關聯效應對氖原子電子碰撞激發(fā)過程的影響

頡錄有，馬玉龍， 董晨鐘

(西北師范大學物理與電子工程學院，甘肅省原子分子物理與功能材料重點實驗室，甘肅蘭州730070)

關聯效應對氖原子電子碰撞激發(fā)過程的影響

頡錄有，馬玉龍， 董晨鐘

(西北師范大學物理與電子工程學院，甘肅省原子分子物理與功能材料重點實驗室，甘肅蘭州730070)

摘要：利用全相對論扭曲波方法，系統研究了各種碰撞能量時中性Ne原子基態(tài)2p61S0及亞穩(wěn)態(tài)2p53s3P2到2p53l(l=s,p,d)精細能級的電子碰撞激發(fā)過程，并分析了電子關聯效應對靶態(tài)能級、輻射躍遷幾率及其電子碰撞激發(fā)截面的影響.結果表明，電子關聯效應對低能區(qū)的碰撞激發(fā)截面的影響尤其顯著，靶態(tài)計算中考慮更多來自高激發(fā)態(tài)的電子關聯后，會導致低能區(qū)的碰撞激發(fā)截面降低，并在一定程度上消除了與實驗測量結果的偏差.對于2p53s和2p53p激發(fā)態(tài)，本文在關聯模型B下的計算結果與以往的實驗和理論符合的比較好.但是，對于2p53d激發(fā)態(tài)，不同理論結果之間存在較大偏差需要實驗和理論研究進一步檢驗.

關鍵詞：相對論扭曲波理論；電子碰撞激發(fā)；電子關聯效應

中圖分類號：O 562.5

文獻標志碼：A

文章編號：1001-988Ⅹ(2015)03-0035-08

Influence of electron correlation effects

on electron impact excitation of Neon atom

XIE Lu-you,MA Yu-long,DONG Chen-zhong

(Key Laboratory of Atomic and Molecular Physics & Functional Materials of Gansu Province,

College of Physics and Electronic Engineering,Northwest Normal University,Lanzhou 730070,Gansu,China)

Abstract:In this paper,electron impact excitation(EIE)process from the ground state 2p61S0and the metastate 2p53s3P2to 2p53l(l=s,p,d) excitated states of neutral Ne atom is studied systematically by using a relativity distorted wave method.The focus is mainly paid on the influence of electron correlation on target energy levels,transition rates and electron impact excitation cross sections.It is found that the electron correlation effect is especially significant for EIE cross section of neutral Ne atom in lower energy collision regions,it will largely reduce the cross sections when more consideration of the electron correlation from higher excited configurations is taken in calculation of target states.Comparison is made between the present results in correlation model B with earlier theoretical and experimental results available,a generally good agreement is found for 2p53s and 2p53p excited states.However,for 2p53d excited states,there are absent experimental results to compare,larger deviation between different theoretical results need further experimental and theoretical study to verify.

Key words:relativistic distorted-wave method;electron impact excitation;electron correlation effect

稀有氣體原子的電子碰撞激發(fā)(EIE)截面在等離子體診斷和氣體放電激光等研究中有廣泛的應用[1,2].稀有氣體原子的亞穩(wěn)態(tài)通常具有較長的壽命，亞穩(wěn)態(tài)到激發(fā)態(tài)的電子碰撞激發(fā)截面甚至會比基態(tài)的更大，利用亞穩(wěn)態(tài)的激發(fā)截面來分析低溫等離子體的輻射是人們進行等離子體診斷的重要手段.然而，由于稀有氣體原子中復雜的多電子關聯效應，對其能級結構，特別是輻射躍遷性質及其低能碰撞動力學性質的研究通常面臨許多困難[3,4].

