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    毛細(xì)管電泳法同時(shí)分離檢測(cè)飲料中的六種食品添加劑

    2016-09-19 02:27:44代語(yǔ)林董嬋嬋何建波朱燕舞
    中國(guó)釀造 2016年5期
    關(guān)鍵詞:抗壞血酸苯甲酸毛細(xì)管

    代語(yǔ)林,董嬋嬋,鄧 寧*,何建波,王 燕,朱燕舞

    (合肥工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院,安徽合肥230009)

    毛細(xì)管電泳法同時(shí)分離檢測(cè)飲料中的六種食品添加劑

    代語(yǔ)林,董嬋嬋,鄧寧*,何建波,王燕,朱燕舞

    (合肥工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院,安徽合肥230009)

    建立毛細(xì)管電泳法同時(shí)測(cè)定飲料中苯丙氨酸、對(duì)羥基苯甲酸甲酯、肉桂酸、山梨酸鉀、抗壞血酸和苯甲酸6種食品添加劑的分析方法。在Peakmaster 5.3軟件對(duì)電泳參數(shù)模擬的基礎(chǔ)上,考察了緩沖液濃度、pH值以及分離電壓對(duì)6種食品添加劑分離效果的影響。結(jié)果表明,在檢測(cè)波長(zhǎng)214 nm,進(jìn)樣時(shí)間10 s的情況下,確定最佳電泳條件為40 mmol/L pH 9.0 Na2HPO4-H3PO4的緩沖液,分離電壓12 kV。在此條件下,6種食品添加劑在20~160 mg/L范圍內(nèi)呈良好的線性關(guān)系(R>0.980 0),檢出限為0.23~0.77 mg/L,加標(biāo)回收率為97.3%~103.0%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)為2.0%~3.8%,精密度試驗(yàn)結(jié)果相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)為2.0%~3.8%,表明該方法操作簡(jiǎn)便、準(zhǔn)確度高、精密度良好,能滿足飲料中6種食品添加劑的檢測(cè)需求。

    毛細(xì)管電泳;Peakmaster 5.3軟件;食品添加劑;飲料;分離檢測(cè)

    毛細(xì)管電泳(capillary electrophoresis,CE)法是以石英毛細(xì)管為分離通道,高壓直流電場(chǎng)為驅(qū)動(dòng)力的分離檢測(cè)技術(shù)。食品添加劑是指為改善食品色、香、味等品質(zhì),以及為防腐和加工工藝的需要而加入食品中的人工合成或天然物質(zhì)[1]。然而食品添加劑的過(guò)量使用,將會(huì)導(dǎo)致人體生理機(jī)能紊亂,給人體健康造成較大危害。因此,建立一種簡(jiǎn)單有效地檢測(cè)食品添加劑的方法非常重要。目前,食品添加劑的檢測(cè)方法常采用氣相色譜(gas chromatography,GC)法[2]、高效液相色譜(high performance liquid chromatography,HPLC)法[3-5]和毛細(xì)管電泳法[6-8]。相對(duì)于GC法和HPLC法來(lái)說(shuō),CE法樣品預(yù)處理簡(jiǎn)單,且具有分離效率高、試劑消耗量少、實(shí)驗(yàn)成本低等優(yōu)點(diǎn),因此被廣泛應(yīng)用于食品添加劑的分離檢測(cè)。張禮春等[9]應(yīng)用CE法分離檢測(cè)苯甲酸、山梨酸、脫氫乙酸、對(duì)羥基苯甲酸甲酯、對(duì)羥基苯甲酸乙酯、對(duì)羥基苯甲酸丙酯和對(duì)羥基苯甲酸丁酯等7種防腐劑。LIU F J等[10]利用CE法分離檢測(cè)了飲料中的檸檬酸、水楊酸、苯甲酸、山梨酸和抗壞血酸等5種有機(jī)酸。

