連云港南海域沉積物重金屬分布及其潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

田慧娟，劉吉堂，呂海濱，張瑞

（1.江蘇省海洋資源開發(fā)研究院 海洋信息技術(shù)中心，江蘇 連云港 222001；2.淮海工學(xué)院 測(cè)繪工程學(xué)院，江蘇 連云港 222005；3.國(guó)家海洋局 連云港海洋環(huán)境監(jiān)測(cè)站，江蘇 連云港 222042）

隨著海洋資源開發(fā)利用活動(dòng)日趨頻繁和深入，以及各種工農(nóng)業(yè)和生活污水排放，產(chǎn)生了一系列海洋環(huán)境污染問(wèn)題［1－4］，如富營(yíng)養(yǎng)化、有機(jī)物污染、重金屬污染等.其中重金屬作為重要污染物之一，有來(lái)源廣、易蓄積、不易發(fā)現(xiàn)、難于恢復(fù)等特征，對(duì)海洋環(huán)境造成污染［5］，對(duì)水生生物易造成生態(tài)危害［6］，對(duì)人體健康有較大的負(fù)面影響［7］，蓄積在沉積物中的重金屬在一定條件下易釋放造成二次污染［8］，因此，對(duì)海洋沉積物重金屬污染調(diào)查與評(píng)價(jià)是非常重要的工作.作為國(guó)際沉積物重金屬評(píng)價(jià)方法之一——“潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)法”，它結(jié)合環(huán)境化學(xué)、生物毒理學(xué)方面內(nèi)容，以定量的方法計(jì)算重金屬潛在危害指數(shù)并劃分危害等級(jí)，是目前此類研究中應(yīng)用較為廣泛的一種評(píng)價(jià)方法［9］.如張麗旭等［10］對(duì)東海3 個(gè)傾倒區(qū)，劉孟蘭等［11］對(duì)南海重點(diǎn)區(qū)域，張亮等［12］對(duì)嵐山港附近海洋進(jìn)行了表層沉積物重金屬污染特征及潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的研究.關(guān)于連云港不同功能區(qū)沉積物重金屬對(duì)比以及其潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)鮮有報(bào)道，并且從不同功能海區(qū)進(jìn)行評(píng)價(jià)與對(duì)比，更具現(xiàn)實(shí)指導(dǎo)意義.

根據(jù)海洋資源開發(fā)功能不同，連云港海域劃分出河口區(qū)、海水增養(yǎng)殖區(qū)和海洋傾倒區(qū)3個(gè)重點(diǎn)功能區(qū)；其中河口區(qū)平均每年接納400 400萬(wàn)m3污水，傾倒區(qū)自使用以來(lái)共接納約170萬(wàn)m3海洋疏浚物，這些污水和疏浚物中攜帶大量重金屬污染物［13］，這3個(gè)功能區(qū)為重點(diǎn)監(jiān)測(cè)區(qū).本研究于2013年3月份和10月份對(duì)連云港海域表層沉積物重金屬含量進(jìn)行調(diào)查分析，并采用沉積物重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)評(píng)價(jià)法進(jìn)行評(píng)價(jià)，以期進(jìn)一步為連云港海域環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)和生態(tài)環(huán)境保護(hù)提供科學(xué)依據(jù).

1 材料與方法

1.1 樣品采集

本次調(diào)查范圍為119°43′～119°59′E，34°28′～34°38′N，共設(shè)11個(gè)站，河口區(qū)布設(shè)S01－S03站位，養(yǎng)殖區(qū)為S04－S08，傾倒區(qū)為S09－S11，見圖1.分別于2013年3月份（枯水期）、10月份（豐水期）采集各站位表層沉積物樣品，其中測(cè)定Cu，Zn，Pb，As，Cd的樣品放入干凈的聚乙烯袋中，扎緊保存；測(cè)定Hg的樣品盛入500 mL磨口瓶中，密封保存.沉積物樣品的儲(chǔ)存與運(yùn)輸嚴(yán)格按照GB17378.3—2007［14］的相關(guān)規(guī)定執(zhí)行.

