸齒較為復(fù)雜，并且應(yīng)力降級(jí)數(shù)較小，對(duì)應(yīng)多重剪切帶出現(xiàn)，即不僅有成熟的主剪切帶，也有微小而細(xì)的次級(jí)剪切帶，更有剪切帶之間強(qiáng)烈的交互作用，這些復(fù)雜而不定大小的特性正迎合了類(lèi)SOC的特點(diǎn)[34]。所以，反映出剪切帶不穩(wěn)定性的鋸齒流變動(dòng)力學(xué)受測(cè)試試樣尺寸控制。

圖4 試樣長(zhǎng)徑比為2∶1(a),1∶1(b),1∶2(c)的橫向約束示意圖[34]Fig.4 The illustration of the lateral constraint of the aspect ratio of sample 2∶1(a),1∶1(b), and 1∶2(c)[34]

圖5 試樣長(zhǎng)徑比為1.12時(shí)應(yīng)力降的分布直方圖(a)和試樣長(zhǎng)徑比為0.73時(shí)應(yīng)力降的分布直方圖(b)Fig.5 Number of stress drops N(S) vs the normalized stress drop magnitude S for A=1.12 (a), and A=0.73 (b)

Han等人[18]用“機(jī)器-試樣串聯(lián)”系統(tǒng)彈簧模型來(lái)研究剪切帶不穩(wěn)定性，見(jiàn)圖6。在這個(gè)模型中，上邊紫色的彈簧和下邊金屬色部分分別代表機(jī)器和試樣，整個(gè)模型可以近似代替實(shí)際的測(cè)試系統(tǒng)。當(dāng)位移u加載到這個(gè)系統(tǒng)時(shí)，儲(chǔ)存的彈性能U變化為式(1)：

(1)其中，cM和cS分別是試驗(yàn)機(jī)及測(cè)試試樣的柔度。若用ξ這個(gè)內(nèi)部變量(像剪切帶的長(zhǎng)度或密度)來(lái)衡量剪切帶的演化。那么，在剪切帶形成過(guò)程中能量的釋放率為式(2)：

(2)

G-GC=0

(3)

其中，GC代表材料對(duì)剪切帶的固有阻力。而且，剪切帶過(guò)程開(kāi)始不穩(wěn)定條件為式(4)：

(4)

(5)

圖6 彈簧-機(jī)器系統(tǒng)示意圖，u表示加載到系統(tǒng)上的位移，ξ是一個(gè)內(nèi)部參量(例如剪切帶的長(zhǎng)度和密度)衡量剪切帶的演化[18]Fig.6 Schematic representation of the sample-machine system,with u denoting a displacement imposed on the system,and ξ being an internal variable (e.g. the length or density of shear band) measuring the shear banding progress[18]

(6)

S>Scr

(7)

而又有SBI的表達(dá)式，見(jiàn)式(8)：

其中，kS=1/cS,kM=1/cM分別是試樣和試驗(yàn)機(jī)的剛度；EY,d和A分別是試樣的楊氏模量，直徑和長(zhǎng)徑比。

長(zhǎng)徑比A、機(jī)器剛度kM一定時(shí)，d越小，滿足S

圖7 控制試樣直徑和機(jī)器剛度得到的工程應(yīng)力-應(yīng)變曲線。帶有實(shí)心圓圈的曲線代表剪切帶穩(wěn)定，而帶有三角的曲線表示剪切帶行為不穩(wěn)定。具體的試樣直徑大小和機(jī)器剛度在圖中已給出[18]Fig.7 Engineering stress-strain curves of 2∶1 samples measured for a range of controlled values of sample size and machine stiffness. The curves with full circles represent stable behaviors, while curves with triangles represent unstable behaviors of shear banding. The sample diameter (d), and testing machine stiffness (kM), are both indicated in each curve[18]

圖8 應(yīng)力-時(shí)間曲線上鋸齒的放大圖[31]Fig.8 Enlarged view for serrations in the stress-time curves[31]

