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    PS(X2Πr)基態(tài)勢能函數(shù)與光譜常數(shù)研究

    2015-03-23 12:00:39蔡昌梅
    原子與分子物理學(xué)報 2015年2期
    關(guān)鍵詞:基態(tài)勢能常數(shù)

    蔡昌梅, 趙 俊

    (長江大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院, 荊州 434023)

    PS(X2Πr)基態(tài)勢能函數(shù)與光譜常數(shù)研究

    蔡昌梅, 趙 俊

    (長江大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院, 荊州 434023)

    根據(jù)群論及原子分子反應(yīng)靜力學(xué)的有關(guān)原理,推導(dǎo)了PS基態(tài)分子電子態(tài)及其合理的離解極限.采用Gaussian 03 軟件中的密度泛函理論B3LYP和B3P86結(jié)合6-311++G (3df,3pd)、6-311++G、6-311G(3df, 3pd)、cc-pVTZ和D95基組,對PS分子基態(tài)平衡結(jié)構(gòu)和諧振頻率進(jìn)行了計算.通過比較計算結(jié)果,發(fā)現(xiàn)B3P86方法結(jié)合cc-pVTZ 基組計算所得結(jié)果與實驗值最接近.在該水平下對PS分子的基態(tài)進(jìn)行了單點(diǎn)勢能掃描計算,利用正規(guī)方程組擬合三參數(shù)的Murrell-Sorbie函數(shù)和修正的Murrell-Sorbie+C6函數(shù),得到了基態(tài)PS分子完整的勢能函數(shù)與相應(yīng)的光譜常數(shù)ωe、ωexe、Be和αe的值.計算結(jié)果表明,利用三參數(shù)的Murrell-Sorbie函數(shù)計算所得的光譜常數(shù)與實驗數(shù)據(jù)吻合得更好.

    基態(tài)PS; 分子結(jié)構(gòu); 勢能函數(shù); 光譜常數(shù)

    1 前 言

    勢能函數(shù)不僅是分子本身的幾何結(jié)構(gòu)與電子結(jié)構(gòu)的完全描述[1,2],也是核運(yùn)動的有效描述,同時它又是研究分子反應(yīng)動力學(xué)的關(guān)鍵[3-5].勢能函數(shù)的提出和不斷的更改經(jīng)歷了漫長的時間,Murrell和sorbiel[6]等人提出擴(kuò)展的Rydberg勢能函數(shù),也被稱為Murrell-Sorbie(M-S)函數(shù).最近,有課題組報道了采用修正的Murrel-Sorbie+c6(M-S+ c6)函數(shù)進(jìn)行研究并取得了較滿意的計算結(jié)果的研究工作[7].M-S函數(shù)和修正的M-S+c6函數(shù)是研究基態(tài)雙原子分子很好的勢能函數(shù)形式,它不僅廣泛應(yīng)用于單價離子,而且也適用于電中性雙原子分子.

    1955 年,Dressler及其合作者[8,9]最早發(fā)現(xiàn)PS自由基的電子光譜;1969 年,Narasimham 和Subramanian[10,11]等人證實了該譜線的存在并得到PS 自由基光譜;1977 年, Jenouvrier 和Pascat[12]首次報道了PS自由基的諧振頻率和非諧振頻率等光譜常數(shù);1979 年,Balasubramanian 等人[13]得到了PS 自由基在各種紫外線波段的光學(xué)性質(zhì);同年,Huber 和 Herzberg[14]報道了實驗測定的PS 自由基的一些光譜常數(shù);2012年,朱家偉[15]等對PS、PS+和 PS-的勢能曲線進(jìn)行了能量掃描.雖然前期的理論和實驗研究工作得到了一些有意義的結(jié)論,但是采用M-S勢能函數(shù)以及修正過的M-S+c6勢能函數(shù)擬合PS基態(tài)分子勢能函數(shù)的研究工作尚未見報道,因此,我們有必要來進(jìn)一步研究基態(tài)PS分子的精確勢能函數(shù).

    2 PS分子基態(tài)的離解極限

    PS分子為異核雙原子直線型分子,屬于C∞v群.要想獲得其正確的勢能函數(shù),需要合理的確定其離解極限.根據(jù)原子分子反應(yīng)靜力學(xué)原理包含的四個基本要點(diǎn)Wigner-Witmer規(guī)則、微觀過程的可逆性原則、微觀過程的傳遞性原則和最優(yōu)能量過程原則可以構(gòu)造出上述分子可能的電子態(tài).查表可知P原子基態(tài)電子態(tài)為4Su、2Du和2Pu,S原子基態(tài)電子態(tài)為3Pg,具體如表1所示.

