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    新型石墨烯磁性復(fù)合材料的制備及其對水中亞甲基藍(lán)的吸附去除

    2015-04-27 03:12:04王賽花牛紅云蔡亞岐
    分析測試學(xué)報(bào) 2015年2期
    關(guān)鍵詞:磁性吸附劑多巴胺

    王賽花,牛紅云,蔡亞岐

    (中國科學(xué)院 生態(tài)環(huán)境研究中心,北京 100085)

    研究報(bào)告

    新型石墨烯磁性復(fù)合材料的制備及其對水中亞甲基藍(lán)的吸附去除

    王賽花,牛紅云*,蔡亞岐

    (中國科學(xué)院 生態(tài)環(huán)境研究中心,北京 100085)

    采用綠色、溫和的方法合成了一種新型的磁性納米復(fù)合材料(Fe3O4@PDA@RGO),并考察了其對水溶液中亞甲基藍(lán)的吸附去除效果。多巴胺通過自聚合作用可以直接吸附到Fe3O4表面,其既是氧化石墨烯(GO)的還原劑,也是Fe3O4和還原態(tài)氧化石墨烯(RGO)組裝的偶聯(lián)劑。反應(yīng)過程中無需熱處理或加入其他有機(jī)試劑。利用透射電子顯微鏡(TEM)、紅外光譜(FTIR)、X衍射光譜(XRD)和拉曼光譜等技術(shù)對制備的磁性納米復(fù)合材料進(jìn)行了表征。結(jié)果表明,F(xiàn)e3O4@PDA@RGO具有較強(qiáng)的磁性(37.8 emu·g-1),對亞甲基藍(lán)有較高的吸附去除能力(98 mg·g-1)。Fe3O4@PDA@RGO對亞甲基藍(lán)的吸附能力隨著pH值的增大而增強(qiáng),其吸附過程符合擬二級反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程和Langmuir吸附模型。Fe3O4@PDA@RGO作為吸附劑,其性質(zhì)穩(wěn)定,經(jīng)磁性分離可重復(fù)利用10次以上。

    磁性納米材料;多巴胺;石墨烯;吸附劑

    石墨烯(Graphene)是一種由碳原子以sp2雜化方式互相鍵合形成的蜂窩狀結(jié)構(gòu)排布的單原子二維材料,其在光學(xué)、電學(xué)、熱學(xué)及力學(xué)等方面表現(xiàn)出許多優(yōu)異的性質(zhì),如比表面積大、機(jī)械性能獨(dú)特、導(dǎo)電性高、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定等,在電子器件、儲氫、納米材料、傳感器、電池和超級電容器等領(lǐng)域有巨大的應(yīng)用潛力[1-6]。石墨烯是金屬或金屬氧化物的優(yōu)良載體,如Xu等[7]以氧化石墨烯(Graphene oxide,GO)為前體,利用水-乙二醇體系中乙二醇的還原作用,將金屬納米粒子(Au,Pt和Pd)負(fù)載到氧化石墨烯表面,并生成了石墨烯-金屬復(fù)合納米材料;Huang等[8-9]在GO和還原態(tài)氧化石墨烯(RGO)表面負(fù)載了Au和Ag納米顆粒。由于負(fù)載納米顆粒的石墨烯不易從溶液中分離出來,不利于其實(shí)驗(yàn)操作和材料的回收利用,因此將磁性納米顆粒和石墨烯相結(jié)合,合成的磁性石墨烯復(fù)合材料顯示了更好的應(yīng)用前景。

    磁性石墨烯復(fù)合材料兼具磁性材料和石墨烯的特殊性質(zhì),在能量儲存、藥物傳遞和污染物去除等領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用[10-12]。在磁性石墨烯復(fù)合材料的制備過程中,氧化石墨烯的還原過程往往依賴大量的有機(jī)試劑或是高溫反應(yīng)[13-14],危害環(huán)境,因此有必要尋找一種綠色、溫和的還原劑。多巴胺(Dopamine)是一種重要的神經(jīng)遞質(zhì),在神經(jīng)信號傳遞和學(xué)習(xí)記憶活動(dòng)中發(fā)揮著重要作用。在弱堿條件下,多巴胺可在空氣中通過氧化-還原反應(yīng)自聚合形成聚多巴胺(Polydopamine,PDA)并包覆在多種有機(jī)和無機(jī)材料表面[15]。聚多巴胺也能直接還原金屬鹽并生成金屬納米顆粒[16-17]。多巴胺特有的吸附性、自聚合性和還原性使其既能作為氧化石墨烯的還原劑,又可作為Fe3O4納米顆粒和石墨烯的偶聯(lián)劑。