4 加載條件的影響

4.1 試驗(yàn)機(jī)剛度

具體來(lái)講，非晶合金的塑性流變不穩(wěn)定性是以剪切轉(zhuǎn)變區(qū)的集聚開(kāi)始，最終以剪切帶的形成并擴(kuò)展而結(jié)束的[10, 12]。通過(guò)上述剪切帶不穩(wěn)定性SBI表達(dá)式(8)的給出，有必要討論機(jī)器剛度對(duì)塑性流變行為的影響。根據(jù)式(8)，當(dāng)同一基體，同樣大小直徑d和長(zhǎng)徑比A的非晶合金試樣在機(jī)器剛度kM較大的情況下壓縮時(shí)會(huì)減小S，儲(chǔ)存在試樣中的能量減少，不足以形成成熟的主剪切帶，抑制了主剪切帶的形成從而促進(jìn)多重剪切帶的同時(shí)演化。相反，kM較小時(shí)會(huì)增大S，大部分的能量?jī)?chǔ)存在試樣中，促使主剪切的形成及不穩(wěn)定擴(kuò)展。許多研究可能忽略了機(jī)器剛度對(duì)塑性變形的影響，Han等人[18]注意到最為理想的狀態(tài)即S最小，此時(shí)，1mm的試樣在機(jī)器剛度最大kM=81200N/mm的裝置下服役，儲(chǔ)存在機(jī)器的能量占到儲(chǔ)存在試樣中能量的38%。而對(duì)于4mm試樣在較低的機(jī)器剛度kM=31300N/mm壓縮時(shí)，儲(chǔ)存在機(jī)器的能量竟是儲(chǔ)存在試樣中能量的4倍。

此外，Hu等人[31]還探究了機(jī)器剛度對(duì)鋸齒流變行為的影響，見(jiàn)圖9c。對(duì)于Zr基非晶，在kM=1.752×107N/m時(shí)，從應(yīng)力-應(yīng)變曲線可以看到進(jìn)入宏觀屈服后只有少數(shù)零散而規(guī)則的幾個(gè)鋸齒，且幅值較大。當(dāng)kM增加到9.4655×107N/m時(shí)，鋸齒數(shù)量變多，且鋸齒周期短，相應(yīng)斷裂前的塑性應(yīng)變?cè)龃?。?lèi)似的結(jié)果[31]出現(xiàn)在圖9c中，而且從圖9d中得到大的試驗(yàn)機(jī)剛度下鋸齒的平均幅值ΔσS減小，且大的tL/tW也證實(shí)對(duì)應(yīng)試驗(yàn)機(jī)剛度大的情況下剪切帶較為穩(wěn)定。當(dāng)kM增加到最大值1.344×108N/m時(shí)，鋸齒數(shù)目明顯最多，并且鋸齒類(lèi)型不具備規(guī)律性，塑性應(yīng)變也最大。這就符合之前報(bào)道過(guò)的大機(jī)器剛度加載的試樣易于出現(xiàn)剪切穩(wěn)定演變[18]。雖然機(jī)器剛度對(duì)鋸齒流變動(dòng)力學(xué)有影響這一觀點(diǎn)已被證實(shí)，但是確切計(jì)算出其影響的大小目前還是空白，有待探索與證實(shí)。

圖9 不同直徑試樣的應(yīng)力-時(shí)間曲線(a),不同直徑試樣鋸齒平均應(yīng)力降級(jí)數(shù)ΔσS和tL/tW的變化(b)，不同機(jī)器剛度加載下的應(yīng)力-時(shí)間曲線(c)，以及不同機(jī)器剛度加載下試樣鋸齒平均應(yīng)力降級(jí)數(shù)ΔσS 和tL/tW 的變化(d)[31]Fig.9 Stress-time curves for different sample diameters (a), variation of the mean stress drop magnitude ΔσS and the ratio of tL/tW with the different sample diameters (b), stress-time curves for testing machines with different stiffness of machine (c), variation of the mean stress drop magnitude ΔσS and the ratio of tL/tW with different stiffness of machine (d) [31]