    由微觀過程的可逆性原理以及最優(yōu)能量過程規(guī)則[16],P、S兩原子基態(tài)電子態(tài)的能量最低,可知PS分子基態(tài)X2Πr的合理離解極限為:

    PS (X2Πr)→P(4Su) +S(3Pg)

    (1)

    3 計算結(jié)果與討論

    3.1 方法和基組的優(yōu)選

    運(yùn)用Gaussian03程序進(jìn)行分子的相關(guān)能量計算時,采用不同的方法和基組將直接影響結(jié)果的可靠性,所以為了得到更為精確的結(jié)果,本文運(yùn)用兩種密度泛函理論B3LYP和B3P86結(jié)合五種基組6-311++G、6-311++G(3df,3pd)、6-311G(3df,3pd)、cc-pVTZ和D95進(jìn)行優(yōu)化計算,并將計算結(jié)果與實驗值進(jìn)行比較.優(yōu)化計算的PS分子基態(tài)X2Πr的平衡核間距Re、諧振頻率ωe以及離解能De,所得結(jié)果如表2所示.

    比較表2中各方法的計算值與實驗值,發(fā)現(xiàn)B3LYP/6-311++G和B3P86/cc-pVTZ的結(jié)果較為精確,結(jié)合能量最低原則,選取B3P86/cc-pVTZ方法進(jìn)行下面的計算工作.

    3.2 PS分子基態(tài)(X2Πr)的解析勢能函數(shù)與光譜常數(shù)的計算

    在完成了幾何結(jié)構(gòu)優(yōu)化后,結(jié)合實驗值與相關(guān)理論選出的B3P86/CC-PVTZ水平上,對PS分子基態(tài)(X2Πr)進(jìn)行單點(diǎn)能掃描計算.在掃描計算的過程中使用的各種參數(shù),變化只有P原子與S原子的核間距離r,其它參數(shù)都與結(jié)構(gòu)優(yōu)化時保持嚴(yán)格一致,得到PS分子基態(tài)(X2Πr)一系列單點(diǎn)能掃描值,結(jié)果如表3所示.

    在單點(diǎn)掃描的基礎(chǔ)上,分別用M-S函數(shù)和修正后的M-S+c6函數(shù)進(jìn)行最小二乘擬合得到基態(tài)PS分子的勢能函數(shù):

    M-S函數(shù):

    V= -De(1 +a1ρ+a2ρ2+a3ρ3)exp(-a1ρ)

    (2)

    表1 P、S基態(tài)和激發(fā)態(tài)電子態(tài)的直積

    表2 PS分子基態(tài)(X2Πr)的優(yōu)化計算結(jié)果

    修正后的M-S+c6函數(shù):

    V= -De(1 +a1ρ+a2ρ2+a3ρ3)

    exp(-a1ρ) -c6/R6

    (3)

    兩個式子中,ρ=R-Re,R為核間距,Re為平衡核間距,a1,a2,a3及c6為擬合參數(shù).

    勢能曲線的函數(shù)擬合范圍是 0.05-0.645 nm,步長取為 0.005 nm,一共120個點(diǎn),在此范圍內(nèi)擬合勢能函數(shù)完全收斂.擬合的勢能曲線圖如圖1、圖2所示,其中圖1是用M-S函數(shù)擬合PS分子基態(tài)(X2Πr)所得的勢能曲線,圖2是用修正后的M-S+c6函數(shù)擬合PS分子基態(tài)(X2Πr)所得的勢能曲線.兩個圖中圓圈均代表單點(diǎn)能掃描所得到的點(diǎn),屬于計算值,曲線代表計算結(jié)果經(jīng)過勢能函數(shù)擬合后的勢能函數(shù)曲線.觀察兩幅圖,我們很容易發(fā)現(xiàn),兩幅圖中單點(diǎn)能掃描得到的點(diǎn)都很好的與經(jīng)過函數(shù)擬合后的曲線重合,圖1中用M-S勢能函數(shù)擬合得到的勢能曲線擬合關(guān)聯(lián)度為0.99977,圖2中用修正的M-S+c6勢能函數(shù)擬合得到勢能曲線的擬合關(guān)聯(lián)度為0.99981.擬合參數(shù)見表4.

    圖 1 用M-S函數(shù)擬合PS分子基態(tài)(X2Πr)所得的勢能曲線Fig.1 The potential energy curve of PS (X2Πr) fitted by M-S potential function

    圖 2 用修正后的M-S+c6函數(shù)擬合PS分子基態(tài)(X2Πr)所得的勢能曲線Fig.2 The potential energy curve of PS (X2Πr) fitted by modified M-S+c6 potential function

    雖然經(jīng)過修正M-S+c6勢能函數(shù)擬合的擬合關(guān)聯(lián)度較高,但是由表4可以看出經(jīng)過修正M-S+c6勢能函數(shù)擬合后,相關(guān)的擬合參數(shù)與實驗值相差更大.所以我們可以得到由標(biāo)準(zhǔn)的3參數(shù)M-S勢能函數(shù)擬合結(jié)果更好.由勢能函數(shù)與各階力常數(shù)的關(guān)系

