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    氣相色譜–質(zhì)譜法測定紫外光固化黏合劑中(2,4,6-三甲基苯甲?;?二苯基氧化膦

    2021-05-24 02:24:06房明章光明程翔鐘琳李支薇張春嬌
    化學(xué)分析計量 2021年5期
    關(guān)鍵詞:苯甲?;?/a>二苯基黏合劑

    房明,章光明,程翔,鐘琳,李支薇,張春嬌

    (1.西南交通大學(xué),成都 610031; 2.中車南京浦鎮(zhèn)車輛有限公司,南京 210031;3.廣州廣電計量檢測股份有限公司,廣州 510656)

    (2,4,6-三甲基苯甲?;┒交趸ⅲ═PO)是一種高效的自由基型光引發(fā)劑[1],在350~400 nm波長范圍內(nèi)有光吸收,經(jīng)光照后可生成苯甲酰和膦酰基兩個自由基。相比于傳統(tǒng)光引發(fā)劑,(2,4,6-三甲基苯甲?;┒交趸⒌募ぐl(fā)態(tài)壽命較短,在引發(fā)過程中,難以被其它物質(zhì)猝滅而活性消失,具有光固化速度快、引發(fā)效率高、無黃化、適應(yīng)性廣、經(jīng)濟(jì)性高等優(yōu)點[2–7]。作為一種重要的中間體,(2,4,6-三甲基苯甲?;?二苯基氧化膦在紫外光固化黏合劑、印刷油墨、光固化樹脂、塑料光穩(wěn)定劑、光導(dǎo)纖維涂料等領(lǐng)域中得到廣泛應(yīng)用[8–9]。但(2,4,6-三甲基苯甲?;?二苯基氧化膦作為潛在的內(nèi)分泌干擾物,具有持久性、生物累積性毒性,瑞士已將其提議至“歐盟滾動行動計劃候選物質(zhì)清單”。因此建立合適的方法對產(chǎn)品中(2,4,6-三甲基苯甲?;?二苯基氧化膦的含量進(jìn)行測定十分必要。

    目前對(2,4,6-三甲基苯甲?;?二苯基氧化膦的研究主要集中在合成及應(yīng)用領(lǐng)域,劉蘭等[10]闡述了(2,4,6-三甲基苯甲?;?二苯基氧化膦的合成原理并對其光引發(fā)性能進(jìn)行測試;于青等[11]采用可循環(huán)使用的釩分子篩作為催化劑合成(2,4,6-三甲基苯甲酰基)二苯基氧化膦。關(guān)于(2,4,6-三甲基苯甲?;?二苯基氧化膦的殘留檢測未見報道。目前有文獻(xiàn)報道采用氣相色譜–質(zhì)譜法[12–14]或液相色譜–質(zhì)譜法[15–16]對有機磷類阻燃劑進(jìn)行測定。氣相色譜–質(zhì)譜法采用質(zhì)譜檢測器,可以通過保留時間和化合物的特征碎片離子進(jìn)行定性,更為準(zhǔn)確、可靠。筆者根據(jù)(2,4,6-三甲基苯甲?;?二苯基氧化膦的理化性質(zhì),通過對樣品處理技術(shù)和儀器分析條件的探索、優(yōu)化,建立了一種用于紫外光固化黏合劑產(chǎn)品中(2,4,6-三甲基苯甲?;?二苯基氧化膦含量的檢測方法,為該物質(zhì)的檢測提供技術(shù)支持。

    1 實驗部分

    1.1 主要儀器與試劑

    氣相色譜–質(zhì)譜儀:Trace 1300–ISQ QD–300型,美國賽默飛世爾科技公司。

    超聲波清洗器:2300 HT 型,上海安譜科學(xué)儀器有限公司。

    精密型電子分析天平:X205BDU 型,感量為0.1 mg,瑞士梅特勒公司。

    漩渦混合器:XW–80A 型,上海精科實業(yè)有限公司。

    (2,4,6-三甲基苯甲?;?二苯基氧化膦標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì):質(zhì)量分?jǐn)?shù)不小于98.0 %,編號為K2790005,上海安譜科學(xué)儀器有限公司。

