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    升溫?zé)Y(jié)過(guò)程中TiO2納米顆粒的原子分類(lèi)分析(II):燒結(jié)頸

    2016-09-09 09:36:06楊海瑞
    物理化學(xué)學(xué)報(bào) 2016年8期
    關(guān)鍵詞:截面積原子網(wǎng)格

    苗 竹 張 海 楊海瑞

    (清華大學(xué)熱能工程系,熱科學(xué)與動(dòng)力工程教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京100084)

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    升溫?zé)Y(jié)過(guò)程中TiO2納米顆粒的原子分類(lèi)分析(II):燒結(jié)頸

    苗竹張海*楊海瑞

    (清華大學(xué)熱能工程系,熱科學(xué)與動(dòng)力工程教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京100084)

    通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬兩個(gè)TiO2納米顆粒升溫?zé)Y(jié)過(guò)程中的結(jié)構(gòu)演變和燒結(jié)頸生長(zhǎng),并基于系統(tǒng)空間網(wǎng)格化和近鄰網(wǎng)格種類(lèi)分析法開(kāi)發(fā)了燒結(jié)頸原子識(shí)別模型,成功地對(duì)燒結(jié)頸原子進(jìn)行識(shí)別,結(jié)合已開(kāi)發(fā)的表面原子識(shí)別模型將系統(tǒng)中原子詳細(xì)分類(lèi),對(duì)比不同種類(lèi)原子在燒結(jié)過(guò)程中的變化規(guī)律。結(jié)果表明,溫度超過(guò)573 K后,燒結(jié)明顯發(fā)生;燒結(jié)頸總截面積隨燒結(jié)溫度的增大而增大,燒結(jié)頸內(nèi)側(cè)截面積所占比例較大,燒結(jié)頸外側(cè)截面積相對(duì)較小且不易受燒結(jié)溫度影響;燒結(jié)頸原子平均位移明顯大于母體內(nèi)部原子和表面原子,且燒結(jié)頸原子中O原子遷移活性高于Ti原子;燒結(jié)頸外側(cè)原子平均位移最大,說(shuō)明燒結(jié)頸生長(zhǎng)主要依靠外側(cè)原子運(yùn)動(dòng)。燒結(jié)頸原子識(shí)別模型識(shí)別有效、穩(wěn)定,為進(jìn)一步分析不同區(qū)域的結(jié)構(gòu)特性奠定了基礎(chǔ)。

    納米顆粒;分子動(dòng)力學(xué);燒結(jié)過(guò)程;燒結(jié)頸;TiO2

    www.whxb.pku.edu.cn

    1 引言

    納米半導(dǎo)體金屬氧化物(semiconducting metal oxide,SMO)具有優(yōu)異的氣敏感應(yīng)性能,現(xiàn)已在氣體傳感器的制造上被廣泛應(yīng)用1,2。SMO氣體傳感器基本結(jié)構(gòu)為納米顆粒組成的薄膜,可通過(guò)溶膠-凝膠法3、化學(xué)氣相沉積法4、水熱法5和火焰合成法6,7等方法制備。

    傳感器薄膜初級(jí)制備后,需要進(jìn)行燒結(jié)處理,即將薄膜在不高于熔點(diǎn)的溫度下處理一定時(shí)間,增強(qiáng)顆粒之間接觸程度,降低薄膜孔隙率,最后得到薄膜穩(wěn)定結(jié)構(gòu)8,9。經(jīng)過(guò)燒結(jié)后的納米薄膜制得的氣體傳感器方可穩(wěn)定地工作于一定溫度區(qū)間10,因此燒結(jié)過(guò)程是大部分SMO傳感器制備方法中的必備環(huán)節(jié)11-13。在燒結(jié)過(guò)程中,通過(guò)原子擴(kuò)散納米顆粒之間形成頸狀連接結(jié)構(gòu),稱(chēng)為燒結(jié)頸14,15。燒結(jié)頸一方面構(gòu)建多孔薄膜結(jié)構(gòu),決定納米薄膜整體結(jié)構(gòu)特性16;另一方面,燒結(jié)頸區(qū)域形成晶界,即兩顆粒內(nèi)部晶格取向的過(guò)渡區(qū),該區(qū)域特性會(huì)影響薄膜導(dǎo)電過(guò)程17,18。因此,燒結(jié)頸研究對(duì)SMO傳感器開(kāi)發(fā)和性能優(yōu)化具有重要作用19,20。另一方面,TiO2不同晶相間的燒結(jié)會(huì)在燒結(jié)頸區(qū)域形成異相結(jié),對(duì)應(yīng)結(jié)構(gòu)更為特殊,其結(jié)構(gòu)特性在預(yù)測(cè)半導(dǎo)體材料光電和光催化性能上具有重要意義。

