天然氣大氣式灶具的CO排放特性預(yù)測

張楊竣 高文學(xué) 王 啟 劉博嚴 陳 程

天然氣大氣式灶具的CO排放特性預(yù)測

張楊竣1,2高文學(xué)2王 啟2劉博嚴2陳 程2

1.天津大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院 2.中國市政工程華北設(shè)計研究總院有限公司

張楊竣等. 天然氣大氣式灶具的CO排放特性預(yù)測. 天然氣工業(yè), 2016, 36(11): 111-118.

CO是城市燃氣燃燒過程中生成的主要污染物之一，必須對其排放量進行嚴格的控制。隨著我國氣源多樣化格局的形成，不同組分的天然氣在同一管網(wǎng)中運輸，可能會引發(fā)末端設(shè)備的互換性問題，造成CO排放量的不穩(wěn)定。為此，通過實驗分析了天然氣組分與大氣式灶具CO排放特性之間的關(guān)系，并提出CO排放特性的預(yù)測公式。實驗分為3個階段：①在設(shè)計的大氣式基準燃燒器上，測試了2 kPa條件下CH4摻混單一組分時CO的排放特性，確定了C2H6、C3H8、C4H10、N2和H2各自對CO排放量的影響；②進行以CH4為主要成分的多組分隨機摻混配氣CO的排放實驗測試，并對實驗結(jié)果進行多元線性回歸分析，確定CO排放量與天然氣各組分含量之間的數(shù)學(xué)關(guān)系；③選取3臺結(jié)構(gòu)型式具有代表性的實際天然氣灶具，進行不同組分天然氣的CO排放特性測試，驗證提出的數(shù)學(xué)關(guān)系式的通用性。實驗驗證結(jié)果表明：實驗回歸得到的計算公式具有一定的通用性，可以很好地預(yù)測天然氣組分變化時燃燒器的CO排放性能。

天然氣 大氣式灶具 多元線性回歸分析 CO排放 CO排放性能指標 預(yù)測 CH4摻混單一組分

CO是城市燃氣燃燒過程中生成的重要污染物之一，危及人體健康，甚至導(dǎo)致死亡，嚴重威脅著居民的生命安全，必須對其排放量進行嚴格的控制。而隨著我國氣源多樣化格局的形成，不同組分的天然氣在同一管網(wǎng)中運輸，可能會引發(fā)末端設(shè)備的互換性問題，造成CO排放量的不穩(wěn)定。根據(jù)GB 16410—2007《家用燃氣灶具》規(guī)定，煙氣中CO含量（空氣系數(shù)為1）應(yīng)低于500 ppm (1 ppm=1.251 mg/m3，下同)[1]。對于灶具等小型燃燒器而言，即使燃燒工況發(fā)生微小變化，也會嚴重影響煙氣排放[2]。因此，有必要對燃氣灶具CO排放特性開展研究。

國內(nèi)外學(xué)者對CO排放特性影響因素的研究主要集中在燃具結(jié)構(gòu)[3-8]、燃氣組分[9-12]、燃燒方式[13-16]等方面。但針對天然氣組分波動大、氣源類別多的情況，尚未形成用于預(yù)測天然氣組分變化時燃燒器CO排放特性變化趨勢的有效方法。只有美國勞倫斯實驗室在2007年基于不同LNG的CO排放數(shù)據(jù)，提出了CO與華白數(shù)之間的數(shù)學(xué)經(jīng)驗關(guān)系式[17]，但其通用性尚未得到證實。為此，筆者通過實驗測試并對實驗數(shù)據(jù)進行多元線性回歸統(tǒng)計分析，研究天然氣大氣式灶具CO排放特性與天然氣組分的關(guān)系，提出當天然氣組分發(fā)生變化時，可以普遍適用于功率在2～6 kW之間的大氣式灶具的CO排放特性預(yù)測方法。

