• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    壬基酚對一株銅綠假單胞菌吸附鎘的影響

    2016-12-20 08:17:30朱月芳史廣宇施維林蘇州科技大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院江蘇蘇州5009蘇州市環(huán)境監(jiān)測中心江蘇蘇州5004華北電力大學(xué)可再生能源學(xué)院北京006
    中國環(huán)境科學(xué) 2016年11期
    關(guān)鍵詞:活菌菌體懸液

    魏 藍(lán),朱月芳,史廣宇,何 理,陳 昱,施維林*(.蘇州科技大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,江蘇 蘇州5009;.蘇州市環(huán)境監(jiān)測中心,江蘇 蘇州 5004;.華北電力大學(xué)可再生能源學(xué)院,北京 006)

    壬基酚對一株銅綠假單胞菌吸附鎘的影響

    魏 藍(lán)1,朱月芳2,史廣宇1,何 理3,陳 昱1,施維林1*(1.蘇州科技大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,江蘇 蘇州215009;2.蘇州市環(huán)境監(jiān)測中心,江蘇 蘇州 215004;3.華北電力大學(xué)可再生能源學(xué)院,北京 102206)

    考察壬基酚(NP)對一株從重金屬污染場地篩選出的銅綠假單胞菌X吸附鎘(Cd)的影響,在NP濃度分別為0、1.0、10.0mg/L條件下,通過優(yōu)化吸附條件,研究X菌的Cd2+吸附效果.結(jié)果表明,NP與Cd2+共存時(shí),在Cd2+初始濃度為1.0mg/L的溶液中,菌體的最佳投菌量和pH值為1.0g/L和7.0,吸附2h,吸附率可達(dá)90.0 %左右.失活菌與活菌的吸附結(jié)果表明失活菌的吸附能力較活菌強(qiáng).NP濃度對吸附的影響結(jié)果表明,低濃度NP對菌株吸附Cd2+的抑制作用較小,高濃度NP時(shí)抑制作用較大.通過分析X菌處理單一Cd2+及Cd2+-NP復(fù)合污染后的紅外光譜圖可知,菌體表面的羥基O—H鍵、酰胺C—N鍵和N—H鍵和氨基均參與吸附反應(yīng),并且高濃度NP對菌體表面基團(tuán)活性影響較大,從而影響其對Cd2+的吸附.

    壬基酚;鎘;銅綠假單胞菌X;吸附;表面基團(tuán)

    鎘(Cd)作為工農(nóng)業(yè)使用的原料被廣泛用于電鍍、合金、殺蟲劑和電池制造等行業(yè),其以“三廢”形式進(jìn)入環(huán)境,從而導(dǎo)致 Cd污染嚴(yán)重超標(biāo),現(xiàn)行管理對其治理要求較為嚴(yán)格.傳統(tǒng)的物理和化學(xué)方法盡管能夠有效去除土壤中的Cd,但投資較大,且易形成二次污染等問題[1-6].相比于傳統(tǒng)的重金屬污染治理方法,生物吸附技術(shù)因其具有高效價(jià)廉、無二次污染、操作簡單、可用性強(qiáng)等特點(diǎn),已成為國內(nèi)外研究的熱點(diǎn)[7-10].其中,微生物作為首選吸附材料,治理效果較好[11],并且研究

    表明,微生物菌體在 Cd處理方面具有良好的活性和吸附效果[12-15].

    然而,重金屬污染往往是和其他污染物共存,形成復(fù)合污染.壬基酚(NP)作為一種工業(yè)使用表面活性劑的降解產(chǎn)物,傳統(tǒng)和深度的廢水處理方法無法將其去除,最終在環(huán)境各圈層循環(huán)[16-18].生物法處理有機(jī)物-重金屬復(fù)合污染是個(gè)難點(diǎn),有關(guān)NP-Cd復(fù)合污染的研究幾乎沒有.文章通過對物化因素的控制,旨在找到 NP存在下微生物對Cd2+的最佳吸附條件,并探究在不同濃度 NP下菌體對Cd2+的吸附效果.

    1 材料及方法

    1.1 實(shí)驗(yàn)材料

    實(shí)驗(yàn)菌株:篩選自蘇州地區(qū)典型污染土壤,經(jīng)16S rRNA序列比對,鑒定為銅綠假單胞菌,菌株編號為 X,預(yù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明在吸附 2h,菌濃度為1.0g/L,pH為7.0且初始Cd2+濃度小于1.0mg/L時(shí),吸附率在80 % ~ 90 %之間,表明其對Cd2+有較好的吸附效果.

    營養(yǎng)培養(yǎng)基:牛肉膏 5.0g、蛋白胨 10.0g、NaCl 5.0g、去離子水1000mL、pH=7.0±0.3.

    試劑:Cd標(biāo)準(zhǔn)儲備液 1000mg/L,由分析純CdCl2溶于去離子水得到;NP儲備液 1000mg/L,由優(yōu)級純 NP(上海阿拉丁生化科技股份有限公司)溶于無水乙醇得到.

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 菌懸液的制備 將已知菌接種于滅菌培養(yǎng)基中,于 30℃,150r/min恒溫?fù)u床中振蕩培養(yǎng)24h后作為母液,4℃冷藏保存.用無菌操作技術(shù)將母液以 1%的接種量接種于滅菌培養(yǎng)基內(nèi),在上述條件下培養(yǎng)16h至對數(shù)生長期,5000r/min離心10min,去上清后,用去離子水清洗3次,稱重后制成菌懸液,備用.

    1.2.2 吸附條件優(yōu)化實(shí)驗(yàn) (1)吸附時(shí)間與 NP濃度對菌體吸附Cd2+的影響

    分別添加對數(shù)生長期菌懸液于 NP濃度為0,1.0,10.0mg/L,pH為7.0的1.0mg/L的Cd溶液中,控制菌濃度為1.0g/L,溶液總體積為20mL,以不加菌作空白對照.振蕩培養(yǎng) 0.5,1,2,4,8,12,24h時(shí)分別取樣,5000r/min離心 10min,取上清過0.45μm水系濾膜,采用電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(ICP-OES)測定Cd2+濃度.

    (2) Cd2+初始濃度與 NP濃度對菌體吸附Cd2+的影響

    分別添加對數(shù)生長期菌懸液于 NP濃度為0,1.0,10.0mg/L,pH值為7.0的0.1,0.5,1.0,5.0,10.0, 50.0mg/L的Cd溶液中,控制菌濃度為1.0g/L,溶液總體積為 20mL,以不加菌作空白對照.振蕩培養(yǎng)2h取樣,其余操作同上.

