CdZnTe像素探測器的制備與表征

王 闖，查鋼強，*，齊 陽，郭榕榕，王光祺，介萬奇

(1.西北工業(yè)大學(xué) 凝固技術(shù)國家重點實驗室，陜西 西安 710072；2.陜西迪泰克新材料有限公司，陜西 西安 710072)

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CdZnTe像素探測器的制備與表征

王 闖1，查鋼強1，*，齊 陽1，郭榕榕1，王光祺2，介萬奇1

(1.西北工業(yè)大學(xué) 凝固技術(shù)國家重點實驗室，陜西 西安 710072；2.陜西迪泰克新材料有限公司，陜西 西安 710072)

本文采用CdZnTe單晶制成像素探測器，并對其能譜響應(yīng)特性及均勻性進行了系統(tǒng)表征。通過I-V和能譜響應(yīng)測試，測定了晶體的電阻率和載流子遷移率與壽命的積，并用紅外透過顯微成像觀察了晶體內(nèi)Te夾雜的分布特性。采用光刻、剝離和真空蒸鍍技術(shù)，在CdZnTe晶片上制備了8×8的像素電極，用絲網(wǎng)印刷和貼片技術(shù)通過導(dǎo)電銀膠實現(xiàn)像素電極與讀出電路的準確連接，制備出CdZnTe像素探測器。對像素探測器的測試表明，-300 V下單像素最大漏電流小于0.7 nA，對241Am 59.5 keV的能量分辨率可達5.6%，優(yōu)于平面探測器。進一步分析了晶體內(nèi)Te夾雜等缺陷對探測器漏電流和能譜響應(yīng)特性的影響規(guī)律，結(jié)果表明，Te夾雜的聚集會顯著增加漏電流，并降低探測器的能量分辨率。

CdZnTe；像素探測器；能量分辨率

CdZnTe(CZT)是一性能優(yōu)異的室溫核輻射探測材料[1]，具有原子序數(shù)高、禁帶寬度較大，并可在室溫下工作的特點。CZT像素探測器同時具有優(yōu)越的能量分辨率和空間分辨率，因而被廣泛應(yīng)用于射線成像、核醫(yī)學(xué)、天體物理等領(lǐng)域[2]。用于核醫(yī)學(xué)成像的CZT像素探測器對成像均勻性有較高要求。影響其成像均勻性的因素很多，其中，晶體中普遍存在的體缺陷Te夾雜對探測器性能的影響引起了研究人員的廣泛關(guān)注。Te夾雜及其誘導(dǎo)缺陷會加劇光生載流子的陷獲，從而降低載流子收集效率。Carini等[3]利用同步加速器輻射研究Te夾雜尺寸、密度及空間分布與γ譜的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)尺寸在10～30 μm并呈聚集態(tài)的Te夾雜將會導(dǎo)致較差的能量分辨率，距離晶體陰極較近的缺陷將會降低主峰道址，并出現(xiàn)雙峰現(xiàn)象，而距離陰極較遠(～500 μm)的缺陷將導(dǎo)致主峰寬化，并移向低能區(qū)。

本文采用布里奇曼法自行生長的CZT晶體，通過光刻、雙層剝離和絲網(wǎng)印刷技術(shù)，在晶體表面制備出8×8的像素電極，采用貼片機將探測器與PCB板連接，制備CZT像素探測器，對其性能進行表征，分析晶體內(nèi)Te夾雜等缺陷對探測器漏電流和能譜響應(yīng)特性的影響規(guī)律。

1 實驗

圖1 像素探測器實物圖Fig.1 Physical map of pixel detector

將采用布里奇曼法生長的高阻CZT晶體切割成尺寸為10 mm×10 mm×3 mm的單晶片。采用MgO懸濁液和硅溶膠對晶片進行機械拋光，得到在顯微鏡下觀察無明顯劃痕的晶片,進而采用2%溴甲醇進行化學(xué)腐蝕以去除由于機械拋光引入的表面損傷層。采用光刻技術(shù)制備了帶保護環(huán)的8×8像素電極(圖1a)，陽極為像素電極，陰極為平面電極，像素電極尺寸為0.9 mm，像素間隙為1.05 mm。采用絲網(wǎng)印刷技術(shù)在讀出電極上涂刷導(dǎo)電銀膠，再通過貼片機實現(xiàn)與PCB基板的連接。制備的像素探測器如圖1b所示。

