• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    壬基酚在土壤中的吸附和淋溶特性

    2015-12-13 12:49:05黃超吳文鑄單正軍何健
    關(guān)鍵詞:吸附性壬基淋溶

    黃超,吳文鑄,,單正軍,何健

    1. 南京信息工程大學(xué),江蘇 南京 210000;2. 環(huán)境保護(hù)部南京環(huán)境科學(xué)研究所,江蘇 南京 210042;3. 南京農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院,江蘇 南京 210095

    壬基酚在土壤中的吸附和淋溶特性

    黃超1,2,吳文鑄2,3*,單正軍2,何健2

    1. 南京信息工程大學(xué),江蘇 南京 210000;2. 環(huán)境保護(hù)部南京環(huán)境科學(xué)研究所,江蘇 南京 210042;3. 南京農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院,江蘇 南京 210095

    為探究壬基酚在土壤中的吸附遷移規(guī)律,分別采用振蕩平衡法和柱淋溶法研究了壬基酚在南京黃棕壤、江西紅壤、常熟烏柵土、太湖水稻土、東北黑土5種不同土壤中的吸附特性、移動(dòng)特性,并通過比較其在不同土壤中的吸附和淋溶來分析壬基酚在土壤中吸附和淋溶性的影響因素。吸附試驗(yàn)表明,壬基酚在南京黃棕壤、江西紅壤、常熟烏柵土、太湖水稻土、東北黑土中的吸附性均較符合Freundlich方程,Kd值分別為18.89、26.64、44.15、47.49、69.92;吸附性大小次序?yàn)椋耗暇S棕壤<江西紅壤<常熟烏柵土<太湖水稻土<東北黑土;以有機(jī)碳含量表示的土壤吸附常數(shù)KOC在2 534.50~4 860.65之間;影響壬基酚土壤吸附性的主要因素為土壤有機(jī)質(zhì)含量,土壤有機(jī)質(zhì)含量增加,吸附增強(qiáng);壬基酚在5種土壤中的吸附自由能為-21.02~-19.77 kJ·mol-1,表明吸附機(jī)理主要是物理吸附。土柱試驗(yàn)表明,壬基酚在土壤中具有難淋溶性質(zhì),壬基酚在5種供試土壤的1~3 cm深度的淋溶滯留量最大;影響其在土壤中淋溶性的主要因素為土壤有機(jī)質(zhì)含量,與吸附試驗(yàn)相一致。壬基酚在土壤中易吸附難淋溶,移動(dòng)性弱的特點(diǎn)對(duì)地表土壤層具有潛在的污染風(fēng)險(xiǎn),應(yīng)該引起足夠重視。

    壬基酚;吸附;淋溶;移動(dòng)

    HUANG Chao, WU Wenzhu, SHAN Zhengjun, HE Jian. Adsorption and Leaching of Nonylphenol in Soils [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2015, 24(12): 2062-2067.

    壬基酚(Nonylphenol)簡稱NP,是非離子表面活性劑壬基酚聚氧乙烯醚(Polyoxy ethylene nonyl phenyl ether)的降解產(chǎn)物,同時(shí)也是其合成的原料。壬基酚是一種典型的內(nèi)分泌干擾物質(zhì)(Endocrine Disrupting Chemicals,EDCs),能夠干擾生物體的內(nèi)分泌系統(tǒng)和生殖系統(tǒng),對(duì)生物體健康具有危害性(吳偉等,2004;范奇元等,2002;Nice et al.,2005)。其母體化合物壬基酚聚氧乙烯醚被廣泛應(yīng)用于紡織、農(nóng)藥、涂料、洗滌用品等領(lǐng)域,主要作為乳化劑、濕潤劑、穩(wěn)定劑、洗滌劑等來使用,在自然環(huán)境中能夠分解成具有較強(qiáng)毒性的壬基酚(Tadashi et al.,2005;Talmage,1994),使其易于侵入環(huán)境。壬基酚在環(huán)境中性質(zhì)穩(wěn)定,易吸附在固體顆粒物表面,難以降解,能夠長期殘留并產(chǎn)生累積(Ying et al., 2002;Gigger et al.,1983;劉文萍等,2009)。目前每年約有 5.0×105t壬基酚進(jìn)入水體和土壤之中(吳海珍等,2006)。因其具有較強(qiáng)毒性、不易降解等特點(diǎn),環(huán)境中壬基酚含量不斷增加,污染狀況不容樂觀,對(duì)人類健康和生態(tài)安全帶來嚴(yán)重的挑戰(zhàn)。壬基酚聚氧乙烯醚作為助劑參與農(nóng)藥的使用,可用作乳化劑、潤濕劑、滲透劑、展著劑、摻和劑等,在農(nóng)藥制劑中的含量占到1%~10%不等。大量的壬基酚聚氧乙烯醚伴隨農(nóng)藥使用進(jìn)入土壤,被微生物降解為壬基酚,而土壤在環(huán)境中是污染物集聚、遷移和轉(zhuǎn)化的重要介質(zhì),研究土壤中壬基酚的吸附和淋溶行為,對(duì)其環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)的評(píng)估和污染控制具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。

    目前針對(duì)壬基酚在土壤中的吸附特征已經(jīng)有一些報(bào)道,研究工作主要集中于吸附動(dòng)力學(xué)(Casey et al.,2005)、等溫吸附-解析規(guī)律(Loffredo et al.,2006;Ying et al.,2003)。本文采用室內(nèi)模擬的方法,采用5種不同的土壤,比較系統(tǒng)地研究分析了壬基酚的吸附和淋溶行為,為深入評(píng)價(jià)壬基酚的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)提供了科學(xué)依據(jù)。

    1 材料和方法

    1.1儀器與試劑

    供試儀器:ACQUITYTM超高液相色譜儀Quattro Premier XE質(zhì)譜儀(Waters公司,美國);Excella E24R 全溫度振蕩器(New BrunsuickScientific,美國);高速冷凍離心機(jī)(Sigma公司,德國);AG-285電子天平(Mettle公司,瑞士)。

    試劑:甲醇為分析純(南京化學(xué)試劑有限公司,中國);乙腈為色譜純(Merck公司,德國);試驗(yàn)用水為經(jīng)過Milli-Q凈化系統(tǒng)過濾的超純水。