4.2 測(cè)試溫度

2007年，Dubach組[35]借助于Zr基非晶合金塑性流變動(dòng)力學(xué)特點(diǎn)對(duì)測(cè)試溫度的響應(yīng)研究了非晶合金塑性變形過(guò)程中原子級(jí)結(jié)構(gòu)的變化，如受激活的STZ的大小。基于這些發(fā)現(xiàn)，提出非晶的不均勻流變是一種熱激活過(guò)程，因此對(duì)測(cè)試溫度很敏感。將樣品一個(gè)置于300K溫度下壓縮，一個(gè)在77K溫度下壓縮，令人驚奇的是77K下測(cè)試的樣品相比于300K下測(cè)試的樣品的塑性應(yīng)變要大，更為有趣的是77K下的塑性變形階段沒(méi)有鋸齒流變現(xiàn)象，應(yīng)力-應(yīng)變曲線變得平滑。通過(guò)掃描電鏡對(duì)其斷裂面形貌分別觀察發(fā)現(xiàn)，在77K下試樣的斷裂面呈現(xiàn)出典型的脈絡(luò)花紋狀，并且還有小液滴附著。人們對(duì)研究不同溫度下非晶塑性變形機(jī)理產(chǎn)生了興趣。2010年，Qiao等人[20]報(bào)道了Cu基非晶合金分別在298K和77K溫度下的力學(xué)行為，相比于298K，77K下的斷裂應(yīng)變略微有提高，鋸齒現(xiàn)象消失?；趯?duì)剪切帶內(nèi)的溫升及熱影響區(qū)的熱傳導(dǎo)的理論分析，得出剪切層內(nèi)瞬時(shí)的溫升很高能夠迎合不均勻的塑性變形，并且熱影響區(qū)快速地?zé)醾鲗?dǎo)導(dǎo)致了鋸齒的消失。

自然界和社會(huì)中的現(xiàn)象通常是非常復(fù)雜的，一般通過(guò)非線性方程表述系統(tǒng)的運(yùn)動(dòng)規(guī)律。但是對(duì)一部分非線性系統(tǒng)，是無(wú)法得到其非線性方程的，而只能觀測(cè)到隨時(shí)間變量變化的某一或某些變量的值，即時(shí)間序列。非線性系統(tǒng)的理論已廣泛地應(yīng)用到許多領(lǐng)域，比如材料、生物、醫(yī)學(xué)等。Ren課題組[36]采用混沌時(shí)間序列分析研究了Zr64.13Cu15.75Ni10.12Al10大塊非晶不同溫度下的復(fù)雜的非線性的鋸齒流變的時(shí)間序列動(dòng)力學(xué)，把時(shí)間-應(yīng)力序列{σ(t),t=1,2,…,N}進(jìn)行相空間重構(gòu)以分析原塑性流變的鋸齒行為。在相空間重構(gòu)的過(guò)程中最關(guān)鍵的兩個(gè)參數(shù)是時(shí)間延遲τ和嵌入維m，但是這兩個(gè)參數(shù)不能任意取值，太大或太小都不能通過(guò)相空間的性質(zhì)判斷原時(shí)間序列的特征。使用互信息法選擇了合適的τ，并用Cao 方法計(jì)算出最佳的m，得到相空間之后，通過(guò)Lyapunov指數(shù)譜方法計(jì)算出了Lyapunov指數(shù)[37]。

第二部分中介紹過(guò)，混沌運(yùn)動(dòng)的基本特征之一是對(duì)初值的敏感性，相軌跡的演化分離，Lyapunov指數(shù)描述軌道的分離速度，并刻畫(huà)系統(tǒng)的長(zhǎng)期演化行為。所以，Lyapunov指數(shù)的計(jì)算和預(yù)測(cè)是判斷系統(tǒng)混沌的重要方法。若最大Lyapunov指數(shù)λ1是負(fù)數(shù)，那么相空間中相鄰的兩個(gè)臨近點(diǎn)的演化將是越來(lái)越靠近的，最后收斂到一點(diǎn)，對(duì)應(yīng)穩(wěn)定狀態(tài)。相反，如果λ1是整正數(shù)，那么相空間中相鄰的兩個(gè)臨近點(diǎn)隨著時(shí)間的演化將會(huì)指數(shù)地分離，是不穩(wěn)定的，對(duì)于時(shí)間序列來(lái)說(shuō)是與混沌對(duì)應(yīng)的[37]。表1是應(yīng)變率為2.5×10-4s-1時(shí)不同溫度下的τ，m，最大Lyapunov指數(shù)λ1?？梢园l(fā)現(xiàn)隨著溫度從293K降低到213K，λ1從正值變?yōu)樨?fù)值。所以，較高溫度下有正的Lyapunov指數(shù)，表明鋸齒流變動(dòng)力學(xué)行為是混沌的；較低溫度下負(fù)的Lyapunov指數(shù)暗示鋸齒流的類(lèi)SOC狀態(tài)的出現(xiàn)。為了證實(shí)這一結(jié)論，對(duì)鋸齒應(yīng)力降S做了統(tǒng)計(jì)分析如圖10，較高溫度293K時(shí)，S的分布呈現(xiàn)為峰值分布(見(jiàn)圖10a)；而在低溫213K下，顯示出S單調(diào)下降的趨勢(shì)(見(jiàn)圖10b)，而表現(xiàn)為冪律關(guān)系，符合SOC的重要特征，證實(shí)了Lyapunov指數(shù)的預(yù)測(cè)。

