下遼河平原區(qū)域地下水典型污染物的篩選

李沫蕊，王亞飛，王金生，滕彥國，李 劍

北京師范大學(xué) 水科學(xué)研究院地下水污染控制與修復(fù)教育部工程研究中心，北京 100875

當(dāng)前，地下水水質(zhì)安全在世界范圍內(nèi)受到廣泛關(guān)注。地下水作為中國重要的飲用水源之一，在被大量開發(fā)的同時(shí)受到日益嚴(yán)重的污染，例如農(nóng)業(yè)面源和城市雨污水徑流的污染，城市化、工業(yè)化產(chǎn)生的污水和固體垃圾的直接排放污染，采礦和礦坑污染，超量開采地下水引發(fā)的咸水入侵和自然有害物質(zhì)的溶解導(dǎo)致地下水水質(zhì)惡化等［1-2］。據(jù)調(diào)查，97%的城市地下水受到不同程度污染，其中40%污染不斷加?。?］，特別是中國人口較密集、人類活動(dòng)干擾大、工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)發(fā)達(dá)的平原地區(qū)［4］。在全國水資源調(diào)查評(píng)價(jià)的197萬km2平原區(qū)淺層地下水中，Ⅰ類和Ⅱ類水質(zhì)面積僅為4.98%，Ⅲ類水質(zhì)面積為35.53%，Ⅳ、Ⅴ類水質(zhì)面積達(dá)59.45%，其中太湖、遼河、海河等流域地下水污染最為嚴(yán)重，其面積的91.49%、84.55%、76.40%的地下水超標(biāo)［5-6］。進(jìn)入到地下水環(huán)境中的污染物能夠?qū)θ梭w健康和生命財(cái)產(chǎn)安全構(gòu)成嚴(yán)重威脅［7-8］。由于目前地下水環(huán)境中檢出的污染物種類眾多，不可能開展地下水中全污染物的檢測(cè)。因此，識(shí)別能夠反映地下水水質(zhì)現(xiàn)狀的典型污染物，有針對(duì)性地開展區(qū)域地下水水質(zhì)檢測(cè)，能夠提高檢測(cè)效率，并以此作為地下水污染控制的指標(biāo)依據(jù)。

中國地下水典型污染物識(shí)別可借鑒地表水體優(yōu)先控制污染物識(shí)別技術(shù)。目前已報(bào)道的地表水優(yōu)先控制污染物識(shí)別技術(shù)包括潛在危害指數(shù)法、模糊綜合評(píng)判法、綜合評(píng)分法、密切值法、Hasee圖解法［9-11］等。上述方法在污染物識(shí)別方面各具優(yōu)缺點(diǎn)［12］，如果要在地下水典型污染物的識(shí)別中開展應(yīng)用，可能需要開展方法的改進(jìn)與組合。例如朱菲菲［13］等運(yùn)用層次分析法結(jié)合加權(quán)評(píng)分法定量篩選地下水優(yōu)先有機(jī)污染物，張洪凱［14］等用密切值法對(duì)小清河沿岸地下水中的有機(jī)污染物進(jìn)行了優(yōu)先排序。本文將潛在危害指數(shù)法與加權(quán)評(píng)分法相結(jié)合，對(duì)下遼河平原區(qū)域地下水典型污染物開展識(shí)別研究，目的是彌補(bǔ)潛在危害指數(shù)法中“三致”污染物調(diào)整序碼參數(shù)難以獲得、不考慮污染物在環(huán)境中的存在狀態(tài)或者假定環(huán)境中所有污染物都存在且具有相同濃度等方面的不足，加強(qiáng)篩選的合理性。

另外，由于環(huán)境中的“三致”污染物多為有機(jī)物，而中國地下水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)中包含的有機(jī)指標(biāo)有限，潛在危害指數(shù)計(jì)算時(shí)污染物閾限值較難獲得，而USEPA推薦的急性基準(zhǔn)濃度值(CMC)和慢性基準(zhǔn)濃度值(CCC)分別表征短期和持續(xù)暴露不會(huì)對(duì)水生生物產(chǎn)生顯著影響的最大濃度值。因此，本文選用其分別作為急性毒性物質(zhì)及潛在“三致”污染物的閾限值，進(jìn)行潛在危害指數(shù)的計(jì)算。