    建立CE法檢測(cè)食品添加劑的過(guò)程中,通常需要通過(guò)實(shí)驗(yàn)考察電泳條件對(duì)分離的影響[11-12],因此方法建立的過(guò)程較長(zhǎng)。Peakmaster 5.3是一款電泳軟件,可用于預(yù)測(cè)分析物在毛細(xì)管區(qū)帶電泳中的行為、計(jì)算背景電解質(zhì)pH值和離子強(qiáng)度等[13-14],從而節(jié)約實(shí)驗(yàn)探索時(shí)間、降低分析成本。AZEVEDO M S等[15]應(yīng)用Peakmaster軟件對(duì)馬來(lái)酸、丙二酸、甲酸和天門冬酸等10種有機(jī)酸進(jìn)行電泳條件的模擬,在此基礎(chǔ)上,優(yōu)化實(shí)驗(yàn)條件,從而實(shí)現(xiàn)了10種有機(jī)酸的分離檢測(cè)。

    由于Peakm aster 5.3軟件數(shù)據(jù)庫(kù)中沒(méi)有對(duì)羥基苯甲酸甲酯和山梨酸鉀的相應(yīng)參數(shù),本研究應(yīng)用Peakmaster 5.3軟件對(duì)苯丙氨酸、肉桂酸、山梨酸、抗壞血酸和苯甲酸5種食品添加劑的電泳條件進(jìn)行模擬。在參考模擬數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步考察緩沖液濃度及其pH值、分離電壓等電泳參數(shù)對(duì)6種食品添加劑分離的影響,確定分離檢測(cè)6種食品添加劑的最佳電泳條件,建立同時(shí)分離檢測(cè)苯丙氨酸、對(duì)羥基苯甲酸甲酯、肉桂酸、山梨酸鉀、抗壞血酸和苯甲酸等6種食品添加劑的毛細(xì)管電泳法,為毛細(xì)管電泳法同時(shí)分離檢測(cè)食品添加劑提供了思路和參考價(jià)值。

    1 材料與方法

    1.1材料與試劑

    磷酸氫二鈉(Na2HPO4)、磷酸(H3PO4,85%)、無(wú)水乙醇、苯甲酸、對(duì)羥基苯甲酸甲酯、山梨酸鉀(均為分析純):國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;苯丙氨酸(99%):阿拉丁試劑有限公司;肉桂酸(99.5%):上海潤(rùn)捷化學(xué)試劑有限公司;抗壞血酸(99.7%):廣東汕頭西隴化工公司;水為實(shí)驗(yàn)室自制二次蒸餾水。名仁蘋(píng)果醋飲料、銳澳雞尾酒、百事可樂(lè)極度、可口可樂(lè)零度汽水、可口可樂(lè)怡泉檸檬味汽水、脈動(dòng)和怡寶魔力維他命購(gòu)自大型超市。

    1.2儀器與設(shè)備

    CL1020型高效毛細(xì)管電泳儀:北京彩陸科學(xué)儀器有限公司;紫外檢測(cè)器、高壓電源和CT-22色譜信號(hào)采集單元:上海千譜軟件公司;內(nèi)徑50 μm未涂層石英毛細(xì)管:河北永年銳灃色譜器件有限公司;PHS-3CT型pH計(jì):上海大中分析儀器廠;BSM-200.4型電子天平:上海卓精電子科技有限公司;KQ-100E型超聲波清洗器:昆山市超聲儀器有限公司;CZ-93自動(dòng)雙重純水蒸餾器:上海亞榮生化儀器廠。

    1.3方法

    1.3.1溶液配制

    標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制:準(zhǔn)確稱取苯丙氨酸、抗壞血酸各100 mg于2個(gè)小燒杯中,用二次蒸餾水溶解并分別轉(zhuǎn)移到2個(gè)50 m L容量瓶中,定容至刻度,配制成2 mg/m L的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液。準(zhǔn)確稱取苯甲酸、山梨酸鉀和對(duì)羥基苯甲酸甲酯各100 mg于3個(gè)小燒杯中,用無(wú)水乙醇溶解并分別轉(zhuǎn)移至3個(gè)50 m L容量瓶中,定容至刻度,配制成2 mg/m L的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液。準(zhǔn)確稱取200 mg的肉桂酸于小燒杯中,用無(wú)水乙醇溶解并分別轉(zhuǎn)移至50 m L容量瓶中,定容至刻度,配制成4 mg/m L的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液。分別用1、2、3、4、5和6表示苯丙氨酸、對(duì)羥基苯甲酸甲酯、肉桂酸、山梨酸鉀、抗壞血酸和苯甲酸這6種食品添加劑,R1-2、R2-3、R3-4、R4-5、R5-6分別表示電泳譜圖中出峰次序相鄰食品添加劑之間的分離度。使用分離度作為分離程度的衡量標(biāo)準(zhǔn),分離度R的計(jì)算公式如下:

    式中:tR為遷移時(shí)間,min;W為以時(shí)間表示的色譜峰底寬度;min;下標(biāo)1、2分別代表相鄰兩個(gè)溶質(zhì)。

    緩沖溶液的配制:準(zhǔn)確稱取一定量的Na2HPO4于100m L燒杯中,用二次蒸餾水溶解,用0.01mol/LH3PO4溶液調(diào)節(jié)pH至9.0,并定容至50 m L容量瓶中,配制成40 mmol/L pH 9.0 Na2HPO4-H3PO4的緩沖液。

    所有溶液在使用前進(jìn)行超聲脫氣并用0.45 μm濾膜過(guò)濾。

    1.3.2樣品處理

    對(duì)名仁蘋(píng)果醋飲料、銳澳雞尾酒、百事可樂(lè)極度、可口可樂(lè)零度汽水、可口可樂(lè)怡泉檸檬味汽水、脈動(dòng)和怡寶魔力維他命試驗(yàn)樣品分別進(jìn)行超聲處理,除去其中的氣體,用二次蒸餾水進(jìn)行適當(dāng)?shù)南♂專萌芤河?.45 μm濾膜過(guò)濾后直接進(jìn)樣分析。

    1.3.3石英毛細(xì)管電泳法操作條件

    電泳條件:毛細(xì)管溫度25℃,檢測(cè)波長(zhǎng)214 nm,進(jìn)樣高度10 cm,進(jìn)樣時(shí)間10 s。每次進(jìn)樣前熔融石英毛細(xì)管(50 μm×50 cm,有效長(zhǎng)度42 cm)依次用1.0 mol/L HCl沖洗5 min、二次蒸餾水沖洗2 m in、1.0 mol/L NaOH沖洗10 m in、二次蒸餾水沖洗2 m in和緩沖液沖洗5 m in。每?jī)纱芜M(jìn)樣之間用緩沖液沖洗毛細(xì)管5 min。

    2 結(jié)果與分析

    2.1Peakmaster 5.3軟件模擬

    運(yùn)用Peakmaster 5.3軟件對(duì)苯丙氨酸、肉桂酸、山梨酸、抗壞血酸和苯甲酸混合體系進(jìn)行毛細(xì)管電泳分離參數(shù)模擬,模擬實(shí)驗(yàn)參數(shù)如表1所示。

    表1 Peakmaster 5.3軟件模擬參數(shù)Table 1 Sim ula tion param eters o f Peakm aster 5.3

    運(yùn)行參數(shù)和緩沖液濃度及組成通過(guò)在軟件界面輸入相應(yīng)數(shù)據(jù)和物質(zhì)得到,系統(tǒng)參數(shù)是在運(yùn)行參數(shù)設(shè)置之后運(yùn)行軟件得到。緩沖液分別選擇含有三乙胺、三羥甲基氨基甲烷(Tris)和氫氧化鈉(NaOH)與磷酸(H3PO4)進(jìn)行模擬,模擬結(jié)果表明含有三乙胺和Tris的緩沖液都不能使模擬的5種食品添加劑出峰。最后使5種食品添加劑全部出峰并實(shí)現(xiàn)部分分離的緩沖液由80 mmol/L NaOH和40 mmol/L H3PO4組成,pH值9.436,電泳電壓12kV。其中,山梨酸和苯甲酸在模擬條件下部分分離,需進(jìn)一步進(jìn)行電泳條件的優(yōu)化試驗(yàn)。由于模擬得到pH值是9.436,因此實(shí)驗(yàn)中選擇Na2HPO4溶液、H3PO4調(diào)節(jié)pH值,得到Na2HPO4-H3PO4緩沖液。