    壬基酚標(biāo)準(zhǔn)品:純度為 100%,由德國Ehrenstorfer公司提供。

    1.2供試土壤

    供試土壤分別選擇太湖水稻土、江西紅壤、南京黃棕壤、常熟烏柵土、東北黑土,土壤均采自未受污染的潔凈耕作層土壤,經(jīng)過風(fēng)干,研碎,過20目篩,備用,其基本理化性質(zhì)見表1。

    表1 供試土壤的基本理化性質(zhì)Table 1 Basic properties of the studied soils

    1.3試驗(yàn)方法

    1.3.1溶液配制

    準(zhǔn)確稱取壬基酚標(biāo)準(zhǔn)品(0.100±0.0001)g于100 mL容量瓶中,用乙腈稀釋至刻度,得到1000.0 mg·L-1的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液備用。壬基酚的標(biāo)準(zhǔn)溶液由標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液用乙腈稀釋制得。

    1.3.2土壤吸附試驗(yàn)

    吸附試驗(yàn)采用振蕩平衡法(中國國家標(biāo)準(zhǔn)化管理委員會(huì),2014),試驗(yàn)選擇水土比為 10∶1,稱取5.0 g過60目篩的供試土壤于250 mL具塞三角瓶中,加入50 mL濃度為0.04~4.00 mg·L-1壬基酚溶液(0.01 mol·L-1CaCl2介質(zhì)),塞緊瓶塞,置于恒溫振蕩儀器中,于(25±2)℃下,振蕩24 h后,將土壤懸浮液移置于離心管中,以6000 r·min-1的速率離心,靜止30 min后取上層清液和土壤,過濾后測定其中壬基酚含量。

    1.3.3量平衡試驗(yàn)

    準(zhǔn)確稱取5.00 g太湖水稻土于250 mL三角瓶中,加入50 mL濃度為1.00 mg·L-1的壬基酚標(biāo)準(zhǔn)液(壬基酚濃度為 1.00 mg·L-1),塞緊瓶塞,至于恒溫振蕩儀中,以上述吸附方法測定清液與土壤中壬基酚的含量,每個(gè)濃度設(shè)2個(gè)重復(fù),結(jié)果見表2。

    表2 壬基酚土壤平衡吸附量實(shí)測值與計(jì)算的比較Table 2 Difference between the calculated values and the measured values of the capacity of NP equllibriumadsorbtion

    經(jīng)配對(duì)t檢驗(yàn),壬基酚的Cs和Csi(Csi為根據(jù)質(zhì)量平衡,由吸附平衡前后溶液中濃度的變化計(jì)算而得的土壤吸附量)前后之間基本無差異,因此由吸附平衡前后溶液中濃度變化,來計(jì)算平衡時(shí)土壤中的吸附量。

    1.3.4土柱淋溶試驗(yàn)

    稱取經(jīng)風(fēng)干、研磨、過篩(20目)的南京黃棕壤、江西紅壤、常熟烏柵土、太湖水稻土、東北黑土500 g,均勻填柱5 cm×30 cm。淋洗管下端浸入盛放有0.01 mol·L-1CaCl2溶液燒杯中,使水分進(jìn)入土壤至接近飽和,以除去土柱的內(nèi)含空氣。吸取一定量壬基酚于10 g土壤中混勻,待溶劑揮發(fā)后置于土柱上層,然后在表面覆蓋約1 cm石英砂,以防土層擾動(dòng)。用0.01 mol·L-1CaCl2溶液以0.5 mL·min-1的速度淋洗10 h,相當(dāng)于24 h、180 mm的降雨量,收集淋出液。結(jié)束后,將土柱均勻切成8段,分別測定各段土壤及淋出液中的壬基酚含量。

    1.3.5樣品提取方法

    土壤樣品提?。簩⑺赏寥罉愚D(zhuǎn)入150 mL具塞磨口三角瓶中,加入50 mL甲醇-乙酸乙酯(V∶V=4∶1)混合溶劑超聲提取0.5 h,重復(fù)兩次后,高速離心分離后,將上清液過濾至三角瓶中,合并提取液,用旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀蒸掉混合溶劑。將剩余的溶液倒入250 mL分液漏斗中,加入30 mL二氯甲烷,振蕩萃取2次,合并有機(jī)相,經(jīng)旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀蒸干后,用乙腈定容,過0.22 μm微孔濾膜,供液質(zhì)測定。上述方法壬基酚的回收率為72.7%~86.5%。

    水樣提取:取水樣過 0.45 μm纖維濾膜,用Waters OasisTM HLB固相萃取柱萃取。固相萃取條件是:用2 mL甲醇-二氯甲烷(V∶V=1∶1)潤洗,1 mL甲醇活化,1 mL超純水平衡,水樣流過速率約為10 mL·min-1,用2 mL甲醇-超純水(V∶V=1∶20)凈化,抽干后2 mL甲醇-二氯甲烷(V∶V=1∶1)洗脫,洗脫液用氮吹儀吹干,2 mL乙腈定容,待測。上述方法的壬基酚回收率為93.1%~98.8%。

    1.3.6樣品分析條件

    UPLC-MS/MS測定條件,色譜柱:ACQUITY UPLC BEH C18(1.7 μm,2.1 mm×50 mm,Waters);電噴霧離子源(ESI),柱溫25 ℃;流動(dòng)相:甲醇(A)和0.2‰氨水(B),流速0.1 mL·min-1,進(jìn)樣5 μL,測定時(shí)采用的流動(dòng)相梯度見表3。

    1.3.7統(tǒng)計(jì)分析

    采用方差分析中的新復(fù)極差測驗(yàn)和成對(duì)數(shù)據(jù)t-檢驗(yàn)(南京農(nóng)業(yè)大學(xué),1999)。

    表3 壬基酚測定時(shí)的洗脫梯度Table 3 Gradient elution program for the analysis of Nonylphenol

    2 結(jié)果和討論

    2.1壬基酚在土壤中吸附性

    對(duì)平衡吸附的模式主要有 Langmuir型、Freundlich型、Bet型、Heny型、Polanyi型等,其中描述水環(huán)境中污染物的吸附一般用 Freundich或Langmuir的吸附等溫方程。5種土壤對(duì)壬基酚的吸附量均隨初始質(zhì)量濃度的增加而增大。本實(shí)驗(yàn)以Freundlich方程:

    式中,Cs為土壤對(duì)壬基酚的吸附濃度,mg·kg-1;Ce為溶液中壬基酚平衡濃度;Kd為土壤吸附系數(shù);n為常數(shù)。通常1/n是小于1的,即Cs與Ce是非線性關(guān)系。只有當(dāng)水相中有機(jī)物的濃度很低時(shí),1/n接近于1,兩相濃度呈線性。

    擬合所得等溫吸附曲線見圖1,F(xiàn)reundich方程參數(shù)見表4。由表4可知,南京黃棕壤、江西紅壤、常熟烏柵土、太湖水稻土、東北黑土對(duì)壬基酚的吸附濃度與平衡溶液濃度具有較好的相關(guān)性,r值分別為0.998、0.998、0.996、0.996、0.992,1/n值分別為 0.994、1.008、1.114、1.076、1.070。表明壬基酚在5種供試土壤中的吸附性較符合Freundlich方程。

    表4 壬基酚在5種土壤中吸附性的Freundlich方程參數(shù)Table 4 Parameters of the Freundlich equation for Nonylphenol in various soils

    圖1 壬基酚在不同土壤中的吸附曲線Fig. 1 The adsorption curves of Nonylphenol in soils

    Düring et al.(2002)、Yao et al.(2006)以及王艷平等(2011)通過研究壬基酚在土壤和沉積物中的吸附行為,發(fā)現(xiàn)其吸附性均符合線性模式,本實(shí)驗(yàn)也證明了該結(jié)論。

    研究表明,中性有機(jī)物在水-土系統(tǒng)中的吸附性質(zhì)可用土壤有機(jī)碳吸附常數(shù)KOC來表征。有機(jī)碳吸附常數(shù)KOC作為評(píng)價(jià)土壤對(duì)有機(jī)物吸附能力的一個(gè)指標(biāo),是評(píng)價(jià)中性有機(jī)物在土壤中移動(dòng)性的一個(gè)關(guān)鍵因子。KOC一般可通過土壤吸附常數(shù)得到。

    根據(jù)公式:

    式中,KOC為以有機(jī)碳含量表示的土壤吸附常數(shù),單位為 mL·g-1,1.724是土壤有機(jī)質(zhì)和有機(jī)碳含量之間的換算系數(shù)。

    相對(duì)Kd來說,KOC比較穩(wěn)定,基本上不隨土壤性質(zhì)變化,因而可用來表征化學(xué)物質(zhì)的疏水性。KOC可以估計(jì)某一化合物在水-土系統(tǒng)中的遷移趨勢,也是預(yù)測有機(jī)污染物在環(huán)境中的歸屬的重要參數(shù)。參照McCall et al.(1980)方法,采用土壤有機(jī)碳吸附常數(shù)KOC值對(duì)化合物在土壤中的移動(dòng)性能進(jìn)行分類,見表5。

    表5 化合物KOC值與其在土壤中的移動(dòng)性的關(guān)系Table 5 Relationship between KOCvalues of compound and its mobility in soils

    計(jì)算可得,壬基酚在 5種土壤中的 KOC在2534.50~4860.65之間。5種土壤中計(jì)算所得值存在差異,表明有機(jī)質(zhì)含量并非是影響壬基酚吸附性的唯一因素,其他土壤性質(zhì)對(duì)吸附也有一定的影響。結(jié)合表5可知,壬基酚在土壤中的移動(dòng)性很弱。

    將壬基酚在土壤中的吸附系數(shù) Kd與上述各類土壤理化性質(zhì)進(jìn)行回歸分析,結(jié)果見表6。

    表6 土壤性質(zhì)與吸附常數(shù)之間的相關(guān)性Table 6 The correlations between Kdand OM%, pH, Clay and CEC

    通過表5以及上述實(shí)驗(yàn)分析可知:

    土壤中有機(jī)質(zhì)和粘粒的含量越高,對(duì)非離子型污染物的吸附性則越強(qiáng)(張偉等,2006;Petrovic et al.,1996)。比較吸附能力和有機(jī)質(zhì)含量的關(guān)系,可以看出土壤有機(jī)質(zhì)含量與壬基酚在5種土壤中的Kd值呈良好的正相關(guān)性,表明有機(jī)質(zhì)含量是影響壬基酚在5種土壤中吸附性的主要因子。

    土壤中粘粒含量是評(píng)價(jià)土壤吸附性能的一個(gè)指標(biāo)。粘粒含量增加可以增大吸附污染物的比表面積。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,吸附常數(shù)值與5種土壤粘粒含量的相關(guān)性不大,通過對(duì)自由吸附能的分析,可知土壤粘粒含量對(duì)壬基酚的吸附行為影響較小。

    土壤pH和陽離子代換量對(duì)土壤吸附性有一定的影響。pH值的大小對(duì)離子型污染物的影響相對(duì)更高,且供試土壤pH值的差異性較小,因而土壤pH對(duì)壬基酚吸附行為影響較小。從表6分析可知,土壤陽離子代換量大小符合上文分析所得5種土壤對(duì)壬基酚吸附能力的總體趨勢,其與Kd值也具有良好線性關(guān)系,但壬基酚作為分子型化學(xué)品,其分子結(jié)構(gòu)不易在溶液中形成陽離子,因此認(rèn)為當(dāng)土壤有機(jī)質(zhì)含量在較低水平時(shí),陽離子代換量一定程度上能夠影響壬基酚吸附行為,但當(dāng)土壤有機(jī)質(zhì)含量較高時(shí),陽離子代換量并非主要影響因素。

    2.2土壤對(duì)壬基酚的吸附自由能計(jì)算

    土壤自由能的變化是反映土壤吸附性的重要參數(shù),根據(jù)其變化的大小可以推斷土壤的吸附機(jī)制:當(dāng)自由能變化值小于40 kJ·mol-1時(shí),為物理吸附,反之則為化學(xué)吸附(國家環(huán)境保護(hù)總局有毒化學(xué)品管理辦公室,1992)。計(jì)算公式為:

    式中,ΔG為吸附的自由能變化(kJ·mol-1);R為摩爾氣體常數(shù),通常為8.31 J·mol-1;T是絕對(duì)溫度(K);KOC為以有機(jī)碳含量表示的土壤吸附常數(shù)(mL·g-1)。

    5種土壤對(duì)壬基酚吸附自由能變化的計(jì)算結(jié)果分別為:南京黃棕壤-21.02 kJ·mol-1、江西紅壤-20.58 kJ·mol-1、常熟烏柵土-19.79 kJ·mol-1、太湖水稻土-19.77 kJ·mol-1、東北黑土-20.00 kJ·mol-1,自由能值都為負(fù)數(shù),說明該吸附為自發(fā)過程。同時(shí),ΔG的絕對(duì)值小于40 kJ·mol-1,說明該吸附為物理吸附。

    圖2 壬基酚在不同土壤中的垂直分布Fig. 2 Vertical distribution of Nonylphenol in different soils

    2.3壬基酚在不同土柱中的淋溶性

    淋溶是指污染物隨滲透水在土壤中沿土壤垂直剖面向下的運(yùn)動(dòng),是污染物在水-土壤顆粒之間吸附-解吸或分配的一種綜合行為,它可使污染物進(jìn)入地下水而造成污染(何利文等,2006)。壬基酚在5種土壤土柱中的模擬實(shí)驗(yàn)結(jié)果(圖 2)表明,當(dāng)淋溶液體積為300 mL時(shí),不同土柱中的壬基酚駐留量最大值分布趨同。5種土壤中的壬基酚基本都集中在1~3 cm段,其余各段壬基酚的含量相對(duì)較少。其中,在12~15 cm段,東北黑土和南京黃棕壤中能夠檢測到少量壬基酚含量,16~18 cm段只有常熟烏柵土檢測到了少量壬基酚。19~24 cm段基本無法檢測出壬基酚含量。各土壤土柱淋出液中基本沒有檢測到壬基酚。

    壬基酚在5種土壤土層中所占質(zhì)量分?jǐn)?shù)見表7。由表7可知南京黃棕壤1~3 cm段占總量52.0%、江西紅壤1~3 cm段占58.0%、常熟烏柵土1~3 cm段占60.4%、太湖水稻土1~3 cm段占61.2%、東北黑土1~3 cm段占70.3%。壬基酚在不同土壤中的回收率依次為:85%、79%、80%、78%、80%,符合環(huán)境試驗(yàn)要求。

    表7 壬基酚在5種土壤不同土層中的質(zhì)量百分比Table 7 Percent of Nonylphenol in each section of soil column

    通過表 7,結(jié)合前面得出的吸附結(jié)果來看,壬基酚在5種土壤中的淋溶狀況,總體趨勢與其在這5種土壤中的吸附性結(jié)果相對(duì)應(yīng),吸附能力越強(qiáng),淋溶性越弱。土壤的吸附能力是影響壬基酚在不同土壤中淋溶強(qiáng)弱的重要因素,而土壤吸附能力強(qiáng)弱又與土壤有機(jī)質(zhì)含量、粘粒含量和陽離子交換量等土壤性質(zhì)相關(guān)。根據(jù)上述實(shí)驗(yàn)可得知,壬基酚在 5種土壤具有難淋溶性。其移動(dòng)性弱、吸附性高的特性使其易于積聚在土壤介質(zhì)中,存在較高的環(huán)境污染風(fēng)險(xiǎn),應(yīng)該引起足夠的重視。

    3 結(jié)論

    (1)壬基酚在南京黃棕壤、江西紅壤、常熟烏柵土、太湖水稻土、東北黑土中的吸附均較符合Freundlich方程,不同土壤的吸附系數(shù)KOC表現(xiàn)為南京黃棕壤4860.65、江西紅壤4064.37、常熟烏柵土 2961.66、太湖水稻土 2934.51、東北黑土3214.46。影響吸附性的主要因素為土壤有機(jī)質(zhì)含量,次要因素為土壤陽離子代換量。吸附過程為自發(fā)的物理吸附。

    (2)壬基酚在5種供試土壤的1~3 cm處的淋溶滯留量最大,土層中可供淋溶的藥量越多,濕度越大,淋溶深度也隨之增大;其在土壤中的移動(dòng)規(guī)律和土壤吸附性有明顯的相關(guān)性,吸附能力越強(qiáng),淋溶性越弱。同時(shí)壬基酚難淋溶性質(zhì)與土壤中有機(jī)質(zhì)含量相關(guān)。

    (3)壬基酚作為公認(rèn)的環(huán)境激素,為典型的內(nèi)分泌干擾物,難淋溶,且降解慢,容易在環(huán)境介質(zhì)中積聚,對(duì)地表土壤和地下水具有潛在污染風(fēng)險(xiǎn)性,應(yīng)該引起高度重視。

    CASEY F X, SIMUNEK J, LEE J, et al. 2005. Sorption, mobility, and transformation of estrogenic hormones in natural soil [J]. Journal of Environmental Quality, 34(4): 1372-1379.

    DüRING R A, KRAHE S, G?TH S. 2002. Sorption behavior of nonylphenol in terrestrial soils [J]. Environmental Science & Technology, 36(19): 4052-4057.

    GIGGER W, BRUNER P H, SCHAFFNER C. 1983. 4-nonyphenol in sewage slude:accumulation of toxic metabolites from nonionic surfactants [J]. Science, 225(4662): 623-625.

    LOFFREDO E, SENESI N. 2006. Fate of anthropogenic organic pollutants in soils with emphasis on adsorption/desorption processes of endocrine disruptor compounds [J]. Pure & Applied Chemistry, 78(5): 947-961.

    MCCALL P J, SWANN R L, LASKOWSKI D A, et al. 1980. Estimation of chemical mobility in soil from liquid chromatographic retention times [J]. Bulletin of Environmental Contamination & Toxicology, 24(1): 190-195.

    NICE H E. 2005. Sperm motility in the Pacific oyster (Crassostreagigas) is affected by nonylphenol [J]. Marine Pollution Bulletin, 50(12): 1668-1674.

    PETROVIC A M, LARSSON-KOVACH I.1996. Effect of maturing turfgrass soils on the leaching of the herbicide mecoprop [J]. Chemosphere, 33(4): 585-593.