    甲苯、二氯甲烷、正己烷、甲醇、乙腈、丙酮:均為HPLC 級,美國Sigma 公司。

    氦氣:體積分?jǐn)?shù)不小于99.999%,廣州市粵佳氣體有限公司。

    紫外固化黏合劑樣品:(1)H804、H805、H817、H821、H823、H846、H847 型紫外固化黏合劑,蘇州竟誠百旺新材料有限公司;(2)198624 型紫外線固化硅膠、307 型聚氨酯UV 膠、3016 型UV 光固化膠、3670 型UV 膠粘劑,愛樂特投資有限公司;(3)3966、3623、3513、3106 型紫外固化黏合劑,漢高(中國)投資有限公司。

    1.2 溶液配制

    準(zhǔn)確稱取10 mg(精確至0.1 mg)(2,4,6-三甲基苯甲?;┒交趸?biāo)準(zhǔn)物質(zhì),用甲苯溶解,配制成質(zhì)量濃度為1 000 mg/L 的儲備液,置于棕色瓶中于4 ℃冰箱中保存。吸取適量上述儲備液,用甲苯逐級稀釋,配制成質(zhì)量濃度分別為1、2、5、10、20 mg/L 的系列標(biāo)準(zhǔn)工作溶液。

    1.3 儀器工作條件

    1.3.1 色譜條件

    色譜柱:DB–5HT 型分離色譜柱(15 m×0.25 mm,0.1 μm,美國安捷倫科技有限公司);載氣:氦氣;流量:1.2 mL/min;升溫程序:初始溫度為100℃,保持1 min,以20 ℃/min 的速率升至300 ℃,保持0.5 min;進(jìn)樣口溫度:290 ℃;進(jìn)樣模式:分流,分流比為30∶1;進(jìn)樣體積:1 μL。

    1.3.2 質(zhì)譜條件

    離子源溫度:230 ℃;色譜–質(zhì)譜接口溫度:290 ℃;電離方式:EI;電離能量:70 eV;溶劑延遲時間:3 min;采集模式:SCAN 和SIM;SCAN 質(zhì)量掃描范圍:50~500 Da;SIM 離子(m/z):147、148、119。

    1.4 樣品處理

    稱?。?.0±0.1)g(精確至0.1 mg)樣品,置于20 mL 樣品瓶中,加入10 mL 甲苯,于60 ℃水浴中超聲60 min。取出,冷卻至室溫,萃取液用0.22 μm 濾膜過濾,濾液裝入進(jìn)樣小瓶,用氣相色譜–質(zhì)譜(GC–MS)法進(jìn)行定性、定量測試。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 萃取溶劑選擇

    萃取溶劑直接影響樣品的凈化效果和檢測結(jié)果的準(zhǔn)確度。理想的溶劑既對目標(biāo)化合物有良好的萃取率,又有較低的共存物萃出率。分別考察甲苯、二氯甲烷、正己烷、甲醇、乙腈和丙酮6 種溶劑對產(chǎn)品中(2,4,6-三甲基苯甲?;┒交趸⒌妮腿』厥章?,結(jié)果如圖1 所示。由圖1 可知,以甲醇、丙酮、乙腈和正己烷作為萃取溶劑時,回收率均低于60%,不能滿足測試要求;使用二氯甲烷萃取時,回收率較高,約為80%;使用甲苯作為萃取溶劑時,回收率接近90%,且6 種萃取溶劑均未出現(xiàn)干擾(2,4,6-三甲基苯甲?;?二苯基氧化膦檢測的雜質(zhì)峰,因此最終選擇甲苯作為萃取溶劑。

    圖1 不同提取溶劑時的回收率

    2.2 氣相分流模式優(yōu)化

    (2,4,6-三甲基苯甲?;┒交趸⒌姆悬c較高,但性質(zhì)穩(wěn)定,不易發(fā)生歧化反應(yīng),所以進(jìn)樣口可以選擇較高的氣化溫度。為保證能夠獲得較好的線性關(guān)系及較好的峰型,分別對不分流和分流兩種模式進(jìn)行了研究。當(dāng)采用不分流模式時,雖然低濃度下(2,4,6-三甲基苯甲?;┒交趸⒂休^高的響應(yīng)值,但色譜峰拖尾現(xiàn)象嚴(yán)重,因此考慮采用分流模式改善峰拖尾現(xiàn)象。分別選擇分流比為20∶1、30∶1 和40∶1 進(jìn)行對比,結(jié)果表明,采用分流模式后,(2,4,6-三甲基苯甲?;┒交趸⑸V峰后拖尾的現(xiàn)象得到了明顯的改善,當(dāng)分流比為30∶1 時,(2,4,6-三甲基苯甲?;┒交趸⒌姆逍图怃J、對稱性好,且響應(yīng)較高,因此選擇分流比為30∶1。

