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    響應(yīng)面法優(yōu)化V2O5/硅藻土催化光皮樹油裂解反應(yīng)的工藝條件

    2015-05-14 09:26:58張愛華肖志紅李昌洙汪紅梅
    石油化工 2015年7期
    關(guān)鍵詞:光皮回歸方程收率

    李 洋,張愛華,肖志紅,李昌洙,汪紅梅

    (1. 長沙理工大學(xué) 化學(xué)與生物工程學(xué)院 電力與交通材料保護(hù)湖南省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,湖南 長沙 410004;2. 湖南省林業(yè)科學(xué)院,湖南 長沙 410004;3. 湖南省生物富烴燃料工程技術(shù)研究中心,湖南 長沙 410004)

    生物基燃料作為一種可廣泛用于調(diào)和或直接使用的新型能源[1-3],其環(huán)保和可再生性使得植物油脂作為主要原料生產(chǎn)燃料油越來越受到關(guān)注[4-5]。光皮樹果實(shí)中油酸和亞油酸含量高[6],具有原料油易制備、加工成本低廉的優(yōu)點(diǎn),可以用作制備生物基燃料的原料?,F(xiàn)階段光皮樹油主要是通過酯交換法制備生物液體燃料[7],然而相比酯交換工藝,催化裂解工藝不僅生產(chǎn)成本低、操作性強(qiáng)、設(shè)備簡單,且對原料的質(zhì)量要求不嚴(yán)格[8],是一種簡單有效的制備生物基燃料的方法。

    催化裂解制備生物基燃料的催化劑多為金屬氧化物催化劑[9]。Yigezu等[10]采用6種不同的金屬氧化物進(jìn)行催化裂解葵花籽油脂制備生物基燃料油的研究,當(dāng)以V2O5為催化劑時(shí),燃料油的收率最大為87.6%。張愛華等[11]研究以La2O3催化裂解光皮樹油,燃料油收率為82.0%以上。但金屬氧化物催化劑的低溫活性和選擇性較差[12]。

    對光皮樹油催化裂解過程變量優(yōu)化方面的研究報(bào)道較少,通常采用單因素法進(jìn)行研究[13],一方面是費(fèi)時(shí)費(fèi)力,另一方面由于裂解過程中的各變量對裂解產(chǎn)物影響大小不同,無法確定各變量之間存在的相互作用[14-15]。因此,有必要采用響應(yīng)面法對光皮樹油催化裂解過程的工藝參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化,以期確定最佳工藝參數(shù)以及各參數(shù)之間的相互作用[16]。

    本工作將V2O5負(fù)載于硅藻土作為催化劑用于催化裂解光皮樹油,首先通過單因素實(shí)驗(yàn)考察催化劑用量、裂解溫度、裂解時(shí)間對裂解油收率的影響,得到初步裂解反應(yīng)的工藝參數(shù),并在此基礎(chǔ)上采用響應(yīng)面法對裂解條件進(jìn)行優(yōu)化,得到最優(yōu)裂解條件。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 試劑

    光皮樹油、蒸餾水:自制;偏釩酸銨、草酸、氫氧化鉀:AR,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;硅藻土:AR,天津市化學(xué)試劑三廠。

    1.2 催化劑的制備

    取等物質(zhì)的量的偏釩酸銨和草酸,加入適量的蒸餾水使之溶解配制成一定濃度的溶液,用草酸調(diào)節(jié)溶液pH至2左右(溶液呈綠色),靜止老化一段時(shí)間;按照等體積浸漬法[16],取等量的硅藻土以一定比例加入配制好的溶液,靜置24 h,再置于水浴中在75 ℃下磁力攪拌1 h,靜置一段時(shí)間;在105℃下烘干,再于馬弗爐中于550 ℃下焙燒5 h,得到負(fù)載于硅藻土上的V2O5催化劑,標(biāo)記為V2O5/DE催化劑。