中性Ne原子是一個具有10電子閉殼層結構的原子體系.研究電子與中性Ne原子的碰撞過程，對于揭示復雜多電子原子中的電子關聯效應、相對論效應等的影響有重要意義.同時，有關Ne原子的電子碰撞數據在太陽或星際空間元素的豐度研究、天體和實驗室等離子體狀態(tài)的診斷[5,6]以及激光工業(yè)[7,8]研究中有重要的應用.對于中性Ne原子電子碰撞激發(fā)過程的研究，目前已有許多實驗和理論研究工作.早期，Register等[9]利用光譜測量方法對Ne原子基態(tài)到40個較低能級30 eV和50 eV碰撞能時的絕對微分和積分截面進行了測量；Phillips等[10]利用激光誘導熒光測量技術對低于300 eV碰撞能時亞穩(wěn)態(tài)到2p53s能級的總截面進行了測量；Suzuki等[11]利用電子能損譜儀測量了高能碰撞時(300,400和500 eV)的微分截面和廣義振子強度；2000年，Chilton等[12]利用光學方法測量了入射電子能量從激發(fā)閾值到200 eV范圍內基態(tài)到2p53p相關激發(fā)態(tài)的碰撞激發(fā)截面；2001年，Boffard等[13]報道了激發(fā)閾到450 eV能區(qū)亞穩(wěn)態(tài)2s22p53P2到2p53p光學方法測量的碰撞激發(fā)總截面的結果；2002年Khakoo等[14]測量了基態(tài)到2p53s低于100 eV碰撞能時的積分和微分截面.比較以往的實驗研究[9-14]，高能碰撞時的結果普遍符合比較好，然而中低能時不同實驗測量結果間存在較大偏差.理論研究方面，包括Breit-Pauli R矩陣理論[15]、B-樣條R矩陣理論[16]等也被用于Ne原子基態(tài)和亞穩(wěn)態(tài)碰撞激發(fā)過程的研究中.然而，對于低能碰撞，不同理論模型的計算結果間差異較大，而且理論和實驗間的較大偏差依然存在.

近年來，基于多組態(tài)的Dirac-Fock理論方法，我們研究小組自主開發(fā)了全相對論扭曲波方法及相關計算程序REIE06[17]，并用于復雜多電子原子Mg[18]、Ar[19]、Xe[20]等的電子碰撞激發(fā)過程研究中，獲得了與實驗測量符合比較好的結果.在前期研究的基礎上，本文將利用全相對論扭曲波方法來系統研究中低能時中性Ne原子基態(tài)2p61S0及亞穩(wěn)態(tài)2p53s3P2到2p53l(l=0,1,2)激發(fā)態(tài)的電子碰撞激發(fā)過程，重點討論電子關聯效應對各種碰撞能時截面的影響，并通過與以往實驗和理論結果的比較，以期為以往實驗和理論結果間存在較大偏差的原因提供理論解釋.

1理論方法

相對論扭曲波理論中，具有能量ε(Ry)的連續(xù)電子與處于初態(tài)精細能級i的靶原子碰撞，使其激發(fā)到末態(tài)精細能級f的EIE截面可以表示為

(1)

(2)

在涉及高Z原子(或離子)電子碰撞激發(fā)截面的計算中，Breit相互作用的影響通常不能忽略[24-26].因此，在躍遷矩陣元的計算中，除了兩電子(p和q)庫侖相互作用算符1/rqp，本文也考慮了Breit相互作用算符VBreit[27]:

(3)

其中,rqp為第q個電子和第p個電子的距離；ωqp為交換虛光子的角頻率；αq和αp為Dirac矩陣.

2結果與討論

2.1靶態(tài)的能級

利用基于多組態(tài)Dirac-Fock理論方法的GRASP2K程序[21]，本文首先計算了中性Ne原子基態(tài)2p61S0及2p53l(l=0,1,2)相關激發(fā)態(tài)的能級和波函數.計算中重點考慮了兩種電子關聯模型，模型A包括了2p6，2p53l和2s2p63l(l=0,1,2)，共7個組態(tài)，37個精細結構能級；模型B在模型A的基礎上進一步考慮了2p5nl,2s2p6nl(n=4,5，l≤4)以及2p56l，2s2p66l(l=0,1)關聯組態(tài)，共包含161個精細結構能級.采用GRASP2K[21]的擴展優(yōu)化能級(EOL)方法分別在兩種電子關聯模型下對中性Ne原子的能級和波函數進行了細致計算，并考慮了Breit相互作用、QED效應和原子核效應的影響.表1給出了本文在兩種關聯模型下計算所得Ne原子的能級值，作為比較，表中也給出了NIST的結果.表2給出了兩種關聯模型下2p53s和2p53d激發(fā)態(tài)到基態(tài)2p61S0電偶極(E1)輻射躍遷的幾率并與以往理論[28]和NIST的數據進行了比較.結果表明，目前兩種關聯模型下計算能級的結果基本達到了收斂，其相對偏差小于0.4%，與NIST結果比較，相對偏差普遍小于2.5%.對于輻射躍遷幾率，很明顯模型B下計算所得長度(L)和速度(V)規(guī)范下的結果具有更好的一致性，且其與NIST及文獻[28]的結果也符合的更好.這表明在模型A的基礎上，考慮更多的電子關聯，其對能級的影響已經比較小，但對輻射躍遷性質的影響比較大.