    針對(duì)燒結(jié)頸的實(shí)驗(yàn)研究主要觀察燒結(jié)頸大小,獲得燒結(jié)頸與燒結(jié)溫度之間的經(jīng)驗(yàn)關(guān)系式。二十世紀(jì)九十年代以來(lái),分子動(dòng)力學(xué)得到了迅速發(fā)展,現(xiàn)已成為研究納米顆粒燒結(jié)過(guò)程的有效方法21-23,可以直觀確定燒結(jié)頸生長(zhǎng)過(guò)程和結(jié)構(gòu)特性。早期分子動(dòng)力學(xué)研究主要停留于燒結(jié)現(xiàn)象的描述,主要關(guān)注系統(tǒng)表面積、顆粒球心距等幾何尺寸在燒結(jié)中發(fā)生的變化,不能實(shí)現(xiàn)燒結(jié)頸區(qū)域單獨(dú)分析,無(wú)法進(jìn)一步確定燒結(jié)頸生長(zhǎng)機(jī)制和結(jié)構(gòu)特性。

    本文通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬軟件LAMMPS模擬兩個(gè)半徑1 nm TiO2顆粒的燒結(jié)過(guò)程,確定系統(tǒng)結(jié)構(gòu)在燒結(jié)中的變化過(guò)程。基于系統(tǒng)空間網(wǎng)格化和近鄰網(wǎng)格種類(lèi)分析開(kāi)發(fā)燒結(jié)頸原子識(shí)別模型,對(duì)燒結(jié)頸原子進(jìn)行識(shí)別,進(jìn)而估算燒結(jié)頸截面積大小;同時(shí),結(jié)合已開(kāi)發(fā)的表面原子識(shí)別模型,對(duì)原子進(jìn)一步詳細(xì)分類(lèi),得到燒結(jié)過(guò)程中不同原子變化規(guī)律,分析燒結(jié)頸原子特性。

    2 模擬方法

    圖1 兩個(gè)半徑(r)為1 nm的TiO2顆粒燒結(jié)模型Fig.1 Models of two TiO2particles sintering with 1 nm radius(r)

    本文計(jì)算模型為銳鈦礦型TiO2,晶胞參數(shù)a= 0.37845 nm、c=0.95143 nm、Z=4,屬于四方晶系24。構(gòu)建兩個(gè)半徑為1 nm顆粒,隨機(jī)刪除若干外側(cè)原子保證顆粒整體電中性,兩顆粒球心距為2.2 nm,如圖1所示,圖中紫色原子為鈦(Ti)原子,綠色原子為氧(O)原子。模型中共有732個(gè)原子,其中Ti原子244個(gè),O原子488個(gè)。建模時(shí)對(duì)不同顆粒Ti原子和O原子分別編號(hào),燒結(jié)頸原子識(shí)別根據(jù)原子所屬顆粒加以判斷。

