CARR 輻照生產(chǎn)同位素14C的靶件傳熱安全研究

戴龍文，丁 麗，駱貝貝，竇勤明，王玉林，柯國土

（中國原子能科學(xué)研究院 反應(yīng)堆工程研究設(shè)計所，北京 102413）

14C是一種純β放射性同位素，最大能量為156keV，平均能量為49keV，半衰期為5 730a。14C主要用于制取碳的標記化合物，14C 標記化合物在農(nóng)業(yè)、工業(yè)、醫(yī)學(xué)、生物學(xué)等方面具有廣泛用途［1］，特別是在考古學(xué)、醫(yī)學(xué)領(lǐng)域中有重要意義。中國先進研究堆（CARR）滿功率為60 MW，中子注量率高，放射性核素輻照生產(chǎn)是其主要用途之一。14C 目前主要通過反應(yīng)堆輻照高純AlN 粉末靶材的方式來進行生產(chǎn)。

在輻照過程中，由于核反應(yīng)和核輻射靶件將產(chǎn)生可觀的發(fā)熱量，靶件溫度過高直接影響其安全性，甚至影響到反應(yīng)堆的安全運行。本工作對靶件傳熱進行模擬計算，并通過實驗來驗證理論計算的準確性，為14C 在CARR 中 的輻照生產(chǎn)提供相關(guān)重要數(shù)據(jù)支持。

1 輻照靶件及孔道

為確保靶件在堆內(nèi)的輻照安全，根據(jù)靶材（高純AlN 粉末）的物理、化學(xué)特性，對裝載靶材的輻照罐進行了內(nèi)、外雙靶筒的特殊設(shè)計。外靶筒材料為堆用退火態(tài)6061Al，內(nèi)靶筒為堆用LT21Al，以減少輻照出堆后過高的放射性劑量率，并減少固體放射性廢物。內(nèi)、外靶筒間抽真空充氦氣，采用亞弧焊方法焊封，并用氦質(zhì)譜檢漏法確認密封，其靶件結(jié)構(gòu)示意圖示于圖1。

圖1 靶件結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Schematic diagram of target

CARR 共有20 多個輻照孔道，分布在堆芯四周，不同孔道距堆芯活性區(qū)的距離不同，孔道獲得的中子注量率也有很大差別。根據(jù)CARR 的實際情況和特點，選擇φ50 mm 孔道進行相關(guān)的堆內(nèi)傳熱實驗。

2 核發(fā)熱計算

靶件核發(fā)熱包括芯體材料發(fā)熱、鋁包殼材料及結(jié)構(gòu)件的發(fā)熱，發(fā)熱率主要與核反應(yīng)堆運行功率、材料核特性和輻照位置等因素相關(guān)。堆內(nèi)輻照過程中產(chǎn)生的中子及裂變和中子俘獲過程中產(chǎn)生的γ光子是瞬發(fā)部分熱量的主要來源。緩發(fā)部分熱量主要來源于中子活化產(chǎn)物和裂變產(chǎn)物等［2］。根據(jù)能量沉積形式，核發(fā)熱可粗略分為瞬發(fā)n、γ熱量，緩發(fā)n、γ熱量和生成核α、β、γ衰變熱3部分。由于14C是純β放射性同位素，計算中，輻照樣品n、γ熱量可由MCNP程序計算得到，生成核α、β、γ衰變熱中主要考慮了β衰變熱且假設(shè)其全部被樣品吸收。

利用MCNP進行核發(fā)熱計算，建模時除精確描述CARR 的堆內(nèi)結(jié)構(gòu)外，還對輻照靶件結(jié)構(gòu)進行了精細化處理，對內(nèi)外靶筒的結(jié)構(gòu)件、氦氣等均在模型中準確描敘，并準確模擬了真實靶件的輻照環(huán)境。通過MCNP 中的計數(shù)卡即可計算出相應(yīng)的核發(fā)熱率。

3 靶件表面溫度計算

3.1 熱工安全準則

熱工安全分析考慮的準則有：1）在正常運行狀態(tài)下，冷卻劑溫度不允許超過飽和溫度，靶件表面（外靶筒）不允許發(fā)生冷卻劑泡核沸騰；2）樣品罐外靶筒最高溫度應(yīng)低于200 ℃、靶材料中心最高溫度應(yīng)低于600 ℃；3）在事故狀態(tài)下，可能發(fā)生的靶件破損保持在可接受范圍內(nèi)，使靶件保持可冷卻的幾何形狀，能安全導(dǎo)出靶件釋熱。

3.2 熱工計算模型

靶件表面溫度的熱工計算采用RELAP5程序。對φ50mm 同位素孔道，根據(jù)靶件和垂直孔道布置、冷卻劑流程和傳熱過程，對該系統(tǒng)進行節(jié)點化，靶件節(jié)點劃分示意圖如圖2所示。圖2中：100 為堆水池，用以給定孔道入口處的邊界條件；110為孔道內(nèi)無靶件流體部分；210為垂直孔道與吊籃之間的環(huán)形流道；310為吊籃與外靶筒間的環(huán)形流道，由于在吊籃表面開孔，內(nèi)外環(huán)形流道之間是連通的，因此用接管連接兩個環(huán)形通道；400為孔道內(nèi)靶件以下的流體區(qū)域；210外連接的熱構(gòu)件為垂直孔道壁，在其之外為重水箱；210 與310 間的熱構(gòu)件為吊籃壁；與310 內(nèi)壁連接的熱構(gòu)件為靶件。

圖2 靶件節(jié)點劃分示意圖Fig.2 Schematic diagram of target node partition

4 堆內(nèi)傳熱實驗

靶件的發(fā)熱量在反應(yīng)堆運行過程中不易直接測量，但可通過測量靶件的表面溫度，間接反應(yīng)出靶件內(nèi)部靶材的發(fā)熱量，從而判定靶件在堆內(nèi)的發(fā)熱量是否符合相關(guān)要求。靶件的表面溫度通過熱電偶來測量。