    1.3 實(shí)驗(yàn)方法

    采用間歇反應(yīng)的方法考察V2O5/DE催化劑對光皮樹油催化裂解反應(yīng)的性能。以500 mL三口燒瓶為反應(yīng)器,將原料光皮樹油200 g與一定質(zhì)量的V2O5/DE催化劑混合均勻后,加塞密封,將反應(yīng)器與冷凝器、收料器通過標(biāo)準(zhǔn)口連接(見圖1),檢查整個(gè)裝置的氣密性。將光皮樹油緩慢預(yù)熱至100 ℃,再升溫至400~500 ℃直接進(jìn)行催化裂解反應(yīng)[17-18],光皮樹油裂解產(chǎn)生的氣體經(jīng)過冷凝管冷凝為液體,收集在接收瓶中至反應(yīng)結(jié)束,得到裂解油。

    圖1 裂解反應(yīng)裝置Fig.1 Diagram of the cracking device.

    1.4 分析方法

    采用日本島津公司GCMS-QP2010型氣質(zhì)聯(lián)用儀對催化裂解產(chǎn)物進(jìn)行分析。色譜條件:FID,OV-1型色譜柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm),氦氣為載氣,載氣流量10 mL/min,進(jìn)樣量1 μL,進(jìn)樣口溫度280 ℃,離子室溫度250 ℃;程序升溫,初溫100 ℃(保持5 min),以15 ℃/min的速率升溫至280 ℃(保持10 min)。質(zhì)譜條件:布魯克·道爾頓公司Scion SQ 型四極桿氣質(zhì)聯(lián)用儀,電子轟擊(EI)離子源,電子能量70 eV,四極桿溫度150 ℃,離子源溫度230 ℃,掃描范圍m/z=33~350 。

    采用式(1)計(jì)算光皮樹油催化裂解的裂解油收率(Y)。

    式中,m1為裂解油的質(zhì)量,g ;m2為光皮樹油的質(zhì)量,g 。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 催化裂解光皮樹油的單因素實(shí)驗(yàn)結(jié)果

    2.1.1 催化劑用量

    V2O5/DE催化劑用量對裂解油收率的影響見圖2。由圖2可見,隨V2O5/DE催化劑用量的增加,裂解油收率先增大后減小;當(dāng)V2O5/DE催化劑用量為0.10%(w)時(shí),裂解油收率達(dá)到最大值83.3%。這是因?yàn)樵诖藯l件下,催化劑活性中心數(shù)目適宜,反應(yīng)強(qiáng)度較佳,所以裂解油收率最高;若繼續(xù)增加催化劑用量,液相收率反而下降,這主要是由于催化劑的活性中心數(shù)目過多,提高了氣相收率,所以適宜的V2O5/DE催化劑用量為0.10%(w)。

    圖2 V2O5/DE催化劑用量對裂解油收率的影響Fig.2 Effect of the V2O5/DE catalyst dosage on the yield of the product oil.

    2.1.2 裂解時(shí)間

    裂解時(shí)間對裂解油收率的影響見圖3。由圖3可見,隨裂解時(shí)間的延長,裂解油收率先增加后基本保持不變;當(dāng)裂解時(shí)間到達(dá)60 min時(shí),裂解油收率最大,為83.3%;而繼續(xù)延長裂解時(shí)間,裂解油收率并未有明顯的增加。這是由于實(shí)驗(yàn)過程為間歇反應(yīng)過程,物料在60 min時(shí)已大部分反應(yīng)完全,如果繼續(xù)延長裂解時(shí)間會(huì)造成植物瀝青碳化、黏稠度增加、器壁結(jié)焦。因此,適宜的裂解時(shí)間為60 min。

    在Photoshop中打開風(fēng)光特效文件包,接著打開照片文件,注意文件包分成了橫豎兩個(gè)版本,需要根據(jù)自己的照片朝向選擇。打開文件后,執(zhí)行“窗口>圖層”命令打開圖層面板。首先在我們需要處理的照片中依次使用快捷鍵Ctrl+A、Ctrl+C全選并拷貝文件,接著來到我們的特效文件,從圖層面板中選擇背景文件,然后使用快捷鍵Ctrl+V將待處理文件粘貼到背景圖層上方。如果照片與畫面大小不一致,使用快捷鍵Ctrl+T進(jìn)入自由變換模式,然后拖動(dòng)四角的調(diào)整手柄將其處理到與畫面一致。

    圖3 裂解時(shí)間對裂解油收率的影響Fig.3 Effect of cracking time on the yield of the product oil.