    本研究以多巴胺為媒介,通過綠色、簡單的途徑成功合成了磁性石墨烯復(fù)合材料Fe3O4@PDA@RGO。反應(yīng)在室溫下進(jìn)行,且反應(yīng)過程中不涉及有毒有機(jī)試劑,降低了能耗,減少了污染。合成的Fe3O4@PDA@RGO可用于水溶液中亞甲基藍(lán)(Methylene blue,MB)的吸附去除。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 試 劑

    六水合三氯化鐵(FeCl3·6H2O)、四水合二氯化鐵(FeCl2·4H2O)、氫氧化鈉(NaOH)、三羥甲基氨基甲烷(Tris)和鹽酸(HCl)由北京國藥集團(tuán)提供。多巴胺(98%)購自J&K化學(xué)有限公司。氧化石墨烯由先豐納米材料科技有限公司提供。亞甲基藍(lán)購自Acros Organics。實(shí)驗(yàn)用純水來自于美國Milli-Q純水系統(tǒng)。所有的化學(xué)試劑均為分析純,且未經(jīng)過進(jìn)一步凈化。

    1.2 Fe3O4@PDA@RGO的制備

    磁性納米顆粒(Fe3O4NPs)通過共沉淀法合成[18]。取400 mg 合成的Fe3O4顆粒,溶于200 mL Dopamine-Tris溶液(2 mg·mL-1,pH 8.5,10 mmol/L Tris-HCl緩沖溶液)中,混合溶液于室溫下機(jī)械攪拌8 h。產(chǎn)物(Fe3O4@PDA)經(jīng)磁性分離后,用水清洗3次,然后分散于100 mL水中。50 mg氧化石墨烯超聲30 min后溶于100 mL水中,然后與Fe3O4@PDA水溶液混合,繼續(xù)在室溫下攪拌24 h。生成的Fe3O4@PDA@RGO用水和無水乙醇各清洗3次后,于50 ℃烘箱中干燥12 h備用。

    1.3 Fe3O4@PDA@RGO的表征

    Fe3O4@PDA@RGO的形貌用Hitachi H-7500透射電鏡(TEM,Tokyo,日本)進(jìn)行分析。紫外-可見光譜由Beckman DU 800核酸/蛋白分析儀(Ice.Rosemead,CA)測定。材料的晶體結(jié)構(gòu)由X射線衍射分析儀(XRD,PAN-alytical X’Pert diffractometer,Almelo,荷蘭)測定,使用鎳過濾Cu Kα射線,掃描速度為4 °·min-1。采用N2吸附BET法(ASAP2000V 3.01 A,Micromeritics,Norcross,GA)測定材料的比表面積。磁性能采用振動(dòng)磁強(qiáng)計(jì)(VSM,LDJ9600)于室溫下測得。紅外譜圖(FTIR)采用KBr壓片方式在NEXUS670傅立葉變換紅外光譜儀(Nicolet Thermo,USA)上采集。拉曼光譜由拉曼光譜儀(RM2000,Renishaw,UK)獲得,其激發(fā)波長為514.5 nm,由Ar+激光激發(fā)產(chǎn)生。

    1.4 批吸附實(shí)驗(yàn)

    Fe3O4@PDA@RGO對水溶液中亞甲基藍(lán)的吸附實(shí)驗(yàn)采用批實(shí)驗(yàn)。亞甲基藍(lán)儲備液的濃度為200 mg·L-1,使用時(shí)再稀釋至所需濃度。批吸附實(shí)驗(yàn)在聚乙烯小瓶中進(jìn)行,在恒溫振蕩器中達(dá)到平衡后,進(jìn)行磁性分離,上清液中剩余亞甲基藍(lán)的濃度通過紫外-可見分光光度計(jì)進(jìn)行分析。單位質(zhì)量的吸附劑吸附的亞甲基藍(lán)(qe,mg·g-1)由公式(1)計(jì)算得出:

    qe=(c0-ce)V/m

    (1)

