高速公路土壤重金屬污染狀況及健康風(fēng)險評價*1

翟云波，戴青云，蔣　康，朱　云

(1. 湖南大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，湖南 長沙　410082；2. 湖南省交通研究院，湖南 長沙　410015；3.湖南大學(xué) 發(fā)展規(guī)劃辦公室，湖南 長沙　410082)

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高速公路土壤重金屬污染狀況及健康風(fēng)險評價*1

翟云波1?，戴青云1，蔣康2，朱云3

(1. 湖南大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，湖南 長沙410082；2. 湖南省交通研究院，湖南 長沙410015；3.湖南大學(xué) 發(fā)展規(guī)劃辦公室，湖南 長沙410082)

摘要：為探討高速公路路域土壤重金屬污染分布特征和對周圍居民的影響,檢測了高速公路G4和G60的臨長段、長潭段和潭邵段 5 m,10 m,15 m,40 m和80 m處土壤中重金屬(Zn，Pb，Cd，Cr和Cu)的濃度，分析了它們的分布特征和污染狀況，并進(jìn)行健康風(fēng)險評價.結(jié)果表明：重金屬的濃度隨高速公路的距離的增加而降低，其中近高速公路點Cd和Cr超過了土壤環(huán)境二級標(biāo)準(zhǔn)；地累積指數(shù)和潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)顯示，所檢測的5種重金屬的污染狀況是Cd>Pb>Cr>Zn>Cu，其中Cd為主要污染物，研究的3個路段5 m處Cd為重度污染，80 m處仍有輕度污染，其它重金屬分別為輕度污染或無污染；健康風(fēng)險評價表明Cd,Cr和Pb對成年人和未成年人都存在潛在的健康傷害風(fēng)險且隨距離的增加而降低.其中3個路段80 m處Cr對未成年人仍有輕微的致癌風(fēng)險(致癌風(fēng)險在可接受范圍內(nèi))，說明高速公路兩側(cè)的居民應(yīng)居住在距離高速公路80 m之外.

關(guān)鍵詞：高速公路路域土壤；重金屬污染；健康風(fēng)險評價；潛在生態(tài)風(fēng)險評價；地積累指數(shù)

隨著交通運輸業(yè)的發(fā)展，居民對交通的依賴程度越來越高，車輛流通量也隨之迅猛增加.但是交通運輸給居民生活帶來方便的同時也產(chǎn)生了很多環(huán)境問題，成為城市土壤污染的主要來源之一[1-2].Bergb?ck等發(fā)現(xiàn)交通工具為高速公路土壤重金屬污染主要來源，其中Cd,Cu,Cr,Pb和Zn分別占90%,40%,99%,85%和80%[3].主要來源于交通工具的燃油、剎車、輪胎、離合器、發(fā)動機(jī)及觸媒轉(zhuǎn)換器等[4].通過大氣干沉積或濕沉降沉積在公路兩側(cè)土壤中.

2013年第68屆聯(lián)合國大會決議通過了每年的12月5日為世界土壤日，并宣布2015年為“國際土壤年”，以國際社會對土壤安全問題的高度重視.土壤重金屬污染不僅可使土壤的肥力下降，降低農(nóng)作物產(chǎn)量，且其不易降解而在生物體內(nèi)傳遞，并通過食物鏈最終累積于人體中，當(dāng)其達(dá)到一定濃度后將對人體產(chǎn)生毒害作用[5].土壤作為重金屬的沉積池，可通過風(fēng)力和降雨進(jìn)入大氣環(huán)境和周圍水域，而對周圍環(huán)境和人體健康產(chǎn)生二次污染.因此，研究高速公路對路域土壤的重金屬污染現(xiàn)狀對公路旁土壤重金屬污染的防治和公路旁土地合理利用、規(guī)劃和管理提供依據(jù)，具有重要的現(xiàn)實意義.

健康風(fēng)險評價(Health Risk Assessment)是對暴露在污染物中的人群可能產(chǎn)生的傷害、疾病或者死亡的可能性進(jìn)行的定性或定量的評價，作為污染物防治的輔助工具已經(jīng)得到國際上的廣泛認(rèn)可.近年來，學(xué)者們紛紛對高速公路兩側(cè)路塵的重金屬污染進(jìn)行健康風(fēng)險評價[6-7]，但對高速公路路域土壤重金屬健康風(fēng)險的研究很少.健康風(fēng)險評價是根據(jù)不同的吸收途徑和每日暴露劑量來估算有毒重金屬對人體的健康風(fēng)險進(jìn)行評價.因此，高速公路土壤重金屬健康風(fēng)險評價對居民和政府緩解有毒重金屬污染及對居民采取有效保護(hù)措施具有十分重要的意義.