1 實驗方法

天然氣組分以CH4等烷烴組分為主，烷烴中碳原子不完全燃燒后會產(chǎn)生CO。不同烷烴組分中碳原子結(jié)構(gòu)不同、烷烴含量不同，將會直接影響最終燃燒產(chǎn)物中CO的含量。筆者分別進行了3個階段的實驗測試：第一階段，在設(shè)計的大氣式基準燃燒器上，測試CH4摻混另一種組分的兩組分（CH4+x）的CO排放特性，混合配制得到的氣體屬于12T天然氣范疇，確定各天然氣組分與CO排放量之間的變化關(guān)系，各組分的變化范圍如表1所示；第二階段，進行以CH4為主要成分的多組分隨機摻混配氣CO排放實驗測試，所配混合氣屬于12T天然氣范圍，對試驗結(jié)果進行多元線性回歸分析，確定CO與天然氣各組分之間的數(shù)學(xué)關(guān)系；第三階段，選取3臺結(jié)構(gòu)型式具有代表性的實際天然氣灶具，進行不同天然氣下的CO排放特性測試，驗證提出的數(shù)學(xué)關(guān)系式的通用性。

第一階段和第二階段實驗測試系統(tǒng)如圖1所示，包括配氣原料氣、自動連續(xù)配氣系統(tǒng)和測試系統(tǒng)。實驗通過質(zhì)量流量控制器（MFC）自動連續(xù)配氣系統(tǒng)，將各單一原料氣按一定比例混合后，形成一定組分的測試天然氣，用于CO排放量測試。配氣原料氣純度分別為99.9% CH4、99.5% C2H6、99.9% C3H8、99.2% C4H10、99.9% N2和99.9% H2。實驗開始前，使用管道天然氣預(yù)熱基準燃燒器10～15 min，待燃燒器頭部溫度不再出現(xiàn)顯著波動后，即認定燃燒器已進入穩(wěn)定工況，隨即切換閥門，進行混合試驗氣實驗測試。設(shè)定自動連續(xù)配氣系統(tǒng)各組分需要的比例，并開始配制混合氣，通入基準燃燒器中燃燒，燃燒3～5 min后，從測試氣體取樣口抽取氣體樣本進行色譜分析。調(diào)節(jié)燃燒器進口壓力為2 kPa，根據(jù)GB 16410—2007《家用燃氣灶具》測試要求進行CO排放測試，所使用煙氣分析儀為ecom-D型便攜式煙氣分析儀。重新設(shè)定下一組混合氣的組分比例，進行上述實驗測試流程。

表1 兩組分（CH4+x）配氣各單一組分配氣變化范圍表

圖1 設(shè)計基準燃燒器實驗測試系統(tǒng)示意圖

第三階段實驗測試系統(tǒng)如圖2所示。實驗選擇的3臺結(jié)構(gòu)型式具有代表性的家用天然氣灶具，其頭部火孔結(jié)構(gòu)如圖3所示。3個樣本的額定熱負荷分別為3.8 kW（樣本一）、3.8 kW（樣本二）和3.4 kW（樣本三）。實驗測試方法根據(jù)GB 16410—2007《家用燃氣灶具》規(guī)定進行。待煙氣數(shù)值穩(wěn)定后，10 s一間隔自動記錄一組煙氣數(shù)據(jù)，一共進行10 min的煙氣數(shù)值記錄。從測試氣體取樣口抽取氣體樣本進行色譜分析，確定最終測試天然氣組分。

根據(jù)GB 16410—2007《家用燃氣灶具》規(guī)定，采用環(huán)形煙氣取樣器抽取煙氣進行CO含量檢測時，必然會有部分空氣混入煙氣樣中。為了使檢測結(jié)果具有可比性，將CO含量折算到空氣系數(shù)α=1時的含量COα=1，本文主要采用O2含量進行COα=1修正計算：

圖2 實際天然氣灶具實驗測試系統(tǒng)示意圖

圖3 實驗選用的實際天然氣灶具樣本圖

2 結(jié)果與討論

2.1 燃氣組分與CO排放的關(guān)系

筆者主要是研究高華白數(shù)在天然氣范圍（45.67～54.78 MJ/m3）的燃氣，其組分變化對CO排放量的影響趨勢和規(guī)律。城鎮(zhèn)燃氣的主要成分是CH4，同時還含有少量的C2H6、C3H8、C4H10、N2和H2。為了分析燃氣組分變化對CO排放量的影響，使用CH4分別單獨摻混C2H6、C3H8、C4H10、N2和H2作為試驗氣，減少混合氣中CH4成分，相應(yīng)地以相同比例增加其他成分，在相同供氣壓力、相同噴嘴直徑條件下，對兩組分試驗氣（CH4+x）在基準燃燒器上進行實驗測試，分析組分變化對CO排放量的影響。