圖10 試樣分別在293 K (a)和213 K (b)下加載的分布直方圖[36]Fig.10 Number of stress drops N(S) vs the normalized stress drop magnitude S for 293 K (a) and 213 K (b)[36]

表1 應(yīng)變速率為10-4 s-1時(shí)，不同溫度下的時(shí)間延遲τ，嵌入維數(shù)m和最大的Lyapunov指數(shù)λ1[36]

以上的混沌分析和數(shù)學(xué)統(tǒng)計(jì)分析的直接對(duì)象都是鋸齒的幅值S，這就出現(xiàn)了一個(gè)問(wèn)題是：當(dāng)溫度降低到某一值時(shí)鋸齒消失了，S為零，上邊的那些方法就不再適用了。Mandelbrot在20世紀(jì)70年代引入分形這一概念，表征具有復(fù)雜結(jié)構(gòu)的圖形。分形結(jié)構(gòu)是不同于歐幾里得幾何學(xué)中規(guī)則圖形的結(jié)構(gòu)，它可以描述具有無(wú)限多精細(xì)結(jié)構(gòu)的圖形，比如海岸線、云彩、樹(shù)枝等。這里精細(xì)的結(jié)構(gòu)指的是自相似結(jié)構(gòu)，即部分與整體或者部分與部分之間的相似性，也是把局部放大后與整體具有相同的結(jié)構(gòu)。分形可分為規(guī)則分形和不規(guī)則分形，規(guī)則分形具有一種無(wú)限多層次自相似結(jié)構(gòu)的圖形，是嚴(yán)格意義上的自相似性。而不規(guī)則分形只有統(tǒng)計(jì)意義上的自相似性，這種相似性是近似的，只存在于標(biāo)度不變區(qū)域內(nèi)，也稱無(wú)標(biāo)度區(qū)域[38]。透過(guò)上述分析，已經(jīng)明確非晶合金鋸齒流變動(dòng)力學(xué)表現(xiàn)為：隨著溫度的降低會(huì)出現(xiàn)從混沌過(guò)渡到自組織臨界狀態(tài)。注意到自組織臨界狀態(tài)的鋸齒流變特點(diǎn)復(fù)雜且無(wú)標(biāo)度性，這就暗示了隨著溫度的改變，存在剪切分支結(jié)構(gòu)的演化，是由大量剪切帶的聚集成核和相互作用引發(fā)的。為了探討剪切分支過(guò)程，采用求分形維的方法研究應(yīng)力信號(hào)中存在的信息。

對(duì)于應(yīng)力變化率信號(hào){x(i)=dσ(i)/dt,i=1,2,…,N}，見(jiàn)圖11。使用盒子計(jì)數(shù)法計(jì)算了不同溫度下該信號(hào)的分形維數(shù)D，計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表2[39]，塑性變形過(guò)程中的剪切分支的分形維反映了主剪切帶到二級(jí)剪切帶的分支率。分形的形成可以解釋為不同層級(jí)不同位置和方向的剪切帶互相作用的結(jié)果[39]。表2表明D隨著溫度的降低而增大，在183 K下的分形維數(shù)最大，分形行為加強(qiáng)，而且此溫度下存在最大的剪切分支率，伴隨著剪切帶大量的層級(jí)結(jié)構(gòu)，剪切帶的分支以無(wú)標(biāo)度的幾何結(jié)構(gòu)蔓延，產(chǎn)生剪切帶的十字相交作用。另外暗示塑性應(yīng)變需要更多的激活能，有助于提高非晶合金的塑性。表2是應(yīng)變速率為2.5×10-4s-1，應(yīng)力變化率信號(hào){x(i)=dσ(i)/dt,i=1,2,…,N}，在不同溫度183 K、223 K及293 K下的分形維[38]。