采用紅外透過顯微(IRTM)成像系統(tǒng)觀察CZT晶體內(nèi)部的富Te相，采用Agilent 4155C半導(dǎo)體電學(xué)測試儀和Keithley 6517B測量晶片的電阻率和器件漏電流。器件漏電流測量原理如圖2所示，探測器平面電極加-300 V偏壓，保護電極接地。采用能譜測試系統(tǒng)分析探測器的能譜響應(yīng)特性，其中高壓電源選用ORTEC 556，電荷靈敏前置放大器選ORTEC 142A，成形放大器選用ORTEC 673，成形時間設(shè)為1 μs。

圖2 反向漏電流測試原理圖Fig.2 Testing schematic of reverse leakage current

2 結(jié)果與分析

2.1 IRTM成像

圖3 紅外透過顯微成像(a)及尺寸統(tǒng)計結(jié)果(b) Fig.3 IR transmission imaging (a) and size statistical result (b)

采用紅外透過顯微成像系統(tǒng)觀察晶體內(nèi)部Te夾雜情況。對CZT晶體進行全晶片掃描，結(jié)果如圖3a所示。整體看來，該晶體中Te夾雜密度較小，主要分布在晶片的缺陷擴展區(qū)域。進一步對Te夾雜進行統(tǒng)計分析，結(jié)果如圖3b所示。Te夾雜的密度為1.87×104cm-3，尺寸大部分集中在5 μm以下。小尺寸(低于5 μm)Te夾雜相在一定密度范圍內(nèi)并不會顯著惡化晶體的性能[4]。擴展缺陷區(qū)域的Te夾雜過于集中，可能會對探測器的性能產(chǎn)生不利影響。

2.2 晶片電學(xué)性能

Bolotnikov等[5]指出，低電壓下的漏電流可反映材料的體電阻，在-1～1 V范圍內(nèi)單平面CZT探測器的I-V曲線如圖4a所示，根據(jù)I-V曲線可計算得到CZT晶體室溫下的體電阻率為4.51×1010Ω·cm。進一步增大外加偏壓，漏電流呈線性增加(圖4b)，500 V下的晶體的漏電流為50 nA左右，表現(xiàn)出很好的耐壓性能。

圖4 不同電壓下I-V測試結(jié)果 Fig.4 Result of I-V test under different voltages

為研究晶體內(nèi)的電子輸運特性，測試單平面CZT探測器在不同電壓下對241Am 59.5 keV的能譜響應(yīng)曲線，結(jié)果如圖5a所示。隨著電壓的逐漸增加，主峰中心位置逐漸向高道數(shù)移動，并最終趨于飽和(圖5b)。根據(jù)改進的Hetch[6]方程，可擬合計算得到電子的遷移率與壽命的積(μτ)e約為3.71×10-3cm2/V。

a——不同偏壓下探測器對241Am的響應(yīng)能譜；b——主能峰中心位置及能量分辨率隨外加偏壓的變化曲線

2.3 像素探測器性能

像素探測器工作時，采用的是直流耦合的方式，即在偏壓下，探測器經(jīng)射線輻照所產(chǎn)生的信號直接輸入電荷靈敏前置放大器。因此，漏電流對系統(tǒng)的噪聲影響很大。采用自制的漏電流評測系統(tǒng)，測量了外加電壓為-300 V時，所有像素點的漏電流，并列于表1?？煽闯觯邢袼攸c的漏電流均在0.1～0.7 nA左右，表明CZT像素探測器具有較小的漏電流。具體對比發(fā)現(xiàn)，第3列和第6列像素的漏電流大于其他像素點的漏電流。而通過紅外顯微成像也可看出，第3列和第6列區(qū)域Te夾雜富集較明顯，說明Te夾雜富集會造成漏電流的明顯增加。這是因為相比于CZT(禁帶寬度為1.57 eV)，Te具有較低的禁帶寬度(僅0.33 eV)，從而導(dǎo)致其具有非常低的體電阻率[7]。