1 研究方法

1.1 研究區(qū)概況

下遼河平原位于遼寧省中部，由遼河等水系沖積而成，涉及沈陽、鐵嶺、撫順、遼陽、鞍山、阜新、營口、盤錦、錦州9個(gè)地級(jí)市，總面積約23 470 km2。該地處于中緯度地帶，屬暖溫帶大陸性半濕潤、半干旱季風(fēng)氣候區(qū)，年平均降水量為623.2 mm，多年平均蒸發(fā)量為1 669.6 mm。

下遼河平原地區(qū)地下水污染嚴(yán)重，其地下水污染源主要為城鎮(zhèn)生活工業(yè)污水及垃圾，主要城市年排廢污水量22.16億噸，占全省的58.3%。本研究在下遼河平原地區(qū)共設(shè)置220個(gè)采樣點(diǎn)，對(duì)地下水進(jìn)行了抽水取樣，并檢測(cè)總硬度(CaCO3)、Pb、Cb等 15個(gè)無機(jī)指標(biāo)，苯、三氯甲烷、苯并(a)芘等30個(gè)有機(jī)指標(biāo)。

1.2 潛在危害指數(shù)法

潛在危害指數(shù)法已在地表水中開展應(yīng)用，于云江［9］等運(yùn)用潛在危害指數(shù)法和綜合評(píng)分法相結(jié)合的方法對(duì)松花江吉林市江段水體特征污染物進(jìn)行了篩選，許秋瑾［15］等運(yùn)用潛在危害指數(shù)法與綜合評(píng)分法對(duì)水源中59種污染物進(jìn)行了優(yōu)控污染物的篩選。潛在危害指數(shù)法是一種依據(jù)污染物對(duì)環(huán)境的潛在危害大小進(jìn)行排序的方法，將人和生物的毒效應(yīng)作為主要參數(shù)，利用各種毒性數(shù)據(jù)計(jì)算出污染物的潛在危害指數(shù)，通過排序達(dá)到典型污染物的篩選［16］。常用的計(jì)算公式［16］如下:

式中:N為潛在危害指數(shù)，A為一般化學(xué)物質(zhì)的周圍多介質(zhì)環(huán)境目標(biāo)所對(duì)應(yīng)的值，B為潛在“三致”化學(xué)物質(zhì)的周圍多介質(zhì)環(huán)境目標(biāo)所對(duì)應(yīng)的值，a、a'、b 為常數(shù)項(xiàng)。

A、B的確定原則如表1所示。a、a'、b的確定原則如下:可以找到B值時(shí)，a=1，B無值時(shí)，a=2;某化學(xué)物質(zhì)有蓄積或慢性毒性時(shí)，a'=1.25，僅有急性毒性時(shí)，a'=1;可以找到A值時(shí)，b=1，找不到A值時(shí)，b=1.5。

表1 A、B的確定原則

AMEG即周圍多介質(zhì)環(huán)境目標(biāo)(Ambiet Multimedia Environmental Goals)，是美國環(huán)境保護(hù)局工業(yè)環(huán)境實(shí)驗(yàn)室推算出來的化學(xué)物質(zhì)或其降解產(chǎn)物在環(huán)境介質(zhì)中的限定值。一般化學(xué)物質(zhì)的AMEGAH計(jì)算模式有兩種，見公式2、公式3:

式中:閾限值即化學(xué)物質(zhì)在研究空間中的允許濃度(mg/m3，時(shí)間加權(quán)值);推薦值即化學(xué)物質(zhì)在研究空間中最高濃度推薦值(mg/m3)，推薦值在沒有閾限值或推薦值低于閾限值時(shí)使用。