    (3) 投菌量與NP濃度對菌體吸附Cd2+的影響

    分別添加對數(shù)生長期菌懸液于 NP濃度為0,1.0,10.0mg/L,pH值為7.0的1.0mg/L的Cd溶液中,控制菌濃度分別為 0.5,1.0,1.5,2.0,2.5g/L,溶液總體積均為 20mL,以不加菌作空白對照.振蕩培養(yǎng)2h取樣,其余操作同上.

    (4) pH與NP濃度對菌體吸附Cd2+的影響

    分別添加對數(shù)生長期菌懸液于 NP濃度為0,1.0,10.0mg/L,pH值為3.0,4.0,5.0,6.0,7.0,8.0的1.0mg/L的Cd溶液中,控制菌濃度為1.0g/L,溶液總體積為 20mL,以不加菌作空白對照.振蕩培養(yǎng)2h取樣,其余操作同上.

    1.2.3 活菌與失活菌吸附 Cd2+的差異 將擴(kuò)大培養(yǎng)至對數(shù)生長期的菌體用2.5%的戊二醛固定,冷藏避光保存 24h,使菌體失活,離心后制成菌懸液,同時(shí)制備對數(shù)生長期活菌懸液.分別添加菌懸液于NP濃度為0,1.0,10.0mg/L,pH值為7.0的1.0mg/L的Cd溶液中,控制菌濃度為1.0g/L,溶液總體積為 20mL,以不加菌作空白對照.振蕩培養(yǎng)2h取樣,其余操作同上.

    1.2.4 不同 NP濃度對菌體吸附 Cd2+的影響將對數(shù)生長期菌懸液分別投加到 NP濃度為 0, 0.1,0.5,1.0,5.0,10.0,50.0mg/L,pH 值為 7.0 的1.0mg/L的Cd溶液中,控制菌濃度為1.0g/L,溶液總體積為 20mL,以不加菌作空白對照.振蕩培養(yǎng)2h取樣,其余操作同上.

    1.2.5 紅外光譜分析 分別添加對數(shù)生長期菌懸液于NP濃度為0,1.0,10.0mg/L,pH值為7.0的1.0mg/L的Cd溶液中,控制菌濃度為1.0g/L,溶液總體積為 20mL,以不加 Cd2+的純菌懸液作空白

    對照.振蕩培養(yǎng)2h取樣,5000r/min離心10min,棄上清.將菌體移入2mL離心管中,10000r/min離心10min,棄上清后置于冷凍干燥機(jī)內(nèi)冷凍 12h.取出后進(jìn)行KBr壓片,采用傅立葉紅外光譜儀進(jìn)行分析.

    1.3 數(shù)據(jù)處理

    式中:R為菌株對Cd2+的吸附率,%;C0為測得溶液中的初始 Cd2+濃度,mg/L;Ce為測得的反應(yīng)后溶液中的Cd2+濃度,mg/L;Q為單位質(zhì)量菌株對Cd2+的吸附量,mg/g;V為溶液體積,L; m為菌株質(zhì)量,g.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 吸附時(shí)間與NP濃度對菌體吸附Cd2+的影響

    吸附時(shí)間是微生物吸附重金屬的重要參數(shù)之一.圖1所示為吸附時(shí)間與NP濃度對Cd2+吸附的影響.由圖1可知,無NP時(shí),0.5h內(nèi)X菌吸附了體系中大部分 Cd2+,吸附率約為 80.2%,隨時(shí)間的推移,吸附率波動(dòng)較小,在8h時(shí)基本趨于穩(wěn)定.當(dāng)體系中加入NP后,菌體對Cd2+的吸附率低于空白值,且吸附率下降速度先快后慢.不同NP濃度相比,NP對菌體的Cd2+吸附率在2h前無明顯抑制差異,在 2h時(shí)開始出現(xiàn)抑制差異并逐漸增大,故將其作為后續(xù)實(shí)驗(yàn)中的最適吸附時(shí)間.

    生物吸附重金屬普遍存在兩個(gè)時(shí)期,一是快速吸附時(shí)期,一般在幾十分鐘內(nèi)即可吸附 70.0%左右的重金屬,此時(shí)主要進(jìn)行菌體的表面吸附,因此速率快;二是緩慢時(shí)期,耗時(shí)約為快速吸附的幾十倍甚至更多,因?yàn)榧?xì)胞膜具有磷脂雙分子層,而金屬離子需依靠載體才能實(shí)現(xiàn)跨膜運(yùn)輸進(jìn)入胞內(nèi),在胞內(nèi)富集,該過程耗能且受細(xì)胞代謝和擴(kuò)散過程影響,所以吸附速率慢[19].在NP和Cd復(fù)合污染體系中,兩種污染物一方面通過影響細(xì)胞膜的通透性,使其對菌體的毒性增強(qiáng);另一方面通過影響微生物活性及生長來影響吸附效果[20].

    圖1 吸附時(shí)間與NP濃度對X菌吸附Cd2+的影響Fig.1 Effect of contact time and NP concentration on the biosorption of Cd2+by bacteria X

    2.2 Cd2+初始濃度與 NP濃度對菌體吸附Cd2+的影響

    圖2所示為Cd2+初始濃度和NP濃度影響微生物吸附的結(jié)果.吸附時(shí)間為 2h,隨 Cd2+濃度的增加,對照組單位質(zhì)量菌體的吸附量由緩慢上升至快速上升,吸附率從無明顯變化至快速下降,在1.0mg/L時(shí)達(dá)到最大,基本清除了體系中的 Cd2+,此時(shí)吸附效果最佳.加入NP后,不同NP濃度對菌體吸附 Cd2+的能力影響甚微.與對照組相比,在Cd2+濃度為 0.1~1.0mg/L時(shí),吸附率有明顯降低趨勢,且差值隨Cd2+濃度的升高而減小,吸附量相對于對照組變化不明顯.當(dāng) Cd2+濃度為 5.0~50.0mg/L時(shí),吸附效率均比未添加NP體系明顯提高.

    綜上所述,高濃度 Cd2+會抑制生物對其的吸附作用,NP和 Cd2+的聯(lián)合抑制作用在Cd2+濃度低時(shí)最顯著.單獨(dú) Cd2+作用時(shí),在高 Cd2+濃度下,由于 Cd總量較大,故總體吸附率降低;單位質(zhì)量菌體的吸附量逐漸升高,是由于菌體顆粒與流體相之間的傳質(zhì)驅(qū)動(dòng)力的提高,以及吸附質(zhì)和吸附劑的碰撞次數(shù)的增多[21].與對照組相比,加入 NP后,對低濃度Cd2+的吸附抑制可能是因?yàn)镹P與Cd2+競爭菌體表面的吸附位點(diǎn)以及NP的毒性抑制.而添加NP體系中,高濃度Cd2+吸附率均大于

    對照組,可能是由于菌體代謝NP后,菌體的表面變褶皺,更粗糙,比表面積增大,吸附點(diǎn)位增多,從而提高了吸附效果[22].