進一步測量了CZT像素探測器對241Am 59.5 keV能譜響應(yīng)特性，中心部分的16個像素點能譜圖如圖6所示?？煽闯?，其能量分辨率為5%～7%，且每個像素的全能峰均非常清晰。能量分辨率最好的像素對241Am的能譜分辨率達3.33 keV(5.6%)，好于平面探測器結(jié)果。

表1 -300 V下像素探測器漏電流Table 1 Leakage current of pixel detector under -300 V

圖6 -300 V下CZT像素探測器對241Am 59.5 keV的響應(yīng)能譜Fig.6 Energy response of CZT pixel detector for 241Am 59.5 keV under -300 V

圖7 像素點34和35的能譜響應(yīng)曲線Fig.7 Energy response curve of pixel 34 and 35

具體對比發(fā)現(xiàn)，第3列像素的能量分辨率相對于其他區(qū)域差一些。選取Te夾雜富集區(qū)和相鄰的無明顯夾雜區(qū)的能譜響應(yīng)曲線進行對比，結(jié)果如圖7所示。從圖可發(fā)現(xiàn)，由于Te夾雜的明顯存在，全能峰的道數(shù)降低，能量分辨率也變差。這可能是由于Te夾雜周圍容易富集雜質(zhì)和位錯，從而俘獲部分光生載流子，降低載流子的遷移率和壽命，并降低電荷收集效率，從而導(dǎo)致該區(qū)域能量分辨率的惡化[8]。

對比能量分辨率與漏電流(圖8)可看出，圖8a右下方邊緣像素點的能量分辨率略差于其他像素，其漏電流也比其他像素點略大，因此其能譜的輕微惡化可能是漏電流增大造成的，Wilson等[9]得到過類似結(jié)果。

圖8 CZT像素探測器的能量分辨率(a)與漏電流(b)Fig.8 Energy resolution (a) and leakage current (b) of CZT pixel detector

隨著電壓的增大，載流子的漂移速度增加，電荷收集逐漸增大，并最終趨于飽和。因此，相同電壓下不同像素點的主峰道數(shù)反映了該像素點的電荷收集效率。像素探測器各像素點在-300 V下，主峰道數(shù)分布情況如圖9所示，中間部分的電荷收集效率要好于邊緣部分，這可能是由于靠近邊緣部分像素的電場弱化，導(dǎo)致收集不完全。

圖9 主峰道數(shù)分布圖Fig.9 Distribution map of peak channel numbers

3 結(jié)論

將CdZnTe單晶制備成像素探測器，并對晶體性能及器件性能進行了系統(tǒng)表征，分析Te夾雜富集對器件電學(xué)和能譜特性的影響規(guī)律。結(jié)果表明：1) 選用的CdZnTe單晶電阻率為4.51×1010Ω·cm，電子的遷移率和壽命積為3.71×10-3cm2/V。2) 采用光刻和雙層剝離技術(shù)，制備出8×8像素電極，并采用絲網(wǎng)印刷和貼片技術(shù)實現(xiàn)像素電極與讀出電路的準確連接，成功制備出CdZnTe像素探測器。3) 采用自行搭建的像素探測器漏電流及能譜響應(yīng)測試系統(tǒng)，測定了CdZnTe像素探測器在-300 V下探測器的漏電流小于0.7 nA，探測器對241Am 59.5 keV的能量分辨率在6%左右。4) Te夾雜的富集會增大探測器的漏電流，減少電荷收集效率，并惡化探測器的能量分辨率。

[1] BUTLER J F, LINGREN C L, DOTY F P. Cd1-xZnxTe gamma ray detectors[J]. IEEE Trans Nucl Sci, 1992, 39(4): 605-609.