    TADASHI T, MANABU M, KAZUTAKA K, et al. 2011. Acceleration of nonylphenol and 4-tert-octylphenol degradation in sediment by Phragmitesaustralis and associated rhizosphere bacteria [J]. Environmental Science & Technology,45(15): 6524-6530.

    TALMAGE S S. 1994. Environment and human satety of major surfactants:alcoholethoxylates and alkylphenolethoxylates [M]. Boca Raton:Lewis Publishers, 251-260.

    YAO G, YANG L, HU Y, et al. 2006. Nonylphenol-induced thymocyte apoptosis involved caspase-3 activation and mitochondrial depolarization [J]. Molecular Immunology, 43(7): 915-926.

    YING G G, KOOKANA R S, DILLON P. 2003. Sorption and degradation of selected five endocrine disrupting chemicals in aquifer material [J]. Water Research, 37(15): 3785-3791.

    YING G G, WILLIAMS B, KOOKANA R. 2002. Environment fate of alkyphenols and alkyphenoletoxylate-a review [J]. Environment International, 28(3): 215-226.

    范奇元, 金泰, 將學(xué)之, 等. 2002. 我國部分地區(qū)環(huán)境中壬基酚的檢測[J].中國公共衛(wèi)生, 18(11): 1372-1373.

    國家環(huán)境保護(hù)總局有毒化學(xué)品管理辦公室. 1992. 有毒化學(xué)品研究與管理技術(shù)[M]. 上海: 上海科學(xué)普及出版社: 124.

    何利文, 石利利, 孔德洋, 等. 2006. 呋喃丹和阿特拉津在土壤中的淋溶及其影響因素[J]. 生態(tài)與農(nóng)村環(huán)境學(xué)報(bào), 22(2): 71-74.

    劉文萍, 石曉勇. 2009. 北黃海遼寧近岸水環(huán)境中壬基酚污染狀況調(diào)查及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[J]. 海洋環(huán)境科學(xué), 28(6): 664-668.

    南京農(nóng)業(yè)大學(xué). 1999. 田間試驗(yàn)和統(tǒng)計(jì)方法[M]. 2版北京: 中國農(nóng)業(yè)出版社: 63-233.

    王艷平, 楊正禮, 李正, 等. 2011. 壬基酚在土壤中的降解和吸附特性[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 30(8): 1561-1566.

    吳海珍, 梁世中, 韋朝海. 2006. 壬基酚的環(huán)境行為及生物降解研究進(jìn)展[J]. 化工環(huán)保, 26(1): 31-34.

    吳偉, 瞿建宏, 陳家長, 等. 2003. 壬基酚聚氧乙烯醚及其降解產(chǎn)物對(duì)水生生物的毒理效應(yīng)[J]. 湛江海洋大學(xué)學(xué)報(bào), 23(6): 39-44.

    張偉, 進(jìn)軍, 張忠明, 等. 2006. 煙嘧磺隆在土壤中的吸附及土壤性質(zhì)的相關(guān)性研究[J]. 農(nóng)藥學(xué)學(xué)報(bào), 8(3): 265-271.

    中國國家標(biāo)準(zhǔn)化管理委員會(huì). 2014. 化學(xué)農(nóng)藥環(huán)境安全評(píng)價(jià)試驗(yàn)準(zhǔn)則GB/T 31270.4—2014-第4部分: 土壤吸附試驗(yàn)[S].

    Adsorption and Leaching of Nonylphenol in Soils

    HUANG Chao1,2, WU Wenzhu2,3*, SHAN Zhengjun2, HE Jian2

    1. Nanjing University of Information Science & Technology (NUIST), Nanjing 210000, China; 2. Najing Institute of Environmental Science, Ministry of Environmental Protection, Najing 210042, China;

    3. Nanjing Agricultural University, College of resources and environmental science, Nanjing 210095, China

    The adsorption and leaching of nonylphenol in five soils collected from China were examined through batch equilibrium and column leaching tests to understand the mobility of nonylphenol in soils. Besides, the main factors governing the absorption and leaching in different soils were identified. Adsorption results showed that the adsorption of nonylphenol onto tested soils fits well with Freundlich model, and the adsorption coefficient (Kd) was 18.89 for Nanjing yellow-brown soil, 26.64 for Jiangxi red soil, 44.15 for Changshu orchard soil, 47.49 for Taihu paddy soil, and 69.92 for Northeast China black soil, respectively. The adsorption capacity ranked as Nanjing yellow-brown soil < Jiangxi red soil < Changshu orchard soil < Taihu paddy soil < Northeast China black soil. The adsorption of nonylphenol onto soil was primarily related to the organic carbon in soils. The Kdvalues of nonylphenol increased with the increase of organic carbon in soil. Moreover, the adsorption free energy of nonylphenol in tested soils ranked from -21.02 to -19.77 kJ·mol-1, indicating that the adsorption process could be largely attributed to the physical adsorption. Column test showed that the motion of nonylphenol was insignificant, and the nonylphenol moved a distance of 1~6 cm in Nanjing yellow-brown soil and 1~3 cm in other soils. The result of mobility test showed that nonylphenol did not leach out. The soil organic matter content in soils was a dominant factor influencing the mobility of nonylphenol, which was in accordance with the adsorption results. This study demonstrates that nonylphenol has potential risk of contaminating the surface soil layer, which should be paid more attention.

    nonylphenol; adsorption; leaching; mobility

    10.16258/j.cnki.1674-5906.2015.12.022

    X592

    A

    1674-5906(2015)12-2062-06

    2013年環(huán)保公益行業(yè)項(xiàng)目(2013467026)

    黃超(1990年生),男,碩士研究生,研究方向?yàn)榄h(huán)境污染化學(xué)。E-mail: huangchao008@sohu.com *通信作者。E-mail: wwz@nies.org

    2015-10-27

    引用格式:黃超, 吳文鑄, 單正軍, 何健. 壬基酚在土壤中的吸附和淋溶特性[J]. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào), 2015, 24(12): 2062-2067.