式中:LD50的數(shù)據(jù)主要以大白鼠經(jīng)口給毒為依據(jù)。若沒有大鼠經(jīng)口給毒的LD50［17-18］，也可用小鼠經(jīng)口給毒的LD50等其他毒理學(xué)數(shù)據(jù)來代替。

AMEGAC即空氣中以“三致”影響為依據(jù)的AMEG，潛在“三致”化學(xué)物質(zhì)AMEGAC的計(jì)算公式為

式中:閾限值為“三致”物質(zhì)或“三致”可疑物的水中的允許濃度(mg/m3)［19］。

選用美國EPA推薦的CMC、CCC分別作為一般化學(xué)物質(zhì)及潛在“三致”化學(xué)物質(zhì)的閾限值，開展?jié)撛谖：χ笖?shù)的計(jì)算。

1.3 結(jié)合潛在危害指數(shù)的加權(quán)評(píng)分法

為了克服潛在危害指數(shù)法不考慮各污染物在環(huán)境中存在狀態(tài)的不足，將潛在危害指數(shù)法與加權(quán)評(píng)分法相結(jié)合。選擇出參與評(píng)分的三項(xiàng)指標(biāo):污染物的潛在危害指數(shù)、平均濃度、檢出頻次［20］。在對(duì)研究區(qū)定量檢出的數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)的基礎(chǔ)上，采用幾何分級(jí)法，聚類分析法進(jìn)行分級(jí)。幾何分級(jí)法即利用等比級(jí)數(shù)定義指數(shù)的分級(jí)，能夠彌補(bǔ)分值差距較大且分布不均勻的不足，聚類分析法綜合考察化合物的各項(xiàng)特征，分辨它們相互之間的親疏程度和相似程度，在此基礎(chǔ)上科學(xué)地確定類別。鑒于平均濃度和檢出頻次數(shù)據(jù)差距較大，而且分布不均勻，故利用等比級(jí)數(shù)定義分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，采用幾何分級(jí)法進(jìn)行分級(jí)［20］;而潛在危害指數(shù)數(shù)值差距較小，采用聚類分析方法 K-means，利用SPSS軟件進(jìn)行分級(jí)。幾何分級(jí)法計(jì)算公式如下:

式中:an為平均檢出濃度最大值，a1為平均檢出濃度最小值，q為等比常數(shù)，n取值為6［20-21］。

根據(jù)參考文獻(xiàn)報(bào)道，本文將潛在危害指數(shù)(N)、平均濃度(C)、檢出頻次(F)的權(quán)重分別定義為 3、1、1［19-20］。基于分級(jí)結(jié)果，開展加權(quán)評(píng)分總分的計(jì)算，計(jì)算公式表征為

式中:R為加權(quán)評(píng)分的總分值，N為潛在危害指數(shù)得分，C為平均濃度得分，F(xiàn)為檢出頻次得分。

2 結(jié)果與討論

2.1 水質(zhì)測(cè)試結(jié)果

下遼河平原區(qū)域地下水典型污染物篩選工作基于下遼河平原區(qū)域地下水水質(zhì)測(cè)試結(jié)果開展。國土資源部東北礦產(chǎn)資源監(jiān)督檢測(cè)中心開展了下遼河平原區(qū)域地下水水質(zhì)檢測(cè)，測(cè)試基于地下水污染地質(zhì)調(diào)查評(píng)價(jià)規(guī)范進(jìn)行，測(cè)試污染物可簡(jiǎn)單區(qū)分為無機(jī)污染物和有機(jī)污染物，其污染物濃度的分布特點(diǎn)分別用箱線圖表示分別見圖1、圖2，具體檢測(cè)項(xiàng)目及檢測(cè)結(jié)果如表2、表3所示，主要統(tǒng)計(jì)了各污染物的濃度范圍、平均濃度及超標(biāo)率。其中，每種污染物的超標(biāo)率計(jì)算公式如下:圖2 下遼河平原區(qū)域地下水有機(jī)污染物濃度分布