    圖2 Cd2+初始濃度與NP濃度對X菌的Cd2+吸附率(柱狀圖)及單位質(zhì)量X菌的Cd2+吸附量(折線圖)的影響Fig.2 Effect of initial Cd2+concentration and NP concentration on the biosorption rate of Cd2+by bacteria X (histogram) and on Cd2+uptake capacity by unit mass of bacteria X (line chart)

    2.3 投菌量與NP濃度對菌體吸附Cd2+的影響

    投菌量也是影響生物吸附重金屬的重要指標(biāo)之一.圖 3表明,不加 NP,初始 Cd2+濃度為1.0mg/L,吸附2h時(shí),隨投菌量的增加,菌株對Cd2+的吸附率在1.0g/L時(shí)趨于穩(wěn)定,約為94.2 %,單位質(zhì)量菌體的吸附量隨投菌量的增加而逐漸降低.當(dāng)加入 NP后,吸附率隨投菌量的增多呈緩慢增加的趨勢,NP的不同濃度對菌體的 Cd2+吸附效果影響不大.相比對照組,NP-Cd共存體系的菌體吸附能力降低.

    因此,無NP體系中,吸附率穩(wěn)定時(shí),單位質(zhì)量菌株的吸附量隨菌濃度的增加而降低,很可能是菌量增加,Cd2+的吸附點(diǎn)位充足,Cd2+濃度與菌體濃度的比值變小,從而減少了單位質(zhì)量菌株對Cd2+的吸附量.NP的加入,會使一部分菌體表面的吸附點(diǎn)位被占據(jù)[23],或者抑制一部分菌體的正常生理代謝甚至使其死亡,而死亡的菌株也能吸附Cd2+,同時(shí)也可能存在菌體表面變褶皺,吸附點(diǎn)位增多的情況.但由于投加的菌量多,活菌數(shù)量遠(yuǎn)大于死亡菌株的數(shù)量,且死亡菌株中也有部分菌的細(xì)胞結(jié)構(gòu)被破壞,不能進(jìn)行正常的表面吸附,同時(shí),菌量增多會促使Cd2+的釋放能力增強(qiáng),故綜合考慮吸附率和吸附量相比于對照組均是下降的.

    圖3 投菌量與NP濃度對X菌的Cd2+吸附率(柱狀圖)及單位質(zhì)量X菌的Cd2+吸附量(折線圖)的影響Fig.3 Effect of bacterial concentration and NP concentration on the biosorption rate of Cd2+by bacteria X (histogram) and on Cd2+uptake capacity by unit mass of bacteria X (line chart)

    2.4 pH與NP濃度對菌體吸附Cd2+的影響

    pH對重金屬離子的化學(xué)性質(zhì)、離子間的相互作用及細(xì)胞表面基團(tuán)活性都存在明顯影響.圖4所示為pH與NP濃度對菌體吸附Cd2+的影響.結(jié)果表明,若體系中無NP,隨pH的逐漸增大,吸附能力先上升后趨于平穩(wěn).加入NP后,不同濃度NP對Cd2+吸附效果影響差異不大.添加NP的體系與對照組相比,在pH為5.0時(shí)出現(xiàn)較大差異,pH為7.0~8.0時(shí),NP的抑制差異不明顯,吸附率可達(dá)89.9 %,因此將pH=7.0作為后續(xù)實(shí)驗(yàn)的最適pH.

    pH對細(xì)胞表面的官能團(tuán)變化以及對金屬自身性質(zhì)的影響,直接或間接導(dǎo)致菌體細(xì)胞吸附金屬離子的能力的不同[24].綜上,X菌在中性左右條件下有良好的Cd2+吸附效果.pH低于5時(shí),無NP體系中Cd2+的吸附效果變化較大,可能是pH過低,水合氫離子會與Cd2+競爭吸附位點(diǎn),因此質(zhì)子化程度越大,菌體越難吸附Cd2+;同時(shí),pH也可影響微生物的生長代謝,易導(dǎo)致膜電位的改變,使微

    生物難以適應(yīng)新環(huán)境而影響吸附 Cd的效果[20]. pH在5.0~7.0時(shí),在同一pH條件下,與對照組相比,NP的存在均使 Cd2+的吸附率大大降低,可能是因?yàn)镹P與Cd2+存在吸附點(diǎn)位的競爭,NP的吸收占據(jù)優(yōu)勢,導(dǎo)致菌體難以吸附 Cd2+.而 pH>7.0后,無論NP存在與否,不同pH間的Cd2+吸附效果均無明顯差異,說明菌體表面的吸附位點(diǎn)已達(dá)到飽和,NP對Cd2+的吸附影響不大.

    圖4 pH和NP濃度對X菌的Cd2+吸附率的影響Fig.4 Effect of pH and NP concentration on the biosorption rate of Cd2+by bacteria X

    2.5 活菌與失活菌吸附Cd2+的差異

    為保障菌體內(nèi)部結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,最大化地保留其表面的有效官能團(tuán),阻止其生長代謝,研究活菌與失活菌對 Cd2+的吸附差異,本文實(shí)驗(yàn)采用戊二醛對菌體進(jìn)行固定,結(jié)果如圖5.由圖5可知,無論NP存在與否,失活菌體的吸附效果明顯優(yōu)于活菌,這一結(jié)果與白潔瓊等[25]的研究結(jié)果一致,說明X菌的吸附機(jī)理與菌體活性有關(guān).無 NP體系中,1.0g/L失活菌對Cd2+的吸附效果優(yōu)于相同量的活菌吸附效果.比較不同NP濃度,菌體的Cd2+吸附效果均無明顯差異;但與對照組相比,活菌的吸附能力大幅度下降,而失活菌的吸附能力變化微小.

    分析吸附率的變化趨勢得出,活菌對 Cd2+的吸附可能是表面吸附/脫附與主動(dòng)運(yùn)輸/釋放相結(jié)合,進(jìn)而將積累在表面和胞內(nèi)的超負(fù)荷 Cd2+排出細(xì)胞,同時(shí),菌體自身釋放的陽離子與Cd2+形成競爭關(guān)系會抑制其對 Cd2+的吸附.固定后的菌體已經(jīng)失去活性,對Cd2+的吸附以表面吸附為主,不存在對Cd2+的主動(dòng)運(yùn)輸/釋放.同時(shí),體系中存在NP時(shí),NP的毒性會影響活菌的正常生長代謝,或是NP與 Cd2+對有效吸附位點(diǎn)的競爭,導(dǎo)致活菌吸附能力下降.而失活菌不能進(jìn)行生長代謝,故 NP濃度對其無明顯影響[23].

