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    WO3/氮摻雜石墨烯復(fù)合材料的制備及室溫氣敏研究

    2015-12-28 05:42:50
    化學(xué)與生物工程 2015年8期
    關(guān)鍵詞:氣敏響應(yīng)值室溫

    (華中科技大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院材料成形與模具技術(shù)國家重點實驗室,湖北武漢430074)

    石墨烯(graphene,GR)是一種由碳原子以sp2雜化軌道組成的六元環(huán)狀結(jié)構(gòu)的二維平面材料。獨特的電子結(jié)構(gòu)和原子結(jié)構(gòu)使石墨烯材料在氣體傳感器、光催化降解、太陽能電池、超級電容器、鋰離子電池等領(lǐng)域受到廣泛的關(guān)注和研究。研究發(fā)現(xiàn),石墨烯對單分子NO2氣體表現(xiàn)出超高靈敏度[1];但進(jìn)一步的實驗研究和計算結(jié)果表明,NO2氣體分子只是物理吸附在純石墨烯上,氣體分子和石墨烯之間的作用力很弱。

    為了加強(qiáng)石墨烯與氣體分子間的作用力,常對石墨烯材料進(jìn)行化學(xué)改性,如摻雜硼、氮等化學(xué)元素。研究表明,對石墨烯進(jìn)行氮摻雜可以有效調(diào)節(jié)石墨烯電子結(jié)構(gòu)、顯著提升石墨烯的電學(xué)性能[2]。目前,關(guān)于氮摻雜石墨烯的報道一般集中在鋰離子電池、催化劑、超級電容器、場效應(yīng)晶體管等方面,對于氮摻雜石墨烯材料在氣敏傳感器領(lǐng)域的研究較少。

    作者以氨水為氮源,對石墨烯前驅(qū)體進(jìn)行簡單的超聲處理,制得氮摻雜石墨烯(N-GR)。采用溶膠-凝膠法制備WO3/N-GR 復(fù)合材料,并測試其對NO2氣體的室溫氣敏特性。

    1 實驗

    1.1 N-GR的制備

    采用溶劑熱還原法制備氮摻雜石墨烯[3]:將石墨烯前驅(qū)體超聲溶解在氨水溶液中,然后在高溫下煅燒,溶劑洗滌、抽濾即可得到N-GR。具體制備方法如下:

    (1)將5g金屬鈉、50mL乙醇放置在高壓反應(yīng)釜的攪拌架上,封裝好高壓反應(yīng)釜,在220 ℃下反應(yīng)72h,得到白色的石墨烯前驅(qū)體。

    (2)取出石墨烯前驅(qū)體置于烘箱中,在80 ℃下干燥12h,然后稱取產(chǎn)物9g溶解于40mL 氨水溶液中,超聲20 min,待分散均勻后干燥,在真空燒結(jié)爐中600 ℃下煅燒2h,得到黑色粉末。

    (3)在循環(huán)式真空泵作用下,經(jīng)甲醇、乙醇、蒸餾水混合溶劑反復(fù)洗滌,用PTFE 濾膜抽濾以除去表面的鈉離子等雜質(zhì),在烘箱中80 ℃下干燥,即可得到NGR。

    1.2 WO3/N-GR復(fù)合材料的制備

    取0.0037g N-GR 溶解于15mL乙醇中,經(jīng)磁力攪拌作用分散均勻,再向其中加入溶于10mL 蒸餾水的0.1875g Na2WO4·H2O,待混合均勻后逐滴滴加1.5mL 36%鹽酸溶液,在磁力攪拌器作用下反應(yīng)48h。待反應(yīng)結(jié)束后,將產(chǎn)物多次離心洗滌,350 ℃下真空煅燒2h,即可制得WO3/N-GR 復(fù)合材料。同樣條件下,不加N-GR 制得純WO3樣品。