圖1 下遼河平原區(qū)域地下水無機(jī)污染物濃度分布

表2 下遼河平原區(qū)域地下水無機(jī)污染物檢測(cè)結(jié)果

表3 下遼河平原區(qū)域地下水有機(jī)污染物檢測(cè)結(jié)果

檢測(cè)結(jié)果表明，研究區(qū)淺層地下水以弱酸性、低礦化度、硬水為特征，參考《地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB/T 14848—2008)中的三級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，結(jié)合以上測(cè)試結(jié)果，研究區(qū)淺層地下水共有15種無機(jī)污染物超標(biāo)，主要超標(biāo)項(xiàng)目為亞硝酸根、COD、錳，其中亞硝酸鹽超標(biāo)率在50%以上，亞硝酸鹽是合成強(qiáng)致癌物質(zhì)亞硝胺的前體，與胃癌的發(fā)生相關(guān)，亞硝酸鹽超標(biāo)可能是由于大量施用氮肥、生活污水的無組織排放及周邊工業(yè)廢水的排放所導(dǎo)致［22］;超標(biāo)的有機(jī)污染物有3種，分別是苯并(a)芘，γ-六六六，1，2-二氯丙烷，可能由于農(nóng)業(yè)活動(dòng)中不適當(dāng)?shù)厥┯棉r(nóng)藥、肥料等導(dǎo)致的。因此，對(duì)地下水污染源調(diào)查、監(jiān)測(cè)和風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，制定地下水管理制度，采用控制污染源頭并結(jié)合生物修復(fù)技術(shù)等行之有效的方法對(duì)地下水污染物超標(biāo)進(jìn)行控制與治理，從而實(shí)現(xiàn)改善地下水水質(zhì)的目標(biāo)。

2.2 潛在危害指數(shù)的計(jì)算

計(jì)算潛在危害指數(shù)時(shí)需要收集污染物的毒理學(xué)數(shù)據(jù)，按照毒作用機(jī)理的不同，區(qū)分污染物中的一般致毒污染物和“三致”污染物。在下遼河平原區(qū)域地下水中，共檢出“三致”污染物26種，其中多數(shù)為有機(jī)物。對(duì)于一般致毒污染物潛在危害指數(shù)計(jì)算時(shí)，需要收集大鼠經(jīng)口的急性毒性指標(biāo)LD50值或閾限值。對(duì)于LD50值難以收集的污染物，選用USEPA的CMC作為閾限值通過公式2進(jìn)行計(jì)算;“三致”污染物采用USEPA的CCC值，通過公式4進(jìn)行計(jì)算。污染物的潛在危害指數(shù)(N)，通過公式1進(jìn)行計(jì)算，計(jì)算結(jié)果如表4所示。

表4 下遼河平原區(qū)域地下水污染物潛在危害指數(shù)計(jì)算結(jié)果

由表4可見，污染物的潛在危害指數(shù)數(shù)值范圍為4 ～27.5。其中，“三致”污染物 1，1，2-三氯乙烷、溴二氯甲烷、一氯二溴甲烷、1，1-二氯乙烯、α-六六六，六氯苯、p，p'-滴滴滴、p，p'-滴滴伊、p，p'-滴滴涕的潛在危害指數(shù)數(shù)值較大，表明上述污染物的危害性較高。采用聚類分析方法K-means，利用SPSS軟件，將潛在危害指數(shù)對(duì)應(yīng)的污染物分為五類，如表5所示。

表5 基于聚類分析的潛在危害指數(shù)分類

聚類分析結(jié)果表明，根據(jù)潛在危害指數(shù)的不同，聚類分析法將污染物劃分為五類，第一類污染物危險(xiǎn)程度最大。危險(xiǎn)程度最大的污染物共10種，分別是1，1，2-三氯乙烷、溴二氯甲烷、一氯二溴甲烷、1，1-二氯乙烯、α-六六六、六氯苯、p，p'-滴滴滴、p，p'-滴滴伊、p，p'-滴滴涕、苯并(a)芘。其中，除1，1，2-三氯乙烷為一般毒性污染物外，其他均為“三致”污染物。