    圖5 生理?xiàng)l件與NP濃度對X菌的Cd2+吸附率的影響Fig.5 Effect of physiological conditions and NP concentration on the biosorption rate of Cd2+by bacteria X

    2.6 不同NP濃度對菌體吸附Cd2+的影響

    在最佳吸附時(shí)間、Cd2+初始濃度、投菌量及pH的條件下,改變NP濃度,獲得菌體對Cd2+的吸附效果(圖6).由圖6可知,隨著NP濃度的增加,X菌對 Cd2+的吸附效率降低.無 NP,吸附 2h時(shí), 1.0g/L菌體對 1.0mg/L Cd2+的吸附率達(dá) 89.8%,表明X菌能很好的吸附Cd2+.當(dāng)加入NP時(shí),NP濃度的升高使菌株吸附 Cd2+的能力總體呈緩慢下降趨勢.當(dāng)NP濃度為0.1mg/L時(shí),菌體的吸附率較對照組下降了 25.7%;而 NP濃度在 0.1~10mg/L范圍內(nèi),菌體吸附率下降非常緩慢;當(dāng)濃度升至50mg/L時(shí),吸附率迅速下降到8.6%,菌株基本喪失了吸附能力.

    通過以上分析,NP對菌體吸附 Cd2+有一定的影響,低濃度NP影響較小,高濃度NP影響較大.可能原因是低濃度NP能為Cd的去除提供碳源和能源,故有較好的吸附效果[21].隨著NP濃度增高,NP-Cd復(fù)合破壞了菌體細(xì)胞膜的通透性,影響其生長代謝機(jī)制,對菌體的毒害作用逐步增強(qiáng);

    此外,由于菌體對NP的吸收位點(diǎn)與對Cd2+的吸附位點(diǎn)相同,在高濃度NP條件下,NP更易于接觸有效位點(diǎn),且易于達(dá)到吸附飽和,從而與Cd2+形成顯著競爭,這都會導(dǎo)致菌體難以吸附Cd2+.

    圖6 NP濃度對X菌的Cd2+吸附率的影響Fig.6 Effect of NP concentration on the biosorption rate of Cd2+by bacteria X

    2.7 紅外光譜分析

    鑒于以上,即在NP存在時(shí),X菌的Cd2+吸附基本為表面吸附,進(jìn)一步考察吸附前后菌體表面官能團(tuán)的變化,結(jié)果如圖7所示.可以看出,菌體在不同Cd2+和NP濃度下吸附前后的峰數(shù)目和峰形變化明顯,部分吸收峰發(fā)生偏移現(xiàn)象,說明X菌在處理單一Cd2+及Cd2+-NP復(fù)合污染時(shí)有表面基團(tuán)參與,主要在 2800 ~ 3500cm-1和 500 ~1700cm-1范圍內(nèi)出現(xiàn)吸收帶[25].3000 ~ 3400cm-1處的譜鋒是 O—H 的伸展運(yùn)動(dòng)[26],2800 ~3000cm-1為 CH2的不對稱伸縮運(yùn)動(dòng)[27],1400 ~1650cm-1處的譜鋒來自典型的酰胺Ⅰ帶(C=O的伸縮振動(dòng))、酰胺Ⅱ帶(N—H的彎曲振動(dòng)和C—N的伸縮振動(dòng))和酰胺Ⅲ帶(C—N的伸縮振動(dòng)),1200 ~ 1400cm-1處的峰形變化與P—O和C—S的疊加振動(dòng)和胺基化合物中C—N的伸縮振動(dòng)等有關(guān),低于 650cm-1是金屬離子與氧締合形成的譜峰.

    3000 ~ 3400cm-1范圍內(nèi)隨著單一及復(fù)合污染物的加入,峰形變圓鈍,證明菌體表面存在羥基,并且可能參與 Cd2+的吸附[28].同時(shí),2800 ~ 3000cm-1處的峰形變化可能是由于相鄰基團(tuán)羥基的變化所致,也可發(fā)現(xiàn),高濃度NP存在時(shí)峰形變尖銳,說明高濃度NP對官能團(tuán)影響較大.1400~ 1650cm-1處的譜峰向低波數(shù)處微小偏移,說明Cd2+與酰胺發(fā)生絡(luò)合,降低其活性,且a~d的峰形由圓鈍變尖銳,說明高濃度NP影響酰胺作用.

    圖7 X菌處理單一Cd2+及Cd2+-NP復(fù)合污染后的紅外光譜圖Fig.7 FTIR spectra of bacteria X before and after the treatment of single Cd2+and combined Cd2+-NP

    3 結(jié)論

    3.1 在NP與Cd2+共存時(shí),通過對物化因子的控制,利用一株銅綠假單胞菌X吸附Cd2+,在吸附時(shí)間為2h,投菌量為1.0g/L,pH為7.0時(shí),Cd吸附條件最適宜;初始Cd2+濃度為1.0mg/L時(shí),吸附率可達(dá)到90.0 %左右.

    3.2 NP存在時(shí),X菌對Cd2+的吸附與菌體活性有關(guān),失活菌的吸附效果更好,但不同NP濃度對吸附基本無影響,這也說明活菌對 Cd2+的吸附不僅與細(xì)菌表面吸附/脫附有關(guān),還與主動(dòng)釋放/主動(dòng)運(yùn)輸?shù)冗^程有關(guān).

    3.3 不同NP濃度對菌體吸附Cd2+的影響不同,低濃度NP影響較小,高濃度NP影響較大,且高濃度NP能影響官能團(tuán)反應(yīng),從而影響Cd2+的吸附.

    [1] 杜麗娜,余若禎,王海燕,等.重金屬鎘污染及其毒性研究進(jìn)展[J]. 環(huán)境與健康雜志, 2013,30(2):167-174.

    [2] 蔡 楠,肖青青,許振成,等.基于土壤—農(nóng)作物遷移途徑重金屬鎘化學(xué)形態(tài)研究 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2013,33(S1):13-18.

    [3] 串麗敏,趙同科,鄭懷國,等.土壤重金屬污染修復(fù)技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 環(huán)境科學(xué)與技術(shù), 2014,37(120):213-222.

    [4] 易澤夫,余 杏,吳 景.鎘污染土壤修復(fù)技術(shù)研究進(jìn)展 [J]. 現(xiàn)代農(nóng)業(yè)科技, 2014,(9):251-253.

