京津冀及周邊地區(qū)PM2.5傳輸規(guī)律研究

王曉琦,郎建壘,程水源,陳國(guó)磊,劉曉宇 (北京工業(yè)大學(xué),區(qū)域大氣復(fù)合污染防治北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京100124)

京津冀及周邊地區(qū)PM2.5傳輸規(guī)律研究

王曉琦,郎建壘*,程水源*,陳國(guó)磊,劉曉宇 (北京工業(yè)大學(xué),區(qū)域大氣復(fù)合污染防治北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京100124)

本研究采用WRF-CAMx模型對(duì)京津冀及周邊7省市P M2.5與SIA組分傳輸規(guī)律進(jìn)行了研究,定量估算了京津冀地區(qū)PM2.5與SIA的空間來源貢獻(xiàn),并得到了各省市之間的傳輸矩陣.結(jié)果表明,PM2.5與SIA組分跨區(qū)域傳輸作用較為顯著.京津冀區(qū)域PM2.5與SIA組分外來源年均貢獻(xiàn)分別為23.4%和45.5%.京津冀及周邊各省市年均PM2.5與SIA組分受本地排放影響分別為51.2%～68.8%與36.7%～56.4%.結(jié)合后向軌跡模型對(duì)北京市2013年1月4次重污染過程的空間來源進(jìn)行了分析,發(fā)現(xiàn)各過程污染氣團(tuán)來向有明顯差異,分別由西北方向長(zhǎng)距離傳輸、南部短距離傳輸以及西南、東南方向局地氣團(tuán)輸入.4次重污染過程PM2.5區(qū)域傳輸作用顯著,北京PM2.5及SIA本地源貢獻(xiàn)分別為35.1%～37.3%與 17.1%～28.4%;其中偏南方向氣團(tuán)輸入時(shí),北京污染程度更高,且受京津冀排放源貢獻(xiàn)較大,PM2.5和 SIA貢獻(xiàn)率最高可達(dá)82.3%和76.4%.

WRF-CAMx；區(qū)域傳輸；重污染過程；后向軌跡

由于大氣結(jié)構(gòu)的不穩(wěn)定性,以及PM2.5所呈現(xiàn)出的復(fù)合型污染特征,大氣污染已然成為了一個(gè)區(qū)域性的問題[1-2].京津冀地區(qū)是我國(guó)大氣污染防治重點(diǎn)區(qū)域之一.2014年11月APEC會(huì)議和抗日戰(zhàn)爭(zhēng)勝利70周年紀(jì)念活動(dòng)期間,為保障空氣質(zhì)量,北京市以及周邊省市均采取了相應(yīng)的減排措施,而區(qū)域污染物協(xié)同減排的落實(shí)為兩次重大活動(dòng)順利進(jìn)行提供了支撐.由此可見,探究京津冀及周邊地區(qū)PM2.5跨區(qū)域傳輸?shù)囊?guī)律,定量確定不同省市間的傳輸貢獻(xiàn),不僅可以為各城市重污染應(yīng)急方案的制定提供科學(xué)依據(jù),還可為京津冀及周邊大

氣污染防治協(xié)同治理的長(zhǎng)期規(guī)劃提供科學(xué)支撐.

目前,我國(guó)已開展了一些應(yīng)用不同模型對(duì)污染物區(qū)域傳輸規(guī)律的研究.如王郭臣等[3]與蔣永成等[4]均應(yīng)用HYSPLIT模型對(duì)特定城市污染物傳輸途徑進(jìn)行了研究,分別發(fā)現(xiàn)了污染物主要潛在源區(qū)以及清潔日與霾污染日傳輸途徑的差異;Lang等[5]使用CMAQ模型清零法對(duì)北京城區(qū)全年 PM2.5和主要組分跨區(qū)域傳輸進(jìn)行了模擬,其中北京市郊區(qū)與河北省影響較大,且二次無機(jī)鹽受傳輸影響尤其明顯;此外,還有學(xué)者[6-7]應(yīng)用CAMx模型開展了不同城市污染物區(qū)域傳輸貢獻(xiàn)研究.然而上述研究多為針對(duì)特定城市.薛文博等[8]應(yīng)用CAMx建立了全國(guó)各省市的PM2.5傳輸矩陣,但研究范圍較為宏觀.本研究采用WRF- CAMx耦合模型,選取2013年1、4、7、10為四季代表月,以京津冀地區(qū)、山東省、山西省、河南省以內(nèi)蒙古自治區(qū)部分地區(qū)為模擬區(qū)域,對(duì)各省市之間 PM2.5及二次無機(jī)氣溶膠(SIA= NH4++ NO3

-+SO42-)傳輸規(guī)律進(jìn)行了研究,并結(jié)合HYSPLIT后向軌跡模型重點(diǎn)討論了2013年1月

北京4次重污染過程污染物的區(qū)域來源.

