高溫低溫度梯度場下UO2芯塊氣孔遷移計算研究

張曉宇

摘 要：該文綜合已有氣孔遷移理論，借助有限元軟件對空間核動力反應(yīng)堆燃料元件芯塊中的原始?xì)饪茁蔬w移進(jìn)行了建模分析，計算了一年時間內(nèi)溫度場、氣孔遷移速度、氣孔率和柱狀晶區(qū)范圍隨時間和位置的變化關(guān)系，并辨析了這些數(shù)值與快堆芯塊重結(jié)構(gòu)中氣孔演化特點的區(qū)別。計算結(jié)果顯示：芯塊重結(jié)構(gòu)使芯塊整體溫度降低，芯塊內(nèi)側(cè)降低更明顯；氣孔遷移速率從內(nèi)側(cè)向邊緣先增加后減少，最大速率約0.4 nm/s；氣孔率內(nèi)側(cè)增加至1同時外側(cè)降低至最小值；柱狀晶從距內(nèi)側(cè)約2/5厚度處開始形成；柱狀晶范圍變化及氣孔率達(dá)到穩(wěn)定時間尺度與已有的實驗結(jié)果相似。

關(guān)鍵詞：高溫燃料元件 芯塊 氣孔遷移 低溫度梯度

中圖分類號：TM62 文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A 文章編號：1674-098X（2016）04（b）-0039-05

Abstract：Aid by finite element software， this work analyzed the pore migration of the original pore in the pellets of fuel elements of space nuclear power reactors， made a model consulting the contemporary pore migration theory， and computed the relationship of temperature field， pore migration rate， pore percentage and columnar grain distribution with position and time， as well as compared the data with the pore develop character of fast reactor. The result comes out as： The integral temperature fall， and is more obvious in the inner side； the slope of the absolute value of pore migration rate to radius is positive near the center and negative near the edge， and the uppermost rate is about 0.4nm/s； the pore percentage rise to 1 in the inner side and decline to the base line in the outer side at the same time； the columnar grain form from about 2/5 thickness length from the cavity； the scale of time of columnar grain transformation and pore percentage stabilizing is agree with existing laboratory findings.

Key Words：High temperature fuel element； Pellet； Pore migration； Low temperature gradient

快堆電站、空間核動力等高溫反應(yīng)堆燃料元件的二氧化鈾芯塊在輻照、高溫的共同作用下，芯塊的幾何結(jié)構(gòu)、微觀組織和物化特性等都發(fā)生一系列的變化，芯塊出現(xiàn)嚴(yán)重的重結(jié)構(gòu)、芯塊中心孔擴(kuò)大、芯塊體積腫脹等現(xiàn)象[1-4]，這將直接影響燃料元件的性能?？臻g核反應(yīng)堆使用的熱離子燃料元件，運行工況下芯塊整體溫度在2 100 K左右。經(jīng)對使用后的熱離子燃料元件的輻照后檢驗發(fā)現(xiàn)，燃料芯塊出現(xiàn)一些獨特的組織結(jié)構(gòu)，發(fā)生嚴(yán)重的重結(jié)構(gòu)現(xiàn)象，并伴隨有嚴(yán)重的軸向質(zhì)量遷移，在燃料包殼內(nèi)表面生成拱頂（Crown）組織等[5]。