    2.1.3 裂解溫度

    裂解溫度對裂解油收率的影響見圖4。由圖4可見,隨裂解溫度的升高,裂解油收率先增加后降低;當(dāng)裂解溫度為470 ℃時(shí),裂解油收率達(dá)到最大值83.3%。而當(dāng)裂解溫度高于470 ℃時(shí),由于過高的裂解溫度會(huì)產(chǎn)生較多的不凝氣體副產(chǎn)物,或高溫造成催化劑失活,從而使裂解油收率降低。所以,適宜的裂解溫度為470 ℃。

    圖4 裂解溫度對裂解油收率的影響Fig.4 Effect of cracking temperature on the yield of the product oil.

    2.2 響應(yīng)面實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)及結(jié)果分析

    2.2.1 響應(yīng)面實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)

    通過單因素實(shí)驗(yàn)與分析,選擇催化劑用量(A)、裂解時(shí)間(B)和裂解溫度(C)3個(gè)影響因素作為響應(yīng)面分析實(shí)驗(yàn)點(diǎn),其對應(yīng)的水平見表1,以裂解油收率為響應(yīng)指標(biāo)進(jìn)行評價(jià)。

    表1 實(shí)驗(yàn)因素和水平Table 1 Levels and factors of experiments code

    2.2.2 模型結(jié)果與統(tǒng)計(jì)學(xué)分析

    根據(jù)表2中15個(gè)實(shí)驗(yàn)點(diǎn)給出的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,運(yùn)用Design-Expert 7.0.0 軟件,對表2中的數(shù)據(jù)進(jìn)行二次多元回歸擬合,可得A,B,C 因素與裂解油收率之間的二次多項(xiàng)回歸方程,見式(2)。

    表2 Box–Behnken實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)及結(jié)果Table 2 Box-Behnken experimental design and the results

    表3 回歸方程的方差分析及顯著性檢驗(yàn)Table 3 Variance analysis and signif i cance test of the regression equation

    為了簡化求解,可對式(2)進(jìn)行相應(yīng)的簡化,剔除不顯著項(xiàng)AB和AC,通過軟件擬合發(fā)現(xiàn)去除交互項(xiàng)AB和AC時(shí),方程的失擬項(xiàng)為1.38、F值為87.51,回歸方程的穩(wěn)定下降;當(dāng)只去掉AC時(shí),方程的失擬項(xiàng)為0.89、F值為105.11。因此,只去掉交互項(xiàng)AC,能使回歸方程獲得更好的擬合效果,且回歸方程更加穩(wěn)定。簡化后的回歸方程見式(3)。

    由式(3)可知,在光皮樹油催化裂解過程中,催化劑用量、裂解時(shí)間、裂解溫度的系數(shù)絕對值分別為0.21,1.08,4.36。根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)化系數(shù)的大小,可知3個(gè)因素對裂解油收率的影響大小順序?yàn)椋毫呀鉁囟龋玖呀鈺r(shí)間>催化劑用量,并且這3個(gè)因素間存在協(xié)同作用。

    2.2.3 裂解油收率等值線圖分析

    式(3)可用于雙因素交互效應(yīng)的研究,分別做出實(shí)驗(yàn)因素AB及BC間交互作用的等高線(見圖5),由響應(yīng)曲面和等高線圖可直觀地看出各因素間的交互作用。

