• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    預(yù)炭層對(duì)ZrC浸漬C/C復(fù)合材料微觀結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能的影響

    2015-06-05 14:36:38李賀軍姚棟嘉付前剛李克智
    新型炭材料 2015年4期
    關(guān)鍵詞:炭纖維力學(xué)性能復(fù)合材料

    李賀軍, 陶 珺, 姚棟嘉, 付前剛, 李克智

    預(yù)炭層對(duì)ZrC浸漬C/C復(fù)合材料微觀結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能的影響

    李賀軍, 陶 珺, 姚棟嘉, 付前剛, 李克智

    (西北工業(yè)大學(xué)超高溫復(fù)合材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室C/C復(fù)合材料工程技術(shù)研究中心,陜西西安710072)

    采用化學(xué)氣相浸滲法在炭纖維表面制備出不同厚度的預(yù)炭層,以ZrOCl2溶液浸漬法將鋯化物引入含預(yù)炭層的預(yù)制體中,經(jīng)熱處理、致密化和石墨化等工藝處理,制備出一種含預(yù)炭層的ZrC-C/C復(fù)合材料。借助X射線衍射儀、掃描電鏡以及能譜等手段,對(duì)材料的微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征,采用三點(diǎn)彎曲實(shí)驗(yàn)研究材料的力學(xué)性能,并探討預(yù)炭層厚度對(duì)材料微觀結(jié)構(gòu)及其力學(xué)性能的影響。結(jié)果表明,當(dāng)預(yù)炭層厚度為1.5-1.7μm時(shí),復(fù)合材料的平均抗彎強(qiáng)度可達(dá)256.85 MPa,與不含預(yù)炭層試樣相比,增加了67.01%;抗彎試樣表現(xiàn)出脆性斷裂模式;材料的抗燒蝕性能略有提高。

    預(yù)炭層;ZrC;C/C復(fù)合材料;力學(xué)性能

    1 前言

    炭/炭復(fù)合材料(C/C)具有低密度、高比強(qiáng)度、高比模量、低熱膨脹系數(shù)、高熱導(dǎo)率以及良好的耐摩擦磨損等一系列優(yōu)異性能,廣泛應(yīng)用于導(dǎo)彈端頭帽、火箭發(fā)動(dòng)機(jī)噴管、航天飛機(jī)鼻錐和機(jī)翼前緣熱防護(hù)系統(tǒng)等構(gòu)件[1,2]。隨著航空航天技術(shù)的快速發(fā)展,對(duì)C/C復(fù)合材料的性能提出了更高的要求,尤其要求其具備優(yōu)異的抗氧化[3]和抗燒蝕性能[4],以適應(yīng)高溫、高速氣流沖刷等嚴(yán)苛工作環(huán)境[5]。

    在C/C復(fù)合材料中添加Ta、Hf、Zr等元素的難熔金屬炭化物進(jìn)行基體改性,已成為一種提高材料抗沖刷、抗燒蝕能力的有效途徑[6-8]。難熔金屬炭化物具備高熔點(diǎn)、高強(qiáng)度、高硬度和耐腐蝕等優(yōu)點(diǎn),可以使復(fù)合材料承受更高的燃?xì)鉁囟然蚋L(zhǎng)的工作時(shí)間[9]。其中,ZrC屬于典型的難熔金屬炭化物,具有優(yōu)異的抗燒蝕能力[10]。文獻(xiàn)報(bào)道表明,采用ZrC進(jìn)行基體改性能有效提高C/C復(fù)合材料的抗燒蝕性能[11],但ZrC的反應(yīng)生成過程會(huì)對(duì)炭纖維產(chǎn)生一定程度的損傷,繼而降低了材料的力學(xué)性能[12,13]。為了同時(shí)改善抗燒蝕性能和力學(xué)性能,筆者采用化學(xué)氣相浸滲法(CVI)在炭纖維表面制備不同厚度的預(yù)炭層,用ZrOCl2溶液浸漬法將含鋯組元引入預(yù)制體,再結(jié)合熱處理、等溫化學(xué)氣相滲透和高溫石墨化等工藝,制備出一種含預(yù)炭層的ZrC改性C/C復(fù)合材料,研究其微觀結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能,并結(jié)合掃描電鏡和能譜分析對(duì)其結(jié)構(gòu)和斷裂行為進(jìn)行分析。

    2 實(shí)驗(yàn)

    2.1試樣制備

    采用CVI法對(duì)初始密度為0.45 g/cm3的炭氈制備不同厚度的預(yù)炭層[14],通過控制沉積時(shí)間,使其密度分別達(dá)到0.6、0.9、1.2 g/cm3。采用ZrOCl2(天津福晨化學(xué)試劑廠生產(chǎn))酒精溶液浸漬法,對(duì)密度分別為0.45(未涂覆預(yù)炭層)、0.6、0.9、1.2 g/cm3的四組試樣進(jìn)行浸漬,當(dāng)鋯化物含量達(dá)到約8.9%后,將試樣烘干,經(jīng)1 800℃高溫?zé)崽幚?使鋯化物完全轉(zhuǎn)化成ZrC。然后,采用化學(xué)氣相浸滲法對(duì)試樣進(jìn)行致密化,使各組試樣密度均達(dá)到約1.75 g/cm3。最后,經(jīng)2 300℃高溫石墨化,制成含預(yù)炭層的ZrC改性C/C復(fù)合材料。