    2.2電泳分離條件的確定

    2.2.1緩沖液濃度的選擇

    在緩沖液pH 9.0、檢測(cè)波長(zhǎng)為214 nm、分離電壓13 kV、進(jìn)樣時(shí)間10 s的條件下,緩沖液濃度從20 mmol/L逐步增大到60 mmol/L時(shí),6種食品添加劑分離度以及遷移時(shí)間的變化情況見(jiàn)圖1。

    圖1 緩沖液濃度對(duì)分離度(a)和遷移時(shí)間(b)的影響Fig.1 Effect of buffer solution concentration on the reso lution(a)and mobility time(b)

    由圖1a和圖1b可知,隨著Na2HPO4-H3PO4濃度的增大,6種食品添加劑之間的分離度逐漸增大且遷移時(shí)間也隨之增大,這是由于緩沖液離子強(qiáng)度增加,毛細(xì)管內(nèi)雙電層厚度減小,引起電滲流下降[16]。當(dāng)緩沖液濃度增大到40 mmol/L時(shí),相鄰食品添加劑之間的分離度都達(dá)到1.5以上,且在10 min內(nèi)實(shí)現(xiàn)基線分離。繼續(xù)增大緩沖液濃度,R3-4、R4-5的分離度<1.5,且遷移時(shí)間逐漸增大,由于毛細(xì)管內(nèi)產(chǎn)生過(guò)多焦耳熱的作用,導(dǎo)致峰形變寬,不利于分離。因此,選擇40 mmol/L Na2HPO4-H3PO4溶液作為最佳緩沖液濃度。

    2.2.2緩沖液pH值的選擇

    在緩沖液為40 mmol/L Na2HPO4-H3PO4、檢測(cè)波長(zhǎng)214 nm、分離電壓12 kV、進(jìn)樣時(shí)間10 s條件下,緩沖液pH值在8.0~10.0范圍內(nèi)變化時(shí)對(duì)6種食品添加劑的分離度和遷移時(shí)間的影響,結(jié)果見(jiàn)圖2。

    圖2 緩沖液pH值對(duì)分離度(a)和遷移時(shí)間(b)的影響Fig.2 Effect of buffer solution pH on the resolution(a)and mobility tim e(b)

    由圖2可知,添加劑3、4、5和6的譜峰遷移時(shí)間隨著pH值增大增大而減小,當(dāng)緩沖液pH值為8.0和8.5時(shí),由于添加劑3、4、5、6遷移時(shí)間較長(zhǎng),色譜峰出現(xiàn)展寬現(xiàn)象,而添加劑1和2的遷移時(shí)間在pH為8.5時(shí)最小,之后隨著pH值的增大而增大;當(dāng)緩沖液pH值為9.0時(shí),被測(cè)物質(zhì)峰形較好,并且大多數(shù)添加劑于10 min內(nèi)實(shí)現(xiàn)了基線分離。當(dāng)緩沖液pH值為9.5和10.0時(shí),R2-3<1.5,不能實(shí)現(xiàn)基線分離;因此,在綜合考慮分離度和遷移時(shí)間的情況下,選擇緩沖液最佳pH值為9.0。

    2.2.3分離電壓的選擇

    在40 mmol/L pH 9.00 Na2HPO4-H3PO4、檢測(cè)波長(zhǎng)為214nm、進(jìn)樣時(shí)間為10 s的條件下,調(diào)節(jié)分離電壓在6~18kV范圍變化時(shí)對(duì)6種食品添加劑分離度和遷移時(shí)間的影響,結(jié)果見(jiàn)圖3。