    [5] Wong C W, Barford J P, Chen G H, et al. Kinetics and equilibrium studies for the removal of cadmium ions by ion exchange resin [J]. Journal of Environmental Chemical Engineering, 2014,2:698-707.

    [6] 彭少邦,蔡 樂,李泗清.土壤鎘污染修復(fù)方法及生物修復(fù)研究進(jìn)展 [J]. 環(huán)境與發(fā)展, 2014,26(3):86-90.

    [7] 劉智峰.生物修復(fù)技術(shù)處理鎘污染綜述 [J]. 環(huán)境研究與監(jiān)測, 2013,26(3):52-55.

    [8] 王建龍,陳 燦.生物吸附法去除重金屬離子的研究進(jìn)展 [J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2010,30(4):673-701.

    [9] Bilal M, Shah J A, Ashfaq T, et al. Waste biomass adsorbents for copper removal from industrial wastewate----A review [J]. Journal of Hazardous Materials, 2013,263:322-333.

    [10] Fomina M, Gadd G M. Biosorption: current perspectives on concept, definition and application [J]. Bioresource Technology, 2014,160:3-14.

    [11] 李飛宇.土壤重金屬污染的生物修復(fù)技術(shù) [J]. 環(huán)境科學(xué)與技術(shù), 2011,34(12H):148-151.

    [12] 林曉燕,牟仁祥,曹趙云,等.耐鎘細(xì)菌菌株的分離及其吸附鎘機(jī)理研究 [J]. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2015,34(9):1700-1706.

    [13] Luo J M, Xiao X, Luo S L. Biosorption of cadmium (II) from aqueous solutions by industrial fungus Rhizopus cohnii [J]. Transactions of Nonferrous Metals Society of China, 2010, 20:1104-1111.

    [14] 劉愛民,黃為一.耐鎘菌株的分離及其對 Cd2+的吸附富集 [J].中國環(huán)境科學(xué), 2006,26(1):91-95.

    [15] 安鑫龍,周啟星.平菇菌絲體對 Cd、Pb及其復(fù)合污染的生長與富集響應(yīng) [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2008,28(7):630-633.

    [16] Hamlin H J, Marciano K, Downs C A. Migration of nonylphenol from food-grade plastic is toxic to the coral reef fish species Pseudochromis fridmani [J]. Chemosphere, 2015,139:223-228.

    [17] Rozalska S, Sobon A, Paw?owska J, et al. Biodegradation of nonylphenol by a novel entomopathogenic Metarhizium robertsii strain [J]. Bioresource Technology, 2015,191:166-172.

    [18] 張婷瑜,張福金,何 江,等.壬基酚的土壤殘留及其行為研究進(jìn)展 [J]. 農(nóng)業(yè)資源與環(huán)境學(xué)報(bào), 2014,31(2):118-125.

    [19] 葉錦韶,尹 華,白潔瓊,等.銅-苯并[a]芘復(fù)合污染體系中銅的微生物吸附特性 [J]. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2010,29(9):1777-1783.

    [20] 鄧 軍,尹 華,葉錦韶,等.氧化節(jié)桿菌與苯并[a]芘-鎘交互作用機(jī)理 [J]. 化工學(xué)報(bào), 2010,61(3):747-753.

    [21] 羅湘穎.黃孢原毛平革菌降解土霉素和吸附金屬鎘的研究 [D].長沙:湖南大學(xué), 2014.

    [22] 彭素芬,尹 華,鄧 軍,等.微生物對水-沉積物中苯并[a]芘-鎘復(fù)合污染修復(fù)的研究 [J]. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào), 2010,19(12):2966-2972.

    [23] 張 聞,陳貫虹,高永超,等.石油和重金屬污染土壤的微生物修復(fù)研究進(jìn)展 [J]. 環(huán)境科學(xué)與技術(shù), 2012,35(12J):174-181.

    [24] 徐 瑩,劉文磊,姜?jiǎng)P元,等.耐鹽魯氏酵母(Zygsoaccharomyces rouxii)CICC1379吸附水中重金屬Cu2+研究 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2010,30(10):1985-1991.

    [25] 白潔瓊,尹 華,葉錦韶,等.十溴聯(lián)苯醚共存條件下水中 Zn(Ⅱ )的生物吸附 [J]. 環(huán)境工程學(xué)報(bào), 2013,7(4):1245-1250.

    [26] 劉紅娟,黨 志,張 慧,等.醋狀芽孢桿菌抗重金屬性能及對鎘的累積 [J]. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2010,29(1):25-29.

    [27] 周艾平,尹 華,葉錦韶,等.酵母融合菌對Cr的吸附性能及機(jī)理分析 [J]. 環(huán)境科學(xué)與技術(shù), 2011,34(6):37-42.

    [28] 李 欣,譚周亮,周后珍,等.3種微生物吸附劑對低濃度 Cd2+的吸附特性研究 [J]. 環(huán)境科學(xué)與技術(shù), 2011,34(12):7-13.

    Biosorption of cadmium in nonylphenol-cadmium compound pollution by Pseudomonas aeruginosa X.

    WEI Lan1, ZHU Yue-fang2, SHI Guang-yu1, HE Li3, CHEN Yu1, SHI Wei-lin1*(1.College of Environmental Science and Engineering, University of Science and Technology of Suzhou, Suzhou 215009, China;2. Environmental Monitoring Center of Suzhou, Suzhou 215004, China;3.College of Renewable Energy Technology, North China Electric Power University, Beijing 102206, China). China Environmental Science, 2016,36(11):3495~3501

    Effects of nonylphenol (NP) on the adsorption of cadmium by Pseudomonas aeruginosa X, which is screened from cadmium (Cd) contaminated site was investigated. Experiments were undertaken to study the biosorption of cadmium at NP concentrations of 0、1.0、10.0mg/L respectively. It was revealed that the optimal concentration of Pseudomonas aeruginosa X and pH were 1.0g/L and 7.0respectively with initial Cd2+concentration of 1.0mg/L and hybrid with NP. With two hours absorbing, the biosorption rate was about 90 %. The results of biosorption by devitalized bacteria and live bacteria indicated that the adsorption ability of devitalized bacteria was better than that of live bacteria. By considering the different concentrations of NP as variables, it was found that the lower concentration of NP has little suppressing effect on the adsorption of Cd2+. But the suppressing effect was significant at higher concentrations of NP. FTIR spectra of bacteria X treating Cd2+and compound of Cd2+-NP separately indicated that the functional groups of hydroxyl group and amido were involved in the adsorption reaction. Moreover, it indicates that high concentration of NP has a greater impact on the activity of cell surface groups. Thus, high concentration of NP affects the adsorption of Cd2+.