    猜你喜歡
    吸附性壬基淋溶
    長期施肥對(duì)砂姜黑土可溶性碳淋溶的影響
    不同淋溶方式對(duì)二甲戊靈藥效的影響
    絲瓜絡(luò)吸油測試及組成結(jié)構(gòu)分析
    帶燈的隔板
    抗氧劑壬基二苯胺的合成及其熱穩(wěn)定性
    大日本印刷公司開發(fā)出吸附性低強(qiáng)度高的包裝薄膜
    石油化工(2015年9期)2015-08-15 00:43:05
    壬基酚聚氧乙烯醚在反相液相色譜上的保留行為
    歐盟將在可洗滌紡織品中限制使用壬基酚聚氧乙烯醚
    化學(xué)分析計(jì)量(2013年5期)2013-04-10 09:31:53
    武漢市城郊區(qū)集約化露天菜地生產(chǎn)系統(tǒng)硝態(tài)氮淋溶遷移規(guī)律研究
    日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 国产有黄有色有爽视频| 成年女人在线观看亚洲视频 | 亚洲欧洲国产日韩| 日本与韩国留学比较| 日本-黄色视频高清免费观看| 亚洲色图av天堂| 精品酒店卫生间| 国产探花极品一区二区| 少妇的逼水好多| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 51国产日韩欧美| 好男人在线观看高清免费视频| 亚洲四区av| 欧美成人一区二区免费高清观看| 美女xxoo啪啪120秒动态图| a级毛片免费高清观看在线播放| 777米奇影视久久| 日韩制服骚丝袜av| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 日韩中字成人| 少妇丰满av| 精品国产三级普通话版| 国内揄拍国产精品人妻在线| 又大又黄又爽视频免费| eeuss影院久久| 亚洲国产av新网站| 免费av毛片视频| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 高清日韩中文字幕在线| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 久久久久久久午夜电影| 免费大片18禁| 中国国产av一级| 日日摸夜夜添夜夜爱| 精品久久久久久久末码| 男插女下体视频免费在线播放| 欧美日韩国产mv在线观看视频 | 成人漫画全彩无遮挡| 午夜免费鲁丝| 高清在线视频一区二区三区| 晚上一个人看的免费电影| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 高清视频免费观看一区二区| 秋霞伦理黄片| 麻豆成人av视频| 精品酒店卫生间| 欧美xxⅹ黑人| 国产乱人视频| 国产一区二区三区av在线| 日韩中字成人| 丰满人妻一区二区三区视频av| av又黄又爽大尺度在线免费看| 麻豆国产97在线/欧美| 深爱激情五月婷婷| 偷拍熟女少妇极品色| 18禁在线播放成人免费| 91在线精品国自产拍蜜月| 一个人观看的视频www高清免费观看| 在线观看免费高清a一片| 最近中文字幕高清免费大全6| 一区二区三区免费毛片| 精品一区二区三区视频在线| 亚洲欧美日韩另类电影网站 | 天美传媒精品一区二区| 久久6这里有精品| 亚洲va在线va天堂va国产| 久久久久精品性色| 最近的中文字幕免费完整| 欧美 日韩 精品 国产| 久久精品国产a三级三级三级| 国产乱人偷精品视频| 亚洲人成网站高清观看| 男人添女人高潮全过程视频| 中国美白少妇内射xxxbb| 十八禁网站网址无遮挡 | 99久国产av精品国产电影| 国产淫片久久久久久久久| 三级国产精品片| 国产精品蜜桃在线观看| 日日啪夜夜爽| 亚洲天堂国产精品一区在线| 丰满人妻一区二区三区视频av| 精品久久久久久电影网| 国产亚洲91精品色在线| 日韩成人av中文字幕在线观看| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 亚洲最大成人手机在线| 国产中年淑女户外野战色| 热re99久久精品国产66热6| 日本三级黄在线观看| 国产 一区精品| 久久久国产一区二区| av在线播放精品| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 成人一区二区视频在线观看| 麻豆成人av视频| 最近中文字幕2019免费版| 男的添女的下面高潮视频| 国产一区二区三区av在线| 各种免费的搞黄视频| 一级a做视频免费观看| 久久综合国产亚洲精品| 久久久久久久精品精品| 婷婷色综合www| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 国产欧美日韩一区二区三区在线 | 尤物成人国产欧美一区二区三区| 欧美潮喷喷水| 欧美+日韩+精品| 国产精品一区二区在线观看99| 成人毛片60女人毛片免费| 亚洲天堂av无毛| 国产成人91sexporn| 一级毛片电影观看| 欧美成人a在线观看| 成年人午夜在线观看视频| 香蕉精品网在线| 国产色婷婷99| 中国美白少妇内射xxxbb| 最近中文字幕2019免费版| 久久99蜜桃精品久久| 少妇人妻久久综合中文| 久久人人爽人人爽人人片va| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 在线观看免费高清a一片| 国内精品宾馆在线| 又爽又黄无遮挡网站| 别揉我奶头 嗯啊视频| 亚洲人成网站高清观看| 91狼人影院| 欧美三级亚洲精品| 亚洲欧美精品专区久久| 亚洲美女视频黄频| 一级毛片电影观看| 国产精品爽爽va在线观看网站| 国产精品av视频在线免费观看| 亚洲美女搞黄在线观看| 午夜福利视频精品| 国产 一区精品| 中文字幕亚洲精品专区| 3wmmmm亚洲av在线观看| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 欧美激情久久久久久爽电影| 国产男女超爽视频在线观看| 亚洲精品亚洲一区二区| 成人国产麻豆网| 亚洲内射少妇av| videossex国产| 成人鲁丝片一二三区免费| 久久久欧美国产精品| 久久女婷五月综合色啪小说 | 亚洲怡红院男人天堂| 欧美少妇被猛烈插入视频| 嫩草影院入口| 久久精品久久久久久久性| 中文在线观看免费www的网站| 欧美+日韩+精品| 麻豆久久精品国产亚洲av| 亚洲精品成人久久久久久| 国产亚洲午夜精品一区二区久久 | 国产精品.久久久| 成人毛片60女人毛片免费| 日本色播在线视频| 国产男女内射视频| 丰满少妇做爰视频| 久久99热6这里只有精品| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 国产一区二区三区综合在线观看 | 国产在线一区二区三区精| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 成年女人看的毛片在线观看| 久久99精品国语久久久| 一本色道久久久久久精品综合| 国精品久久久久久国模美| 丝袜脚勾引网站| 久久精品国产亚洲av天美| 亚洲无线观看免费| 1000部很黄的大片| 成人国产麻豆网| 综合色丁香网| 免费黄色在线免费观看| 国产高清三级在线| 国产精品.