    圖3a中最下面一條曲線為R4-5曲線,說(shuō)明在6種食品添加劑分析過(guò)程中,山梨酸鉀和抗壞血酸最難以分離。R4-5只有在電壓為12 kV時(shí)>1.5,即山梨酸鉀、抗壞血酸只有在電壓為12 kV時(shí)能實(shí)現(xiàn)基線分離。在分離電壓為12 kV時(shí),其他幾種相鄰食品添加劑之間的分離度均>1.5,達(dá)到基線分離。由圖3可知,6種添加劑的遷移時(shí)間隨著分離電壓的增大而減小。綜合考慮分離度和遷移時(shí)間的情況下,選擇12 kV作為最佳分離電壓。

    圖3 分離電壓對(duì)分離度(a)和遷移時(shí)間(b)的影響Fig.3 Effect of separation voltage on the resolution(a)and m obility tim e(b)

    通過(guò)對(duì)電泳條件的優(yōu)化,確定6種食品添加劑分離的最佳電泳條件為40 mmol/L pH 9.0 Na2HPO4-H3PO4緩沖液、分離電壓12 kV,在此條件下,6種食品添加劑的毛細(xì)管電泳譜圖如圖4所示。由圖4可知,6種食品添加劑在10 min內(nèi)實(shí)現(xiàn)了良好地分離。

    圖4 6種食品添加劑毛細(xì)管電泳譜圖Fig.4 Electropherogram of six food additives analysis by capillary eletrophoresis

    2.3線性回歸方程、相關(guān)系數(shù)、檢出限和線性范圍分析

    在上述的最優(yōu)電泳條件下,以峰面積(A)為縱坐標(biāo),食品添加劑標(biāo)準(zhǔn)品質(zhì)量濃度(C)為橫坐標(biāo),得到6種食品添加劑的標(biāo)準(zhǔn)曲線線性回歸方程、相關(guān)系數(shù)(R)、檢出限和線性范圍,結(jié)果如表2所示。由表2可知,6種食品添加劑的線性相關(guān)系數(shù)(R)均>0.980 0,表明峰面積和6種食品添加劑的質(zhì)量濃度呈良好的線性關(guān)系。6種食品添加劑的檢出限為0.23~0.77 mg/L,定量分析的線性范圍為20~160 mg/L。

    表2 6種食品添加劑的線性回歸方程、相關(guān)系數(shù)、檢出限及線性范圍Table 2 Linear regression equation,correlation coefficient,lim its of detection and linear ranges of six food additives

    2.4加標(biāo)回收率試驗(yàn)

    為驗(yàn)證方法的準(zhǔn)確性,以空白為對(duì)照,加入相同質(zhì)量濃度的標(biāo)準(zhǔn)溶液,分別平行測(cè)定6次,根據(jù)加標(biāo)量和測(cè)定結(jié)果計(jì)算其加標(biāo)回收率和相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(relative standard deviation,RSD),結(jié)果見(jiàn)表3。由表3可知,6種食品添加劑的加標(biāo)回收率范圍為97.3%~103.0%,RSD值為2.0%~3.8%,說(shuō)明該方法準(zhǔn)確度可靠,可滿足飲料中6種食品添加劑的分析檢測(cè)要求。

    表3 加標(biāo)回收率試驗(yàn)結(jié)果Table 3 Results of add ing standard recovery ra te experim ents

    2.5精密度試驗(yàn)

    準(zhǔn)確量取標(biāo)準(zhǔn)品,分別平行測(cè)定6次,計(jì)算6種食品添加劑標(biāo)準(zhǔn)品測(cè)定值的平均值和相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD),結(jié)果見(jiàn)表4。由表4可知,測(cè)得6種食品添加劑標(biāo)準(zhǔn)品的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)為2.0%~3.8%,說(shuō)明該方法精密度良好。

    表4 精密度試驗(yàn)結(jié)果(n=6)Table 4 Results of precision experiments(n=6)

    2.6樣品中6種食品添加劑的分析

    對(duì)名仁蘋(píng)果醋飲料、銳澳雞尾酒、百事可樂(lè)極度、可口可樂(lè)零度汽水、可口可樂(lè)怡泉檸檬味汽水、脈動(dòng)和怡寶魔力維他命等7種市售飲料樣品經(jīng)過(guò)預(yù)處理之后,在最佳電泳條件下對(duì)其中的6種食品添加劑分別進(jìn)行分析檢測(cè),每種飲料中6種食品添加劑含量的檢測(cè)結(jié)果見(jiàn)表5。