1材料及分析方法

1．1采樣點概況及樣品采集

2014年湖南全省高速公路完成投資390億元，通車總里程達(dá)到5 493 km，位居全國第五.其中京港澳高速(G4)和滬昆高速公路(G60)屬于中國高速公路網(wǎng)的“五縱七橫”主骨架網(wǎng)，相交于湖南湘潭市岳塘區(qū)的殷家坳，為湖南省交通承東啟西、南聯(lián)北進(jìn)的代表.因此，本文以這兩條高速公路展開調(diào)查研究.

本研究根據(jù)不同的開通時間和交通量，選取了3個采樣路段分別為G4高速公路的臨長段(LC)和長潭段(CT)，G60高速公路的潭邵段(TS)，具體采樣位置見圖1.每個采樣地段根據(jù)與高速公路垂直距離(5 m,10 m,15 m,40 m 和 80 m)，用采樣器采取0～10 cm的土壤1 kg，每個采樣點設(shè)3個平行樣，總共采取45個土壤樣品.采取的土壤樣品在實驗室進(jìn)行自然風(fēng)干，研磨后過篩網(wǎng)，儲存于聚丙烯容器內(nèi)，并將容器存放于4 ℃的冰箱內(nèi)等待進(jìn)一步檢測.

圖1　 采樣地位置圖

1.2化學(xué)分析及質(zhì)量控制

采用pH計測定土壤pH值(土壤∶無二氧化碳蒸餾水=10 g∶25 mL).有機(jī)質(zhì)含量和粒徑分級分別采用重鉻酸鉀消化法和布氏比重計測定[8].土壤中的重金屬濃度：鉛、鎘,GB/T 17141-1997；銅、鋅,GB/T17 138-1997,總鉻：HJ 491-2009.為了保證分析的精確度和準(zhǔn)確度，每批次15個土壤樣品中設(shè)置一個國家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(GSS-5)和空白樣為平行樣，每個樣品測定3次.GSS-5中所測的重金屬的回收率為96.2%～97.5%，相對偏差RSDs<10%.

1.3土壤重金屬污染程度評價

1.3.1地積累指數(shù)

采用地積累指數(shù)(Geo-accumulation Index：Igeo)評價高速公路土壤重金屬污染程度.Igeo是一種經(jīng)典的重金屬污染程度評價方法，早在20世紀(jì)60年代就得以應(yīng)用[9].Igeo計算式如下：

(1)

式中：Cn為所測的重金屬濃度；Bn為當(dāng)?shù)赝寥乐亟饘俦尘爸?湖南省土壤中重金屬背景值分別是Cd 0.079 mg/kg,Cu 25.4 mg/kg, Zn 88.8 mg/kg,Cr 64.9 mg/kg和Pb 27.3 mg/kg.引入常數(shù)因子1.5為受人類活動影響較小的特定環(huán)境中重金屬濃度的波動因子.

1.3.2潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)

不同于Igeo，潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)(RI)是指所測重金屬的綜合污染[10-11].根據(jù)重金屬的濃度、重金屬種類數(shù)、毒性和敏感性來計算重金屬污染程度，具體計算公式如下：

(2)

(3)

1.4人類健康風(fēng)險評價

本研究采用USEPA開發(fā)的健康風(fēng)險評估模式[12]評價高速公路土壤重金屬對人體的健康風(fēng)險.經(jīng)消化道、呼吸和皮膚接觸3種途徑的每日暴露量分別記為ADDing，ADDinh和ADDderm.暴露量計算式分別如下：

(5)

(6)

(7)

非致癌風(fēng)險商數(shù)是指一種特定的重金屬通過特定的暴露途徑的每日暴露量除以它們的參考劑量所得到的值[13].各種暴露途徑的非致癌風(fēng)險商數(shù)之和為非致癌風(fēng)險指數(shù).致癌風(fēng)險是指一個人在全生命周期內(nèi)因暴露于致癌物質(zhì)而致癌的概率.它們的計算公式如下：

(8)

(9)

(10)

HI=HQing+HQderm+HQinh

(11)

CR=ADD×SF

(12)

由于環(huán)境系統(tǒng)和人類個體身體健康特征的差異性，健康風(fēng)險評估系統(tǒng)本身存在一些不確定性[14].蒙特卡洛模擬是以每個參考值的出現(xiàn)頻率來分析其概率分布，因其能避免過高或過低地評估一個確定的參數(shù)而被廣泛地運用于風(fēng)險評價[15-16].為確保評價的精確性，本文在評價過程中的參數(shù)值來源于蒙特卡洛方法且優(yōu)先選用我國現(xiàn)有的健康風(fēng)險評價文獻(xiàn)的參數(shù)值.各個參數(shù)值的定義和數(shù)值見表1和表2.