    2.2表征測(cè)試

    材料的彎曲性能試樣尺寸為55 mm×10 mm× 4 mm,三點(diǎn)彎曲強(qiáng)度在CMT5304—30 KN微機(jī)控制電子萬能試驗(yàn)機(jī)上測(cè)試。材料的燒蝕性能試樣尺寸為:Φ28 mm×5 mm,氧乙炔焰流溫度約為3 000℃,在氧乙炔燒蝕實(shí)驗(yàn)機(jī)上進(jìn)行。利用X’Pert PRO型X射線掃描儀(XRD)分析復(fù)合材料的物相組成,用JSM-6390掃描電鏡(SEM)觀察試樣顯微結(jié)構(gòu)和斷口形貌。

    3 結(jié)果與討論

    3.1含預(yù)炭層ZrC改性C/C復(fù)合材料微觀組織結(jié)構(gòu)

    圖1為浸漬前含預(yù)炭層的試樣形貌圖。

    圖1 浸漬前含不同厚度預(yù)碳層預(yù)制體SEM照片:(a)第1組、(b)第2組、(c)第3組和(d)第4組Fig.1 Microstructures of performs with different thickness of pre-coated carbon layer before impregnation: (a)Group 1,(b)Group 2,(c)Group 3 and(d)Group 4.

    由圖1可見,通過控制CVI的沉積時(shí)間,炭纖維表面包裹的預(yù)炭層厚度也有所不同。其中,第1組為未涂覆預(yù)炭層的原始炭氈試樣,經(jīng)熱處理后,由于沒有涂覆預(yù)炭層,滲入的鋯化物直接與炭纖維反應(yīng),使得纖維結(jié)構(gòu)遭到嚴(yán)重破壞,表面凹凸不平,孔洞明顯,生成的ZrC顆粒隨機(jī)黏附在纖維末端或表層。第2、3、4組試樣的預(yù)炭層厚度分別約為0.6μm、1.5~1.7μm和3.4~3.7μm。隨著預(yù)炭層厚度逐漸增加,試樣中的孔隙尺寸也隨之減小,復(fù)合材料的致密度差異明顯,在ZrC摻雜過程中,鋯化物主要通過纖維間的孔隙擴(kuò)散進(jìn)入基體內(nèi)部,由于預(yù)炭層的存在,纖維損耗將明顯降低。此外,因鋯化物的分子較大,隨著浸滲過程的進(jìn)行,孔隙將被不斷填充,阻礙鋯化物的進(jìn)一步滲入,導(dǎo)致ZrC在復(fù)合材料預(yù)制體內(nèi)分布不均勻。

    圖2為含不同厚度預(yù)炭層ZrC改性C/C復(fù)合材料試樣熱處理后的XRD譜圖。

    圖2 預(yù)炭層厚度不同的試樣熱處理后XRD譜圖Fig.2 XRD patterns of different groups of samples after heat treatment.

    由圖2可見,經(jīng)高溫?zé)崽幚?四組復(fù)合材料的物相組成主要包括C和ZrC兩相,這說明鋯化物已全部轉(zhuǎn)化成ZrC。此外,從第1組到第4組試樣,C峰強(qiáng)度依次遞減,ZrC峰強(qiáng)度逐漸增高。這說明隨著預(yù)炭層厚度的增加,在浸滲過程中,復(fù)合材料表層的ZrC含量依次增加。由于各組試樣中的ZrC總含量基本相同,材料表層ZrC的含量越高,內(nèi)部含量則越少,因而預(yù)制體密度不同,ZrC分布也會(huì)存在差異,預(yù)炭層厚度越大,ZrC越容易堆積在試樣表層。

    圖3 第三組復(fù)合材料中的ZrC分布形貌圖:(a,b)纖維束間, (c)橫截面和(d)纖維表面:(PyC—熱解炭,PcC—預(yù)炭層,CF—炭纖維),(e)I點(diǎn)處的EDS圖譜Fig.3 Morphology images of ZrC in substrates of group 3.(a,b)Between the fibers,(c)cross-section, (d)fiber surface:PyC—Pyrolytic carbon,PcC—Pre-coated carbon,CF—Carbon fiber and(e)EDS image of point I.

    圖3 為第3組試樣的SEM照片。ZrC改性后的復(fù)合材料由襯度較高的白色相和襯度較低的灰色相組成,白色相主要成分為ZrC(圖3(e)),灰色相主要成分是C。由圖3(a)可見,ZrC在復(fù)合材料中的含量從表層到內(nèi)部分布較為均勻,材料本身的致密性也較好,沒有明顯的孔隙和裂縫。由圖3(b)可見,材料中纖維結(jié)構(gòu)較為完整,無明顯的損傷,除部分ZrC以偏聚形式隨機(jī)填充在纖維之間的縫隙里,ZrC主要呈微小顆粒狀,粘附在纖維表面。從圖3(c)中可進(jìn)一步觀察到,這些ZrC顆粒由納米級(jí)微粒組成,均勻地彌散分布在預(yù)炭層的表層,在隨后的致密化過程中,這些納米顆粒將提供大量的沉積活性位,使得熱解炭形核長(zhǎng)大后,能與ZrC顆粒連成整體,形成緊密的包覆摻雜結(jié)構(gòu)。這一點(diǎn)在材料的橫截面中表現(xiàn)得更為清晰,包裹纖維的炭層之間可見一個(gè)很薄的ZrC環(huán)狀層(圖3 (d)),這是因?yàn)樵趽诫s過程中,鋯化物與預(yù)炭層反應(yīng)生成ZrC薄層,隨后再被熱解炭層包覆,使得炭基體形成預(yù)炭層-ZrC-熱解炭層的三層結(jié)構(gòu)。