目前普遍認(rèn)為，二氧化鈾燃料芯塊的重結(jié)構(gòu)主要由高溫和芯塊徑向溫度梯度共同作用下，芯塊內(nèi)原始的氣孔遷移引起的。原始?xì)饪紫蛉剂闲緣K中心遷移，遷移途經(jīng)區(qū)域的燃料形態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)橹鶢罹5]。國際上建立起單個氣孔遷移動力學(xué)模型研究快堆燃料芯塊的重結(jié)構(gòu)過程。這一模型基于芯塊對應(yīng)的高溫及溫度梯度下，二氧化鈾芯塊中原始的氣孔會在反應(yīng)堆運行初期短時間內(nèi)部分轉(zhuǎn)變?yōu)榇怪庇谛緣K直徑方向的直徑100μm厚度10μm量級的透鏡狀氣孔的實驗結(jié)果[6]，透鏡狀氣孔以蒸發(fā)-凝結(jié)為主的機(jī)理沿梯度方向向高溫區(qū)遷移，其速度與溫度明顯正相關(guān)且與溫度梯度成正比的唯象理論[7-8]。模型計算的結(jié)果與快堆燃料芯塊的實驗結(jié)果能較好符合。與快堆燃料芯塊徑向溫度梯度較大的狀況不同，熱離子燃料元件等芯塊對應(yīng)的整體平均溫度較高，但溫度梯度相對較低。對于這類芯塊對應(yīng)的高溫低溫度梯度下的燃料行為的研究，俄羅斯開展了一些研究，發(fā)現(xiàn)壽期結(jié)束時元件中部高溫區(qū)的燃料芯塊組織已基本轉(zhuǎn)變?yōu)橹鶢罹В㈤_展了相應(yīng)的理論分析[5]。

該研究主要針對高溫燃料元件芯塊對應(yīng)的高溫低徑向溫度梯度的特性，在用于快堆燃料芯塊重結(jié)構(gòu)的基本分析模型的基礎(chǔ)上，建立適用于高溫低梯度芯塊重結(jié)構(gòu)的計算分析模型，分析計算環(huán)形及柱形兩種芯塊中的溫度、氣孔遷移速度、氣孔率分布和柱狀晶區(qū)范圍隨時間的變化關(guān)系，研究氣孔遷移引起的芯塊重結(jié)構(gòu)及對芯塊徑向溫度場的影響，探索重結(jié)構(gòu)現(xiàn)象的機(jī)理。

1 研究方法

高溫燃料元件芯塊行為非常復(fù)雜，該研究只考慮氣孔遷移單一現(xiàn)象對芯塊各參數(shù)的影響，暫不考慮腫脹、質(zhì)量遷移及拱頂?shù)绕渌蛩氐挠绊?。這種簡化會使計算結(jié)果與實際有所差異。更精確的計算將以這一簡化模型為基礎(chǔ)進(jìn)行改進(jìn)，以更符合實際狀況。計算中對物理場的處理使用了有限元方法。

1.1 模型基本參數(shù)的設(shè)定

1.1.1 對幾何參數(shù)的設(shè)定

在該研究中簡化不考慮燃料元件長度方向傳熱，故設(shè)定模型時高度方向僅考慮一個網(wǎng)格h。設(shè)定兩個算例，環(huán)形芯塊根據(jù)實際設(shè)定為外徑17 mm，內(nèi)徑10 mm，柱形芯塊則設(shè)定直徑為10 mm的實心芯塊，如圖1所示。

1.1.2 對溫度場影響因素的設(shè)定

溫度場T（r，t）的分布需要解熱傳導(dǎo)方程得到（形式略）。解熱傳導(dǎo)方程需要輸入熱源分布情況、熱導(dǎo)率數(shù)值并確定邊界條件。

熱源qf（r，t）即單位體積燃料裂變產(chǎn)生的熱量。由于燃料自屏蔽，中子密度起伏，qf（r，t）在不同位置處值不同。該文計算中忽略了這一差異，近似認(rèn)為95%密度UO2芯塊單位體積發(fā)熱量各處相等均為典型值70 W/cm3?？紤]氣孔率P（r，t）對UO2密度的影響，qf最終計算式為：

初始條件下氣孔率為0.05，即P（r，0）=0.05，邊界認(rèn)為沒有新的氣孔進(jìn)入，即邊界無通量。

該研究實際計算中取時間步長為1日，計算并討論1年時間內(nèi)氣孔率分布的變化。

1.4 對中心孔洞的特殊處理

在實際情況下，燃料的中心會形成（或擴(kuò)大）空洞，氣孔率增加到1時會飽和而不再增加。而上節(jié)所述方程推導(dǎo)時并未考慮氣孔率飽和的問題。如按該方程計算，中心氣孔率會在達(dá)到1后繼續(xù)增加，與實際不符。為此，該文作者采取了創(chuàng)新的處理方法，將氣孔率超過1處氣體完全取代了燃料區(qū)域的熱導(dǎo)率，調(diào)整為正常值的100倍，強制降低溫度梯度防止中心氣孔率在達(dá)到1后繼續(xù)增長。在實際的模型計算中，這種處理取得了非常接近實際的效果。