    式中,c0和ce分別為亞甲基藍(lán)的初始濃度和平衡濃度(mg·L-1),m為吸附劑的質(zhì)量(g),V為溶液的體積(L)。

    吸附劑的濃度為1 g·L-1。用0.1 mol/L的鹽酸和氫氧化鈉調(diào)節(jié)溶液pH值,在pH 3.0~10.0的范圍內(nèi),考察溶液初始pH值對亞甲基藍(lán)吸附去除的影響,亞甲基藍(lán)的濃度為120 mg·L-1,反應(yīng)時(shí)間為6 h。在不同亞甲基藍(lán)濃度(20~200 mg·L-1)下考察溫度(298,308,318 K)對其吸附的影響。在反應(yīng)過程中每隔一定時(shí)間對分析溶液(80 mg·L-1)中的亞甲基藍(lán)進(jìn)行測定,從而得到亞甲基藍(lán)的吸附動(dòng)力學(xué)方程。所有實(shí)驗(yàn)重復(fù)3次,最后結(jié)果取3次實(shí)驗(yàn)結(jié)果的平均值。

    1.5 解吸附實(shí)驗(yàn)

    將0.01 g Fe3O4@PDA@RGO加入到10 mL亞甲基藍(lán)溶液中(30 mg·L-1),在200 r/min的搖床中平衡6 h,磁性分離后,取上清液分析其中剩余亞甲基藍(lán)的濃度;然后倒掉剩余的上清液,加入20 mL乙醇溶液(pH 3.0),使吸附了亞甲基藍(lán)的吸附劑完全解吸。亞甲基藍(lán)的吸附-解吸過程重復(fù)10次。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 Fe3O4@PDA@RGO的表征

    圖1 Fe3O4@PDA(A)和Fe3O4@PDA@RGO(B)的透射電鏡圖片

    圖1是Fe3O4@PDA和Fe3O4@PDA@RGO的透射電鏡圖片。Fe3O4磁性納米顆粒粒徑均一,平均直徑約10 nm。合成的Fe3O4@PDA為明顯的核殼結(jié)構(gòu),聚多巴胺層包覆于Fe3O4表面,為其提供了有效的保護(hù)。Fe3O4@PDA顆粒加入到GO水溶液后,在聚多巴胺和GO之間強(qiáng)烈的π-π堆積作用下,沉積在氧化石墨烯表面。同時(shí)GO在聚多巴胺的還原作用下轉(zhuǎn)化為RGO,從而形成Fe3O4@PDA@RGO。石墨烯層有明顯的單層皺褶結(jié)構(gòu),顯著地增大了納米顆粒的比表面積。

    利用BET法測得Fe3O4,F(xiàn)e3O4@PDA和Fe3O4@PDA@RGO的比表面積分別為116,63,88 m2·g-1。相較于Fe3O4,F(xiàn)e3O4@PDA的比表面積有所下降,這是由于包覆多巴胺后,顆粒的粒徑變大,同時(shí)在反應(yīng)過程中納米顆粒出現(xiàn)了部分團(tuán)聚,導(dǎo)致比表面積減小。加入GO后,由于GO的單層結(jié)構(gòu)和大的比表面積,F(xiàn)e3O4@PDA@RGO的比表面積又有所增加。

    產(chǎn)物的晶體結(jié)構(gòu)由XRD進(jìn)行表征。如圖2A曲線a所示,F(xiàn)e3O4的晶相符合立方磁鐵礦的晶型(JCPDS card no.19-0629)。與Fe3O4相比,包覆無定形的多巴胺后,F(xiàn)e3O4@PDA的譜圖幾乎無變化。Fe3O4@PDA@RGO在2θ=21°~27°間有一較寬的小峰,對應(yīng)RGO層的無序堆積,表明GO被部分還原為RGO[19]。

    圖2 Fe3O4,F(xiàn)e3O4@PDA和Fe3O4@PDA@RGO的X射線衍射圖(A)和磁滯回線(B)