    3.2預(yù)炭層對(duì)ZrC-C/C復(fù)合材料力學(xué)性能的影響

    表1為含不同厚度預(yù)炭層試樣的力學(xué)性能測(cè)試數(shù)據(jù),圖4為不同復(fù)合材料三點(diǎn)彎曲試驗(yàn)的載荷-位移曲線??梢钥闯?隨著預(yù)炭層厚度的增加,復(fù)合材料的力學(xué)性能顯著提高。

    表1 不同預(yù)炭層厚度試樣的平均彎曲強(qiáng)度Table 1 Flexure strength of different groups of samples.

    當(dāng)預(yù)炭層厚度為1.5~1.7μm時(shí),復(fù)合材料試樣的平均抗彎強(qiáng)度可達(dá)到256.85 MPa,與不含預(yù)炭層試樣相比,增加67.01%。這是因?yàn)樵赯rC生成過程中,預(yù)炭層優(yōu)先反應(yīng),降低了炭纖維的損耗,使其更好地傳遞載荷,從而可提高復(fù)合材料的力學(xué)性能。

    圖4 不同厚度預(yù)炭層試樣的彎曲載荷-位移曲線Fig.4 Bending load-displacement curves of different groups of samples.

    然而,當(dāng)預(yù)炭層厚度為3.4~3.7μm時(shí),材料性能明顯降低。其原因可從圖5(a)看出熱處理后, ZrC大量堆積在試樣表面,形成含有大量裂紋的ZrC層。材料進(jìn)行致密化工藝處理時(shí),團(tuán)聚的ZrC阻礙了熱解炭的浸滲,使得熱解炭無法沉積到材料內(nèi)部,而在ZrC層之上形成一個(gè)較厚的熱解炭層(圖5(b))。當(dāng)對(duì)材料進(jìn)行力學(xué)性能測(cè)試時(shí),由于材料均勻性差,易造成應(yīng)力集中,加速了材料的失效。同時(shí),材料內(nèi)部致密度較低(圖5(b)插圖),纖維與基體之間無法形成有效結(jié)合,從而明顯降低承載能力。因此,第四組試樣的平均抗彎強(qiáng)度明顯低于前三組試樣。此外,由圖4可知,4種復(fù)合材料在彎曲斷裂前,載荷和位移之間具有較好的線性關(guān)系,但材料一經(jīng)破壞,應(yīng)力便很快下降,塑性變形量較小,呈現(xiàn)出典型的脆性斷裂模式。

    3.3含預(yù)炭層ZrC-C/C復(fù)合材料的彎曲斷裂破壞機(jī)理

    由圖6(a)可見,復(fù)合材料的斷口較為平整、光滑,無明顯纖維拔出現(xiàn)象,進(jìn)一步說明該復(fù)合材料為脆性斷裂模式。

    圖5 第四組試樣背散射電子照片:(a)表面和(b)橫截面Fig.5 Backscattered electron images of samples of group 4:(a)surface and(b)cross-section.

    Fig.6 第三組試樣的彎曲斷裂形貌照片:(a)臺(tái)階狀斷裂和(b)纖維拔出Fig.6 Fracture morphology images of samples of group 3:(a)step-fracture and(b)fiber pull-out.

    此外,試樣斷面呈現(xiàn)出臺(tái)階式分層斷裂,可能是在致密化過程中,試樣表層不可避免地形成閉孔,阻礙了熱解炭的浸滲,致使材料致密度不均勻,從外到內(nèi)致密度逐漸減小[15],而炭基體越少,纖維束間結(jié)合能力越差,抗彎強(qiáng)度也會(huì)逐漸下降。在彎曲載荷的作用下,復(fù)合材料中的炭纖維整齊脆斷,纖維拔出現(xiàn)象不甚明顯,拔出長(zhǎng)度較短,僅為幾十微米。從單一纖維的高倍顯微圖中可見(圖6(b)插圖),纖維斷口處的炭基體主要分為兩層,分別是預(yù)炭層和熱解炭層?;w與纖維結(jié)合處未出現(xiàn)明顯的裂紋和碎屑,說明基體與纖維結(jié)合緊密,且由于ZrC納米顆粒的存在,炭層間的結(jié)合力增強(qiáng),基體承載能力提高,應(yīng)力無法從分散的裂紋界面上松弛,將集中作用在纖維上,而材料經(jīng)熱處理后,炭纖維因石墨化致使強(qiáng)度降低[16],從而形成脆性斷裂。

    3.4含預(yù)炭層ZrC-C/C復(fù)合材料的燒蝕性能

    因預(yù)炭層厚度為1.5~1.7μm時(shí),材料的力學(xué)性能可得到顯著提高,為了研究其燒蝕性能,針對(duì)第一組和第三組試樣進(jìn)行了氧乙炔燒蝕試驗(yàn)。由表2可見在鋯化物含量和試樣密度基本一致的情況下,涂覆有1.5~1.7μm厚度預(yù)炭層試樣的線燒蝕率和質(zhì)量燒蝕率略低于未涂覆預(yù)炭層試樣,說明添加預(yù)炭層之后,C/C復(fù)合材料的抗燒蝕性能也得到了一定改善。

    表2 兩組試樣經(jīng)60 s燒蝕后的燒蝕率Table 2 Ablation rates of two groups of substrates after 60 s.