從圖4結(jié)果可知，在相同供氣壓力條件下，CH4摻混其他3種烷烴進行實驗時，隨著烷烴含量的增加，混合氣燃燒后CO排放量增加。從C2H6、C3H8和C4H10單獨摻混氣的CO排放量變化曲線可以發(fā)現(xiàn)，3種烷烴對CO排放量的影響程度為C4H10＞ C3H8＞C2H6；CH4摻混N2和H2進行實驗時，隨著N2和H2比例在混合氣中不斷增加，混合氣燃燒后CO排放量減少，N2的降低趨勢明顯大于H2的作用。由碳氫化合物燃燒反應(yīng)方程和碳元素守恒定律可知，隨著碳氫化合物中碳元素的增加，生成物中CO含量增多；而增加混合氣中氮氣組分含量，混合氣的華白數(shù)降低，一次空氣系數(shù)α'增大，燃燒器的火孔熱強度下降，CO排放量減小。

圖4 天然氣各組分不同摻混比例對CO排放量的影響變化趨勢圖

2.2 多元線性回歸分析

大氣式灶具燃燒生成的CO量受多方面因素影響。灶具在開放空間中燃燒，燃燒過程并不十分穩(wěn)定，極容易受周圍環(huán)境的影響。因此，天然氣大氣式灶具的CO排放量存在一定的隨機波動性。為了使形成的CO排放性能指標與天然氣組分的數(shù)學(xué)關(guān)系式具有通用性，消除燃燒器結(jié)構(gòu)造成的限制，筆者采取以下方式來定義天然氣部分預(yù)混燃燒CO排放特性：測試燃燒器在某組分天然氣下的CO排放量，并將其與該燃燒器在100% CH4下的CO排放量進行比較，以兩者的比值乘以100作為該燃燒器的CO排放性能指標COp，即

根據(jù)圖4分析情況，定義天然氣部分預(yù)混燃燒CO排放性能與天然氣組分之間的多元線性回歸分析數(shù)學(xué)模型為：

假設(shè)混合氣組分為100% CH4，其他組分含量均為0，則公式（3）可寫為：

因此，公式（3）中CH4的回歸系數(shù)β1=1。

第二階段實驗一共進行了56種天然氣混合氣配氣實驗測試，測試得到了56組CO排放量和對應(yīng)的組分含量數(shù)據(jù)，同時測試了基準燃燒器在100% CH4情況下的CO排放量數(shù)據(jù)。將所得數(shù)據(jù)根據(jù)定義的回歸數(shù)學(xué)模型公式（3）進行多元線性回歸分析，得到公式（3）各組分的回歸系數(shù)以及各系數(shù)對應(yīng)的參數(shù)估計與檢驗情況（表2）。其中，各組分回歸系數(shù)的標準誤差均小于1，該值越小，表明回歸系數(shù)的精度越高；各組分回歸系數(shù)的p值均小于0.000 01，即各回歸系數(shù)置信度達到99.999%；同時，給出了各組分回歸系數(shù)以95%為置信區(qū)間的上下限。

表2 各組分多元線性回歸參數(shù)估計及檢驗表

通過多元線性回歸分析，得到的回歸方程計算預(yù)測COp值與實測COp值及殘差情況（圖5）?；貧w方程計算得到的預(yù)測值與實測值基本保持在同一水平，各測試點殘差均維持在-20～20之間。