    NP;Cd;Pseudomonas aeruginosa X;biosorption;surface groups

    X17

    A

    1000-6923(2016)11-3495-07

    魏 藍(lán)(1993-),女,吉林長春人,蘇州科技大學(xué)碩士研究生,主要從事土壤重金屬污染的修復(fù)研究.

    2016-03-20

    國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(31570515);江蘇高校水處理技術(shù)與材料協(xié)同創(chuàng)新項(xiàng)目;蘇州市科技支撐計(jì)劃項(xiàng)目(SS201421, SS201523);蘇州市環(huán)??萍柬?xiàng)目(2015-3);江蘇省自然科學(xué)基金青年基金(BK20150287)

    * 責(zé)任作者, 教授, weilin-shi@163.com

    猜你喜歡
    活菌菌體懸液
    菌體蛋白精養(yǎng)花鰱高產(chǎn)技術(shù)探析
    東北酸菜發(fā)酵過程中菌體的分離與鑒定
    運(yùn)用OD值法快速進(jìn)行乳酸菌活菌計(jì)數(shù)的研究
    磺胺嘧啶銀混懸液在二度燒傷創(chuàng)面治療中的應(yīng)用
    薯蕷皂苷元納米混懸液的制備
    中成藥(2017年9期)2017-12-19 13:34:28
    菌體蛋白水解液應(yīng)用于谷氨酸發(fā)酵的研究
    黃芩苷對一株產(chǎn)NDM-1大腸埃希菌體內(nèi)外抗菌作用的研究
    霧化吸入布地奈德混懸液治療COPD急性加重期的效果觀察
    雙歧三聯(lián)活菌聯(lián)合硝苯地平治療腹瀉型腸易激綜合征的臨床效果
    雙歧桿菌三聯(lián)活菌聯(lián)合多潘立酮治療新生兒喂養(yǎng)不耐受40例
    一a级毛片在线观看| 国产精品久久久久成人av| av免费在线观看网站| 十分钟在线观看高清视频www| 国产精品二区激情视频| 丁香六月欧美| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 一级a爱视频在线免费观看| 精品国内亚洲2022精品成人 | 在线观看舔阴道视频| av一本久久久久| 亚洲精华国产精华精| 国产99白浆流出| 亚洲国产中文字幕在线视频| 最近最新免费中文字幕在线| 亚洲中文av在线| 超碰成人久久| 中出人妻视频一区二区| 老鸭窝网址在线观看| 天堂√8在线中文| 欧美午夜高清在线| 国产不卡一卡二| 亚洲全国av大片| 水蜜桃什么品种好| 免费观看精品视频网站| 69av精品久久久久久| 国产男靠女视频免费网站| 日韩欧美在线二视频 | 国产精品久久久久久人妻精品电影| 麻豆成人av在线观看| 欧美日韩一级在线毛片| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 两人在一起打扑克的视频| 很黄的视频免费| tocl精华| tocl精华| 十分钟在线观看高清视频www| 国产成人影院久久av| 99久久国产精品久久久| 日韩免费av在线播放| 国产精品1区2区在线观看. | 国产激情久久老熟女| 国产亚洲欧美98| 国产区一区二久久| 国产欧美日韩综合在线一区二区| www.999成人在线观看| 国产精品一区二区精品视频观看| 在线观看免费高清a一片| 男女高潮啪啪啪动态图| 国产激情久久老熟女| 老司机午夜福利在线观看视频| 99riav亚洲国产免费| 国产午夜精品久久久久久| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 一进一出抽搐gif免费好疼 | 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 老司机福利观看| 久久ye,这里只有精品| 少妇的丰满在线观看| 一边摸一边抽搐一进一小说 | 亚洲国产欧美一区二区综合| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 精品久久久久久久毛片微露脸| 极品教师在线免费播放| 精品电影一区二区在线| 亚洲精品在线观看二区| 午夜福利一区二区在线看| 捣出白浆h1v1| 国产欧美日韩精品亚洲av| 亚洲少妇的诱惑av| 91字幕亚洲| 久久狼人影院| 午夜免费观看网址| 99re6热这里在线精品视频| 国产99白浆流出| 精品国产国语对白av| 中文字幕色久视频| cao死你这个sao货| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 十八禁高潮呻吟视频| 成人特级黄色片久久久久久久| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 精品国产乱码久久久久久男人| 亚洲av电影在线进入| 中文字幕人妻丝袜制服| 日韩视频一区二区在线观看| 18禁美女被吸乳视频| 国产精品成人在线| 亚洲人成电影免费在线| 99热网站在线观看| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 午夜久久久在线观看| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 国产精品久久电影中文字幕 | 国产黄色免费在线视频| 天天影视国产精品| 国产在线观看jvid| 国产又爽黄色视频| 国产一区在线观看成人免费| 国产亚洲精品第一综合不卡| 日日爽夜夜爽网站| 精品久久蜜臀av无| 成熟少妇高潮喷水视频| 亚洲精品国产色婷婷电影| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 欧美黑人精品巨大| av视频免费观看在线观看| 他把我摸到了高潮在线观看| 久久精品国产清高在天天线| 久久久精品免费免费高清| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 国产人伦9x9x在线观看| √禁漫天堂资源中文www| 国产男女超爽视频在线观看| 精品电影一区二区在线| 欧美成人午夜精品| 国产精品一区二区在线不卡| 大香蕉久久成人网| 亚洲一区二区三区欧美精品| 久久狼人影院| 成年版毛片免费区| 精品卡一卡二卡四卡免费| 久久久国产一区二区| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 欧美一级毛片孕妇| √禁漫天堂资源中文www| 中文字幕色久视频| 久久热在线av| 精品国产国语对白av| 久久精品国产综合久久久| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 欧美激情久久久久久爽电影 | 欧美av亚洲av综合av国产av| 极品少妇高潮喷水抽搐| 日韩免费av在线播放| 亚洲全国av大片| 久久久精品区二区三区| 少妇 在线观看| 一级毛片精品| 免费高清在线观看日韩| videos熟女内射| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 在线观看www视频免费| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 看黄色毛片网站| 窝窝影院91人妻| 亚洲 欧美一区二区三区| 亚洲在线自拍视频| 91大片在线观看| 黄色丝袜av网址大全| 午夜成年电影在线免费观看| 极品人妻少妇av视频| 亚洲熟女精品中文字幕| 免费在线观看亚洲国产| 国产精品免费大片| 91老司机精品| 又黄又粗又硬又大视频| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 国产高清视频在线播放一区| 村上凉子中文字幕在线| 宅男免费午夜| 欧美在线黄色| 丁香欧美五月| 伊人久久大香线蕉亚洲五| av天堂在线播放| 久久亚洲精品不卡| 成年人免费黄色播放视频| 久久中文字幕一级| 精品福利永久在线观看| 