    磁性吸附劑在實(shí)際應(yīng)用中具有超順磁性和高的飽和磁強(qiáng)度是必要的。如圖2B所示,F(xiàn)e3O4,F(xiàn)e3O4@PDA和Fe3O4@PDA@RGO均無磁滯現(xiàn)象,矯頑力和剩磁均為0,表現(xiàn)出明顯的超順磁性,其飽和磁強(qiáng)度分別為47.8,42.2,37.8 emu·g-1。盡管非磁性物質(zhì)的加入使產(chǎn)物的飽和磁強(qiáng)度有所下降,但仍能滿足在外加磁場作用下的快速分離。

    拉曼光譜用來鑒定反應(yīng)過程中GO向RGO的結(jié)構(gòu)變化。如圖3B所示,GO和Fe3O4@PDA@RGO的拉曼光譜在1 000~1 800 cm-1處均有2個(gè)較明顯的峰:D峰代表碳原子晶格的缺陷和無序誘導(dǎo),G峰代表碳原子sp2雜化的面內(nèi)伸縮振動(dòng)。GO譜圖中,在1 360 cm-1和1 600 cm-1處存在著典型的D峰和G峰。經(jīng)聚多巴胺還原后,F(xiàn)e3O4@PDA@RGO的G峰變寬并向左移至1 576 cm-1處,D峰的強(qiáng)度下降。D峰和G峰的強(qiáng)度比(ID/IG)由0.93降至0.80。這一結(jié)果表明GO和聚多巴胺間發(fā)生了氧化還原作用,GO被還原為RGO,且可以與Fe3O4@PDA穩(wěn)定結(jié)合。

    圖3 GO,F(xiàn)e3O4,F(xiàn)e3O4@PDA和Fe3O4@PDA@RGO的紅外光譜(A)及GO和Fe3O4@PDA@RGO的拉曼光譜(B)

    2.2 Fe3O4@PDA@RGO對亞甲基藍(lán)的吸附性能

    2.2.1 pH值的影響 如圖4A所示,F(xiàn)e3O4@PDA@RGO對亞甲基藍(lán)(120 mg·L-1)的吸附去除能力隨著pH值的增大而增強(qiáng)。聚多巴胺和石墨烯均含有大量的苯環(huán)結(jié)構(gòu),可對亞甲基藍(lán)提供π-π堆積作用。由于Fe3O4和多巴胺的pKa分別為6.5和8.87,在酸性溶液中吸附劑表面帶正電荷,與帶正電的亞甲基藍(lán)存在靜電排斥作用,使亞甲基藍(lán)的吸附能力降低。隨著溶液pH值增加,F(xiàn)e3O4和多巴胺所含的正電荷降低,同時(shí)石墨烯表面的含氧基團(tuán)不斷電離,使吸附劑表面負(fù)電荷增多,與亞甲基藍(lán)之間的靜電吸附作用增強(qiáng),促進(jìn)了亞甲基藍(lán)的吸附。當(dāng)pH>8.87時(shí),聚多巴胺的H+全部解離,而吸附劑中的Fe3O4和石墨烯帶負(fù)電,進(jìn)一步促進(jìn)了亞甲基藍(lán)的吸附。因此堿性條件有利于Fe3O4@PDA@RGO對亞甲基藍(lán)的去除。

    圖4 pH值(A)和時(shí)間(B)對Fe3O4@PDA@RGO 吸附去除MB的影響

    圖5 溫度對Fe3O4@PDA@RGO吸附 MB的影響(pH 10.0)

    2.2.2 吸附動(dòng)力學(xué) 以Fe3O4@PDA@RGO為吸附劑,考察了吸附時(shí)間對亞甲基藍(lán)吸附去除能力的影響。如圖4B所示,70%的亞甲基藍(lán)在10 min內(nèi)即可被吸附到材料表面,480 min內(nèi)吸附率可達(dá)90%,24 h內(nèi)達(dá)到吸附平衡。該吸附過程符合擬二級反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程:

    t/qt=1/(k2qe2)+t/qe

    (2)