對各回歸統(tǒng)計參數(shù)進行分析，其中，回歸分析得到的數(shù)據(jù)之間線性相關(guān)程度的相關(guān)系數(shù)（R）為：

表征回歸方程對觀測值擬合程度的擬合優(yōu)度（R2）為：

圖5 回歸分析預(yù)測COp值與實測COp值及殘差分布圖

評價回歸方程優(yōu)劣的校正決定系數(shù)（Ra）為：

式中，n表示樣本數(shù)，m表示變量數(shù)。根據(jù)本實驗測試情況，n=56，m=5。相關(guān)系數(shù)（R）、擬合優(yōu)度（R2）、校正決定系數(shù)（Ra）值越大，則擬合回歸得到的方程越好。

對回歸得到各統(tǒng)計參數(shù)進行方差分析，預(yù)測值COp對其平均值的總偏差——回歸平方和：

實測值COp對預(yù)測值COp的總偏差——殘差平方和：

實測值COp對預(yù)測值COp的均方差：

當SSe與SSr比值越小，則擬合回歸效果越好；當MSe值越小，則擬合回歸效果越好。綜上分析，對56組測試COp值的擬合回歸分析，得到的回歸方程效果極好，即

2.3 實際樣本驗證

第三階段實驗共選擇了3臺天然氣灶，進行了42種隨機配制天然氣組分的CO排放量實驗測試，且每種天然氣測試得到的CO值分別按O2和CO2折算，COp計算值按如下方式進行。

（1）100% CH4的CO排放量取6個值：最小COα=1,O2,min,CH4，最大COα=1,O2,max,CH4，平均COα=1,O2,ave,CH4；最小COα=1,CO2,min,CH4，最大COα=1,CO2,max,CH4，平均COα=1,CO2,ave,CH4。

（2）測試氣體情況下，取10 min測試得到的各組煙氣值：COα=1,O2,i,mix，COα=1,CO2,i,mix，平均COα=1,O2,ave,mix，平均COα=1,CO2,ave,mix。

（3）計算得到：

分別從COp,O2,mix,i、COp,O2,max,i、COp,O2,ave,i中選取一個與COp,計算值最接近的值COp,O2,i；分別從COp,CO2,mix,i、COp,CO2,max,i、COp,CO2,ave,i中選取一個與COp,計算值最接近的值COp,CO2,i；將COp,O2,i、COp,CO2,i、COp,O2,ave、COp,CO2,ave與COp,計算值進行對比分析。

樣本一和樣本二實驗測得的COp,O2,i、COp,CO2,i與COp,計算值基本保持在同一水平，兩者極為接近（圖6、圖7）。樣本三實驗測得的COp,O2,i、COp,CO2,i與COp,計算值存在一定的波動，特別是在高烷烴組分含量較高的測試氣體情況下，存在較大差異（圖8）。3個樣本的COp,O2,ave、COp,CO2,ave與COp,計算值趨勢性雖一致，但前者波動較大，比之單組煙氣數(shù)值對應(yīng)的COp,O2,i、 COp,CO2,i歸一性欠佳。樣本實驗結(jié)果表明：天然氣灶具通過多元線性回歸得到的COp計算公式可以很好地對樣本的CO排放情況進行預(yù)測和說明，而紅外天然氣灶具在高烷烴組分天然氣下COp計算公式并不完全適用；單組煙氣數(shù)值對應(yīng)的COp,O2,i、COp,CO2,i較之平均煙氣數(shù)值對應(yīng)的COp,O2,ave、COp,CO2,ave與COp,計算值更接近。

通過上述分析，說明可以使用多元線性回歸得到的COp計算公式對天然氣大氣式灶具在不同天然氣組分下的CO排放量水平進行預(yù)測，具有一定的通用性；但COp計算公式在預(yù)測高烷烴天然氣組分的CO排放特性時不完全適用，計算值與3個樣本的實驗測試值偏差均較大，特別是紅外天然氣灶具。