    4 結(jié)論

    采用ZrOCl2溶液浸漬法在沉積預(yù)炭層的預(yù)制體中摻雜ZrC,制備出含預(yù)炭層的ZrC-C/C復(fù)合材料。ZrC合成過程中,預(yù)炭層被優(yōu)先反應(yīng),生成的ZrC主要以納米顆粒形式彌散分布在預(yù)炭層表層,使得炭基體形成預(yù)炭層-ZrC-熱解炭層的三層結(jié)構(gòu)。當(dāng)預(yù)炭層厚度為1.5~1.7μm時(shí),材料的線燒蝕率和質(zhì)量燒蝕率略低于未涂覆預(yù)炭層試樣,復(fù)合材料的平均抗彎強(qiáng)度達(dá)到256.85 MPa,與不含預(yù)炭層試樣相比增加67.01%。彎曲強(qiáng)度測(cè)試試樣斷口中,炭纖維整齊脆斷,纖維拔出長(zhǎng)度較短,表現(xiàn)出脆性斷裂模式。

    [1] Li C J,Crosky A.The effect of carbon fabric treatment on delamination of 2D-C/C composites[J].Compo Sci and Tech, 2006,66:2633-2638.

    [2] Su J M,Xiao Z C,Liu Y Q,etal.Preparation and characterization of carbon/carbon aircraftbrake matrials with long service life and good frictional properties[J].New Carbon Materials,2010, 25(5):329-334.

    (蘇君明,肖志超,劉勇瓊,等.飛機(jī)剎車用長(zhǎng)壽命高摩擦特性炭/炭復(fù)合材料制備技術(shù)[J].新型炭材料,2010,25(5): 329-334.)

    [3] Zhang Y L,Li H J,Li K Z,etal.C/SiC/Si-Mo-Cr multilayer coating for carbon/carbon composites for oxidation protection [J].New Carbon Materials,2012,27(2):105-109.

    (張雨雷,李賀軍,李克智,等.炭/炭復(fù)合材料表面C/SiC/ Si-Mo-Cr多層復(fù)合防氧化涂層研究[J].新型炭材料,2012, 27(2):105-109.)

    [4] Li K Z,Shen X T,Li H J,etal.Ablation of the carbon/carbon composite nozzle-throats in a small solid rocket motor[J].Carbon,2011,49(4):1208-1215.

    [5] Squire T H,Marschall J.Material property requirements for analysis and design of UHTC components in hypersonic applications[J].J Eue Ceram Soc,2010,30(11):2239-2251.

    [6] Long Y,Javed Athar,Zhao Y,et al.Fiber/matrix interfacial shear strength of C/C composites with PyC-TaC-PyC and PyCSiC-TaC-PyC multi-interlayers[J].Ceram Int,2013,39(6): 6489-6496.

    [7] Li S P,Li K Z,Li H J,etal.Effect of HfC on the ablative and mechanical properties of C/C composites[J].Mat Sci Eng A, 2009,517(1):61-67.

    [8] Shen X T,Li K Z,Li H J,et al.The effect of zirconium carbide on ablation of carbon/carbon composites under an oxyacetylene flame[J].Corros Sci,2011,53(1):105-112.

    [9] Li K Z,Xie J,Fu Q G,et al.Effects of porous C/C density on the densification behavior and ablation property of C/C-ZrC-SiC composites[J].Carbon,2013,57:161-168.

    [10] Song M S,Huang B,Zhang MX,et al.Formation and growth mechanism of ZrC hexagonal platelets synthesized by self-propagating reaction[J].J Cryst Growth,2008,310(18):4290-4294.

    [11] Wang Y G,Zhu X J,Zhang L T,et al.Cheng.Reaction kinetics and ablation properties of C/C-ZrC composites fabricated by reactive melt infiltration[J].Ceram Int,2011,37(4): 1277-1283.

    [12] Shen X T,Li K Z,Li H J,et al.Microstructure and ablation properties of zirconium carbide doped carbon/carbon composites [J].Carbon,2010,48(2):344-351.

    [13] Xie J,Li K Z,Li H J,et al.Ablation behavior and mechanism of C/C-ZrC-SiC composites under an oxyacetylene torch at 3 000℃[J].Ceram Int,2013,39(4):4171-4178.

    [14] Dietricha S,Geberta J M,Stasiukb G,et al.Microstructure characterization of CVI-densified carbon/carbon compositeswith various fiber distributions[J].Compo Sci and Tech, 2012,72(15):1892-1900.

    [15] Hwang D G,Chung G Y.Studies on the effects of the concentration in the preparation of C/C composites by the CVI process of propane[J].J Indus and Engin Chemist,2012,18(3): 1136-1140.

    [16] 于守泉,張偉剛.熱處理溫度對(duì)熱解炭及炭/炭復(fù)合材料力學(xué)性能的影響[J].無機(jī)材料學(xué)報(bào),2010,25(3):315-320.

    (YUN Shou-quan,ZHANG Wei-gang.Effect of hear-treatment temperature on mechanical properties of pyrocarbon and carbon/ carbon composites[J].J Inorg Mater,2010,25(3):315-320.