亚洲精品自拍成人| 美女 人体艺术 gogo| 亚洲人成电影免费在线| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 精品少妇久久久久久888优播| 一级毛片女人18水好多| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 国产高清视频在线播放一区| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 18禁黄网站禁片午夜丰满| 成年女人毛片免费观看观看9 | 搡老熟女国产l中国老女人| 手机成人av网站| 欧美日韩亚洲高清精品| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 99在线人妻在线中文字幕 | 国产精品永久免费网站| av国产精品久久久久影院| 欧美乱码精品一区二区三区| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 午夜91福利影院| 黄色a级毛片大全视频| 成人三级做爰电影| 后天国语完整版免费观看| 两性夫妻黄色片| 丝袜美腿诱惑在线| 99热只有精品国产| 亚洲熟妇熟女久久| 国产一区在线观看成人免费| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 亚洲第一青青草原| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 久热这里只有精品99| 国产精品久久久av美女十八| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 香蕉丝袜av| 亚洲专区中文字幕在线| 日韩中文字幕欧美一区二区| 午夜影院日韩av| 亚洲av成人av| 午夜亚洲福利在线播放| 欧美日韩成人在线一区二区| 精品熟女少妇八av免费久了| 极品人妻少妇av视频| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 婷婷丁香在线五月| 久久午夜综合久久蜜桃| 男男h啪啪无遮挡| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 亚洲午夜理论影院| av不卡在线播放| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 手机成人av网站| 999久久久精品免费观看国产| 老司机靠b影院| 男女午夜视频在线观看| 18禁国产床啪视频网站| 大香蕉久久网| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 国产成人免费无遮挡视频| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 桃红色精品国产亚洲av| 国产精品 欧美亚洲| 91精品国产国语对白视频| www日本在线高清视频| www.自偷自拍.com| 在线免费观看的www视频| 电影成人av| 校园春色视频在线观看| 亚洲午夜理论影院| 国产精品综合久久久久久久免费 | 好男人电影高清在线观看| av天堂在线播放| 国产一区二区三区综合在线观看| 亚洲黑人精品在线| 成人三级做爰电影| 欧美激情久久久久久爽电影 | 大香蕉久久成人网| 波多野结衣一区麻豆| 男女高潮啪啪啪动态图| 色老头精品视频在线观看| 色在线成人网| 丝袜美腿诱惑在线| 极品人妻少妇av视频| 亚洲情色 制服丝袜| 亚洲一区二区三区不卡视频| 老熟妇仑乱视频hdxx| 午夜免费观看网址| 99国产精品一区二区蜜桃av | 热99国产精品久久久久久7| 日韩中文字幕欧美一区二区| 亚洲三区欧美一区| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 国产av精品麻豆| 国产熟女午夜一区二区三区| 99久久国产精品久久久| 高清在线国产一区| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 日日夜夜操网爽| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 欧美亚洲日本最大视频资源| 在线永久观看黄色视频| 亚洲成av片中文字幕在线观看| videos熟女内射| 国产成人系列免费观看| 99re在线观看精品视频| 日韩欧美国产一区二区入口| 国产精品二区激情视频| 高清视频免费观看一区二区| 免费黄频网站在线观看国产| 成人国产一区最新在线观看| 国产免费男女视频| 999久久久国产精品视频| 精品视频人人做人人爽| 日韩欧美三级三区| av网站免费在线观看视频| 精品久久蜜臀av无| 热99国产精品久久久久久7| 国产又色又爽无遮挡免费看| 亚洲一码二码三码区别大吗| 欧美日韩乱码在线| 首页视频小说图片口味搜索| 女性被躁到高潮视频| 亚洲第一av免费看| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 宅男免费午夜| 女人被狂操c到高潮| 欧美人与性动交α欧美软件| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 热99re8久久精品国产| 热99国产精品久久久久久7| 精品国产美女av久久久久小说| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 制服人妻中文乱码| 亚洲欧美激情在线| 亚洲视频免费观看视频| 精品熟女少妇八av免费久了| 亚洲一区二区三区不卡视频| 国产蜜桃级精品一区二区三区 | 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 午夜福利在线免费观看网站| 国产激情久久老熟女| 国产成人欧美| 久久中文字幕人妻熟女| 老司机福利观看| 麻豆成人av在线观看| 国产蜜桃级精品一区二区三区 | 色综合婷婷激情| 新久久久久国产一级毛片| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 免费高清在线观看日韩| 免费在线观看完整版高清| 视频在线观看一区二区三区| 高潮久久久久久久久久久不卡| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 午夜福利一区二区在线看| 中亚洲国语对白在线视频| 淫妇啪啪啪对白视频| ponron亚洲| 成人免费观看视频高清| 成人手机av| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 黑人操中国人逼视频| 老司机福利观看| 我的亚洲天堂| 老司机午夜福利在线观看视频| 脱女人内裤的视频| 午夜精品国产一区二区电影| 精品乱码久久久久久99久播| 成人黄色视频免费在线看| 怎么达到女性高潮| 动漫黄色视频在线观看| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 国产有黄有色有爽视频| 亚洲一区高清亚洲精品| 欧美乱码精品一区二区三区| 搡老岳熟女国产| 一级,二级,三级黄色视频| 国产精品久久电影中文字幕 | 桃红色精品国产亚洲av| 久久国产精品人妻蜜桃| 亚洲三区欧美一区| 精品乱码久久久久久99久播| 最新的欧美精品一区二区| 欧美中文综合在线视频| 国产精品一区二区精品视频观看| 久久精品国产a三级三级三级| 在线免费观看的www视频| 亚洲五月天丁香| 老司机福利观看| 高清欧美精品videossex| 999久久久国产精品视频| 国产一区二区三区综合在线观看| 亚洲精华国产精华精| 欧美另类亚洲清纯唯美| 免费日韩欧美在线观看| 色在线成人网| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 777米奇影视久久| 中文字幕高清在线视频| 午夜免费成人在线视频| 亚洲五月天丁香| 精品一区二区三区av网在线观看| 在线观看www视频免费| 777米奇影视久久| 老司机亚洲免费影院| 