圖6 樣本一COp計算值與實驗值對比圖

圖7 樣本二COp計算值與實驗值對比圖

圖8 樣本三COp計算值與實驗值對比圖

3 結(jié)論

筆者以城鎮(zhèn)天然氣為實驗參照標準，配制高華白數(shù)在天然氣范圍（45.67～54.78 MJ/m3）內(nèi)的混合試驗氣，并設(shè)計具有代表性的大氣式基準燃燒器，實驗確定天然氣大氣式灶具CO排放特性與天然氣各主要組分之間的關(guān)系，通過多元線性回歸的統(tǒng)計方法，得到表征CO排放特性的試驗經(jīng)驗計算公式，用以預(yù)測天然氣組分發(fā)生變化時大氣式灶具的CO排放水平。通過本文的實驗研究分析，主要得到以下結(jié)論：

1) 從天然氣組分因素分析，CH4分別單獨摻混C2H6、C3H8、C4H10、N2、H2配制兩組分試驗氣，在燃氣壓力維持在2 kPa條件下進行CO排放實驗測試，隨著C2H6、C3H8、C4H10在混合氣中體積比例的增加，CO排放量呈線性增加，對CO排放量的增加程度C4H10＞C3H8＞C2H6；而隨著N2和H2在混合氣中體積比例的增加，CO排放量減少，減小的作用N2＞H2。

2) 選取56組實驗樣本數(shù)據(jù)，采用多元線性回歸統(tǒng)計方法，分析確定了CO排放特性指標COp與天然氣中各組分含量的數(shù)學(xué)關(guān)系；并選取3臺實際天然氣灶進行不同天然氣組分下的CO排放特性測試，對得到的COp計算公式進行了驗證，實驗結(jié)果表明，該計算公式具有一定的通用性，但在預(yù)測高烷烴天然氣組分的CO排放特性時不完全適用。

符 號 說 明

α表示空氣系數(shù)，無量綱；α'表示一次空氣系數(shù)，無量綱；COα=1表示空氣系數(shù)α=1時，干煙氣中的CO含量表示煙氣樣中的CO含量表示室內(nèi)空氣中的CO含量表示煙氣樣中的O2含量；COp表示天然氣部分預(yù)混燃燒CO排放性能指標，無量綱；COα=1,mix表示混合氣燃燒后折算到空氣系數(shù)為1時的CO排放值；COα=1,CH4表示100% CH4燃燒后折算到空氣系數(shù)為1時的CO排放值；β1、β2、β3、β4、β5、β6分別表示回歸模型中各組分對應(yīng)的回歸系數(shù)；CCH4、CC2H6、CC3H8、CC4H10、CN2和CH2分別表示各組分的體積含量；p值表示回歸分析樣本觀察值得出的原假設(shè)可被拒絕的最小顯著性水平；R表示回歸分析自變量與因變量之間線性相關(guān)程度的相關(guān)系數(shù)；X表示各組分測試值組成的自變量矩陣；Y表示實驗測試得到的COp值組成的因變量矩陣；R2表示回歸方程對觀測值擬合程度的擬合優(yōu)度；Ra表示評價回歸方程優(yōu)劣的校正決定系數(shù)；n表示回歸分析樣本數(shù)；m表示回歸分析變量數(shù)；SSr表示回歸平方和；SSe表示殘差平方和；MSe表示均方差；COα=1,O2,min,CH4表示100% CH4測得按O2折算到空氣系數(shù)α=1時的最小CO排放值；COα=1,O2,max,CH4表示100% CH4測得按O2折算到空氣系數(shù)α=1時的最大CO排放值；COα=1,O2,ave,CH4表示100% CH4測得按O2折算到空氣系數(shù)α=1時的平均CO排放值；COα=1,CO2,max,CH4表示100% CH4測得按CO2折算到空氣系數(shù)α=1時的最小CO排放值；COα=1,CO2,max,CH4表示100% CH4測得按CO2折算到空氣系數(shù)α=1時的最大CO排放值；COα=1,CO2,ave,CH4表示100% CH4測得按CO2折算到空氣系數(shù)α=1時的平均CO排放值；COα=1,O2,i,min表示混合氣測得按O2折算到空氣系數(shù)α=1時的某組CO排放值；COα=1,CO2,i,min表示混合氣測得按CO2折算到空氣系數(shù)α=1時的某組CO排放值；COα=1,O2,ave,min表示混合氣測得按O2折算到空氣系數(shù)α=1時的平均CO排放值；COα=1,CO2,ave,min表示混合氣測得按CO2折算到空氣系數(shù)α=1時的平均CO排放值；COp,O2,min,i表示COα=1,O2,i,min∶COα=1,O2,min,CH4得到的實測混合氣CO排放性能指標，無量綱；COp,O2,max,i表示COα=1,O2,i,min∶COα=1,O2,max,CH4得到的實測混合氣CO排放性能指標，無量綱；COp,O2,ave,i表示COα=1,O2,i,min∶COα=1,O2,ave,CH4得到的實測混合氣CO排放性能指標，無量綱；COp,CO2,min,i表示COα=1,CO2,i,min∶COα=1,CO2,min,CH4得到的實測混合氣CO排放性能指標，無量綱；COp,CO2,max,i表示COα=1,CO2,i,min∶COα=1,CO2,max,CH4得到的實測混合氣CO排放性能指標，無量綱；COp,CO2,ave,i表示COα=1,CO2,i,min∶COα=1,CO2,ave,CH4得到的實測混合氣CO排放性能指標，無量綱；COp,O2,ave表示COp,O2,ave,mix∶COα=1,O2,ave,CH4得到的實測混合氣CO排放性能指標，無量綱；COp,CO2,ave表示COp,CO2,ave,mix∶COα=1,CO2,ave,CH4得到的實測混合氣CO排放性能指標，無量綱；COp,計算值表示根據(jù)混合氣組分按公式（5）計算得到的混合氣CO排放性能指標，無量綱；COp,O2,i表示從COp,O2,min,i、COp,O2,max,i、COp,O2,ave,i中選取的與COp,計算值最接近的值，無量綱；COp,CO2,i表示從COp,CO2,min,i、COp,CO2,max,i、COp,CO2,ave,i中選取的與COp,計算值最接近的值，無量綱。