久久久| 午夜福利高清视频| 日日撸夜夜添| 久久午夜福利片| 国产91av在线免费观看| 中文资源天堂在线| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 久久久久精品久久久久真实原创| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 超碰97精品在线观看| 国产成人a区在线观看| 久久女婷五月综合色啪小说 | 亚洲精品国产成人久久av| 在线 av 中文字幕| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 伦精品一区二区三区| 亚洲精品视频女| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 国产成人免费无遮挡视频| 亚洲欧美日韩另类电影网站 | 亚洲精品影视一区二区三区av| 男人狂女人下面高潮的视频| 人妻 亚洲 视频| 免费观看在线日韩| 国产精品久久久久久精品电影| 校园人妻丝袜中文字幕| 国产精品国产三级国产专区5o| 欧美潮喷喷水| 永久网站在线| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 一级二级三级毛片免费看| 国产成人aa在线观看| 99热这里只有是精品50| 国产高清不卡午夜福利| 五月伊人婷婷丁香| 深爱激情五月婷婷| 亚洲成人久久爱视频| 免费黄频网站在线观看国产| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 成人黄色视频免费在线看| 青青草视频在线视频观看| 51国产日韩欧美| 午夜精品一区二区三区免费看| 欧美日韩综合久久久久久| 日本wwww免费看| 午夜福利视频精品| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频 | 日韩成人av中文字幕在线观看| 秋霞在线观看毛片| 成人欧美大片| av在线蜜桃| 精品一区二区免费观看| 亚洲色图综合在线观看| a级毛色黄片| 欧美变态另类bdsm刘玥| 大话2 男鬼变身卡| 五月玫瑰六月丁香| 婷婷色综合www| 亚洲图色成人| 99久久九九国产精品国产免费| 国产一区二区三区av在线| 日韩强制内射视频| 美女cb高潮喷水在线观看| 久久精品国产a三级三级三级| 亚洲最大成人中文| av在线观看视频网站免费| 男女边吃奶边做爰视频| 六月丁香七月| 极品少妇高潮喷水抽搐| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 成人国产av品久久久| 91精品国产九色| 久久久久国产网址| 国产真实伦视频高清在线观看| 一级毛片电影观看| 亚洲综合精品二区| 日本三级黄在线观看| 亚洲国产高清在线一区二区三| 色吧在线观看| 日韩免费高清中文字幕av| 伊人久久国产一区二区| 国产黄片美女视频| 欧美日韩精品成人综合77777| 18禁在线播放成人免费| 51国产日韩欧美| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 亚洲成人av在线免费| 少妇丰满av| 卡戴珊不雅视频在线播放| 亚洲图色成人| 熟女电影av网| 七月丁香在线播放| 毛片女人毛片| 一级爰片在线观看| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 亚洲国产欧美在线一区| 五月天丁香电影| 男女无遮挡免费网站观看| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 一级毛片电影观看| 亚洲成人一二三区av| www.av在线官网国产| 久久久成人免费电影| 国产在视频线精品| 最近最新中文字幕大全电影3| 日韩欧美 国产精品| 精品久久国产蜜桃| 亚洲欧美日韩另类电影网站 | 国产爽快片一区二区三区| 日本-黄色视频高清免费观看| 日韩av免费高清视频| 少妇人妻精品综合一区二区| 另类亚洲欧美激情| 蜜臀久久99精品久久宅男| 久久久久久久精品精品| 欧美成人午夜免费资源| 精品国产一区二区三区久久久樱花 | 日本av手机在线免费观看| 免费看a级黄色片| 国产精品精品国产色婷婷| 国产精品一二三区在线看| 日韩成人伦理影院| 欧美日韩在线观看h| 亚洲色图综合在线观看| 欧美高清性xxxxhd video| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 欧美bdsm另类| av国产久精品久网站免费入址| 亚洲在线观看片| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 夫妻午夜视频| 日本黄色片子视频| www.av在线官网国产| 亚洲国产av新网站| 在线 av 中文字幕| 久久亚洲国产成人精品v| 少妇被粗大猛烈的视频| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 最近最新中文字幕大全电影3| 亚洲精品亚洲一区二区| 色视频在线一区二区三区| 国产爽快片一区二区三区| 三级国产精品欧美在线观看| 久久ye,这里只有精品| 欧美成人精品欧美一级黄| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 精品午夜福利在线看| 亚洲精品456在线播放app| 国产欧美亚洲国产| 亚洲怡红院男人天堂| 婷婷色综合www| 天天一区二区日本电影三级| 高清日韩中文字幕在线| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 中国国产av一级| 久久久久久久大尺度免费视频| 国产精品久久久久久久电影| 国产成人福利小说| 韩国高清视频一区二区三区| av天堂中文字幕网| 黑人高潮一二区| 99热6这里只有精品| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片 精品乱码久久久久久99久播 | 黄色视频在线播放观看不卡| 天堂网av新在线| 街头女战士在线观看网站| 性插视频无遮挡在线免费观看| 日本一本二区三区精品| 亚洲精品亚洲一区二区| 校园人妻丝袜中文字幕| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 精品国产露脸久久av麻豆| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 中文字幕免费在线视频6| 99视频精品全部免费 在线| 99热网站在线观看| 国产精品99久久99久久久不卡 | 久久久久久久大尺度免费视频| 免费av不卡在线播放| 亚洲国产欧美在线一区| 性色av一级| 国产有黄有色有爽视频| 国产成人精品婷婷| 国产精品久久久久久精品古装| 欧美激情久久久久久爽电影| 2018国产大陆天天弄谢| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 久久韩国三级中文字幕| 国产探花在线观看一区二区| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 永久免费av网站大全| 亚洲精品国产色婷婷电影| 晚上一个人看的免费电影| 日本黄大片高清| 亚洲色图综合在线观看| 别揉我奶头 嗯啊视频| 麻豆久久精品国产亚洲av| 久久97久久精品| 观看免费一级毛片| 国产永久视频网站| 我要看日韩黄色一级片| 亚洲av不卡在线观看| 亚洲av日韩在线播放| 亚洲精品国产成人久久av| 内地一区二区视频在线| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 亚洲伊人久久精品综合| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 联通29元200g的流量卡| 亚洲精品日韩av片在线观看| 国产亚洲精品久久久com| 97在线人人人人妻| 永久网站在线| 国产精品三级大全| 高清欧美精品videossex| 