表1　Monte-Carlo模擬法中評估土壤

a成人;c未成年人

2分析與討論

2.1土壤特性、重金屬濃度及其與距離的關(guān)系

高速公路路邊土壤中的重金屬濃度受土壤特性、交通量和氣象條件的影響[22].本研究中的土壤樣品的物理化學(xué)特性的分析結(jié)果見表3.土壤粒徑分級顯示本研究土壤樣品的粒徑較粗，特別是TS的土樣.黏土含量為12.76%～34.13%，且越靠近高速公路的土樣的黏土含量越少.可能是因為公路建設(shè)時填入的建筑材料的影響，如沙子，礫石.pH值表明本研究區(qū)域的土壤為酸性，LC,CT和TS的土壤pH值分別為4.14～6.53,4.42～4.98和5.06～6.45.表3顯示，pH值和有機(jī)物含量隨離高速公路的距離的增加而減少，可能是高速公路建設(shè)時在路邊填入的石灰等堿性材料和路面缺少植被等原因造成.

表2　土壤重金屬健康分析式中的特征值

表3　土壤樣品的物理化學(xué)性質(zhì)和所選路段情況

重金屬濃度的平均值、標(biāo)準(zhǔn)偏差見表4.大體上，此5種重金屬的濃度隨距離的增加而降低，顯示其與交通的相關(guān)性.它們在LC,CT和TS路段的濃度梯度分別為Cr > Zn > Pb > Cu > Cd, Cr > Zn > Pb > Cu > Cd和Zn>Cr> Pb > Cu > Cd，此結(jié)果與孔德秀等人對衡棗高速公路的研究一致[23].

表3中顯示LC和TS的運行年限都為13a，但是LC段的交通量為70 903 veh/d遠(yuǎn)大于TS段49 601 veh/d的交通量.LC段所研究的5種重金屬的濃度大于TS段(表4)，表明重金屬的濃度與交通量成正比.再一次說明研究的5種重金屬與交通狀況的相關(guān)性.

由表4可見，5種重金屬除了Cd和距離高速公路5 m處Cr的濃度外，其它重金屬的濃度都低于中華人民共和國土壤標(biāo)準(zhǔn)值.重金屬Cd在LC,CT和TS的濃度分別為0.2～1.0 mg/kg,0.3～1.4 mg/kg和0.1～1.0 mg/kg.其中距離高速公路5 m處Cd的濃度幾乎是土壤標(biāo)準(zhǔn)值的4～5倍.可能的原因有：第一，高速公路來往車輛磨損并長期的積累.第二，中華人民共和國的土壤標(biāo)準(zhǔn)值是很早以前制定的，比其它國際的標(biāo)準(zhǔn)值都小，從而增大了比值.比如，在美國，其土壤污染等級劃分為：0～1 mg/kg，無污染；1～3 mg/kg，輕度污染；3～10 mg/kg，重度污染[24].柏林的Cd的土壤背景值為1.05 mg/kg[25].

LC,CT和TS路段距離高速公路5 m處Zn的濃度分別為122.09 mg/kg,102.37 mg/kg和143.86 mg/kg，其它在37～75 mg/kg之間波動.Zn的濃度在5～10 m之間急劇減少表明其與交通工具的正相關(guān)性.有研究顯示，Zn以鋅氧化物添加在車輪中，它是橡膠硫化的重要反應(yīng)物.Cr在LC段距離公路5 m處的濃度最大，為135.99 mg/kg，其它研究區(qū)的濃度在30～90 mg/kg之間波動.Pb和Cu的濃度稍微偏低，分別為25～61 mg/kg和15～25 mg/kg.

重金屬的濃度結(jié)合表3中的交通量和運行年限，可以看出重金屬Cd,Pb和Cu與交通量及運行年限成正相關(guān).Othman等人也發(fā)現(xiàn)了高速公路路域土壤中Pb濃度和交通量這種正相關(guān)的關(guān)系[26].Zn和Cr與交通量及運行年限的關(guān)系并不明顯.