    建立兩顆粒模型,在正則系綜(NVT)中模擬燒結(jié)過(guò)程,原子間相互作用勢(shì)選用Matsui-Akaogi (MA)勢(shì)26,該相互作用勢(shì)被認(rèn)為是刻畫(huà)金屬氧化物晶格結(jié)構(gòu)的良好選擇27。系統(tǒng)邊界條件選擇非周期性邊界條件(m,m,m),計(jì)算時(shí)間步長(zhǎng)為1 fs。系統(tǒng)最初在10 K溫度下穩(wěn)定1 ns,然后經(jīng)過(guò)1 ns升溫到燒結(jié)溫度后穩(wěn)定18 ns。燒結(jié)溫度分別選擇373、573、723和823 K,通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬得到不同燒結(jié)溫度下的系統(tǒng)結(jié)構(gòu)。開(kāi)發(fā)燒結(jié)頸原子識(shí)別模型分析不同溫度時(shí)模擬得到的系統(tǒng)結(jié)構(gòu),實(shí)現(xiàn)原子分類(lèi)分析,即燒結(jié)頸原子識(shí)別模型以分子動(dòng)力學(xué)模擬結(jié)果為研究對(duì)象。

    3 燒結(jié)頸原子識(shí)別模型

    圖2 燒結(jié)頸識(shí)別方法示意圖Fig.2 Schematic of neck identification method

    圖3 燒結(jié)過(guò)程中溫度隨時(shí)間變化曲線(xiàn)Fig.3 Variation of temperature with time in the sintering process

    燒結(jié)頸原子識(shí)別模型通過(guò)數(shù)學(xué)方法識(shí)別納米顆粒間燒結(jié)頸區(qū)域,將燒結(jié)頸原子分類(lèi)分析,研究燒結(jié)頸生長(zhǎng)機(jī)制和結(jié)構(gòu)特性。顆粒中原子坐標(biāo)分布無(wú)規(guī)則且不連續(xù),直接處理難度較大,模型對(duì)系統(tǒng)空間網(wǎng)格化后,以網(wǎng)格為直接處理對(duì)象,通過(guò)燒結(jié)頸網(wǎng)格識(shí)別實(shí)現(xiàn)燒結(jié)頸原子分類(lèi)。

    圖4 燒結(jié)過(guò)程中系統(tǒng)勢(shì)能隨時(shí)間變化曲線(xiàn)Fig.4 Variation of potential energy with time in the sintering process

    借鑒之前工作成果25,采用立方體網(wǎng)格將系統(tǒng)所在空間進(jìn)行網(wǎng)格化,采用最佳網(wǎng)格尺寸0.3 nm。根據(jù)網(wǎng)格內(nèi)原子種類(lèi)對(duì)所有網(wǎng)格初步分類(lèi),內(nèi)部只含有一個(gè)顆粒原子的網(wǎng)格為單顆粒網(wǎng)格,內(nèi)部同時(shí)含有多個(gè)顆粒原子的網(wǎng)格為混合網(wǎng)格。通過(guò)近鄰網(wǎng)格種類(lèi)分析判斷目標(biāo)網(wǎng)格是否為燒結(jié)頸網(wǎng)格,若近鄰網(wǎng)格中出現(xiàn)混合網(wǎng)格,則認(rèn)定目標(biāo)網(wǎng)格為燒結(jié)頸網(wǎng)格,原理示意圖如圖2所示。通過(guò)Matlab軟件實(shí)現(xiàn)模型功能,并與之前表面原子識(shí)別模型25結(jié)合,對(duì)系統(tǒng)中所有原子詳細(xì)分類(lèi)。根據(jù)燒結(jié)頸識(shí)別原理,燒結(jié)頸網(wǎng)格基本為三層網(wǎng)格結(jié)構(gòu),可以通過(guò)統(tǒng)計(jì)所有燒結(jié)頸網(wǎng)格截面積除以三來(lái)估計(jì)燒結(jié)頸面積。

    圖5 723 K燒結(jié)過(guò)程不同時(shí)刻燒結(jié)頸識(shí)別效果Fig.5 Neck identification results at different time sintered at 723 K

    綜上,燒結(jié)頸原子識(shí)別模型通過(guò)近鄰網(wǎng)格種類(lèi)分析確定燒結(jié)頸網(wǎng)格,根據(jù)網(wǎng)格種類(lèi)確定燒結(jié)頸原子;與表面原子識(shí)別模型結(jié)合,實(shí)現(xiàn)原子詳細(xì)分類(lèi)分析。通過(guò)燒結(jié)頸網(wǎng)格截面積估計(jì)燒結(jié)頸大小,確定燒結(jié)過(guò)程中燒結(jié)頸變化規(guī)律和生長(zhǎng)機(jī)制。