1.2 分析方法

沉積物樣品置于烘干箱內(nèi)105℃（Hg樣品40℃）恒溫烘干，并用瑪瑙研缽研磨后過(guò)160目（孔徑為96μm）篩供分析備用.Cu，Zn，Pb，Cd用原子吸收法測(cè)定，As，Hg用原子熒光法測(cè)定，具體方法參見文獻(xiàn)［15］.

1.3 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)法

采用瑞典學(xué)者Hakanson提出的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法［16］，從重金屬的生物毒性角度對(duì)沉積物重金屬元素進(jìn)行評(píng)價(jià).該方法中，單個(gè)重金屬的污染指數(shù)和單個(gè)重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)計(jì)算公式分別為

式中：Cis為表層沉積物第i種重金屬含量實(shí)測(cè)值為第i種重金屬的背景參比值.為增強(qiáng)與其他評(píng)價(jià)結(jié)果的可比性，本文重金屬背景值選用國(guó)際上常用的工業(yè)化以前沉積物重金屬的高背景值，見表1.Tir為第i 種重金屬的毒性系數(shù)（表1），用于反映單個(gè)重金屬的毒性水平和生物對(duì)污染物的敏感程度.

圖1 采樣站位Fig.1 Location of sampling sites

表1 沉積物重金屬的背景參照值和毒性系數(shù)Tab.1 Background reference valuesand toxicity coefficientsof heavy metal in sediments

表1 沉積物重金屬的背景參照值和毒性系數(shù)Tab.1 Background reference valuesand toxicity coefficientsof heavy metal in sediments

重金屬 Cin／（mg·kg－1） Tir 重金屬 Cin／（mg·kg－1） Tir Cu 30 5 As 15 10 Zn 80 1 Cd 0.5 30 Pb 25 5 Hg 0.2 40

2 結(jié)果與討論

2.1 重金屬含量單一因子評(píng)價(jià)

以國(guó)家海洋沉積物質(zhì)量第1類標(biāo)準(zhǔn)為評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)［18］（表2），對(duì)圖2中3月份和10月份沉積物重金屬含量進(jìn)行評(píng)價(jià).評(píng)價(jià)結(jié)果為：11個(gè)站位6種重金屬監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)全部符合國(guó)家海洋沉積物質(zhì)量第1類標(biāo)準(zhǔn)，表明沉積物質(zhì)量狀況良好，該海域未受到重金屬的污染.

表2 國(guó)家海洋沉積物重金屬質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)Tab.2 Heavy metals of marine sediment quality by national standard

2.2 重金屬分布特征

2.2.1 空間上分布特征

圖2黑色柱狀圖顯示了3月份11站位的表層沉積物重金屬分布情況.Cu，Zn，Pb，As，Cd，Hg 6種重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高值分別為35.2，81.1，15.4，17.7，0.230，0.112mg／kg，均出現(xiàn)在河口區(qū)的S01站位，即靠近河口沿岸的站位，該海域受河口污水和附近燕尾港區(qū)排污的雙重影響［19］，沉積物重金屬含量較高；同時(shí)6種重金屬?gòu)腟01到S02再到S03均有依次降低的規(guī)律，說(shuō)明重金屬含量分布受擴(kuò)散作用由近岸向外海逐漸降低［20］；河 口 區(qū)Cu，Zn，Pb，As，Cd，Hg 質(zhì) 量 分 數(shù) 均 值 依 次 為20.43，63.23，10.09，15.47，0.142，0.053mg／kg.傾倒區(qū)除Hg外其他5 種重金屬含量低于河口區(qū)而高于養(yǎng)殖區(qū)，且該海域含量分布均為S11＞S10＞S09，傾倒區(qū)中心點(diǎn)S11重金屬含量最高，S10，S09距離傾倒區(qū)中心依次向外，含量依次降低，重金屬含量分布與距離傾倒區(qū)中心遠(yuǎn)近有直接關(guān)系，證明傾倒物對(duì)附近海域是有一定影響的，疏浚物的傾倒是該海區(qū)重金屬污染的主要來(lái)源.養(yǎng)殖區(qū)各站位重金屬含量較低且較為相近，該區(qū)距河口區(qū)、傾倒區(qū)在空間上有一定距離，這反映出該區(qū)受外部干擾較少，沉積物重金屬含量波動(dòng)較??；養(yǎng)殖區(qū)Cu，Zn，Pb，As，Cd，Hg質(zhì)量分?jǐn)?shù)均值依次為7.61，39.10，7.29，8.40，0.066，0.019mg／kg.總體來(lái)看，6種重金屬含量在空間分布上有明顯共同規(guī)律，即為河口區(qū)＞傾倒區(qū)＞養(yǎng)殖區(qū).