圖11 應(yīng)變率為2.5×10-4 s-1下，溫度分別為293 K(a)、 223 K(b)、183K(c)時(shí)，壓縮變形的應(yīng)力變化率信號(hào)圖[38]Fig.11 Plots of stress rate signal {x(i)=dσ(i)/dt,i=1,2,…,N} curves at a strain rate of 2.5 × 10-4 s-1 at different temperatures: (a) 293 K, (b)223 K, and (c)183 K[38]

表2 應(yīng)變速率為2.5×10-4 s-1，應(yīng)力變化率信號(hào){x(i)=dσ(i)/dt,i=1,2,…,N}，在不同溫度183 K、223 K及293 K下的分形維

4.3 應(yīng)變速率

圖12 5種非晶合金系統(tǒng)中平均應(yīng)力降幅值與加載應(yīng)變速率的對(duì)數(shù)的相性關(guān)[42]Fig.12 Linear relationships between the mean stress drops and the logarithm of applied strain rates for several BMG systems[42]

(9)

(10)

圖13 直徑為2 mm，高是4 mm的Zr64.13Cu15.75Ni10.12非晶合金試樣在3種應(yīng)變速率下加載的應(yīng)力降補(bǔ)償累積分布圖，插圖展示的是大統(tǒng)一的補(bǔ)償累積分布圖Fig.13 Complementary cumulative distribution functions (CCDFs), or survival functions, of stress drops for samples of Zr64.13Cu15.75Ni10.12Al10, 2 mm in diameter and 4 mm in length, compressed at various constant strain rates at 298 K.The inset shows the CCDFs and stress-drop sizes rescaled

5 結(jié) 語(yǔ)

非晶合金鋸齒流變動(dòng)力學(xué)的研究推動(dòng)了塑性機(jī)制的發(fā)展，時(shí)空性的鋸齒流揭示了非晶合金結(jié)構(gòu)的時(shí)空性的演化問(wèn)題，不僅可以反映非晶結(jié)構(gòu)的變化，還可以表征非本征結(jié)構(gòu)對(duì)塑性的影響，如尺寸效應(yīng)、外部加載條件(機(jī)器剛度、溫度和應(yīng)變速率)。研究者們借助于數(shù)學(xué)統(tǒng)計(jì)方法、混沌理論、分形理論、平均場(chǎng)理論和彈簧模型系統(tǒng)性地研究了非晶塑性流變的演化問(wèn)題。得出如下結(jié)論：①本征韌性的非晶合金其鋸齒動(dòng)力學(xué)復(fù)雜、無(wú)標(biāo)度，呈類(lèi)SOC狀態(tài)，而脆性材料表現(xiàn)為混沌狀態(tài)；②尺寸小的試樣剪切不穩(wěn)定指數(shù)SBI低于其臨界值，塑性流變性穩(wěn)定，因而具有大的塑性應(yīng)變；③試驗(yàn)機(jī)剛度大有利于觸發(fā)多重剪切帶的產(chǎn)生，延緩試樣沿著主剪切帶災(zāi)難性地?cái)嗔?，從而提高塑性；④低溫或高的?yīng)變速率下，鋸齒幅值會(huì)減小，易于出現(xiàn)類(lèi)SOC狀態(tài)，分形維數(shù)大，剪切帶演化穩(wěn)定，塑性應(yīng)變大，平均場(chǎng)理論(MFT)證實(shí)非晶合金的塑性受應(yīng)變速率調(diào)控。

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(編輯 蓋少飛)