1 研究方法

1.1 數(shù)值模型選取及設(shè)置

本研究選用WRF-CAMx耦合模型對(duì)區(qū)域PM2.5傳輸規(guī)律進(jìn)行研究.其中氣象模型采用WRF3.3版本,初始背景邊界條件采用美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(NCEP)提供的6小時(shí)1°分辨率的全球?qū)α鲗?FNL數(shù)據(jù)集.空氣質(zhì)量模型版本為CAMx6.0,其中顆粒物來源示蹤模塊 PSAT是CAMx模型中針對(duì)PM2.5及其各類組分,進(jìn)行不同區(qū)域貢獻(xiàn)識(shí)別分析的綜合方法,可以有效的追蹤不同排放源區(qū)對(duì)受體區(qū)域不同污染物的濃度貢獻(xiàn).

CAMx模式采用Lambert投影坐標(biāo)系,設(shè)置為單層網(wǎng)格,中心經(jīng)緯度為115.98°E和37.60°N,水平網(wǎng)格分辨率為9km,網(wǎng)格數(shù)為140×160,模擬區(qū)域覆蓋北京市、天津市、河北省、山東省、山西省、河南省和內(nèi)蒙古自治區(qū)部分區(qū)域.氣相化學(xué)機(jī)制選用 CB05,水平方向擴(kuò)散和氣相化學(xué)擴(kuò)散采用PPM和EBI機(jī)制.光解速率常數(shù)由TOMS臭氧濃度資料計(jì)算[9].污染源清單中京津冀區(qū)域采用課題組自下而上建立的高分辨率排放清單

[10],網(wǎng)格中京津冀以外區(qū)域采用清華大學(xué)研發(fā)的MEIC清單[11],污染物包含PM2.5、PM10、SO2、NOx、VOCs、CO和NH3,并應(yīng)用GIS工具進(jìn)行模擬區(qū)域網(wǎng)格的空間分配.模擬時(shí)段為 2013年1、4、7和10月分別代表4個(gè)季節(jié).此外,為了建立各省市之間 PM2.5的相互貢獻(xiàn)矩陣,將模擬區(qū)域劃分為8個(gè)排放源區(qū)(圖1),其中7省市各為一個(gè)分區(qū),以外的網(wǎng)格標(biāo)記為第8個(gè)分區(qū).CAMx模型垂直方向共分為14層,模擬結(jié)果的分析主要針對(duì)最低層.

圖1 排放源區(qū)劃分Fig.1 Districts of emission sources

1.2 后向軌跡模式

后向軌跡模式選用美國(guó)國(guó)家海洋和大氣管理局(NOAA)開發(fā)的HYSPLIT模式,該模式是歐拉和拉格朗日混合型擴(kuò)散模式,可用于識(shí)別污染物隨氣團(tuán)的移動(dòng)方向,目前已廣泛用于不同城市污染物空間來源的研究.本文選取北京市城區(qū)偏中心位置(116.28°E、39.93°N)為后向軌跡起始點(diǎn),分別設(shè)置200m、500m和1000m為軌跡起始高度,使用的氣象資料為美國(guó)國(guó)家海洋和大氣管理局的GDAS(全球同化數(shù)據(jù))資料.