    )

    Influence of a pre-coated pyrocarbon layer on the microstructure and mechanical properties of ZrC-doped C/C composites

    LI He-jun, TAO Jun, YAO Dong-jia, FU Qian-gang, LI Ke-zhi
    (KeyLaboratoryofThermostructureCompositeMaterials, C/CCompositesTechnologyResearchCenter,NorthwesternPolytechnicalUniversity,Xi'an710072,China)

    A carbon fiber preform was pre-coated with a carbon layer(PyC)with different thicknesses by chemical vapor infiltration(CVI),then impregnated with a ZrOCl2ethanol solution,carbonized at1 800℃to form ZrC,densified by CVI to a density of 1.75 g/cm3and graphitized at2 300℃to obtain ZrC-doped C/C composites.The microstructure and composition of the composites were analyzed by X-ray diffraction,scanning electron microscopy and energy dispersive spectroscopy.The mechanical properties were studied by three-point bend tests.The influence of the PyC layer on the microstructure,ZrC distribution and mechanical properties was investigated.Results show that the average flexural strength is 256.85 MPa when the thickness of PyC layer is 1.5-1.7 μm,,which is a 67.01%increase compared with the sample without the PyC layer.The cross sections of the composites after flexural failure show a brittle-fracture mode.The ablation resistance of the composites was slightly improved as a result of the PyC layer.

    Pre-coated carbon layer;ZrC;C/C composites;Mechanical properties

    TQ342+.74

    A

    2015-01-02;

    :2015-06-30

    國家自然科學(xué)基金(51221001);國防基礎(chǔ)科研計(jì)劃(A2720110008);“111”計(jì)劃(08040).

    李賀軍,教授.E-mail:lihejun@nwpu.edu.cn

    1007-8827(2014)04-0372-06

    Foundation item:National Natural Science Foundation of China(51221001);Defense Idustrial Technology Development Program

    (A2720110008);“111”Project(08040).