久久香蕉国产精品| 两个人看的免费小视频| 国产亚洲精品第一综合不卡| 国产极品粉嫩免费观看在线| 男男h啪啪无遮挡| 精品国产美女av久久久久小说| 国产熟女午夜一区二区三区| 国产免费男女视频| 男女床上黄色一级片免费看| 大码成人一级视频| 12—13女人毛片做爰片一| 国产精品久久视频播放| 久久国产亚洲av麻豆专区| 一级a爱片免费观看的视频| 99热国产这里只有精品6| 在线观看免费视频日本深夜| 日本a在线网址| 99国产精品99久久久久| 国产91精品成人一区二区三区| 国产成人av教育| 成人特级黄色片久久久久久久| 人妻一区二区av| 久久久久国产一级毛片高清牌| 国产视频一区二区在线看| 久久国产精品大桥未久av| 亚洲人成伊人成综合网2020| 大陆偷拍与自拍| 在线观看免费午夜福利视频| 99久久99久久久精品蜜桃| 涩涩av久久男人的天堂| 午夜福利免费观看在线| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 亚洲精品中文字幕在线视频| 国产欧美日韩精品亚洲av| 国产亚洲欧美98| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 亚洲国产看品久久| 成人黄色视频免费在线看| netflix在线观看网站| 亚洲片人在线观看| 女警被强在线播放| 国产亚洲精品久久久久久毛片 | 精品免费久久久久久久清纯 | 亚洲五月色婷婷综合| 久久国产乱子伦精品免费另类| 国产又色又爽无遮挡免费看| 亚洲av欧美aⅴ国产| 怎么达到女性高潮| a在线观看视频网站| 美女高潮到喷水免费观看| 中出人妻视频一区二区| 飞空精品影院首页| 狠狠狠狠99中文字幕| 黄色怎么调成土黄色| 色在线成人网| 桃红色精品国产亚洲av| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 久久久久久久精品吃奶| 国产激情欧美一区二区| 国产野战对白在线观看| 青草久久国产| 国产精品电影一区二区三区 | 90打野战视频偷拍视频| 多毛熟女@视频| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 亚洲全国av大片| 久久精品人人爽人人爽视色| 操出白浆在线播放| 精品国产国语对白av| 老司机靠b影院| 久久久久久久精品吃奶| 大码成人一级视频| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 少妇粗大呻吟视频| 午夜福利免费观看在线| 国产激情久久老熟女| 亚洲精品国产区一区二| 久久人妻熟女aⅴ| 成人18禁在线播放| 亚洲精品中文字幕在线视频| 国产亚洲精品久久久久5区| 淫妇啪啪啪对白视频| 国产在线观看jvid| 日本一区二区免费在线视频| 国产乱人伦免费视频| 亚洲人成77777在线视频| 制服人妻中文乱码| 国产野战对白在线观看| 香蕉国产在线看| 欧美不卡视频在线免费观看 | 成人手机av| 美国免费a级毛片| 欧美日本中文国产一区发布| 亚洲国产欧美一区二区综合| 在线国产一区二区在线| 美女午夜性视频免费| 两性夫妻黄色片| 99国产精品一区二区三区| 捣出白浆h1v1| 一级片'在线观看视频| 亚洲精品成人av观看孕妇| 女性生殖器流出的白浆| e午夜精品久久久久久久| 国产精品免费视频内射| 精品人妻熟女毛片av久久网站| x7x7x7水蜜桃| a级毛片黄视频| 免费少妇av软件| 男女下面插进去视频免费观看| 黑人欧美特级aaaaaa片| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 两性夫妻黄色片| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 一二三四社区在线视频社区8| 99热网站在线观看| 国产精品久久久久久精品古装| 黄色视频,在线免费观看| 黑人猛操日本美女一级片| 日韩中文字幕欧美一区二区| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| www.精华液| 久久精品国产a三级三级三级| 国产精品 国内视频| 一级毛片高清免费大全| 另类亚洲欧美激情| 操出白浆在线播放| 国产亚洲av高清不卡| 在线看a的网站| 亚洲中文日韩欧美视频| 99re6热这里在线精品视频| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 在线观看www视频免费| 国产av精品麻豆| 国产成人av激情在线播放| 午夜免费观看网址| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 美女午夜性视频免费| 少妇的丰满在线观看| www.自偷自拍.com| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 91在线观看av| 亚洲精品粉嫩美女一区| av一本久久久久| 一进一出抽搐gif免费好疼 | 日韩精品免费视频一区二区三区| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 成人永久免费在线观看视频| 久久天堂一区二区三区四区| 大码成人一级视频| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 大型av网站在线播放| 香蕉久久夜色| 国产成人精品在线电影| 人人澡人人妻人| 亚洲成人免费av在线播放| 99久久国产精品久久久| 国产精品.久久久| 国产精品一区二区在线不卡| 国产有黄有色有爽视频| 宅男免费午夜| 女人被狂操c到高潮| 国产深夜福利视频在线观看| 18在线观看网站| 亚洲精品中文字幕在线视频| 母亲3免费完整高清在线观看| 久久久久国产精品人妻aⅴ院 | 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 久久国产乱子伦精品免费另类| 黄色片一级片一级黄色片| 亚洲全国av大片| aaaaa片日本免费| 村上凉子中文字幕在线| 日本wwww免费看| 无遮挡黄片免费观看| e午夜精品久久久久久久| 精品久久久久久,| 91麻豆av在线| av欧美777| 夫妻午夜视频| 久久久国产欧美日韩av| 免费观看a级毛片全部| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 国产国语露脸激情在线看| 精品国产亚洲在线| 黄片大片在线免费观看| 国产99白浆流出| 欧美日韩一级在线毛片| 国产精品影院久久| 久久久国产成人精品二区 | 欧美+亚洲+日韩+国产| 免费在线观看亚洲国产| 午夜影院日韩av| 亚洲综合色网址| 久久精品国产清高在天天线| 亚洲在线自拍视频| 黄色视频不卡| 美国免费a级毛片| 亚洲国产欧美一区二区综合| 妹子高潮喷水视频| 国产精华一区二区三区| 999久久久国产精品视频| 操美女的视频在线观看| 国产xxxxx性猛交| 最近最新中文字幕大全电影3 | 国产精品亚洲av一区麻豆| 亚洲少妇的诱惑av| 高清av免费在线| 欧美午夜高清在线| 看免费av毛片| 叶爱在线成人免费视频播放| 精品福利观看| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 一二三四在线观看免费中文在| 99国产精品一区二区蜜桃av | 在线永久观看黄色视频| 91老司机精品| 久久久久久久午夜电影 | 日日爽夜夜爽网站| 少妇被粗大的猛进出69影院| 欧美大码av| 女人久久www免费人成看片| 日日夜夜操网爽| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 色婷婷久久久亚洲欧美| 成人免费观看视频高清| 美国免费a级毛片| 免费人成视频x8x8入口观看| 久久久久久免费高清国产稀缺| 中文欧美无线码| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 亚洲综合色网址| 亚洲男人天堂网一区| 啦啦啦在线免费观看视频4|