圖2 3，10月份11個(gè)站位表層沉積物重金屬含量柱狀圖及各區(qū)均值折線圖Fig.2 Histogram and mean value line chart of heavy metals content in surface sediment at 11sites and survey areas in March and October

圖2灰色柱狀圖顯示為10月份表層沉積物重金屬分布情況.Cu，Zn，Pb，As 4種重金屬在傾倒區(qū)中心站位S11含量最高，質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為24.47，81.37，16.30，17.38mg／kg；該4種重金屬在傾倒區(qū)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)均值分別是19.34，68.64，14.91，14.01mg／kg.Cu，Zn，Pb，As含量由3月份河口區(qū)高于傾倒區(qū)到10月份轉(zhuǎn)變?yōu)閮A倒區(qū)高于河口區(qū)，一方面原因可能與8，9月份向傾倒區(qū)集中傾倒有關(guān)，另一重要原因是經(jīng)歷雨水充沛的豐水期，河口附近海域表層沉積物重金屬被稀釋擴(kuò)散而降低.Cu，Zn，Pb，As質(zhì)量分?jǐn)?shù)在養(yǎng)殖區(qū)均值分別為6.39，36.26，7.25，8.14mg／kg.Cu，Zn，Pb，As 4種重金屬分布規(guī)律一致，即為傾倒區(qū)＞河口區(qū)＞養(yǎng)殖區(qū).10月份各站位沉積物中Cd含量均較低且分布較為均勻；Hg以河口區(qū)近岸S01站位表層沉積物為最高，含量分布與3月份相同，3月份和10月份數(shù)據(jù)顯示傾倒區(qū)Hg含量一直較低，可能傾倒物中Hg含量較低或與Hg自身化學(xué)遷移轉(zhuǎn)換有關(guān)［21］.

2.2.2 時(shí)間上分布特征

從時(shí)間對(duì)比看，10月份河口區(qū)、養(yǎng)殖區(qū)多數(shù)站位重金屬含量（灰色柱）較3月份（黑色柱）有不同程度降低（圖2）.河口區(qū)降幅較大，其中S01站位Cd，Pb，Cu含量的降幅分別為65%，45%和43%，隨季節(jié)變化較大.該區(qū)重金屬降低主要是由于豐沛的水量使得河口區(qū)表層沉積物稀釋擴(kuò)散所致，環(huán)境改變使重金屬解析也可能是原因之一［22］.10月份傾倒區(qū)Cu，Pb，Zn，As含量明顯比3月份增加，這與近期傾倒疏浚物有關(guān)［23］.

2.3 重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

依據(jù)重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)可將沉積物中重金屬污染狀況劃分為5個(gè)等級(jí)［16］；重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)與污染程度的具體關(guān)系見表3.經(jīng)計(jì)算得出3月份和10月份各站位沉積物重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)，列于表4和表5.