    Author introduction:LI He-jun,Professor.E-mail:lihejun@nwpu.edu.cn

    猜你喜歡
    炭纖維力學(xué)性能復(fù)合材料
    Co@CoO/竹炭纖維的制備及其對(duì)廢水中鹽酸四環(huán)素去除性能
    Pr對(duì)20MnSi力學(xué)性能的影響
    云南化工(2021年11期)2022-01-12 06:06:14
    論炭纖維復(fù)合材料在智能建筑結(jié)構(gòu)中的應(yīng)用
    Mn-Si對(duì)ZG1Cr11Ni2WMoV鋼力學(xué)性能的影響
    山東冶金(2019年3期)2019-07-10 00:54:00
    熱處理對(duì)PAN基炭纖維微觀結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能的影響
    民機(jī)復(fù)合材料的適航鑒定
    復(fù)合材料無損檢測(cè)探討
    INCONEL625+X65復(fù)合管的焊接組織與力學(xué)性能
    焊接(2015年9期)2015-07-18 11:03:53
    國產(chǎn)聚丙烯腈基炭纖維皮芯微區(qū)結(jié)構(gòu)差異的拉曼光譜表征
    TiO2/ACF復(fù)合材料的制備及表征
    久久综合国产亚洲精品| 校园人妻丝袜中文字幕| 97超视频在线观看视频| 久久精品人妻少妇| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 青春草视频在线免费观看| 午夜免费激情av| 久久久久久大精品| 亚洲欧美成人综合另类久久久 | 成人综合一区亚洲| 99riav亚洲国产免费| 一级毛片电影观看 | 精品日产1卡2卡| 青青草视频在线视频观看| 99国产极品粉嫩在线观看| 国产成人一区二区在线| 国产69精品久久久久777片| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 看非洲黑人一级黄片| 悠悠久久av| 久久亚洲国产成人精品v| 亚洲av不卡在线观看| 高清毛片免费观看视频网站| 国产精品人妻久久久影院| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 国产亚洲精品av在线| 成人亚洲精品av一区二区| 色播亚洲综合网| 99热网站在线观看| 免费无遮挡裸体视频| 少妇的逼水好多| 久久久色成人| 亚洲精品色激情综合| 麻豆一二三区av精品| 99久久精品国产国产毛片| 最近视频中文字幕2019在线8| 五月伊人婷婷丁香| 国产成人精品久久久久久| 级片在线观看| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 国产91av在线免费观看| 一本久久精品| 舔av片在线| av免费在线看不卡| 人人妻人人澡欧美一区二区| 夫妻性生交免费视频一级片| 18+在线观看网站| 直男gayav资源| 精品无人区乱码1区二区| 亚洲av第一区精品v没综合| www日本黄色视频网| 在线a可以看的网站| 99热这里只有是精品50| 一级av片app| 成人性生交大片免费视频hd| 最后的刺客免费高清国语| 美女 人体艺术 gogo| 一区二区三区免费毛片| 亚洲欧洲日产国产| 婷婷六月久久综合丁香| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 女同久久另类99精品国产91| 欧美+日韩+精品| 国产av麻豆久久久久久久| 男女那种视频在线观看| 久久草成人影院| 人妻少妇偷人精品九色| 一区二区三区免费毛片| 青青草视频在线视频观看| 国产成年人精品一区二区| 欧美bdsm另类| 欧美日韩在线观看h| 天堂中文最新版在线下载 | 国内精品宾馆在线| 亚洲av第一区精品v没综合| 亚洲最大成人av| 99热网站在线观看| 波多野结衣高清无吗| 全区人妻精品视频| 欧美三级亚洲精品| 国产伦在线观看视频一区| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 青青草视频在线视频观看| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| or卡值多少钱| 大型黄色视频在线免费观看| 国产在线男女| 午夜免费激情av| 长腿黑丝高跟| 最好的美女福利视频网| 岛国毛片在线播放| 精品久久久久久久久久免费视频| 国产中年淑女户外野战色| 在线观看美女被高潮喷水网站| 搡女人真爽免费视频火全软件| 免费av不卡在线播放| 精品久久久噜噜| 亚洲精品456在线播放app| 能在线免费看毛片的网站| or卡值多少钱| 99热网站在线观看| 只有这里有精品99| 国产精品1区2区在线观看.| 免费一级毛片在线播放高清视频| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 国产久久久一区二区三区| 亚洲精品456在线播放app| 免费看av在线观看网站| 秋霞在线观看毛片| 51国产日韩欧美| 亚洲人与动物交配视频| 久99久视频精品免费| 欧美xxxx性猛交bbbb| 99热6这里只有精品| 国产淫片久久久久久久久| 久久久久九九精品影院| 中国美女看黄片| 毛片一级片免费看久久久久| 久久6这里有精品| 99久久无色码亚洲精品果冻| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 亚洲欧美日韩卡通动漫| а√天堂www在线а√下载| 国产精华一区二区三区| 国产69精品久久久久777片| 亚洲美女搞黄在线观看| 国产成人影院久久av| 亚洲无线在线观看| 丰满人妻一区二区三区视频av| 丰满人妻一区二区三区视频av| 我的女老师完整版在线观看| 国产伦精品一区二区三区视频9| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 日韩中字成人| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 少妇熟女aⅴ在线视频| 中文资源天堂在线| 久久这里有精品视频免费| 亚洲三级黄色毛片| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 精品久久久久久久久久免费视频| 在线播放国产精品三级| 免费观看精品视频网站| 亚洲丝袜综合中文字幕| 成人欧美大片| 中文资源天堂在线| 18+在线观看网站| 人人妻人人看人人澡| 在线国产一区二区在线| 免费一级毛片在线播放高清视频| 国产精品电影一区二区三区| 99精品在免费线老司机午夜| 成人综合一区亚洲| 欧美最黄视频在线播放免费| 午夜精品一区二区三区免费看| 久久久久久久亚洲中文字幕| 免费观看精品视频网站| 一级毛片aaaaaa免费看小| 亚洲在线自拍视频| 亚洲第一电影网av| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 久久久久九九精品影院| 给我免费播放毛片高清在线观看| 性色avwww在线观看| 亚洲欧美清纯卡通| 在线观看午夜福利视频| 日韩高清综合在线| 久久国内精品自在自线图片| 日本一二三区视频观看| 亚洲五月天丁香| 午夜福利视频1000在线观看| 午夜福利视频1000在线观看| 久久久久网色| 成人av在线播放网站| 可以在线观看的亚洲视频| 