    4 結(jié)果分析

    4.1燒結(jié)過(guò)程

    模擬過(guò)程中顆粒溫度變化曲線(xiàn)如圖3所示,顆粒在10 K下穩(wěn)定后經(jīng)歷1 ns升溫至燒結(jié)溫度。圖4為模擬的納米顆粒從10 K升高到不同燒結(jié)溫度時(shí)系統(tǒng)勢(shì)能隨時(shí)間變化曲線(xiàn),由圖可見(jiàn),系統(tǒng)勢(shì)能隨溫度升高迅速增大,溫度穩(wěn)定后系統(tǒng)勢(shì)能在溫度較高時(shí)均逐漸下降后穩(wěn)定,結(jié)果間接表明顆粒之間發(fā)生燒結(jié)現(xiàn)象,系統(tǒng)結(jié)構(gòu)向更穩(wěn)定結(jié)構(gòu)變化;溫度為373 K時(shí)系統(tǒng)勢(shì)能在溫度穩(wěn)定后保持不變,說(shuō)明此溫度下顆粒未發(fā)生明顯燒結(jié)。

    4.2燒結(jié)頸識(shí)別及特性分析

    圖6 燒結(jié)過(guò)程中燒結(jié)頸面積隨時(shí)間變化曲線(xiàn)Fig.6 Variation of neck area with time in the sintering process

    通過(guò)燒結(jié)頸原子識(shí)別模型將系統(tǒng)中原子進(jìn)行識(shí)別,并對(duì)識(shí)別出的燒結(jié)頸原子按Ti原子與O原子分類(lèi)標(biāo)記。圖5為燒結(jié)溫度723 K時(shí)所識(shí)別燒結(jié)頸原子的變化過(guò)程。由圖可見(jiàn),溫度升高后顆??拷佑|,燒結(jié)頸區(qū)域逐漸增大;燒結(jié)頸識(shí)別模型效果穩(wěn)定,較為合理地描述了燒結(jié)頸動(dòng)態(tài)生長(zhǎng)過(guò)程。

    通過(guò)燒結(jié)頸網(wǎng)格截面積可以估算燒結(jié)頸大小,結(jié)果隨時(shí)間變化如圖6所示??梢钥闯觯瑹Y(jié)溫度為373 K時(shí),燒結(jié)頸大小在升溫前后未發(fā)生明顯變化,與勢(shì)能分析結(jié)構(gòu)一致;燒結(jié)溫度高于573 K時(shí),顆粒間燒結(jié)頸在溫度穩(wěn)定一段時(shí)間后逐漸增大;燒結(jié)溫度越高,對(duì)應(yīng)燒結(jié)頸穩(wěn)態(tài)截面積越大,且燒結(jié)速度較快。

    圖7 不同燒結(jié)溫度下穩(wěn)定結(jié)構(gòu)燒結(jié)頸識(shí)別效果Fig.7 Neck identification results of steady structure under different sintering temperatures

    圖7對(duì)比了不同燒結(jié)溫度下系統(tǒng)穩(wěn)定后燒結(jié)頸形貌,由圖可知,隨燒結(jié)溫度升高,顆粒之間距離逐漸減小,燒結(jié)頸逐漸增大。該結(jié)果進(jìn)一步證明燒結(jié)頸識(shí)別模型效果穩(wěn)定,可以有效分辨不同燒結(jié)溫度下燒結(jié)頸大小區(qū)別。結(jié)合表面原子識(shí)別模型,可以將燒結(jié)頸原子進(jìn)一步分類(lèi)為燒結(jié)頸內(nèi)側(cè)原子和燒結(jié)頸外側(cè)原子,其中燒結(jié)頸外側(cè)原子為燒結(jié)頸原子中通過(guò)表面原子識(shí)別確定的原子,其余原子則為燒結(jié)頸內(nèi)側(cè)原子。處理得到燒結(jié)頸內(nèi)側(cè)面積、外側(cè)面積和總面積與燒結(jié)溫度關(guān)系如圖8所示。結(jié)果顯示:燒結(jié)頸總截面積隨燒結(jié)溫度增大而增大,其中燒結(jié)頸內(nèi)側(cè)截面積所占比例較大,燒結(jié)頸外側(cè)面積相對(duì)較小,且受燒結(jié)頸溫度影響程度較弱。