在孔道內(nèi)放入實驗靶件，其中4號靶件的中心正對堆芯的活性區(qū)放置。在不同運行功率臺階（10、30和50MW）下，通過輻照實驗監(jiān)控系統(tǒng)實時監(jiān)測靶件的外表面溫度及孔道入口溫度。

測溫實驗組件由吊籃、靶件組成，具體結(jié)構(gòu)如圖3所示。共裝入6個實驗靶件。每個靶件表面周向?qū)ΨQ共安裝有兩對熱電偶，其中第4個靶件表面周向均勻安裝有3對熱電偶，另外，在吊籃頂部安裝有1對用于測量孔道內(nèi)溫度的熱電偶。

圖3 測溫實驗組件結(jié)構(gòu)示意圖Fig.3 Schematic diagram of experiment device

5 實驗結(jié)果分析

5.1 理論計算結(jié)果

1）核發(fā)熱

不同靶件距堆芯活性區(qū)的位置不同，其吸收的中子注量率也不同。通過MCNP 程序計算各靶件對應(yīng)的核發(fā)熱率，結(jié)果列于表1。由表1可見：1號靶件距堆芯活性區(qū)最遠，其吸收的中子相對較少，產(chǎn)生的核發(fā)熱率最??；4號靶件距活性區(qū)最近，其核發(fā)熱率最高。

表1 靶件發(fā)熱率Table 1 Heating rate of target

2）外靶筒最高溫度

CARR 的滿功率為60MW，此功率下的靶件發(fā)熱量最大。為研究靶件發(fā)熱，靶件的軸向發(fā)熱功率采用滿功率的計算結(jié)果。采用RELAP5程序?qū)M功率下系統(tǒng)的熱工水力行為進行計算。計算中用到的主要輸入?yún)?shù)列于表2。各靶件溫度分布如圖4所示。外靶筒的總發(fā)熱量列于表3。

由圖4和表3可見，4號靶件的外靶筒、靶芯溫度最高，分別為82.27℃和180.08 ℃，其總發(fā)熱量為262.0 W，均低于安全限值的要求。因此，在滿功率條件下，靶件在堆內(nèi)輻照產(chǎn)生的發(fā)熱量是安全的，不會影響靶件和反應(yīng)堆的安全。

5.2 實驗結(jié)果及分析

不同功率臺階時，各靶件外表面熱電偶測得的靶件外表面溫度示于圖5。由圖5 可見，反應(yīng)堆功率由10 MW 上升到20 MW，靶件外表面溫度反而下降。這是由于實驗在冬季進行，室外環(huán)境溫度較低，在低功率階段未通過冷卻塔對反應(yīng)堆進行冷卻，隨著功率的提升，溫度不斷升高，二次水通過冷卻塔后溫度迅速降低，堆水池的水溫也隨之降低，從而導(dǎo)致功率上升、靶件外表面溫度先降后升的現(xiàn)象。

表2 計算輸入?yún)?shù)Table 2 Input parameters of calculation

圖4 滿功率下靶件的溫度分布Fig.4 Temperature distribution of target under full power

表3 外靶筒的總發(fā)熱量Table 3 Total heat of outer container of target

圖5 靶件外表面溫度隨功率的變化Fig.5 Variation of target temperature with power

在50 MW 功率臺階下，外靶筒的實際測量溫度列于表4。在實驗過程中發(fā)現(xiàn)1號靶件的正對核心區(qū)位置熱電偶與6號靶件背對核心區(qū)位置熱電偶因損壞而失效，因此，本文僅選用了2～5 號靶件的數(shù)據(jù)進行分析。在50 MW功率臺階下，溫度理論值和實測值的對比列于表5。由于在計算過程中使用的是外靶筒與重水的溫差，為更準確反映計算情況［2］，本文比較的是理論值和實測值與重水的溫差。從表5可看出：對于2～5號靶件，理論值與實測值的相對偏差的絕對值不大于7.1%，說明理論計算與實驗測量結(jié)果符合較好，理論計算結(jié)果偏于保守。

表4 外靶筒實測溫度Table 4 Measured temperature at outer container of target

表5 溫度理論值與實測值對比Table 5 Comparison between calculated and measured temperatures

6 結(jié)論

通過實驗測量得到實驗靶件的表面溫度及其軸向分布，實驗測量結(jié)果與理論計算結(jié)果相吻合，理論計算結(jié)果偏于保守。實驗測量的外靶筒溫度、靶芯溫度遠低于安全準則要求，因此，輻照靶件是安全的，CARR 具備輻照生產(chǎn)14C的能力。本文結(jié)果為今后輻照靶件的裝載量、冷卻方式提供了重要實驗參數(shù)，相關(guān)理論計算也可推廣到其他孔道和核素的計算中。

［1］ 蔣炳生，翟盛廷，韋會祥，等.高比活度碳［14C］酸鋇的研制［J］.核動力工程，1997，18（1）：86-90.JIANG Bingsheng，ZHAI Shengting，WEI Huixiang，et al.Preparation of high specific activity［14C］-barium carbonate［J］.Nuclear Power Engineering，1997，18（1）：86-90（in Chinese）.

［2］ 沈峰.堆內(nèi)輻照過程中輻照靶件的核發(fā)熱和傳熱研究［J］.原子能科學(xué)技術(shù)，2003，37（4）：345-348.SHEN Feng.Research on nuclear heating and heat transfer of irradiated targets in process of inpile irradiation［J］.Atomic Energy Science and Technology，2003，37（4）：345-348（in Chinese）.