[2] 劉志亮,毛用澤,鄒士亞. CdZnTe探測器在天文物理研究中的應(yīng)用綜述[J]. 核電子學(xué)與探測技術(shù),2009,29(1):1-5.

LIU Zhiliang, MAO Yongze, ZOU Shiya. Summary of application of CdZnTe detectors in astrophysics research[J]. Nucl Electron Detect Technol, 2009, 29(1): 1-5(in Chinese).

[3] CARINI G A, BOLOTNIKOV A E, CAMARDA G S, et al. High-resolution X-ray mapping of CdZnTe detectors[J]. Nucl Instrum Methods Phys Res A, 2007, 579(1): 120-124.

[4] BOLOTNIKOV A E, CAMARDA G S, CUI Y, et al. Characterization and evaluation of extended defects in CZT crystals for gamma-ray detectors[J]. J Cryst Growth, 2013, 379: 46-56.

[5] BOLOTNIKOV A E, BOGGS S E, HUBERT-CHEN C M, et al. Properties of Pt Schottky type contacts on high-resistivity CdZnTe detectors[J]. Nucl Instrum Methods Phys Res A, 2002, 482(1): 395-407.

[6] HECHT K. Zum mechanismus des lichtelektris-chen prim rstromes in isolierenden kristallen[J]. Zeitschrift für Physik, 1932, 77(3-4): 235-245.

[7] AMMAN M, LEE J S, LUKE P N. Electron trapping nonuniformity in high-pressure-Bridgman-grown CdZnTe[J]. J Appl Phys, 2002, 92(6): 3 198-3 206.

[8] BOLOTNIKOV A E, ABDUL-JABBER N, BABALOLA S, et al. Effects of Te inclusions on the performance of CdZnTe radiation detectors[C]∥IEEE Nuclear Science Symposium Conference Record. Dresden: IEEE, 2007: N27-2.

[9] WILSON M D, CERNIK R, CHEN H, et al. Small pixel CZT detector for hard X-ray spectroscopy[J]. Nucl Instrum Methods Phys Res A, 2011, 652(1): 158-161.

Fabrication and Characterization of CdZnTe Pixel Detector

WANG Chuang1, ZHA Gang-qiang1,*, QI Yang1, GUO Rong-rong1,WANG Guang-qi2, JIE Wan-qi1

(1.StateKeyLaboratoryofSolidificationProcessing,NorthwesternPolytechnicalUniversity,Xi’an710072,China; 2.ShanxiImdetekCorporationLtd.,Xi’an710072,China)

The CdZnTe single crystal was fabricated into a pixel detector and its energy spectroscopic response and uniformity were systematically characterized. The resistivity and product of carrier mobility and lifetime were calculated byI-Vand energy spectroscopic response test. The distribution of Te inclusions was observed with IR transmission imaging. A 8×8 pixel electrode was fabricated employing photolithography, lift-off and electrode deposition techniques. Then, the detector was bonded to the readout PCB board with conductive silver adhesives using stencil printing and patching techniques. The testing results show that the maximum leakage current of single pixel is less than 0.7 nA. The energy resolution for241Am 59.5 keV is up to 5.6%, which is better than that of planar detector. The analysis of the influence of Te inclusions on leakage current and energy spectroscopic response predicts that the aggregation of Te inclusions will increase the leakage current and in consequence reduce the energy resolution of the detector.

CdZnTe; pixel detector; energy resolution

2014-03-28;

2014-05-09

國家自然科學(xué)基金資助項目(61274081,51372205)；國家重大科學(xué)儀器設(shè)備開發(fā)專項資助(2011YQ040082)

王 闖(1988—)，男，河北衡水人，碩士研究生，從事半導(dǎo)體器件制備及表征研究

*通信作者：査鋼強，E-mail: zha_gq@nwpu.edu.cn

TL814

A

1000-6931(2015)07-1320-05

10.7538/yzk.2015.49.07.1320