    圖8 燒結(jié)過(guò)程中燒結(jié)頸不同區(qū)域面積與溫度的關(guān)系Fig.8 Relation between the area of different zones in the neck and sintering temperature

    圖9 燒結(jié)過(guò)程中不同原子平均位移對(duì)比Fig.9 Comparison of averaged displacement among different kinds of atoms in the sintering process

    圖10 燒結(jié)頸原子中不同原子平均位移對(duì)比Fig.10 Comparison of averaged displacement among different atoms in different zones of the neck

    結(jié)合使用燒結(jié)頸原子識(shí)別模型和表面原子識(shí)別模型,可以對(duì)兩顆粒系統(tǒng)內(nèi)原子進(jìn)行詳細(xì)分類(lèi)分析,從而得到不同燒結(jié)溫度下內(nèi)部原子、表面原子、燒結(jié)頸原子、燒結(jié)頸Ti原子和燒結(jié)頸O原子在燒結(jié)過(guò)程中的平均位移,結(jié)果如圖9所示。由圖可見(jiàn),燒結(jié)溫度為373 K時(shí),表面原子和燒結(jié)頸原子平均位移基本一致,表明此溫度下兩顆粒間僅相互靠近,但未發(fā)生明顯燒結(jié);溫度高于573 K時(shí),燒結(jié)頸原子平均位移顯著大于表面原子和內(nèi)部原子,其中燒結(jié)頸原子中O原子運(yùn)動(dòng)強(qiáng)度大于Ti原子,表明O原子遷移活性高于Ti原子。

    圖10進(jìn)一步對(duì)比燒結(jié)頸內(nèi)側(cè)原子和外側(cè)原子平均位移,顆粒發(fā)生燒結(jié)的情況下,燒結(jié)頸外側(cè)原子位移明顯大于內(nèi)側(cè)原子,表明燒結(jié)頸生長(zhǎng)過(guò)程中主要依靠燒結(jié)頸外側(cè)原子移動(dòng)。

    5 結(jié)論

    通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬了兩個(gè)半徑為1 nm的TiO2顆粒的燒結(jié)過(guò)程,并基于系統(tǒng)空間網(wǎng)格化和近鄰網(wǎng)格種類(lèi)分析,開(kāi)發(fā)了燒結(jié)頸原子識(shí)別模型,成功地對(duì)燒結(jié)頸原子進(jìn)行識(shí)別,再根據(jù)作者此前開(kāi)發(fā)的表面原子識(shí)別模型,將系統(tǒng)中原子分類(lèi)為表面原子、內(nèi)部原子和燒結(jié)頸原子,對(duì)比不同種類(lèi)原子在顆粒燒結(jié)過(guò)程中的特性。

    研究結(jié)果表明:溫度高于573 K時(shí),系統(tǒng)勢(shì)能在恒溫段出現(xiàn)明顯下降,表明顆粒之間發(fā)生明顯燒結(jié)現(xiàn)象;通過(guò)燒結(jié)頸識(shí)別模型估算燒結(jié)頸截面積隨時(shí)間逐漸增大,溫度較高時(shí)燒結(jié)頸較大;其中燒結(jié)頸內(nèi)側(cè)截面積所占比例較大,燒結(jié)頸外側(cè)截面積相對(duì)較小且不易受燒結(jié)溫度影響程度。顆粒燒結(jié)過(guò)程中,燒結(jié)頸原子平均位移明顯大于表面原子和內(nèi)部原子,且燒結(jié)頸中O原子遷移活性高于Ti原子;燒結(jié)頸外側(cè)原子運(yùn)動(dòng)強(qiáng)度大于內(nèi)側(cè)原子,表明燒結(jié)頸生長(zhǎng)主要依靠燒結(jié)頸外側(cè)原子運(yùn)動(dòng)。燒結(jié)頸原子識(shí)別模型效果穩(wěn)定,為進(jìn)一步分析燒結(jié)頸區(qū)域結(jié)構(gòu)特性提供基礎(chǔ)。