    由圖5(a)可知,裂解油收率的等高線中心部位接近于橢圓形,表明AB相互作用較強(qiáng),當(dāng)A=0.10%~0.16%且B>55 min時(shí),裂解油收率最高;由圖5(b)可知,BC的交互作用較顯著,隨B和C的增大,對應(yīng)裂解油收率有一個(gè)最大值;C與裂解油收率的拋物線較陡,而B與裂解油收率的拋物線相對平緩。這表明裂解油收率與B和C正相關(guān),且與C相關(guān)性較大,與B相關(guān)性較小。這是由于裂解反應(yīng)是吸熱反應(yīng),升高溫度有利于反應(yīng)的進(jìn)行,但溫度過高會(huì)產(chǎn)生較多的副產(chǎn)物小分子氣體,導(dǎo)致裂解油收率降低。

    2.2.4 工藝優(yōu)化分析與結(jié)果

    光皮樹油裂解工藝條件及裂解油收率的范圍設(shè)置見表4,采用響應(yīng)面法進(jìn)行優(yōu)化,得到最優(yōu)的光皮樹油裂解工藝條件為:催化劑用量0.14%(w)、 裂解溫度480 ℃、裂解時(shí)間59 min,此條件下裂解油收率的最優(yōu)模擬值為83.53%。

    為了檢測優(yōu)化結(jié)果的可靠性,采用最優(yōu)的光皮樹油裂解工藝條件進(jìn)行3次重復(fù)實(shí)驗(yàn),得到裂解油收率的平均值為82.86%,實(shí)驗(yàn)值與預(yù)測值最大偏差為0.85%,說明采用響應(yīng)面法優(yōu)化光皮樹油裂解工藝條件是可靠的。

    圖5 響應(yīng)曲面及等高線圖Fig.5 Response surfaces and contour lines.

    表4 光皮樹油裂解工藝條件及裂解油收率的范圍Table 4 Ranges of the catalytic cracking conditions of the Cornus wisoniana oil and the product oil yield

    2.3 GC-MS分析結(jié)果

    光皮樹油與裂解油總離子流色譜圖見圖6。從圖6可看出,光皮樹油的主要組分是亞油酸、油酸、棕櫚酸、亞麻酸和硬脂酸,碳數(shù)主要集中在C16~18,占總脂肪酸含量的97.68%(w);裂解油的組分較為復(fù)雜,碳數(shù)主要集中在C7~18,含量約為90.19%(w)。與光皮樹油總離子流色譜圖相比,裂解油的組分發(fā)生很大的變化,這說明催化裂解反應(yīng)有效地降低了光皮樹油的平均相對分子質(zhì)量,得到的主要組分為烷烴、烯烴、羧酸、醛和醇等。

    圖6 光皮樹油(a)與裂解油(b)的總離子流色譜圖Fig.6 Total ion chromatograms of the Cornus wisoniana oil(a)and the product oil(b).

    3 結(jié)論

    1) 采用V2O5/DE催化劑對光皮樹油進(jìn)行催化裂解,在單因素實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上對光皮樹油裂解工藝條件進(jìn)行優(yōu)化,光皮樹油原料為200 g時(shí),得到最優(yōu)的工藝條件為催化劑用量0.14%(w)、裂解溫度480℃、裂解時(shí)間59 min。在此條件下裂解油的收率可達(dá)到83.53%。

    2) 在光皮樹油催化裂解反應(yīng)中,裂解油的收率與催化劑用量、裂解時(shí)間和裂解溫度存在正相關(guān)關(guān)系,并且裂解時(shí)間與裂解溫度之間相互作用最強(qiáng),催化劑用量與裂解時(shí)間之間的相互作用較強(qiáng),催化劑用量與裂解溫度之間相互作用最弱。

    3) 光皮樹油催化裂解可有效降低其平均相對分子質(zhì)量。裂解油組分的碳數(shù)集中在C7~18,主要組分為烷烴、烯烴、羧酸、醛和醇等。

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