2 結(jié)果與討論

2.1 溫度分布隨時間的變化

模型計算得到的每隔30日環(huán)形芯塊和柱形芯塊溫度分布曲線分別如圖2、圖3所示。圖中橫坐標(biāo)為位置距中心距離。

由圖可以看出，高溫低梯度場設(shè)定條件下，溫度場分布接近于拋物線，內(nèi)側(cè)最高溫度分別達(dá)到約2 059 K和2 092 K。兩個算例內(nèi)側(cè)溫度均在180日左右趨于穩(wěn)定，溫度降分別為12 K和27 K。另外，出現(xiàn)內(nèi)側(cè)溫度梯度降為0的區(qū)域并不斷增大是由于形成并增加了中心空洞區(qū)。該研究中芯塊外表面溫度不變是出于設(shè)定，實際芯塊表面在運行初期由于存在燃料-包殼間隙，外表面溫度較高，但很快下降平穩(wěn)。

2.2 氣孔移動速度絕對值及其隨時間的變化

模型計算得到的每隔15日初始?xì)饪滓苿铀俣冉^對值曲線分別如圖4、圖5所示。

由圖可以看出，兩算例從內(nèi)邊緣（中心）到外邊緣的計算氣孔遷移速度分布均呈中間峰值、兩側(cè)降低的分布模式。其中最高峰分別出現(xiàn)在距燃料芯塊內(nèi)邊緣約3/7和2/5厚度處，速度值分別為0.36 nm/s和0.45 nm/s。外邊緣氣孔速率均穩(wěn)定，分別趨近于約0.09 nm/s和0.08 nm/s，而內(nèi)邊緣該數(shù)值均趨向于0，這是由于內(nèi)邊緣沒有溫度梯度。隨時間的推移，兩算例氣孔速度均有明顯的整體降低，最大值分別降低了16%和26%，且其對應(yīng)位置外移，分別移動了約0.15 nm和約0.4 nm。氣孔速率數(shù)值的變化率亦隨時間逐漸降低。

2.3 氣孔率分布隨時間的變化

模型計算得到的兩算例各階段氣孔率分布曲線如圖6、圖7所示。

由圖可以看出，兩算例氣孔率分布變化的過程是相似的，氣孔向中心移動使得內(nèi)側(cè)氣孔率持續(xù)顯著增加直至形成空洞、空洞外緣部分中間部分氣孔率先增加后降低、更外側(cè)氣孔率均為緩慢降低態(tài)勢、最外側(cè)首先逼近設(shè)定最低值0.02。逼近最低值的區(qū)域由外向內(nèi)不斷擴(kuò)大，直至延伸至中心空洞外緣，整個芯塊中不再有可移動氣孔，氣孔率分布達(dá)到穩(wěn)定。根據(jù)氣孔率分布曲線的時間變化特點可以將整個氣孔率分布變化的過程分為3個階段，即：中心（內(nèi)邊緣）氣孔率未達(dá)到1階段，中心孔洞擴(kuò)大階段，氣孔率分布穩(wěn)定階段。兩算例氣孔率曲線前期變化時間不同，前兩階段的分界點分別為99 d（0.27 a）和60 d（0.17 a），不過365 d（1 a）時都趨于穩(wěn)定。兩算例中圓柱形燃料芯塊中心孔擴(kuò)大有更早出現(xiàn)的趨勢，應(yīng)該可以認(rèn)為是其內(nèi)側(cè)部分氣孔移動速度更快，形狀更利于氣孔集中所致。

2.4 柱狀晶區(qū)范圍隨時間的變化

通常在快堆實踐中人們把總輻照時間之內(nèi)某點處的氣孔移動距離，即該點處氣孔移動速度對時間的積分一值等于最小可見距離d=1 mm的位置認(rèn)為是柱狀晶區(qū)邊界，但這個判據(jù)對于該研究中情況而言顯然過于粗糙。該研究采用d=0.2 mm，即約兩倍氣孔直徑作為判定分界。輻照時間不同，移動距離恰好為d的位置也不同，理論柱狀晶區(qū)的范圍也不同，所得結(jié)果如圖8所示。圖中左側(cè)為內(nèi)側(cè)，右側(cè)為邊緣，上為環(huán)形芯塊界面，下為圓柱形芯塊截面。