    2.3 色譜柱選擇

    (2,4,6-三甲基苯甲?;┒交趸⒎悬c為519.6 ℃,為保證目標(biāo)化合物快速出峰,采用程序升溫方式??紤]到色譜柱的耐受溫度范圍,分別選擇了HP–5MS 型(30 m×0.25 mm,0.25 μm)和DB–5HT 型(15 m×0.25 mm,0.1 μm)色譜柱對(2,4,6-三甲基苯甲?;┒交趸⑦M(jìn)行分析。結(jié)果發(fā)現(xiàn),(2,4,6-三甲基苯甲?;┒交趸⒃贒B–5HT 型色譜柱上色譜峰形尖銳、對稱,有較高的響應(yīng),而在HP–5MS 型色譜柱上響應(yīng)較低,并且在該溫度條件下,HP–5MS 型色譜柱柱流失較嚴(yán)重。因此,最終選擇DB–5HT 型色譜柱進(jìn)行分析。質(zhì)量濃度為20 mg/L 時目標(biāo)化合物溶液在在1.3.1 色譜條件下的總離子流色譜圖如圖2 所示。由圖2 可以看出,在該色譜條件下,(2,4,6-三甲基苯甲酰基)二苯基氧化膦的保留時間為8.68 min。

    圖2 (2,4,6-三甲基苯甲?;┒交趸⒖傠x子流色譜圖

    2.4 線性方程與檢出限

    在1.3 儀器工作條件下,對1.2 中的系列標(biāo)準(zhǔn)工作溶液進(jìn)行測定,以(2,4,6-三甲基苯甲?;┒交趸⒌馁|(zhì)量濃度(X,mg/L)為橫坐標(biāo),色譜峰面積(Y)為縱坐標(biāo)繪制標(biāo)準(zhǔn)工作曲線。結(jié)果顯示,(2,4,6-三甲基苯甲?;┒交趸⒌馁|(zhì)量濃度在1~20 mg/L 的范圍與色譜峰面積線性關(guān)系良好,線性方程為Y=4.26×105X–2.81×105,相關(guān)系數(shù)為0.999 7。分別以3 倍和10 倍信噪比(S/N)計算檢出限和定量限,得方法檢出限為0.16 mg/L,定量限為0.55 mg/L。

    2.5 加標(biāo)回收與精密度試驗

    選用不含(2,4,6-三甲基苯甲酰基)二苯基氧化膦的樣品作為空白基質(zhì),分別添加3 種不同濃度水平(1、5、20 mg/L)的(2,4,6-三甲基苯甲?;┒交趸?biāo)準(zhǔn)溶液,在1.3 儀器工作條件下平行測定6 次,結(jié)果數(shù)據(jù)列于表1。由表1 可知,在3種加標(biāo)水平下,(2,4,6–三甲基苯甲?;┒交趸⑵骄訕?biāo)回收率為90.9%~109.0%,測定結(jié)果的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差不大于1.4%,表明該方法準(zhǔn)確度和精密度均較高,可以滿足測定要求。

    表1 加標(biāo)回收與精密度試驗結(jié)果

    2.6 實際樣品檢測

    按照所建方法對15 個紫外固化黏合劑產(chǎn)品進(jìn)行檢測,均未檢出(2,4,6-三甲基苯甲?;┒交趸?。選取其中具有代表性的10 個樣品,分別加入1.2 中制備的質(zhì)量濃度為10 mg/L 的(2,4,6-三甲基苯甲?;┒交趸?biāo)準(zhǔn)溶液,在1.3 儀器工作條件下進(jìn)行測定,計算得加標(biāo)回收率為87.2%~105.10%,符合質(zhì)控要求。

    3 結(jié)語

    建立了快速測定紫外固化黏合劑產(chǎn)品中(2,4,6-三甲基苯甲酰基)二苯基氧化膦的氣相色譜–質(zhì)譜分析方法。該方法可在9 min 內(nèi)有效地對產(chǎn)品中的(2,4,6-三甲基苯甲?;┒交趸⑦M(jìn)行定性、定量分析,具有樣品處理簡單、檢測速度快、靈敏度高、重復(fù)性好等優(yōu)點。該方法適用于紫外固化黏合劑中(2,4,6-三甲基苯甲酰基)二苯基氧化膦的檢測。

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