2 結(jié)果與討論

2.1 數(shù)值模擬結(jié)果驗(yàn)證

由于缺少系統(tǒng)的區(qū)域PM2.5在線監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù),因此本文依托課題組研究基礎(chǔ),采用2013年1、4、7、10月于北京、唐山、石家莊采集的PM2.5環(huán)境樣品驗(yàn)證模型模擬效果[12],并選用標(biāo)準(zhǔn)化平均偏差(NMB)、標(biāo)準(zhǔn)化平均誤差(NME)和相關(guān)系數(shù)(COR)來評(píng)估模擬值的準(zhǔn)確性[13].由表1可以看出,北京、唐山模擬值與監(jiān)測(cè)值較為接近,石家莊模擬效果相對(duì)較差,模擬值較監(jiān)測(cè)值偏低約 37%.3地模擬值與監(jiān)測(cè)值之間相關(guān)性顯著,其中北京相關(guān)系數(shù)高達(dá) 0.87.造成模擬誤差的主要原因來自于排放源清單的不確定性,此外模型反應(yīng)機(jī)理的不完整也會(huì)導(dǎo)致模擬出現(xiàn)誤差.綜合考慮各項(xiàng)評(píng)估指標(biāo),本研究所選用模型參數(shù)設(shè)置等對(duì)PM2.5的模擬效果較好,模擬誤差均在可接受范圍內(nèi)[14].

表1 PM2.5模擬值與監(jiān)測(cè)值對(duì)比Table 1 Comparison of PM2.5simulation and monitoring values

2.2 區(qū)域PM2.5及SIA傳輸貢獻(xiàn)

《重點(diǎn)區(qū)域大氣污染防治十二五規(guī)劃》中,將京津冀區(qū)域劃定為大氣污染防治重點(diǎn)區(qū)域[8],因此本研究選取京津冀區(qū)域作為受體,分析各排放源區(qū)對(duì)京津冀整體PM2.5及SIA貢獻(xiàn)百分比,如表2所示,可以看出,受地理位置以及高污染物排放量影響,河北省對(duì)京津冀地區(qū) PM2.5貢獻(xiàn)為44.7%,遠(yuǎn)高于其他省市,天津和北京其次,均在15%以上,京津冀以外區(qū)域貢獻(xiàn)百分比僅為23.4%.SIA的傳輸貢獻(xiàn)與PM2.5有一定差別,河北省對(duì)京津冀地區(qū)貢獻(xiàn)仍為最大,北京、天津的貢獻(xiàn)百分比均不到 10%,京津冀以外地區(qū)傳輸貢獻(xiàn)高達(dá) 45.5%.已有研究表明,硫酸鹽、硝酸鹽等二次組分多富集在較小粒徑顆粒物中[15-16],有利于遠(yuǎn)距離的傳輸,且一次排放出的氣態(tài)前體物SO2、NOx也會(huì)在傳輸過程中發(fā)生二次轉(zhuǎn)化反應(yīng),加大遠(yuǎn)距離傳輸?shù)呢暙I(xiàn)[17],因此SIA組分的區(qū)域傳輸作用更為明顯,這與 Wagstrom等[18]的研究結(jié)果一致.

圖2和圖3為各省市PM2.5與SIA傳輸矩陣.北京市PM2.5年均質(zhì)量濃度受本地貢獻(xiàn)為52.6%,四季濃度本地貢獻(xiàn)在 48.4%～56.7%之間,與Lang[5]和薛文博[8]等的研究結(jié)果有一定差別,一方面是因?yàn)椴煌攴輾庀蟊尘皥?chǎng)差異所導(dǎo)致,另一方面不同模型機(jī)理上的差異、模型的設(shè)置等也會(huì)導(dǎo)致模擬結(jié)果的不同[19],如 CMAQ與 CMAx模式所采用的氣溶膠化學(xué)機(jī)制、光化學(xué)速率模塊、干沉降方案等的選擇均有所差異[20].除本地貢獻(xiàn)外,河北省和天津市對(duì)北京市貢獻(xiàn)較大,PM2.5濃度貢獻(xiàn)分別為 23.2%和 6.6%,其他各省均在5.0%以下.河北省受污染物排放量較大影響,本地排放對(duì) PM2.5的貢獻(xiàn)明顯高于北京市,為58.7%,且由于處在模擬區(qū)域中心位置,受各省市影響較為平均,在3.0%～6.6%之間.其他省市 PM2.5質(zhì)量濃度受本地貢獻(xiàn)影響在51.2%～68.8%之間不等.從SIA傳輸貢獻(xiàn)矩陣中可以看出,二次離子區(qū)域傳輸作用較 PM2.5更為明顯,北京市本地貢獻(xiàn)僅為 39.5%,遠(yuǎn)小于 PM2.5本地貢獻(xiàn),河北省對(duì)北京市SIA貢獻(xiàn)高達(dá)30.1%.其它各省市SIA本地貢獻(xiàn)在36.7%～56.4%之間,且均小于PM2.5本地貢獻(xiàn).但總體來看,本地源排放仍是各省市PM2.5最主要來源.