99热只有精品国产| 久久这里只有精品中国| 高清日韩中文字幕在线| 日日撸夜夜添| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 精品一区二区免费观看| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 国产亚洲91精品色在线| 成人漫画全彩无遮挡| 99国产精品一区二区蜜桃av| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 国产老妇伦熟女老妇高清| 久久人人爽人人片av| 国产精品伦人一区二区| 高清在线视频一区二区三区 | 欧美zozozo另类| 97热精品久久久久久| 久久久色成人| 一级av片app| 国产大屁股一区二区在线视频| 免费一级毛片在线播放高清视频| 麻豆成人av视频| 婷婷亚洲欧美| 精品一区二区三区人妻视频| 日日啪夜夜撸| 五月伊人婷婷丁香| 色吧在线观看| 国产亚洲91精品色在线| 国产视频首页在线观看| 日日干狠狠操夜夜爽| 最后的刺客免费高清国语| 国产人妻一区二区三区在| 国产精品伦人一区二区| 国产色婷婷99| 不卡视频在线观看欧美| 日本黄大片高清| av国产免费在线观看| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 91久久精品国产一区二区三区| 日韩av在线大香蕉| 性插视频无遮挡在线免费观看| 麻豆成人午夜福利视频| 晚上一个人看的免费电影| 欧美潮喷喷水| 黄色配什么色好看| 色哟哟哟哟哟哟| 国产真实伦视频高清在线观看| 国产亚洲5aaaaa淫片| ponron亚洲| 在线观看av片永久免费下载| 日韩欧美 国产精品| 91aial.com中文字幕在线观看| 久久久成人免费电影| 日韩强制内射视频| 亚洲精品久久国产高清桃花| 日韩 亚洲 欧美在线| 99久久人妻综合| 久久亚洲国产成人精品v| 精品不卡国产一区二区三区| 亚洲真实伦在线观看| 久久久久久久久大av| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 一区二区三区免费毛片| 欧美色欧美亚洲另类二区| 老女人水多毛片| 国产午夜精品论理片| 国产精品1区2区在线观看.| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 嘟嘟电影网在线观看| 久久99精品国语久久久| 亚洲成人中文字幕在线播放| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 精品日产1卡2卡| 免费观看的影片在线观看| 一区二区三区免费毛片| 热99re8久久精品国产| 99久久人妻综合| 亚洲成av人片在线播放无| h日本视频在线播放| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| eeuss影院久久| 成年女人永久免费观看视频| 日日干狠狠操夜夜爽| 国产亚洲精品久久久com| 免费在线观看成人毛片| 高清毛片免费看| 免费人成在线观看视频色| 少妇熟女aⅴ在线视频| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 欧美bdsm另类| 成年女人永久免费观看视频| 六月丁香七月| 国产日本99.免费观看| 久久久久久久亚洲中文字幕| 亚洲在久久综合| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 亚洲成人精品中文字幕电影| 黑人高潮一二区| 岛国在线免费视频观看| 乱系列少妇在线播放| 精品日产1卡2卡| 国产激情偷乱视频一区二区| 最近2019中文字幕mv第一页| 亚洲欧美清纯卡通| 国产视频内射| 亚洲人成网站高清观看| 白带黄色成豆腐渣| 久久欧美精品欧美久久欧美| 亚洲18禁久久av| av卡一久久| 99热这里只有是精品在线观看| 一本精品99久久精品77| 不卡视频在线观看欧美| 精品一区二区三区人妻视频| 日韩制服骚丝袜av| 综合色av麻豆| 久久久国产成人免费| 99久久人妻综合| 日韩国内少妇激情av| 大型黄色视频在线免费观看| 中文欧美无线码| 美女黄网站色视频| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 亚洲成人久久爱视频| 亚洲人成网站高清观看| 日本熟妇午夜| 国产高潮美女av| 久久精品国产清高在天天线| av在线天堂中文字幕| 69av精品久久久久久| 精品一区二区三区视频在线| 一级av片app| 99久久精品一区二区三区| 免费观看在线日韩| 亚洲欧洲国产日韩| 久久综合国产亚洲精品| 亚洲国产精品成人久久小说 | 91久久精品电影网| 丰满人妻一区二区三区视频av| 校园人妻丝袜中文字幕| 热99re8久久精品国产| 亚洲丝袜综合中文字幕| 欧美三级亚洲精品| 99热网站在线观看| 色播亚洲综合网| 男人狂女人下面高潮的视频| 看黄色毛片网站| 身体一侧抽搐| 久久人人爽人人爽人人片va| 色播亚洲综合网| 亚洲av电影不卡..在线观看| 日韩成人伦理影院| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 黑人高潮一二区| 久久国内精品自在自线图片| 99久国产av精品| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 久久99蜜桃精品久久| 综合色av麻豆| 亚洲国产精品成人久久小说 | 99久久精品热视频| 91久久精品国产一区二区成人| 老司机福利观看| 欧美日韩国产亚洲二区| 国产av在哪里看| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 成人av在线播放网站| 久久久a久久爽久久v久久| 欧美最新免费一区二区三区| 亚洲欧洲国产日韩| 观看美女的网站| 性欧美人与动物交配| 亚洲,欧美,日韩| 人人妻人人澡欧美一区二区| 国产精品精品国产色婷婷| 成人性生交大片免费视频hd| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 人妻夜夜爽99麻豆av| 天堂√8在线中文| 国产片特级美女逼逼视频| 亚洲人成网站高清观看| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 久久99蜜桃精品久久| 一本一本综合久久| av在线亚洲专区| 亚洲综合色惰| 一级av片app| 夫妻性生交免费视频一级片| 亚洲美女视频黄频| 午夜亚洲福利在线播放| 成年免费大片在线观看| 日韩在线高清观看一区二区三区| 日韩av不卡免费在线播放| 久久久精品欧美日韩精品| 久久人人爽人人片av| 久久亚洲国产成人精品v| 欧美日韩在线观看h| 日本爱情动作片www.