表3 重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（Eir）與污染程度的關(guān)系Tab.3 Relationship between the potential ecological risk coefficients（Eir）of heavy metals and pollution level

從表4和表5計(jì)算結(jié)果來(lái)看，3月份和10月份河口區(qū)、傾倒區(qū)、養(yǎng)殖區(qū)11 個(gè)站位表層沉積物中重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均小于40，這表明該調(diào)查海域表層沉積物重金屬對(duì)海洋生態(tài)系統(tǒng)的潛在危害風(fēng)險(xiǎn)較低.3月份和10月份沉積物重金屬對(duì)該海域生態(tài)潛在危害的影響程度分別為Hg＞Cd＞As＞Cu＞Pb＞Zn和Hg＞As＞Cd＞Cu＞Pb＞Zn.表明對(duì)該海域生態(tài)潛在危害影響相對(duì)較大的是Hg，Cd，As 3種重金屬，需重點(diǎn)關(guān)注；而Cu，Pb，Zn的潛在生態(tài)危害較小.

從空間差異上看，3月份，河口區(qū)站位S01各重金屬的潛在生態(tài)危害程度明顯高于其他站位，這與重金屬含量分布分析的結(jié)果相一致；10月份，傾倒區(qū)重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)高于其他二區(qū).重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)在3月份和10月份的低值多出現(xiàn)在養(yǎng)殖區(qū)，表明養(yǎng)殖區(qū)潛在生態(tài)危害最低，這對(duì)該區(qū)海洋養(yǎng)殖提供了重要參考.

從時(shí)間上比較，3月份Cu，Cd，As，Hg重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均值高于10月份的均值，Zn，Pb均值略低于10月份.

表4 3月份各站位沉積物重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（Eir）Tab.4 Potential ecological risk coefficients（Eir）of heavy metals in sediments from sites in March

表5 10月份各站位沉積物重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（Eir）Tab.5 Potential ecological risk coefficients（Eir）of heavy metals in sediments from sites in October

與鄰近中國(guó)海域相比，連云港南海域沉積物重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)不高，相比之下連云港沉積物重金屬整體潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較低（表6）.與國(guó)外海域研究相比，連云港海域Cu，Zn，As潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)略高于伊朗里海東南海域而略低于瑞典奧斯卡港海域；紅?？拷＜敖逗Ｓ蚣绊n國(guó)蔚山灣近岸海域各重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)均高于連云港，尤其蔚山灣近岸海域各重金屬的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于連云港及表中其他海域，與該海灣接納當(dāng)?shù)毓I(yè)污水密切相關(guān).

表6 連云港3，10月份沉積物重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（Eir）與其他海域?qū)Ρ萒ab.6 Contrast of the potential ecological risk coefficients（Eir）of heavy metals in sediments with other sea areas

3 結(jié)論

1）調(diào)查海域沉積物中Cu，Zn，Pb，As，Cd，Hg 6種重金屬含量全部符合國(guó)家海洋沉積物質(zhì)量第1類標(biāo)準(zhǔn)，表明沉積物質(zhì)量狀況良好，該海域未受到重金屬的污染.

2）沉積物重金屬空間分布：3月份，重金屬Cu，Zn，Pb，As，Cd，Hg的含量分布有明顯共同規(guī)律，總體趨勢(shì)為河口區(qū)＞傾倒區(qū)＞養(yǎng)殖區(qū)；10月份，Cu，Zn，Pb，As的站位分布規(guī)律一致，即傾倒區(qū)＞河口區(qū)＞養(yǎng)殖區(qū)，河口區(qū)重金屬含量有明顯下降.重金屬含量時(shí)間對(duì)比表明：10月份河口區(qū)、養(yǎng)殖區(qū)多數(shù)站位重金屬含量較3月份有不同程度降低，而傾倒區(qū)Cu，Pb，Zn，As含量明顯比3月份增加.

3）重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)表明：調(diào)查區(qū)域內(nèi)重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均小于40，表明該海域表層沉積物重金屬對(duì)海洋生態(tài)系統(tǒng)的潛在危害風(fēng)險(xiǎn)較低.養(yǎng)殖區(qū)潛在生態(tài)危害最低，這對(duì)該區(qū)海水養(yǎng)殖提供了重要參考.3月份和10月份沉積物重金屬對(duì)海洋生態(tài)系統(tǒng)潛在危害的影響程度為Hg＞Cd＞As＞Cu＞Pb＞Zn和Hg＞As＞Cd＞Cu＞Pb＞Zn.

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