表2 各排放源區(qū)對(duì)京津冀區(qū)域PM2.5及SIA貢獻(xiàn)率(%)Table 2 Contribution of each emission region to PM2.5and SIA of Beijing-Tianjin-Hebei region (%)

圖2 PM2.5跨區(qū)域傳輸矩陣Fig.2 Transmission matrix of PM2.5

圖3 SIA跨區(qū)域傳輸矩陣Fig.3 Transmission matrix of SIA

2.3 北京市重污染過程PM2.5來源分析

2.3.1 PM2.5污染特征 圖4為2013年1月4日～31日北京市 PM2.5質(zhì)量濃度逐日變化情況,可以看出北京市1月份空氣質(zhì)量較差,PM2.5平均質(zhì)量濃度為(177.8±116.8) μg/m3,為環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB3095-2012)[21]的二級(jí)日均濃度限值(75μg/m3)的2.4倍.期間出現(xiàn)了4次重污染過程,其中18～19日污染過程中,PM2.5質(zhì)量濃度達(dá)到中度重污染水平,其它3次污染過程PM2.5質(zhì)量濃度最高均可達(dá)到重度重污染.

圖4 2013年1月北京PM2.5質(zhì)量濃度Fig.4 Concentration of PM2.5in January 2013 of Beijing

表3為4次重污染時(shí)段與其它時(shí)段PM2.5濃度水平及氣象要素?cái)?shù)據(jù)信息,通過對(duì)比可以看出重污染時(shí)段與其它時(shí)段的氣象要素有著明顯的差別.從相對(duì)濕度來看,4次重污染期間相對(duì)濕度在59.5%～89.0%之間,均大于其它時(shí)段,較高的相對(duì)濕度有利于顆粒物的吸濕膨脹,且可以促進(jìn)氣態(tài)前體物的二次轉(zhuǎn)化;污染過程中氣壓變化范圍在 1020.0～1028.5hPa之間,小于其它時(shí)段的1028.8hPa,重污染過程出現(xiàn)時(shí),天氣背景場(chǎng)通常會(huì)由高壓控制向低壓控制轉(zhuǎn)換,當(dāng) PM2.5質(zhì)量濃度達(dá)到峰值時(shí),通常由低壓均壓場(chǎng)控制[12];較低的地面風(fēng)速或靜風(fēng)不利于污染物的擴(kuò)散和清除,且會(huì)導(dǎo)致污染物的進(jìn)一步累積,4次重污染過程中風(fēng)速最高僅為 6.0km/h,明顯小于其它時(shí)段.總體來看,不利于污染物擴(kuò)散的氣象要素是重污染過程形成的重要因素之一.

表3 不同時(shí)段PM2.5濃度水平及氣象要素Table 3 Concentrations of PM2.5and meteorological parameters in different periods

2.3.2 重污染過程后向軌跡分析 通過 HYSPLIT后向軌跡分析可以定性評(píng)估不同污染

過程氣團(tuán)來向.本研究選取200m、500m和1000m高度分別作為軌跡起始點(diǎn),追蹤過去48h軌跡變化,圖5為4次重污染過程PM2.5質(zhì)量濃度達(dá)到峰值時(shí)刻的后向軌跡圖,橫坐標(biāo)軸均為 UTC時(shí)間.可以看出,1月10～14日污染過程中,不同高度氣流回推軌跡均呈現(xiàn)出逐漸下降的趨勢(shì),且 12日8：00前氣團(tuán)均貼近于地面,軌跡來向顯示氣團(tuán)主要來自于河北省西南和南部,經(jīng)過天津市,傳輸至北京;18～19日污染過程中,200m、500m和1000m高度污染氣團(tuán)均主要來自于西北方向,經(jīng)過蒙古、內(nèi)蒙古自治區(qū)以及河北省張家口市的長(zhǎng)距離傳輸至北京;23日污染過程持續(xù)時(shí)間較短,從氣團(tuán)軌跡可以看出,500m以下高度的氣團(tuán)均較接近于地面,且明顯存在來自偏西南方向,即保定市的局地氣團(tuán)輸入;27～30日污染過程期間,北京市多處于均壓場(chǎng)控制,200m高度有明顯的由南部轉(zhuǎn)向偏東南方向的局地氣團(tuán)輸入,導(dǎo)致了低層污染物的持續(xù)累積.