2.3 潛在危害指數(shù)法結(jié)合加權(quán)評(píng)分法篩選典型污染物

2.3.1 平均檢出濃度分級(jí)

研究區(qū)污染物平均檢出濃度(C)最大值為1 216.073 mg/L，最小值為 0.000 14 mg/L，濃度差距較大、分布不均勻、多數(shù)污染物的平均檢出濃度都較小，因此采用幾何分級(jí)法，將污染物的平均檢出濃度區(qū)間［1 216.073，0.000 14］幾何分為5個(gè)區(qū)間，并對(duì)每個(gè)區(qū)間賦分1～5，表征濃度的變化［13］。0.000 14～0.003 419為1分，0.003 419～0.083 495為2分，0.083 495～2.039 046為3分，2.039 046～49.795 87為 4分，49.795 87～1 216.073為5分。

2.3.2 檢出頻次的分級(jí)

研究區(qū)污染物的檢出率(F)最高為100%，最低為0.33%，將最大、最小檢出頻次區(qū)間［100，0.33］平均分為5個(gè)區(qū)間，0.33～1.02為1分，1.02～3.219為2分，3.219～10.119為3分，10.119～31.811為4分，31.811～100為5分。

2.3.3 加權(quán)評(píng)分

按照公式6對(duì)污染物進(jìn)行加權(quán)評(píng)分結(jié)果的計(jì)算，結(jié)果如表6所示。

表6 下遼河平原典型地區(qū)污染物加權(quán)評(píng)分結(jié)果

由表6可見，污染物的加權(quán)評(píng)分結(jié)果在3～21 分，其中苯并(a)芘、α-六六六、1，1，2-三氯乙烷、NH+

4、Br、溴二氯甲烷、一氯二溴甲烷、1，1-二氯乙烯、p，p'-滴滴滴、p，p'-滴滴伊、As的得分較高。

進(jìn)一步對(duì)加權(quán)評(píng)分結(jié)果采用聚類分析方法K-means，利用SPSS軟件，將污染物分為四類，如表7。

表7 聚類分析法對(duì)加權(quán)評(píng)分結(jié)果分類

第一類有污染物11種，第二類有25種，第三類有8種，第四類有20種，危險(xiǎn)程度逐級(jí)降低，即第一類污染物的危險(xiǎn)程度最高。因此初步認(rèn)定下遼河平原區(qū)域地下水典型污染物為第一類化合物，共計(jì)11種，加權(quán)評(píng)分結(jié)果在17～21分范圍內(nèi)，分別是 As、NH+4、1，1，2-三氯乙烷、溴二氯甲烷、一氯二溴甲烷、1，1-二氯乙烯、α-六六六、p，p'-滴滴滴、p，p'-滴滴伊、苯并(a)芘。

比較僅采用潛在危害指數(shù)法的篩選結(jié)果與加權(quán)評(píng)分法的篩選結(jié)果，發(fā)現(xiàn)兩種方法篩選的污染物之間存在重合，包括1，1，2-三氯乙烷、溴二氯甲烷、一氯二溴甲烷、1，1-二氯乙烯、α-六六六、p，p'-滴滴滴、p，p'-滴滴伊、苯并(a)芘，這主要是由于潛在危害指數(shù)在加權(quán)評(píng)分中的權(quán)重較大。其他污染物不重合，可能是由于現(xiàn)實(shí)環(huán)境中，各種污染物因源的排放強(qiáng)度不同、環(huán)境介質(zhì)對(duì)其稀釋降解等作用存在差異，各監(jiān)測(cè)點(diǎn)位的濃度、檢出頻率等也就各有不同，而單獨(dú)使用潛在危害指數(shù)法時(shí)未考慮各污染物在環(huán)境中的存在狀態(tài)或者假設(shè)認(rèn)為環(huán)境中所有污染物都存在且具有相同的濃度，從而對(duì)評(píng)價(jià)結(jié)果產(chǎn)生影響。而加權(quán)評(píng)分法引入平均濃度、檢出頻次作為評(píng)價(jià)因子，與單獨(dú)使用潛在危害指數(shù)法相比，加權(quán)評(píng)分法的篩選結(jié)果則更加客觀。因此，在開展區(qū)域地下水典型污染物篩選時(shí)，將潛在危害指數(shù)法與加權(quán)評(píng)分法相結(jié)合，可彌補(bǔ)單一方法的不足，使評(píng)價(jià)結(jié)果更客觀。當(dāng)然，實(shí)際工作中，由于研究目的及影響因素的不同，還可以采用更多的篩選方法，或者將合適的方法進(jìn)行組合運(yùn)用。