联通29元200g的流量卡| 亚洲精品,欧美精品| 亚洲欧美清纯卡通| 91精品一卡2卡3卡4卡| 日日撸夜夜添| 啦啦啦啦在线视频资源| 身体一侧抽搐| 日本av手机在线免费观看| 日本一本二区三区精品| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 亚洲国产精品专区欧美| 水蜜桃什么品种好| 波野结衣二区三区在线| 我要看日韩黄色一级片| 在线观看一区二区三区激情| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 美女cb高潮喷水在线观看| 99久久精品一区二区三区| 欧美日韩精品成人综合77777| 毛片女人毛片| 黄色配什么色好看| 久久久精品94久久精品| videos熟女内射| av播播在线观看一区| 久久久色成人| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 国产 一区 欧美 日韩| av免费观看日本| 亚洲人与动物交配视频| 99精国产麻豆久久婷婷| 日本av手机在线免费观看| 日韩一区二区视频免费看| 成人国产av品久久久| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 国产男女内射视频| 中文字幕制服av| 日韩av在线免费看完整版不卡| 亚洲国产最新在线播放| 亚洲国产精品999| 国产av不卡久久| 久久久久久久久久久丰满| 我的老师免费观看完整版| 新久久久久国产一级毛片| 欧美激情久久久久久爽电影| av一本久久久久| 成人美女网站在线观看视频| 少妇丰满av| 国产亚洲一区二区精品| 寂寞人妻少妇视频99o| 美女内射精品一级片tv| 麻豆成人av视频| 亚洲精品国产成人久久av| 中文字幕久久专区| 少妇人妻久久综合中文| 国产亚洲一区二区精品| 22中文网久久字幕| 精品久久久精品久久久| 精品酒店卫生间| 青春草亚洲视频在线观看| 在线观看一区二区三区激情| 少妇人妻久久综合中文| 国产91av在线免费观看| 国产一区二区三区av在线| 久久久久精品性色| 黄色日韩在线| 视频中文字幕在线观看| 少妇的逼水好多| 欧美精品国产亚洲| 日日啪夜夜爽| 日韩中字成人| 欧美3d第一页| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 亚洲精品日本国产第一区| 老司机影院毛片| 亚洲,一卡二卡三卡| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 国产av不卡久久| 新久久久久国产一级毛片| 亚洲欧洲国产日韩| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 欧美高清成人免费视频www| 国产男女内射视频| 国产免费又黄又爽又色| 亚洲av男天堂| 国产乱人偷精品视频| 最新中文字幕久久久久| 免费看av在线观看网站| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 久久久久精品性色| 国产免费福利视频在线观看| 国模一区二区三区四区视频| 九草在线视频观看| 校园人妻丝袜中文字幕| 国产精品99久久久久久久久| 91久久精品国产一区二区三区| 免费人成在线观看视频色| 在线观看三级黄色| 国产大屁股一区二区在线视频| 亚洲欧洲国产日韩| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 国产精品无大码| 久久精品国产亚洲网站| 国产黄色免费在线视频| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 成人毛片60女人毛片免费| 最近手机中文字幕大全| 大陆偷拍与自拍| 欧美成人一区二区免费高清观看| 少妇高潮的动态图| 丝袜美腿在线中文| 国产伦精品一区二区三区四那| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频 | 精品久久久久久久久亚洲| 成人二区视频| av免费观看日本| 18禁动态无遮挡网站| av国产免费在线观看| a级毛色黄片| 国产黄色免费在线视频| 秋霞在线观看毛片| 2021天堂中文幕一二区在线观| 国产精品久久久久久av不卡| 欧美人与善性xxx| 偷拍熟女少妇极品色| 久久久欧美国产精品| 成人国产av品久久久| 国产精品久久久久久久电影| 国产精品久久久久久av不卡| 国产欧美亚洲国产| 免费观看性生交大片5| 黄色配什么色好看| 99九九线精品视频在线观看视频| 涩涩av久久男人的天堂| 欧美日韩精品成人综合77777| 如何舔出高潮| 国产精品福利在线免费观看| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 亚洲欧美日韩无卡精品| 一级av片app| eeuss影院久久| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 少妇丰满av| 极品少妇高潮喷水抽搐| 国产精品人妻久久久影院| 成人综合一区亚洲| 国产黄a三级三级三级人| 国产色婷婷99| 久久精品综合一区二区三区| 免费人成在线观看视频色| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 一级爰片在线观看| 欧美精品国产亚洲| 午夜精品一区二区三区免费看| 毛片一级片免费看久久久久| 特级一级黄色大片| 最近中文字幕高清免费大全6| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 亚洲,一卡二卡三卡| 国产黄片美女视频| 丰满少妇做爰视频| 亚洲精品久久午夜乱码| 欧美激情国产日韩精品一区| 久久精品久久精品一区二区三区| 精品酒店卫生间| 美女内射精品一级片tv| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 男插女下体视频免费在线播放| 免费观看av网站的网址| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 免费看av在线观看网站| 美女主播在线视频| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 人妻一区二区av| 久久人人爽av亚洲精品天堂 | 国产精品.久久久| 丰满少妇做爰视频| 寂寞人妻少妇视频99o| 亚洲人与动物交配视频| 午夜日本视频在线| 99热这里只有是精品在线观看| av播播在线观看一区| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 国产精品熟女久久久久浪| 久久久久久九九精品二区国产| 国产精品一二三区在线看| av免费观看日本| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 日韩三级伦理在线观看| 午夜免费观看性视频| 免费大片18禁| 久久久久久久久久久免费av| 欧美成人一区二区免费高清观看| 国产有黄有色有爽视频| 日韩亚洲欧美综合| 神马国产精品三级电影在线观看| 香蕉精品网在线| 亚洲欧美成人综合另类久久久| videos熟女内射| 色哟哟·www| 亚洲,欧美,日韩| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 一级毛片我不卡| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 久久99热6这里只有精品| 3wmmmm亚洲av在线观看|