圖5 2013年1月北京市重污染過程氣團(tuán)后向軌跡Fig.5 Back trajectories for heavy pollution of Beijing during January in 2013

4次重污染過程中,除1月18～19日污染過程外,其他3次過程PM2.5質(zhì)量濃度最高均可達(dá)到300 μg/m3以上,而從區(qū)域污染物排放水平來看,北京市西南方向的保定市、石家莊市以及東南方向的天津市、唐山市污染物排放量較高,西北方向的排放源相對(duì)較少.因此,可以推斷當(dāng)出現(xiàn)不利于污染物擴(kuò)散的氣象條件時(shí),來自西南、東南方向的短距離傳輸氣團(tuán)或局地氣團(tuán)更容易引起重污染,這與蘇福慶等的研究結(jié)果較為一致[22].

2.3.3 PM2.5及SIA組分空間來源 污染過程氣團(tuán)后向軌跡分析結(jié)果表明,區(qū)域傳輸對(duì) PM2.5污染的形成有著重要的貢獻(xiàn),表4是1月份4次重污染過程期間北京市PM2.5及SIA組分區(qū)域來源貢獻(xiàn)百分比.可以看出,北京本地源排放對(duì) PM2.5貢獻(xiàn)率在 35.1%～37.3%之間,明顯小于年均本地貢獻(xiàn)水平(52.6%).河北省對(duì)北京市 PM2.5貢獻(xiàn)率為34.2%～45.3%,是4次重污染過程北京市PM2.5的重要來源.與 PM2.5區(qū)域來源貢獻(xiàn)相似,SIA的區(qū)域來源模擬結(jié)果顯示,重污染過程期間,SIA本地貢獻(xiàn)也明顯小于年均貢獻(xiàn)水平,且均小于PM2.5本地貢獻(xiàn)百分比,僅占到 17.1%～28.4%.河北省對(duì)北京市 SIA貢獻(xiàn)百分比均大于北京市本地貢獻(xiàn),可占到29.0%～52.8%.

結(jié)合重污染過程后向軌跡模擬結(jié)果對(duì)PM2.5區(qū)域來源進(jìn)行分析.18～19日污染過程主要來自西北方向長(zhǎng)距離傳輸,因此京津冀以外區(qū)域貢獻(xiàn)可占到總PM2.5質(zhì)量濃度的26.5%,為4次污染過程中最高.23日污染過程中污染氣團(tuán)主要為北京市西南方向,即河北省范圍內(nèi)的局地氣團(tuán)輸入,而模擬結(jié)果顯示,河北省對(duì)北京市 PM2.5貢獻(xiàn)率高達(dá)45.3%,遠(yuǎn)大于其他3次污染過程,且京津冀以外省市貢獻(xiàn)僅為 17.7%,為 4次污染過程中最低.27～30日污染過程中,天津市對(duì)北京市 PM2.5貢獻(xiàn)占到7.5%,大于其他3次污染過程占比,京津冀以外區(qū)域貢獻(xiàn)僅為 19.6%,與后向軌跡模擬結(jié)果較為符合.

表4 重污染過程北京市PM2.5及SIA組分區(qū)域來源(%)Table 4 Regional contributions of PM2.5and SIA among severe pollution processes of Beijing (%)

綜上所述,受天氣背景場(chǎng)差異的影響,2013年1月4次重污染過程中北京市PM2.5區(qū)域來源有一定的差別,但總體來看,北京市的 PM2.5污染表現(xiàn)出了較強(qiáng)的區(qū)域性,周邊省市污染物的輸入是導(dǎo)致4次重污染形成的主要原因之一,因此,為了有效的改善北京市空氣質(zhì)量,需加強(qiáng)區(qū)域污染物的協(xié)同控制.