    式(2)中k2是擬二級反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的速率常數(shù)(g·mg-1·h-1),qe和qt分別表示平衡時(shí)或某一時(shí)間Fe3O4@PDA@RGO對亞甲基藍(lán)的吸附量(mg·g-1)。以t/qt對t作圖(圖4B插圖),可求出qe和k2。實(shí)驗(yàn)測得qe為79 mg·g-1,經(jīng)計(jì)算得出qe為76 mg·g-1,二者非常接近,且直線的相關(guān)系數(shù)為0.999 8,表明擬二級動(dòng)力學(xué)模型適用于Fe3O4@PDA@RGO對亞甲基藍(lán)的吸附過程。

    2.2.3 溫度的影響 考察了不同溫度對Fe3O4@PDA@RGO吸附亞甲基藍(lán)的影響。如圖5所示,F(xiàn)e3O4@PDA@RGO對亞甲基藍(lán)的吸附容量隨著溫度的升高而增大。當(dāng)溫度由298 K升至318 K時(shí),亞甲基藍(lán)的吸附容量由98 mg·g-1增至118 mg·g-1。表明Fe3O4@PDA@RGO對亞甲基藍(lán)的吸附為吸熱過程。

    采用Langmuir和Freundlich吸附模型擬合Fe3O4@PDA@RGO對亞甲基藍(lán)的吸附:

    ce/qe=1/(QmKL)+ce/Qm

    (3)

    lnqe=lnKF+(lnce)/n

    (4)

    式中,ce(mg·L-1)為亞甲基藍(lán)的平衡濃度,qe(mg·g-1)為單位質(zhì)量吸附劑吸附的亞甲基藍(lán)的量,Qm(mg·g-1)為最大吸附容量,KL(L·mg-1)為平衡常數(shù),KF(mg·g-1·L1/n·mg-1/n)和n分別為與吸附劑的吸附容量和吸附強(qiáng)度有關(guān)的Freundlich系數(shù)。如表1所示,F(xiàn)e3O4@PDA@RGO吸附亞甲基藍(lán)的Langmuir方程的相關(guān)系數(shù)均大于0.998,表明Fe3O4@PDA@RGO對亞甲基藍(lán)的吸附符合Langmuir方程。Fe3O4@PDA@RGO對亞甲基藍(lán)的吸附容量顯著高于亞甲基藍(lán)在GNS/Fe3O4和Magnetic Fe3O4@Graphene上的吸附量,低于文獻(xiàn)報(bào)道的其他碳材料吸附劑(表2)。但將吸附容量面積歸一化后發(fā)現(xiàn),F(xiàn)e3O4@PDA@RGO對亞甲基藍(lán)的去除能力為1.11 mg·m-2,是其他吸附材料的2~6倍。這一結(jié)果表明,F(xiàn)e3O4@PDA@RGO表面負(fù)電荷與亞甲基藍(lán)間的靜電吸附作用,以及石墨烯中苯環(huán)與亞甲基藍(lán)間的π-π作用顯著增強(qiáng)了Fe3O4@PDA@RGO對亞甲基藍(lán)的吸附去除能力。

    表1 不同溫度下Fe3O4@PDA@RGO吸附MB的Langmuir和Freundlich參數(shù)

    表2 不同吸附劑qe的比較

    *the uptake of MB per unit surface area,calculated by theQmobtained from Langmuir model and BET surface area(單位面積吸附劑吸附的亞甲基藍(lán),由Qm除以BET比表面積獲得);-:no data

    2.2.4 吸附熱力學(xué) 吸附過程中的吉布斯自由能可通過亞甲基藍(lán)在固液兩相中的分配系數(shù)(KD)計(jì)算,其公式為:

    ΔG°=-RTlnKD

    (5)

    其吸附過程的熵變(ΔS°)和焓變(ΔH°)可通過公式計(jì)算:

    lnKD=ΔS°/R-ΔH°/(RT)

    (6)

    式中,R(8.314 J·mol-1·K-1)為通用氣體常數(shù),T(K)為溶液的絕對溫度。

    表3 Fe3O4@PDA@RGO吸附MB的熱力學(xué)參數(shù)