    (4)

    表3 B3P86/cc-pvtz理論方法下PS分子基態(tài)(X2Πr)

    表4 PS分子基態(tài)(X2Πr)的M-S和M-S+c6勢能函數(shù)參數(shù)

    表5 PS分子基態(tài)(X2Πr)的各階力常數(shù)

    表6 PS分子基態(tài)(X2Πr)的光譜常數(shù)

    和得到的勢能參數(shù)值,我們可以計算出二階f2、三階f3和四階f4力常數(shù).由M-S函數(shù)我們可以推導(dǎo)出的f2、f3和f4的表達(dá)式分別為:

    (5)

    (6)

    (7)

    由修正的M-C+c6函數(shù)推導(dǎo)出的f2、f3和f4的表達(dá)式分別為:

    (8)

    336 c6/ Re9

    (9)

    3024 c6/ Re10

    (10)

    由表4中各勢能函數(shù)的擬合參數(shù),則可以計算出PS分子的二階f2、和三階f3及四階f4力常數(shù),計算結(jié)果列于表5中.

    在得到如上各階力常數(shù)后,我們可以根據(jù)力常數(shù)與光譜常數(shù)的關(guān)系[17],運(yùn)用下列公式可計算出PS分子基態(tài)(X2Πr)的光譜常數(shù)Be,ωe,αe,ωexe,

    (11)

    (12)

    (13)

    (14)

    式中,Be為剛性轉(zhuǎn)動因子,ωe為諧振頻率,αe為非剛性轉(zhuǎn)動因子,ωexe為非諧振頻率,μ為分子的約化質(zhì)量,c為光速,經(jīng)過計算后得到的結(jié)果如表6所示.

    4 結(jié) 論

    采用Gassian03程序包中B3LYP和B3P86方法,結(jié)合6-311++G (3df, 3pd)、6-311++G、6-311g(3df, 3pd)、cc-pVTZ和D95基組對PS分子基態(tài)(X2Πr)進(jìn)行了結(jié)構(gòu)優(yōu)化計算.通過與實驗值比較,優(yōu)選出B3P86/cc-pVTZ方法為最合理的計算PS分子基態(tài)(X2Πr)勢能函數(shù)的方法.分別采用標(biāo)準(zhǔn)的M-S勢能函數(shù)和M-S+c6勢能函數(shù)進(jìn)行最小二乘擬合,并得到了相應(yīng)的光譜常數(shù).通過與實驗值比較,用標(biāo)準(zhǔn)M-S勢能函數(shù)擬合后得到的光譜數(shù)據(jù)更靠近實驗值,這說明標(biāo)準(zhǔn)的M-S勢能函數(shù)能更精確地描述PS分子基態(tài)(X2Πr)的結(jié)構(gòu)特征和能量變化.本文所得數(shù)據(jù)可用于進(jìn)一步研究PS分子基態(tài)反應(yīng)動力學(xué)過程,也為PS分子基態(tài)的實驗和理論研究提供了可靠的理論參考.

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    Study on the analytic potential energy function and spectroscopic constants of the PS molecule

    CAI Chang-Mei, ZHAO Jun

    (School of Physical Science and Technology, Yangtze University, Jingzhou 434023, China)

    The ground electronic state and the reasonable dissociation limit of PS molecular ion have been correctly determined based on group theory and atomic and molecular reaction statics. The energy, equilibrium geometry and harmonic frequency of the ground electronic state of PS molecular ion have been calculated using the B3LPY and B3P86 method with 6-311++G (3df, 3pd), 6-311++G, 6-311G(3df, 3pd), cc-pVTZ and D95 basis sets. The whole potential curves for the ground electronic state are further scanned using the above method, the potential energy functions and relevant spectroscopic constants of this state are then first obtained by least square fitting to the Murrell-Sorbie function (n=3) and the modified Murrell-Sorbie+c6 function, respectively. The present results show that the calculated results based on the Murrell-Sorbie function (n=3) are in better agreement with the experimental values. Calculation results in the present work may provide theoretical supports for the further study of PS molecular ion.

    PS; Molecular structure; Potential energy function; Spectroscopic constants

    103969/j.issn.1000-0364.2015.02.004

    2013-12-10

    國家自然科學(xué)基金(11304022, 11347010);湖北省教育廳科學(xué)研究項目(Q20131208, T201204);長江大學(xué)優(yōu)秀青年教師支持計劃(cyq201321, cyq201322);長江大學(xué)基礎(chǔ)學(xué)科科學(xué)研究發(fā)展基金支持計劃(2013cjp10)

    蔡昌梅(1973—),女,湖北荊州人,講師,從事大學(xué)物理的教學(xué).E-mail: cmcai@yangtzeu.edu.cn

    趙俊. E-mail: zhaojun@yangtzeu.edu.cn

    O64

    A

    1000-0364(2015)02-0195-06

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