研究結(jié)果顯示，下遼河平原區(qū)域地下水中的典型污染物主要包括重金屬、有機(jī)氯農(nóng)藥等。其中重金屬元素具有顯著的生物毒性，而As是環(huán)境中最普遍、危害最大的毒害性物質(zhì)之一［23］，有機(jī)氯農(nóng)藥則是農(nóng)業(yè)活動(dòng)中使用最廣的一類殺蟲劑，具有一定的生物毒性殘留活性，對(duì)生態(tài)環(huán)境及人體健康可能構(gòu)成潛在的風(fēng)險(xiǎn)與威脅［24］。通過調(diào)查，下遼河平原的耕地總面積為2 241 716 hm2，占區(qū)域土地面積的46.4%［25］，農(nóng)業(yè)活動(dòng)中不適當(dāng)?shù)厥┯棉r(nóng)藥、肥料等可能導(dǎo)致污染物在土壤中富集并滲入地下水。此外，遼河流域是經(jīng)濟(jì)較為發(fā)達(dá)的工業(yè)集聚區(qū)［26］，各種礦物染料(如煤、石油、天然氣等)不完全燃燒或在還原條件下熱解產(chǎn)生大量苯并(a)芘［27］，污染大氣環(huán)境，而溢散到大氣中的污染物能夠吸附在懸浮顆粒上，并隨降雨過程降落到地面，進(jìn)入地表水或地下水［28］，進(jìn)一步對(duì)地下水造成了污染。

3 結(jié)論

將潛在危害指數(shù)法和加權(quán)評(píng)分法相結(jié)合，構(gòu)建了一種區(qū)域地下水典型污染物篩選方法，彌補(bǔ)單一方法的不足。另外，選用美國EPA推薦的急性基準(zhǔn)濃度值和慢性基準(zhǔn)濃度值分別作為急性毒性污染物及潛在“三致”污染物的閾限值，進(jìn)行潛在危害指數(shù)的計(jì)算，克服了中國地下水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)中包含的有機(jī)指標(biāo)有限，潛在危害指數(shù)計(jì)算時(shí)污染物閾限值較難獲得的不足。將該方法應(yīng)用于下遼河平原區(qū)域地下水典型污染物篩選，結(jié)果表明，As、NH4+、1，1，2-三氯乙烷、溴二氯甲烷、一氯二溴甲烷、1，1-二氯乙烯、α-六六六、p，p'-滴滴滴、p，p'-滴滴伊、苯并(a)芘為該區(qū)域地下水中的典型污染物。其中，As、1，1，2-三氯乙烷、α-六六六、p，p'-滴滴滴、p，p'-滴滴伊、苯并(a)芘均出現(xiàn)在“中國優(yōu)先污染物黑名單”［13］包括的共14類68種中，表明該方法具有一定的合理性和可靠性。

研究區(qū)地下水污染主要由農(nóng)業(yè)及工業(yè)生產(chǎn)所致，因此，定期開展地下水環(huán)境執(zhí)法檢查，加強(qiáng)重點(diǎn)排污企業(yè)環(huán)境監(jiān)督，推廣科學(xué)施肥，優(yōu)化種植業(yè)結(jié)構(gòu)與布局，應(yīng)用國內(nèi)外有效的地下水污染修復(fù)技術(shù)經(jīng)驗(yàn)可以在一定程度上改善地下水水質(zhì)，保障水資源安全。

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