    圖6 Fe3O4@PDA@RGO吸附MB的重復(fù)利用

    Fe3O4@PDA@RGO吸附亞甲基藍(lán)的熱力學(xué)參數(shù)如表3所示,其ΔG°均為負(fù)值,表明Fe3O4@PDA@RGO對亞甲基藍(lán)的吸附是自發(fā)過程。焓變ΔH°為正值,表明亞甲基藍(lán)的吸附過程為吸熱過程,說明升高溫度有利于亞甲基藍(lán)在Fe3O4@PDA@RGO上的吸附,這和亞甲基藍(lán)的吸附容量隨著溫度升高而增大的結(jié)果一致。ΔH°大于40 kJ·mol-1,吸附過程是化學(xué)吸附;ΔH°小于40 kJ·mol-1,吸附過程是物理吸附[30]。Fe3O4@PDA@RGO吸附亞甲基藍(lán)的ΔH°是17.6 kJ·mol-1,表明其吸附過程是物理吸附。

    2.2.5 吸附劑的再生利用 吸附劑的重復(fù)利用率是實(shí)際應(yīng)用中需要考察的問題。用外加磁鐵將吸附了亞甲基藍(lán)的Fe3O4@PDA@RGO從溶液中分離出來,經(jīng)酸性乙醇溶液解吸附后,再次吸附亞甲基藍(lán),這一過程重復(fù)10次。如圖6所示,F(xiàn)e3O4@PDA@RGO可以多次吸附亞甲基藍(lán),去除效率均在98%以上,表明Fe3O4@PDA@RGO的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,可以重復(fù)利用。

    3 結(jié) 論

    本研究通過綠色、溫和的方法合成了一種新型的磁性納米吸附劑(Fe3O4@PDA@RGO)。多巴胺通過自聚合作用可以直接吸附到Fe3O4表面,其既是GO的還原劑,也是RGO組裝的偶聯(lián)劑,且反應(yīng)過程無需熱處理或加入其他有機(jī)試劑,簡化了實(shí)驗(yàn)步驟。合成的Fe3O4@PDA@RGO具有較強(qiáng)的磁性,對亞甲基藍(lán)具有較高的吸附去除能力。Fe3O4@PDA@RGO對亞甲基藍(lán)的吸附隨著pH值的增大而增強(qiáng),其吸附過程符合擬二級反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程和Langmuir吸附模型,且吸附劑可以再生多次重復(fù)利用,有望成為水環(huán)境中去除亞甲基藍(lán)的高效、綠色吸附劑。

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    Fabrication of a Novel Fe3O4@PDA@RGO Composites and Its Application in Adsorptive Removal of Methylene Blue from Aqueous Solution

    WANG Sai-hua, NIU Hong-yun*, CAI Ya-qi

    (Research Center for Eco-Environmental Sciences,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100085,China)

    A facile and low-toxicity approach was proposed to synthesize a new magnetic adsorbent(Fe3O4@PDA@RGO) to remove methylene blue(MB) in water samples.Dopamine could directly adhere to Fe3O4by one-step self-polymerization reaction,which serves as a reducing agent as well as a coupling agent for the assembly of reduced graphene oxide(RGO).The synthetic progress involves no additional chemicals and thermal treatments.Transmission electron microscope(TEM),F(xiàn)ourier transform infrared spectroscopy(FTIR),X-ray diffraction(XRD) and Raman spectroscopy were used to characterize the magnetic composite nanoparticles.The results demonstrated that Fe3O4@PDA@RGO has a strong magnetism(37.8 emu·g-1) and exhibits a high adsorption capacity to MB(98 mg·g-1).The adsorption of MB on Fe3O4@PDA@RGO is pH-dependent and favorable in basic solution.The adsorption behavior of MB on Fe3O4@PDA@RGO could be described by the pseudo-second-order kinetics model and Langmuir isotherm.Furthermore,the as-prepared adsorbent can be easily recovered and reused at least ten times due to its high magnetization and stability.

    magnetic nanoparticles;dopamine;graphene;adsorbent

    2014-10-14;

    2014-11-11

    國家973項(xiàng)目(2014CB441102);環(huán)保部公益項(xiàng)目(201409037);國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目(21277002)

    10.3969/j.issn.1004-4957.2015.02.001

    O657.3;F767.4

    A

    1004-4957(2015)02-0127-07

    *通訊作者:牛紅云,博士,副研究員,研究方向:納米材料的制備及其在環(huán)境分析化學(xué)中的應(yīng)用,Tel:010-62849182,E-mail:hyniu@rcees.ac.cn

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