由計算結(jié)果圖可知，兩算例在壽期內(nèi)形成柱狀晶的表現(xiàn)模式大體相似，也有不同之處。兩者都是從距離內(nèi)邊緣處約2/5總厚度處開始形成柱狀晶并向內(nèi)外兩側(cè)延伸，于30日左右全部區(qū)域轉(zhuǎn)變?yōu)橹鶢罹АＶ鶢罹С霈F(xiàn)所需時間分別為6 d及5 d，后期柱狀晶形成速度逐漸減慢。另外柱狀芯塊模型中內(nèi)側(cè)柱狀晶區(qū)接近中心區(qū)域的很大一部分會先形成柱狀晶再并入中心空洞。不過由于初期芯塊-包殼間隙溫度差沒有被計算的原因，這一計算結(jié)果在時間尺度上與實際實驗結(jié)果有所不同，但柱狀晶形成模式應(yīng)是可以借鑒的。

2.5 與其他溫度場氣孔重分布模式的比較

高溫低梯度場中氣孔重分布的表現(xiàn)與快堆芯塊中的表現(xiàn)比較接近（相對于壓水堆中情況），兩者的溫度場均有較高的部分，其中氣孔移動速度均較快。兩者均會在較短時間形成柱狀晶和（增加）中心孔洞，份額隨時間增加。

相比較而言，快堆溫度場中開始形成柱狀晶和中心空洞的時間較早（<24 h），小于高溫低梯度場中兩算例中的情況（5 d），柱狀晶區(qū)分布于中心位置，與該研究中的兩算例首先形成于距內(nèi)側(cè)2/5半徑處不同?？於褱囟葓鲋钡綁燮诮Y(jié)束時柱狀晶區(qū)只擴(kuò)展到約70%直徑處未達(dá)穩(wěn)定，而高溫低梯度場中芯塊組織40 d全部演變成柱狀晶，一年后氣孔率分布穩(wěn)定不再變化。這一現(xiàn)象的原因主要是前者外邊緣溫度過低，而后者雖整體溫度梯度較低是氣孔遷移不利因素，但整體溫度都在較高范圍，利于柱狀晶形成。

3 結(jié)論

在設(shè)定的溫度、幾何及功率條件下，忽略氣孔遷移以外的過程，對運行工況下高溫低徑向溫度梯度兩種二氧化鈾芯塊的重結(jié)構(gòu)現(xiàn)象的模擬分析計算，可得出如下初步結(jié)果。

（1）隨著芯塊重結(jié)構(gòu)現(xiàn)象的發(fā)生，在芯塊功率密度不變的狀態(tài)下，芯塊溫度整體下降，內(nèi)側(cè)溫度下降更為明顯，其中環(huán)形芯塊內(nèi)側(cè)溫度下降小于實心芯塊。

（2）芯塊中氣孔移動速度在距內(nèi)邊緣約2/5半徑處最大，此處會最先出現(xiàn)柱狀晶。芯塊出現(xiàn)柱狀晶的時間尺度為數(shù)天，全部轉(zhuǎn)變?yōu)橹鶢罹У臅r間尺度為月，氣孔率穩(wěn)定不再變化的時間尺度為年。

（3）與快堆燃料芯塊重結(jié)構(gòu)現(xiàn)象不同，高溫低徑向溫度梯度芯塊內(nèi)氣孔移動速度峰值相對較小，而外側(cè)氣孔移動速度值相對較高；氣孔率分布中氣孔耗盡區(qū)在芯塊外側(cè)出現(xiàn)，中心空洞產(chǎn)生或擴(kuò)展相對較晚，但達(dá)到穩(wěn)定時間相對較短；芯塊中柱狀晶形成相對較晚，但擴(kuò)展范圍相對較大。

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