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    石墨烯量子電容的理論研究

    2015-09-01 17:59:32張馨等
    科技視界 2015年25期
    關(guān)鍵詞:石墨烯

    張馨等

    【摘 要】石墨烯的量子電容可通過(guò)N摻雜、空位缺陷和吸附過(guò)渡金屬原子的方法提升,量子電容的增加與局限態(tài)接近狄拉克點(diǎn)或缺陷和摻雜造成的費(fèi)米能級(jí)移動(dòng)有關(guān)。

    【關(guān)鍵詞】石墨烯;量子電容;狄拉克點(diǎn)

    介紹:由于可持續(xù)發(fā)展的需要,研究和開(kāi)發(fā)出能為人類提供可再生、綠色、清潔能源的新型能量?jī)?chǔ)裝置顯得尤為迫切和重要。在此背景條件下, 超級(jí)電容器應(yīng)運(yùn)而生。超級(jí)電容器由于兼有傳統(tǒng)電容和電池的雙重功能,其具有充電速度快、放電電流大、效率高、體積小、循環(huán)壽命長(zhǎng)、工作溫度范圍寬、可靠性好、免維護(hù)和綠色環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)。在超級(jí)電容器的研究中,許多工作都是圍繞著開(kāi)發(fā)在大電流充放條件下具有較高比容量的電極材料而進(jìn)行的。目前,超級(jí)電容器電極材料的研究主要集中在某一種材料合成手段的改進(jìn)(摻雜等)和多種材料復(fù)合兩個(gè)方面。為了提高GN的比電容,主要通過(guò)增加其比表面積、進(jìn)行化學(xué)摻雜等增加自由電荷傳遞密度[6-10]、控制開(kāi)口的孔徑、避免層狀結(jié)構(gòu)的疊加、提高分散性、控制晶格缺陷密度的比例,控制碳的成鍵類型。而總電容的增加由N摻雜引起的GN本身的電極電容(量子電容CQ)貢獻(xiàn),卻很少受關(guān)注,CQ對(duì)總電容的貢獻(xiàn)如何及如何有效調(diào)控量子電容等是需要關(guān)注的問(wèn)題。

    自從2004年石墨烯被發(fā)現(xiàn)以后,由于它奇特的物理化學(xué)性質(zhì),出現(xiàn)了很多關(guān)于它的制備和性質(zhì)的研究。對(duì)于一個(gè)單原子層的材料,石墨烯被預(yù)言用作化學(xué)儲(chǔ)能設(shè)備。例如:可用作二次Li電池陽(yáng)極以及石墨烯超級(jí)電容器的電極。理論上它表面積較大(2630m2/g)并具有良好的導(dǎo)電性,石墨烯被看作是一種理想的電化學(xué)雙層電容的電極(EDLCs)。

    EDLC是一種高功率密度的超級(jí)電容,它與低功率密度的電池相比擁有相當(dāng)?shù)膲勖拖嗨频某潆婋娐?。?shí)際使用中以石墨烯為基的材料其體積和表面積已經(jīng)達(dá)到最小,電解液和電極的接觸已經(jīng)達(dá)到極限,而超級(jí)電容的潛能還未被足夠的利用。因此,尋找適當(dāng)?shù)碾姌O材料是超級(jí)電容實(shí)現(xiàn)高電容的關(guān)鍵,一些報(bào)告證實(shí)了摻雜或功能化的石墨烯能夠一定程度的提升電容。報(bào)告中建議通過(guò)促進(jìn)電解液對(duì)電極的潤(rùn)濕性來(lái)增強(qiáng)導(dǎo)電性和贗電容。

    首先通過(guò)態(tài)密度計(jì)算來(lái)檢驗(yàn)碳摻雜、濃度、空位濃度、過(guò)渡金屬原子對(duì)石墨烯量子電容和電子結(jié)構(gòu)的影響。計(jì)劃通過(guò)適當(dāng)摻雜物與缺陷來(lái)提高量子電容的效率?;谘芯拷Y(jié)果,討論缺陷和摻雜劑是如何提高石墨烯超級(jí)電容的整體性能。

    理想金屬將導(dǎo)致額外的電荷被限制于表面。因此電容金屬連接處的部分電極通常不作為主要的工作部分。

    kB是玻爾茲曼常數(shù)。在量子電容的計(jì)算中,空間溫度是(300K)選擇溫度參數(shù)T。D(E)在DFT中用改良后的高精度的線性插值法進(jìn)行計(jì)算。

    結(jié)論:

    我們用密度泛函理論的第一原理系統(tǒng)的研究了半導(dǎo)體摻雜和缺陷在石墨烯的電子結(jié)構(gòu)和對(duì)量子電容的影響。我們的結(jié)果清晰的證明了石墨烯量子電容氮摻雜、空位缺陷和過(guò)渡金屬原子的吸附可以明顯的提高石墨烯量子電容。發(fā)現(xiàn)這些電子方法可以通過(guò)引入接近狄拉克點(diǎn)的局域態(tài)和移動(dòng)費(fèi)米能級(jí)來(lái)修改能帶結(jié)構(gòu)。局域態(tài)接近費(fèi)米能級(jí)導(dǎo)致了自旋極化也增加了缺陷密度,比如氮參雜和單一空位使量子電容單調(diào)的提高了。比較銅吸附在原始的石墨烯和單一空位的石墨烯可得空位對(duì)改變量子電容起到了關(guān)鍵的作用。這些發(fā)現(xiàn)將影響石墨烯類電極在超級(jí)電容的發(fā)展。

    【參考文獻(xiàn)】

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    [責(zé)任編輯:湯靜]

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