表4　土壤重金屬濃度及其地積累指數(shù)

TC:總濃度;Igeo>0 加粗.Igeo≤0完全無污染；0

2.2重金屬的污染程度評估

地積累指數(shù)(Igeo)評估結(jié)果見表4.重金屬Cd的Igeo值最大，距離高速公路5 m處的Igeo>3，表明該區(qū)域的Cd為重度污染.其污染程度隨距離的增加而降低，但是遠(yuǎn)到距離高速公路80 m處仍有輕度污染.Cu的Igeo都小于零，表明其無污染.其它3種重金屬(Pb,Zn和Cr)分別在5 m處顯示了輕度污染,其它地方都為無污染.

圖2　土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)(a), (b)和(c)為值，(d)為RI

從以上的討論可以看出，地積累指數(shù)和潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)兩種重金屬污染程度評價存在一些分歧.比如，按地積累指數(shù)評價法重金屬Pb幾乎是無污染的，但是由于其高毒性，按潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法為低污染程度.翟云波等也發(fā)現(xiàn)它們存在一些分歧[27].但是，根據(jù)定義，地積累指數(shù)側(cè)重于單項的金屬污染程度，但并沒有考慮單項重金屬的毒性.而潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)更注重評價的重金屬的綜合污染程度.因此，為了獲得更全面的和精確的評價結(jié)果，本文采用了2種評價方法.

2.3健康風(fēng)險評價

圖3和圖4分別給出了消化道、皮膚接觸和呼吸(空氣)3種暴露途徑下生活在高速公路路域的成年人和未成年人的非致癌風(fēng)險商數(shù).整體而言，未成年人的非致癌風(fēng)險商數(shù)要大于成年人的.5種重金屬通過呼吸道，皮膚接觸和呼吸3種暴露途徑的非致癌風(fēng)險商數(shù)的大小為：Cr>Pb>Cd>Cu>Zn，Cr>Cd>Pb>Cu>Zn 和Cr>Pb>Cd>Cu>Zn.

圖3　高速公路土壤重金屬對未成年人的非致癌傷害

圖4　高速公路土壤重金屬對成人的非致癌傷害

3種暴露途徑的非致癌風(fēng)險商數(shù)之和為非致癌污染指數(shù).5種重金屬的非致癌污染指數(shù)見圖5．從圖中可以看出，Cr的非致癌污染指數(shù)是最大的，其次分別是Cd,Pb,Cu和Zn，且隨高速公路的距離的增加而降低.根據(jù)美國環(huán)保局的健康風(fēng)險評估條例[28]：如評價的單項重金屬的HQ或者HI<1，則其對居民，甚至是敏感居民的健康危害風(fēng)險較小或可以忽略；但如果HQ或者HI>1，則其對周圍的居民存在慢性的健康危害風(fēng)險.不難看出，圖5 Cd和Cr的非致癌污染指數(shù)超過了1，且對于未成年人，3個研究路段80 m處，Cd和Pb的非致癌污染指數(shù)也超過了1，表明它們對周圍居民有潛在的健康風(fēng)險危害.有研究顯示，過量攝入Cr，可能會觸發(fā)肺癌和胃癌.在3個研究路段非致癌污染主要來源于皮膚接觸，其次是經(jīng)口攝入被消化道吸收.因此，周圍的居民應(yīng)注意飲食攝入，最好不要讓皮膚直接接觸土壤，且最好居住于距離高速公路80 m 以外.

另一個健康分析評價的重要參數(shù)是致癌風(fēng)險.3個研究路段中重金屬對成年人和未成年人的致癌風(fēng)險值見圖6.由于缺少Pb,Cu和Zn的致癌坡度因子，本文只討論了Cd和Cr的致癌風(fēng)險.顯然，Cr的致癌風(fēng)險要大于Cd，且二者的致癌風(fēng)險隨距離高速公路的距離的增加而降低.根據(jù)Fryer等人的評估[29]，CR>1×104,則其致癌風(fēng)險是不能接受的，CR值在106～104之間，則表示存在致癌風(fēng)險，但在可容忍的范圍內(nèi).從圖6可以看出，重金屬Cr對未成年人的致癌風(fēng)險在106～104之間，屬于可以接受的范圍，但也存在輕微的致癌風(fēng)險.其致癌風(fēng)險隨高速公路距離的增加而降低，LC和CT遠(yuǎn)在80 m處仍明顯大于106，TS段80 m處降至接近106.對于成年人，兩種重金屬Cr和Cd的致癌風(fēng)險都在安全范圍內(nèi).