    表5 7種飲料中6種食品添加劑的檢測(cè)結(jié)果Table 5 Detection result of six food additives in seven kinds of beverages mg/L

    由表5可知,1#、3#和4#飲料中,苯丙氨酸的含量分別為0.88 mg/L、0.93 mg/L和0.88 mg/L,1#、2#和5#飲料中,山梨酸鉀的含量分別為34.43 mg/L、10.90 mg/L和22.26 mg/L,2#和4#飲料中,苯甲酸的含量分別為0.77 mg/L和2.44 mg/L,1#、5#、6#和7#飲料中,抗壞血酸的含量分別為20.19 mg/L、9.30 mg/L、63.98 mg/L和55.33 mg/L,所有添加劑的含量均符合國(guó)家相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)[1],并且樣品中檢測(cè)到的添加劑均與該商品標(biāo)簽相對(duì)應(yīng)。

    3 結(jié)論

    本研究應(yīng)用Peakmaster 5.3軟件對(duì)苯丙氨酸、肉桂酸、山梨酸、抗壞血酸和苯甲酸的混合樣進(jìn)行電泳條件的模擬,獲得分離5種食品添加劑的緩沖液組成及濃度、pH值和分離電壓。在此基礎(chǔ)上,分別考察緩沖液濃度及pH值、分離電壓等參數(shù)對(duì)6種食品添加劑分離的影響,在檢測(cè)波長(zhǎng)為214 nm、進(jìn)樣時(shí)間10 s的情況下,確定了分離檢測(cè)6種食品添加劑的最佳電泳條件為40 mmol/L pH 9.0 Na2HPO4-H3PO4緩沖液,分離電壓12 kV,在此電泳條件下,6種食品添加劑分離效果良好。結(jié)果表明,6種食品添加劑在20~160 mg/L范圍內(nèi)呈良好的線性關(guān)系(R>0.980 0),檢出限為0.23~0.77 mg/L,加標(biāo)回收率為97.3%~103.0%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)為2.0%~3.8%,精密度試驗(yàn)結(jié)果RSD為2.0%~3.8%,該方法具有操作簡(jiǎn)單、快速、環(huán)境友好、檢測(cè)結(jié)果可靠等優(yōu)點(diǎn),利于推廣使用,因此具有較為廣泛的應(yīng)用前景,同時(shí)為毛細(xì)管電泳法分離檢測(cè)食品添加劑提供參考。

    [1]中華人民共和國(guó)國(guó)家衛(wèi)生和計(jì)劃生育委員會(huì).GB 2760—2014食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)添加劑使用衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)[S].北京:中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社,2014.

    [2]SUN Y,WANG X Q,HUANG Y L,et al.Derivatization following hollow-fiber microextraction w ith tetramethylamonium acetate as a dual-function reagent for the determ ination of benzoic acid and sorbic acid by GC[J].J Sep Sci,2013,36(14):2268-2276.

    [3]王駿,胡梅,張卉,等.超高效液相色譜快速測(cè)定飲料中的16種食品添加劑[J].食品科學(xué),2010,31(2):195-198.

    [4]馬康,蔣孝雄,趙敏,等.高效液相色譜法同時(shí)測(cè)定軟飲料中20種食品添加劑[J].分析化學(xué)研究報(bào)告,2012,40(11):1661-1667.

    [5]黃永輝,余清,林欽,等.超高效液相色譜法同時(shí)測(cè)定碳酸飲料中的22種食品添加劑[J].分析測(cè)試學(xué)報(bào),2011,30(8):877-882.

    [6]郭芳芳,馮鋒,白云峰,等.高效毛細(xì)管電泳-紫外檢測(cè)法同時(shí)檢測(cè)雪糕中多種添加劑[J].食品科學(xué),2015,36(8):206-210.

    [7]王麗芳,丁曉靜,解娜,等.毛細(xì)管電泳法測(cè)定糖果及調(diào)制酒中10種人工合成色素[J].食品科學(xué),2014,35(14):145-150.