青年園地

特約撰稿人吳玉勝

吳玉勝：男，1978年生，博士，教授，博士生導(dǎo)師。2006年于東北大學(xué)有色金屬冶金系獲博士學(xué)位，2011～2013年在沈陽(yáng)黎明航空發(fā)動(dòng)機(jī)(集團(tuán))有限責(zé)任公司做博士后研究。沈陽(yáng)市優(yōu)秀教師，入選遼寧省優(yōu)秀人才第一層次、沈陽(yáng)工業(yè)大學(xué)學(xué)科帶頭人。主要從事氧化鋁生產(chǎn)新技術(shù)、無(wú)機(jī)粉體材料制備與表征等方面的研究。先后主持國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家科技重大專(zhuān)項(xiàng)子課題、省市級(jí)課題及企業(yè)委托課題等各類(lèi)研究項(xiàng)目20余項(xiàng)。獲省部級(jí)科技獎(jiǎng)勵(lì)2項(xiàng)，授權(quán)國(guó)家發(fā)明專(zhuān)利7項(xiàng)，發(fā)表學(xué)術(shù)論文40多篇，出版教材1部。

特約撰稿人喬珺威

喬珺威：男，1982年生，教授，博士生導(dǎo)師，中國(guó)材料研究學(xué)會(huì)理事，山西省學(xué)術(shù)技術(shù)帶頭人，山西省青年拔尖人才。目前在太原理工大學(xué)材料學(xué)院材料加工工程系從事教學(xué)和科研工作，為材料加工工程系書(shū)記，亞穩(wěn)金屬材料研究團(tuán)隊(duì)負(fù)責(zé)人。主要從事亞穩(wěn)態(tài)金屬材料的力學(xué)與物理性能的研究。主持/參與了國(guó)家“863”計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、人社部擇優(yōu)資助、山西省優(yōu)秀青年基金等項(xiàng)目。獲得2010年教育部高校自然科學(xué)獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)、作為第一完成人榮獲2014年山西省自然科學(xué)獎(jiǎng)二等獎(jiǎng)、“非晶復(fù)合材料動(dòng)態(tài)沖擊”入圍了2014年度非晶材料十大進(jìn)展基礎(chǔ)研究候選名單、2014年獲得Who’sWhointheWorld知名科學(xué)家提名、2016年獲得由美國(guó)液態(tài)金屬公司頒發(fā)的首屆青年科學(xué)家獎(jiǎng)。已在ScientificReport、ActaMaterialia、AppliedPhysicsLetters等發(fā)表SCI論文100篇，論文被NatureCommunications等引用約900次；參與編寫(xiě)HeatTreatment-ConventionalandNovelApplication、High-EntropyAlloys兩部專(zhuān)著；兼任JournalofIronandSteelResearch、International、《鋼鐵研究學(xué)報(bào)》等雜志編委；授權(quán)國(guó)家發(fā)明專(zhuān)利6項(xiàng)。主要研究方向：非晶合金的塑性變形，特種高熵合金，材料中的鋸齒流變行為。

Serrated Flow Dynamics in Bulk Metallic Glasses

QIAO Junwei, LI Jiaojiao, WANG Zhong

(College of Materials Science and Engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China)

Intermittent serrated flows reflecting the evolution of shear bands, which is characterized by spatiotemporal disordered distribution, can be seen during compressive plastic deformation in amorphous alloys. Chaotic, self-organized criticality(SOC), classical statistical analysis, fractal, and mean-filed theory model are used to investigate the dynamics of plastic flows in response to variant conditions. It is found that the serration dynamics significantly depends on intrinsic structural properties, sample size, stiffness of loading machine, temperature and strain rate, revealing the evolution of shear-band instability.SOC-like state can be obtained in ductile materials with small sample size under low temperatures or high strain rates. It hints about shear bands move in a scale-free intermittent fashion and the great interaction of shear bands. The largest shear-branching rate is indicated by the largest fractal dimension at low temperature, which shows an enhanced fractal behavior. Simple mean-filed theory model (MFT) verifies that plasticity can be tuned by imposed strain rates. These are of great implication for the exploration of plasticity in amorphous alloys.

amorphous alloys; serrated flows; shear bands; intrinsic structure; sample size; testing condition

2016-10-26

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51371122)；山西省青年自然科學(xué)基金(2015021005)；山西省高等院校創(chuàng)新型人才項(xiàng)目(2013)

喬珺威，男，1982年生，教授，博士生導(dǎo)師， Email:qiaojunwei@gmail.com

10.7502/j.issn.1674-3962.2017.03.07

TG139.8

A

1674-3962 (2017)03-0200-11