    1.3 WO3/N-GR復(fù)合材料的表征和室溫氣敏性能測試

    對所制備的WO3/N-GR 復(fù)合材料進(jìn)行Raman、XPS、TEM 等表征,并制成氣敏元件進(jìn)行室溫氣敏性能測試。

    氣敏測試環(huán)境條件為:濕度10%、溫度25 ℃、所加外偏壓1 V。測試氣體為NO2,濃度分別為7×10-6、14×10-6、28×10-6、42×10-6、56×10-6。為了測試氣體的選擇性,對其它特定濃度的氣體如一氧化碳(500×10-6)、苯(100×10-6)、甲醛(100×10-6)、氨氣(500×10-6)也進(jìn)行了相應(yīng)的室溫氣敏性能測試。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 Raman光譜分析

    采用Raman光譜分析來表征WO3/N-GR 復(fù)合材料,通過碳碳鍵來區(qū)分碳與雜化原子有序和無序的晶體結(jié)構(gòu)[4]。對 WO3/N-GR 復(fù)合材料、GR 材料和WO3樣品進(jìn)行Raman光譜分析,結(jié)果如圖1所示。

    由圖1可知,對于WO3/N-GR 復(fù)合材料,既可以觀察到GR 的特征峰,也能觀察到純WO3的特征峰。與GR 材料相比,WO3/N-GR復(fù)合材料中石墨烯的G峰從1 599cm-1藍(lán)移到1 594cm-1,而D 峰則由1 351 cm-1紅移到1 368cm-1;這些可歸因于氮原子的引入產(chǎn)生了與C-C 鍵不同鍵長的C-N 鍵。另外,從D峰與G 峰的強(qiáng)度比(ID/IG)可以預(yù)測GR 的無序性,GR(ID/IG=0.849)與WO3/N-GR 復(fù)合材料(ID/IG=0.858)大致相同的ID/IG值表明,較低含量的氮摻雜并沒有改變復(fù)合物中GR 與純GR 相似的無序性。與純WO3樣品相比,710cm-1對應(yīng)W=O 鍵特征峰寬化并且向低波數(shù)段偏移至689cm-1處,這可能是由于WO3晶體和N-GR 片之間形成C-O-W 鍵,從而使W=O 鍵強(qiáng)度減弱[5]。

    圖1 WO3/N-GR復(fù)合材料、GR 和WO3 的Raman圖譜Fig.1 Raman spectra of WO3/N-GR composite,graphene and WO3

    2.2 XPS分析

    采用XPS分析N-GR 和WO3/N-GR 復(fù)合材料的元素構(gòu)成以及氮摻雜的不同種類,結(jié)果如圖2所示。

    圖2 N-GR和WO3/N-GR復(fù)合材料的XPS全譜圖(a)、N-GR的N1s譜圖(b)、WO3/N-GR復(fù)合材料的N1s譜圖(c)Fig.2 XPS Full spectra of N-GR and WO3/N-GR composite(a),N1sspectrum of N-GR(b)and WO3/N-GR composite(c)

    由XPS全譜圖(圖2a)可知,除了碳和氧的特征峰外,氮峰也出現(xiàn)在了N-GR 的XPS 圖譜上。而與WO3復(fù)合后,出現(xiàn)鎢的特征峰,且碳和氮的特征峰明顯減弱。進(jìn)一步對N-GR 和WO3/N-GR 復(fù)合材料樣品N1s進(jìn)行分峰線性擬合,發(fā)現(xiàn)氮原子結(jié)合能特征峰出現(xiàn)在399.7eV(圖2b)和399.88eV(圖2c)處,即氮原子主要以吡咯氮(N-5)的形式存在[6]。這表明氮原子與GR 晶格中的碳原子發(fā)生取代,形成五元環(huán)結(jié)構(gòu)。

    2.3 TEM 分析

    圖3 為WO3/N-GR 復(fù)合材料的TEM 和HRTEM 照片。

    圖3 WO3/N-GR復(fù)合材料的TEM 照片(a)和HR-TEM 照片(b)Fig.3 TEM Image(a)and HR-TEM image(b)of WO3/N-GR composite

    從圖3a可知,WO3為粒徑大小一致的球狀結(jié)構(gòu);從圖3b則可以觀察到WO3和N-GR 的晶格條紋。其中晶面間距為0.377nm 和0.384nm 的條紋分別對應(yīng)于WO3晶面指數(shù)為(200)和(002)晶面,而晶格間距為0.34nm 的條紋則對應(yīng)于N-GR 晶面指數(shù)為(001)晶面。