    [8]王鈺,楊思文,代語(yǔ)林,等.毛細(xì)管電泳法分離檢測(cè)飲料中的防腐劑[J].中國(guó)釀造,2014,33(4):124-128.

    [9]張禮春,曾凱,高舸,等.高效毛細(xì)管電泳法同時(shí)測(cè)定飲料中七種防腐劑[J].分析實(shí)驗(yàn)室,2015,34(1):77-80.

    [10]LIU F J,DING G S,TANG A N.Simultaneous separation and determ ination of five organic acids in beverages and fruits by capillary electrophoresis using diamino moiety functionalized silica nanoparticles as pseudo stationary phase[J].Food Chem,2014,145(7):109-114.

    [11]陳桐,丁曉靜,李一正,等.毛細(xì)管區(qū)帶電泳-間接紫外法快速測(cè)定食品中的甜蜜素[J].色譜,2014,32(6):666-671.

    [12]龍巍然,岑怡紅,王興益,等.毛細(xì)管區(qū)帶電泳法同時(shí)測(cè)定飲料中16種食品添加劑[J].色譜,2012,30(7):747-751.

    [13]HRU KA V,TěDRM,VELáKOVá K,et al.Eigenmobilities in background electrolytes for CZE.V.Intensity(amplitudes)of system peaks[J].Electrophoresis,2006,27(23):4610-4617.

    [14]張紅醫(yī),梁佳麗,聶中原,等.Peakmaster軟件計(jì)算毛細(xì)管電泳緩沖液pH和離子強(qiáng)度[J].計(jì)算機(jī)與化學(xué),2008,23(4):43-46.

    [15]AZEVEDO M S,PIRASSOL G,F(xiàn)ETT R,et al.Screening and determination of aliphatic organic acids in commercial Brazilian sugarcane spirits employing a new method involving capillary electrophoresis and a semi-permanent adsorbed polymer coating[J].Food Res Int,2014,60(6):123-130.

    [16]武漢大學(xué)主編.分析化學(xué)(下冊(cè))[M].第五版.北京:高等教育出版社,2007.

    Simultaneous separation and determination of six food additives in beverage by capillary electrophoresis

    DAI Yulin,DONG Chanchan,DENG Ning*,HE Jianbo,WANG Yan,ZHU Yanwu
    (Schoo l of Chem istry and Chem ical Engineering,Hefei University of Technology,Hefei 230009,China)

    The analysis method of simultaneous determ ination of six food additives(including phenylalanine,methylparaben,cinnam ic acid,potassium sorbate,ascorbic acid and benzoic acid)was established by capillary electrophoresis.On the basis of simulation parameters of electrophoresis by Peakmaster 5.3 software,the effect of buffer solution concentration,pH and separation voltage on separation of six food additives were investigated. The results showed that in the conditions of determine wavelength 214 nm,injecting time 10 s,the optimum electrophoresis conditions were determ ined as 40 mmol/L Na2HPO4-H3PO4,pH 9.0 and separation voltage 12 kV.Under the conditions,the six food additives had a good linear relationship in the range of 20-160 mg/L(R>0.980 0).The lim its of detection were 0.23-0.77 mg/L.The adding standard recover rate was 97.3%-103.0% and the relative standard deviation(RSD)was 2.0%-3.8%.The RSD of precision experiments results was 2.0%-3.8%.The method had simple operation,high accuracy and good sensitivity,which could meet the determination requirement of 17 kinds of six food additives in beverages.

    capillary electrophoresis;Peakmaster 5.3 software;food additives;beverage;separation and determ ination

    O 657.8

    0254-5071(2016)05-0187-05

    10.11882/j.issn.0254-5071.2016.05.039

    2016-02-25

    國(guó)家自然科學(xué)基金(21102030)

    代語(yǔ)林(1990-),男,碩士研究生,研究方向?yàn)楣I(yè)及儀器分析。

    鄧寧(1976-),女,副研究員,博士,研究方向?yàn)槊?xì)管電泳、毛細(xì)管電色譜。

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