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    (19)Tho,N.D.;Huong,D.V.;Ngan,P.Q.;Thai,G.H.;Thu,D.T. A.;Thu,D.T.;Tuoi,N.T.M.;Toan,N.N.;Giang,H.T.Sens. Actuat.B-Chem.2016,224,747.doi:10.1016/j.snb.2015.10.113

    (20)Diao,Q.;Yin,C.G.;Guan,Y.Z.;Liang,X.S.;Wang,S.;Liu,Y. W.;Hu,Y.F.;Chen,H.;Lu,G.Y.Sens.Actuat.B-Chem.2013, 177,397.doi:10.1016/j.snb.2012.11.040

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    (22)Lu,J.;Liu,D.M.;Yang,X.N.;Zhao,Y.;Liu,H.X.;Tang,H.; Cui,F.Y.Appl.Surf.Sci.2015,357,1114.doi:10.1016/j. apsusc.2015.09.142

    (23)Ding,L.F.;Davidchack,R.L.;Pan,J.Z.Comput.Mater.Sci. 2009,45,247.doi:10.1016/j.commatsci.2008.09.021

    (24)Zhang,Y.Y.Dynamics of Nanoparticles in Stagnation Flames. Ph.D.Dissertation.Tsinghua University,Beijing,2013.[張易陽(yáng).基于滯止火焰合成的高溫納米顆粒動(dòng)力學(xué)研究[D].北京:清華大學(xué),2013.]

    (25)Miao,Z.;Zhang,H.;Yang,H.R.Acta Phys.-Chim.Sin.2016, 32(8),2113.[苗竹,張海,楊海瑞.物理化學(xué)學(xué)報(bào).2016, 32(8),2113.]doi:10.3866/PKU.WHXB201604262

    (26)Koparde,V.D.;Cummings,P.T.J.Phys.Chem.B 2005,109, 24280.doi:10.1021/jp054667p

    (27)Zhang,H.Z.;Chen,B.;Banfield,J.F.Phys.Chem.Chem.Phys. 2009,11(14),2553.doi:10.1039/b819623k

    Atom Identification and Analysis of TiO2Nanoparticles in the Heating and Sintering Process(II):The Sintered Neck

    MIAO ZhuZHANG Hai*YANG Hai-Rui
    (Key Laboratory for Thermal Science and Power Engineering of Ministry of Education,Department of Thermal Engineering, Tsinghua University,Beijing 100084,P.R.China)

    Structure transformation and neck growth during the heat and sintering process of two TiO2nanoparticles were investigated using molecular dynamics(MD)simulations.Based on the space meshing of the system and analysis of neighboring meshes,a neck atom identification model was developed.The model was successfully applied to identify neck atoms.Combined with the surface atom identification model previously developed by the authors,atoms in the system were further classified and the characteristics of the classified atoms were simulated and analyzed.The results show that sintering occurs when the temperature is above 573 K,the neck area increases with increasing sintering temperature,and it is mostly occupied by interior atoms. Surface atoms occupy less neck area and they are less sensitive to sintering temperature variation.The average displacement of neck atoms is larger than that of surface and interior atoms of the mother particles and O atoms are more active in migration than Ti atoms in the neck.Meanwhile,displacement of outside neck atoms is larger than that of inside neck atoms,meaning that neck growth mainly depends on the motion of outside neck atoms. The proposed model is stable and effective,and it provides fundamental information to analyze nanostructures in different zones.

    Nano particle;Molecular dynamics;Sintering process;Sintered neck;TiO2

    March 16,2016;Revised:April 26,2016;Published on Web:April 26,2016.

    O647

    10.3866/PKU.WHXB201604263

    *Corresponding author.Email:haizhang@tsinghua.edu.cn;Tel:+86-10-62773153.

    The project was supported by the National Natural Science Foundation of China(51176095,51476088).

    國(guó)家自然科學(xué)基金(51176095,51476088)資助項(xiàng)目

    ?Editorial office ofActa Physico-Chimica Sinica

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