3 結(jié)論

3.1 模擬區(qū)域 PM2.5跨區(qū)域輸送作用較為明顯,其中京津冀 PM2.5年均受外來源貢獻(xiàn)為 23.4%.各省市跨區(qū)域輸送特征略有差異,本地排放對(duì)PM2.5貢獻(xiàn)在51.2%～68.8%之間不等,SIA傳輸作用較 PM2.5更為顯著,本地貢獻(xiàn)在 36.7%～56.4%之間.但總體來看,本地源貢獻(xiàn)仍為各省市污染物的最主要來源.

3.2 北京市2013年 1月 PM2.5污染水平較高,平均質(zhì)量濃度高達(dá)(177.8±116.8)μg/m3,期間共計(jì)出現(xiàn)4次重污染過程,其中3次可達(dá)到重度重污染水平;對(duì)比重污染與非重污染時(shí)段相對(duì)濕度、氣壓與風(fēng)速水平,可看出不利的氣象要素是重污染形成的影響因素之一.

3.3 4次重污染過程污染氣團(tuán)來向有明顯差異,其中南部短距離氣團(tuán)以及西南、東南方向局地氣團(tuán)輸入所導(dǎo)致的重污染水平明顯高出西北方向長(zhǎng)距離氣團(tuán)輸入,說明偏南方向的氣團(tuán)更容易導(dǎo)

致重污染的形成.

3.4 區(qū)域傳輸在北京重污染過程中作用顯著,期間PM2.5受本地源排放貢獻(xiàn)僅在35.1%～37.3%之間,SIA受本地源貢獻(xiàn)在17.1%～28.4%之間,受污染物傳輸來源差異影響,其他各省市貢獻(xiàn)百分比有所不同.綜上所述,加強(qiáng)區(qū)域污染物的協(xié)同控制,是改善區(qū)域空氣質(zhì)量的有效途徑.

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Study on transportation of PM2.5in Beijing-Tianjin-Hebei (BTH) and its surrounding area.

WANG Xiao-qi, LANG Jian-lei*, CHENG Shui-yuan*, CHEN Guo-lei, LIU Xiao-yu (Key Laboratory of Beijing on Regional Air Pollution Control, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China). China Environmental Science, 2016,36(11)：3211～3217

WRF-CAMx modeling system was developed to examine the regional transportation of PM2.5and secondary inorganic aerosol (SIA) in Beijing-Tianjin-Hebei (BTH) and its surrounding provinces. Regional emission contribution to the PM2.5and SIA of BTH was estimated, and the transmission matrix among different provinces was also obtained. Results showed that regional transmission effect of PM2.5and SIA components was comparatively significant. PM2.5and SIA of BTH contributed by emissions from outside region was 23.4% and 45.5%, respectively. Local emissions contributed 51.2%～68.8% of the annual average PM2.5and 36.7%～56.4% of the SIA in each province and city. Sources of the four severe pollution processes in January 2013 of Beijing were analyzed combining backward trajectory model; and it was found that the sources were quite different from each other, including long distance transportation from northwest direction, short distance transportation from the south and local air-mass transportation from southwest and southeast. Regional transportation was more obviously during the severe pollution processes, PM2.5and SIA contributed by local emissions were only 35.1%～37.3% and 17.1%～28.4%, respectively. Among that, air-mass transported from southern part could lead to higher pollution level; and the contributions from emissions of BTH was remarkable, they reached 83.2% and 76.4% for PM2.5and SIA, respectively.

WRF-CAMx；regional transportation；severe pollution process；backward trajectory

X513

A

1000-6923(2016)11-3211-07

王曉琦(1991-),男,吉林松原人,北京工業(yè)大學(xué)環(huán)境與能源工程學(xué)院博士研究生,主要從事環(huán)境規(guī)劃管理與污染防治方面的研究.

2016-02-29

國(guó)家自然科學(xué)基金(91544232);國(guó)家環(huán)保公益性行業(yè)科研專項(xiàng)(201409006);北京市科技計(jì)劃(Z141100001014002)

* 責(zé)任作者, 郎建壘, jllang@bjut.edu.cn; 程水源, 教授, chengsy@bjut.edu.cn