圖5　高速公路土壤重金屬對未成年人和成人的非致癌傷害指數(shù)

綜上所述，高速公路G4和G60的3個研究路段(LC,CT和TS)的健康風(fēng)險評價結(jié)果表明，5種重金屬對周圍居民的健康危害風(fēng)險隨與高速公路距離的增加而降低.其中Cr,Cd和Pb對周圍的居民存在潛在的健康危害風(fēng)險.Cr的致癌風(fēng)險要大于Cd，且Cr對未成年人有輕微的致癌風(fēng)險.但總體而言，致癌風(fēng)險都在安全范圍內(nèi).非致癌污染指數(shù)和致癌風(fēng)險指數(shù)表明高速公路周圍的居民應(yīng)居住在距離高速公路80 m之外.

圖6　 高速公路土壤重金屬(Cd和Cr)對未成年人和成人的致癌風(fēng)險

3結(jié)論

受交通運輸?shù)挠绊?，G4和G60高速公路路域土壤中所研究的5種重金屬的濃度較高，靠近高速公路的采樣點中Cd和Cr濃度超過了土壤環(huán)境二級標(biāo)準(zhǔn).重金屬濃度隨離公路的距離的增加而降低，且與高速公路的交通量成正比.所檢測的5種重金屬的污染狀況是Cd>Pb>Cr>Zn>Cu，其中Cd超過了國家土壤質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)值的3～4倍，為重度污染，存在嚴(yán)重生態(tài)風(fēng)險.在CT路段遠(yuǎn)到80 m處Cd仍顯示輕微的污染.其它重金屬為輕度污染或者無污染.健康風(fēng)險評價表明，所研究的5種重金屬對未成年人的非致癌傷害大于成年人的.其中Cd,Cr和Pb對周圍的居民存在潛在的非致癌污染.3個研究路段80 m處，Cr和Cd對未成年人有輕微的致癌風(fēng)險，但在可接受的范圍內(nèi).因此，周圍的居民應(yīng)注意飲食攝入，最好不要讓皮膚直接接觸路域土壤，且應(yīng)居住于高速公路80 m之外.

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Pollution Degree and Health Risk Assessment of Heavy Metals in Highway Roadside Soil in Hunan Province, China

ZHAI Yun-bo1?, DAI Qing-yun1, JIANG Kang2, ZHU Yun3

(1.College of Environmental Science and Engineering, Hunan Univ, Changsha, Hunan410082, China; 2. Hunan Communications Research Institute, Changsha, Hunan410015, China; 3. Office of Scientific R&D, Hunan Univ, Changsha, Hunan410082, China)

Abstract:This study was performed to analyze the distribution, contamination degree and human health risks of traffic-related heavy metals (HMs) in roadside soils along G4 highway and G60 highway in Hunan province, China. A total of 45 composite soil samples from three sampling sites (LC, CT, and TS)with different distance (5 m，10 m，15 m，40 m，or 80 m) were analyzed for HMs concentrations of Zn, Pb, Cd, Cr and Cu. The results showed that the concentrations of those HMs in roadside soils decreased with the increasing distance from highways. A pollution assessment by Geo-accumulation Index (Igeo) showed that the pollution level for the HMs is in the following order: Cd>Pb>Cr>Zn>Cu. The Cd levels can be considered “heavily contaminated” status in the distance of 5 m. And Cd also presented high risk based on potential ecological risk indexes (RI). The other detected heavy metals are practically uncontaminated or uncontaminated to moderately contaminated. The health risk of HMs in highway roadside soils was evaluated by hazard index (HI) and cancer risk (CR). The results showed high HI for Cd, Cr and Pb, indicating a potential human health risk for both adult and children in these areas. But cancer risk of all those HMs for both adult and children was acceptable. Cr in three studied sections showed a slight cancer risk (carcinogenic risk in the acceptable range) in the distance of 80 m, which indicated the residents around highways should be living outside the distance of 80 m.

Key words:highway roadside soil; heavy metals pollution; health risk assessment; potential ecological risk indexes; geo-accumulation index

文章編號：1674-2974(2016)06-0149-08

收稿日期：2015-12-22

基金項目：湖南省交通運輸廳科技進(jìn)步與創(chuàng)新計劃項目( 201318)

作者簡介：翟云波(1975-)，男，吉林農(nóng)安人，湖南大學(xué)副教授，博士生導(dǎo)師 ?通訊聯(lián)系人，E-mail:ybzhai@hnu.edu.cn

中圖分類號：X825

文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A