在线观看| 免费看日本二区| 成年版毛片免费区| 3wmmmm亚洲av在线观看| 99国产精品一区二区蜜桃av| 中文字幕制服av| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 亚洲美女视频黄频| 免费观看的影片在线观看| 精品久久久噜噜| 日本免费一区二区三区高清不卡| 男女边吃奶边做爰视频| 美女 人体艺术 gogo| 波多野结衣巨乳人妻| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 国产黄片视频在线免费观看| 亚洲国产精品久久男人天堂| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 丰满乱子伦码专区| 韩国av在线不卡| 久久久久免费精品人妻一区二区| 亚洲国产精品sss在线观看| 日日摸夜夜添夜夜爱| 高清在线视频一区二区三区 | 一级av片app| 日本熟妇午夜| 精品国产三级普通话版| 在线观看午夜福利视频| 中文字幕久久专区| 国产三级中文精品| av国产免费在线观看| 国产黄片视频在线免费观看| 校园春色视频在线观看| 在线天堂最新版资源| 国产av不卡久久| 国产成人aa在线观看| 97超碰精品成人国产| 亚洲成人精品中文字幕电影| 97热精品久久久久久| 啦啦啦韩国在线观看视频| 波多野结衣高清无吗| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 不卡一级毛片| 成人漫画全彩无遮挡| 欧美另类亚洲清纯唯美| 小说图片视频综合网站| 久久精品影院6| 美女高潮的动态| .国产精品久久| 色哟哟·www| 国产精品久久久久久久久免| 亚洲av二区三区四区| 国产精品一区二区三区四区久久| 精品人妻熟女av久视频| 国产午夜精品论理片| 国产高清激情床上av| 久久久久网色| 亚洲成av人片在线播放无| 久久99精品国语久久久| 一个人观看的视频www高清免费观看| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 亚洲成人久久性| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 午夜福利成人在线免费观看| 插逼视频在线观看| 国产av不卡久久| 啦啦啦啦在线视频资源| 九九在线视频观看精品| 九九热线精品视视频播放| 成熟少妇高潮喷水视频| 国产精品1区2区在线观看.| 亚洲国产欧美人成| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 亚洲第一区二区三区不卡| 淫秽高清视频在线观看| 99久久成人亚洲精品观看| 日韩人妻高清精品专区| 岛国在线免费视频观看| 观看免费一级毛片| 2022亚洲国产成人精品| 欧美成人a在线观看| 国产探花在线观看一区二区| 久久人人精品亚洲av| 中国美女看黄片| 久久久久久久久中文| 亚洲欧洲国产日韩| 国产黄色视频一区二区在线观看 | 成人午夜精彩视频在线观看| 26uuu在线亚洲综合色| 1024手机看黄色片| 日韩国内少妇激情av| 亚洲18禁久久av| 中出人妻视频一区二区| 边亲边吃奶的免费视频| 成人午夜高清在线视频| 国产成人精品一,二区 | 国产精品美女特级片免费视频播放器| 天天一区二区日本电影三级| 99视频精品全部免费 在线| 久久亚洲精品不卡| 亚洲av免费高清在线观看| 国产成人一区二区在线| 丰满人妻一区二区三区视频av| 免费在线观看成人毛片| 在线观看免费视频日本深夜| 偷拍熟女少妇极品色| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 91av网一区二区| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 一级二级三级毛片免费看| 99热这里只有是精品50| 色噜噜av男人的天堂激情| 毛片女人毛片| 九草在线视频观看| 久久精品综合一区二区三区| 亚洲美女搞黄在线观看| 日韩中字成人| 99热全是精品| 欧美日韩综合久久久久久| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久 | 中出人妻视频一区二区| 国产乱人视频| 国产成人影院久久av| 国产探花极品一区二区| 久久久精品94久久精品| 精品久久久久久久久久久久久| 欧美日韩在线观看h| 国产成人aa在线观看| 在线观看免费视频日本深夜| 日本av手机在线免费观看| 亚洲人成网站在线观看播放| 美女黄网站色视频| 校园春色视频在线观看| 国产三级在线视频| 一本一本综合久久| 亚洲av二区三区四区| 国产黄色小视频在线观看| 人人妻人人看人人澡| 变态另类丝袜制服| 99久久成人亚洲精品观看| 久久精品国产自在天天线| 亚洲成a人片在线一区二区| 永久网站在线| 午夜福利在线观看吧| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 在线播放国产精品三级| 国产精品无大码| 国产成人aa在线观看| 成年女人看的毛片在线观看| 欧美在线一区亚洲| 尾随美女入室| 又粗又硬又长又爽又黄的视频 | 欧美变态另类bdsm刘玥| 亚洲自拍偷在线| 欧美成人一区二区免费高清观看| 久久这里有精品视频免费| 婷婷色综合大香蕉| 99在线视频只有这里精品首页| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 麻豆国产av国片精品| 国产午夜精品一二区理论片| 国产高清视频在线观看网站| 成熟少妇高潮喷水视频| 又粗又爽又猛毛片免费看| 久久国内精品自在自线图片| 一个人看的www免费观看视频| 搡老妇女老女人老熟妇| 日韩一区二区视频免费看| 美女黄网站色视频| 99久久人妻综合| 免费观看a级毛片全部| 久久精品国产亚洲网站| 久久热精品热| 国产老妇伦熟女老妇高清| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 最近视频中文字幕2019在线8| 精品国内亚洲2022精品成人| 免费电影在线观看免费观看| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 99久国产av精品国产电影| 美女脱内裤让男人舔精品视频 | 国产淫片久久久久久久久| 网址你懂的国产日韩在线| 久久综合国产亚洲精品| 亚洲欧美成人精品一区二区| 久久久久久久午夜电影| 精品久久久久久久久久免费视频| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 久久久久久久亚洲中文字幕| 精品久久国产蜜桃| 亚洲精华国产精华液的使用体验 | 免费看光身美女| 国产精品久久视频播放| 国产精品国产高清国产av| 日日干狠狠操夜夜爽| 搞女人的毛片| 免费看美女性在线毛片视频| kizo精华| 久久久久久国产a免费观看| 亚洲三级黄色毛片| 国产成年人精品一区二区| 国产日韩欧美在线精品| 我的女老师完整版在线观看| 中文字幕免费在线视频6| 精品国产三级普通话版| 午夜精品国产一区二区电影 | 国产精品不卡视频一区二区| 日韩强制内射视频| 欧美日韩国产亚洲二区| 在线观看美女被高潮喷水网站| 国产探花极品一区二区| 岛国在线免费视频观看| 婷婷亚洲欧美| 91久久精品国产一区二区成人| 色综合色国产| 一边摸一边抽搐一进一小说| 亚洲成人av在线免费| 午夜福利在线观看吧| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 男插女下体视频免费在线播放| 我的老师免费观看完整版| 国产精品一区www在线观看| 久久热精品热| 99热全是精品| 91aial.com中文字幕在线观看| 国产精品蜜桃在线观看 | 美女xxoo啪啪120秒动态图| 国产探花极品一区二区| 天美传媒精品一区二区| 久久久久国产网址| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 国产精品1区2区在线观看.| 插阴视频在线观看视频| 精品一区二区三区人妻视频| 能在线免费观看的黄片|