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（修改回稿日期 2016-10-20 編 輯 陳 嵩）

Prediction on CO emission performance of atmospheric gas cookers

Zhang Yangjun1,2, Gao Wenxue2, Wang Qi2, Liu Boyan2, Chen Cheng2
(1. School of Environmental Science and Engineering, Tianjin University, Tianjin 300072, China; 2. North China Municipal Engineering Design & Research Institute, Tianjin 300074, China)

CO is one of the main pollutants generated during the combustion of city gas, so its emission must be controlled strictly. As gas sources are diversified in China, natural gas with different compositions is transported in the same pipeline network. Consequently, interchangeability problem may occur in terminal equipments and CO emission is unstable. In view of this, the relationship between natural gas composition and CO emission performance of atmospheric gas cookers was experimentally analyzed, and then a formula for predicting CO emission performance was developed. The experiment was conducted in three stages. First, the CO emission performance was tested under 2 kPa at a designed partially premixed burner when CH4was blended with a single composition. Thus, the influences of C2H6, C3H8, C4H10, N2, and H2on CO emission were determined, respectively. Second, CO emission of randomly blended multi-composition gas with CH4as the dominant composition was experimentally tested and the experimental results were analyzed by means of multivariate linear regression to set up the relationship between CO emission and the content of each gas composition. Third, three actual gas cookers with typical structures were selected for CO emission performance test of natural gas with different compositions, and the universality of the proposed mathematical equation was verified. It is shown that the calculation formula established by means of regression is, to some extent, universal, and can be applied to effectively predict CO emission performance of burners with different gas compositions. Keywords: Natural gas; Atmospheric gas cooker; Multivariate linear regression analysis; CO emission; Index of CO emission performance; Prediction; CH4; Blended with single composition

10.3787/j.issn.1000-0976.2016.11.015

NATUR. GAS IND. VOLUME 36, ISSUE 11, pp.111-118, 11/25/2016. (ISSN 1000-0976; In Chinese)

張楊竣，工程師，1986年生，博士；主要從事燃氣燃燒與應(yīng)用、天然氣互換性等方面的研究工作。地址：（300384）天津市南開區(qū)華苑產(chǎn)業(yè)園區(qū)桂苑路16號。ORCID: 0000-0002-5724-7667。E-mail: zyjtongji@163.com