    2.4 室溫氣敏性能測試

    圖4為WO3/N-GR 復(fù)合材料傳感器對不同濃度NO2的響應(yīng)曲線和響應(yīng)值。

    從圖4a可以看出,通入NO2后傳感器迅速響應(yīng),并且其響應(yīng)值隨著NO2濃度的升高而增大。這是因為氣體濃度越高,吸附到傳感器表面的氣體越多,與氣敏材料發(fā)生反應(yīng),使氣敏響應(yīng)增強(qiáng)。WO3/N-GR 復(fù)合材料傳感器對7×10-6、14×10-6、28×10-6、42×10-6和56×10-6NO2的響應(yīng)值分別為12.2%、19%、42%、57%和166%。從圖4b可知,低濃度時,WO3/N-GR 復(fù)合材料對NO2的響應(yīng)值與NO2濃度關(guān)系并不明顯,但隨著NO2濃度升高,響應(yīng)值迅速增大。這是由于在GR 中形成新的C-N 鍵,氮原子取代碳原子的位置,導(dǎo)致GR 中缺陷含量增多,引起N-GR 的導(dǎo)電性提高,從而使WO3/N-GR 復(fù)合材料的氣敏性能提升。

    圖4 WO3/N-GR復(fù)合材料傳感器對不同濃度NO2 的響應(yīng)曲線和響應(yīng)值Fig.4 Response curves and response values of WO3/N-GR composite sensor on different concentrations of NO2

    穩(wěn)定性和選擇性是評價傳感器性能的重要指標(biāo)。為了測試WO3/N-GR 復(fù)合材料傳感器的穩(wěn)定性,將其對56×10-6NO2的響應(yīng)進(jìn)行5個循環(huán)測試,結(jié)果如圖5a所示,其對不同濃度的一氧化碳、苯、甲醛、氨氣和二氧化氮的響應(yīng)值如圖5b所示。

    從圖5a可以看出,傳感器只表現(xiàn)出很小的波動,響應(yīng)最高值與最低值之間的差異僅為7.1%,表明WO3/N-GR 復(fù)合材料傳感器具有很好的穩(wěn)定性。

    圖5 WO3/N-GR復(fù)合材料傳感器對NO2 的循環(huán)測試響應(yīng)曲線(a)和對一氧化碳、苯、甲醛、氨氣和二氧化氮的響應(yīng)值(b)Fig.5 Cyclic response curves of WO3/N-GR composite sensor on NO2(a)and response values on CO,C6H6,HCHO,NH3and NO2

    從圖5b可以看出,WO3/N-GR 復(fù)合材料傳感器對高濃度一氧化碳的響應(yīng)很低,幾乎可以忽略;而對苯表現(xiàn)出微弱的響應(yīng),其響應(yīng)值約為0.8%;對500×10-6氨氣的響應(yīng)值為11.7%;而對低濃度NO2的響應(yīng)值達(dá)到166%,說明WO3/N-GR 復(fù)合材料傳感器對NO2氣體有著很好的選擇性。

    室溫氣敏測試結(jié)果表明,WO3/N-GR 復(fù)合材料傳感器具有很好的氣敏性能,并對低濃度NO2氣體表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性和選擇性。

    3 結(jié)論

    以氨水為氮源,采用簡便的超聲法將氮元素?fù)诫s進(jìn)GR,通過溶膠-凝膠法制備WO3/N-GR 復(fù)合材料,經(jīng)Raman、XPS、TEM 等表征對其進(jìn)行結(jié)構(gòu)和形貌分析,并在光電流平臺上測試其對NO2氣體的室溫氣敏性能。氣敏性能測試表明,WO3/N-GR 復(fù)合材料傳感器對NO2氣體表現(xiàn)出優(yōu)異的氣敏性能,這可歸因于氮摻雜后WO3/N-GR 復(fù)合材料中形成新的C-N 鍵,GR 缺陷含量增加,導(dǎo)電性能增強(qiáng),從而使WO3/N-GR 復(fù)合材料表現(xiàn)出良好的氣敏性能。

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    [4]WANG G,SUN X,LIU C,et al.Tailoring oxidation degrees of graphene oxide by simple chemical reactions[J].Applied Physics Letters,2011,99(5):053114.

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