表1　兩種關聯模型下計算所得Ne原子能級(eV)

表2　兩種關聯模型下計算的Ne原子激發(fā)態(tài)到基態(tài)躍遷幾率(s-1)與文獻[28]結果的比較.

注：a[b]=a×10b2.2基態(tài)的電子碰撞激發(fā)截面

基于對Ne原子能級和波函數的計算，利用相對論扭曲波計算程序REIE06[21]，本文進一步在兩種關聯模型下分別計算了其基態(tài)2p61S0和亞穩(wěn)態(tài)2p53s3P2到2p53l(l=s,p,d)激發(fā)態(tài)的EIE截面，為了保證結果的收斂性，最大的分波取到了κ=70.圖1給出Ne原子基態(tài)2p61S0到2p53s激發(fā)態(tài)的電子碰撞激發(fā)截面依賴入射電子能量的變化.2p53s共包含4個精細結構能級，對于基態(tài)到2p53s3P2亞穩(wěn)態(tài)的電子碰撞激發(fā)，從圖1a可以看出在低能區(qū)，文獻[9-11,14]的實驗結果之間本身存在約25%的偏差.Zatsarinny等[16]利用B樣條R矩陣理論分別考慮31態(tài)(BSR-31)和457態(tài)(BSR-457)，結果表明，靶態(tài)考慮的越多，會導致低能區(qū)的截面越小.本文在A和B兩種關聯模型下的計算結果展現出了與Zatsarinny等[16]R矩陣理論考慮不同靶態(tài)時的計算結果一致的規(guī)律，而A,B兩種模型下計算結果的顯著差異，反映出電子關聯效應是影響Ne原子低能區(qū)電子碰撞激發(fā)截面理論計算精度的重要因素.當入射電子能量大于80eV后，A,B兩種關聯模型的計算結果趨于一致，反映出高能碰撞時來自模型A以外的電子關聯對截面的影響已不重要，計算結果達到收斂.與實驗測量結果比較，在高于30eV的能區(qū),目前B模型的結果與文獻[9,10,14]的實驗結果符合比較好，但其普遍要比Zatsarinny等[16]采用R矩陣理論考慮457靶態(tài)計算的截面要大.2p53s3P0激發(fā)態(tài)的結果與2p53s3P2的結果類似.對于2p53s3P1激發(fā)態(tài)，在低能區(qū)(20～60eV)，目前模型A的結果與文獻[16]考慮31個靶態(tài)的計算結果一致，但與實驗結果相差比較大，而模型B的結果與457個靶態(tài)的R矩陣理論結果[16]以及實驗結果[9,10,14]符合的比較好；在高于60eV能區(qū)，目前模型B的結果更為接近實驗結果[10,11]，但仍有大約15%的偏差，其可能是由于分波的影響或其他原因.對于2p53s1P1激發(fā)態(tài)，在20～80eV能區(qū)，目前A和B兩種模型下計算結果符合的比較好，而文獻[16]中31態(tài)和457態(tài)的結果間偏差很大；入射電子能量高于80eV的能區(qū)，目前模型A及文獻[16]中31態(tài)R矩陣的結果基本一致并更為接近實驗測量結果[9,14].

圖1　Ne原子基態(tài)2s22p61S 0到2s22p53s激發(fā)態(tài)的EIE截面

圖2中性Ne原子基態(tài)2p61S0到2p53p3D2,3P1,1S0和3S1激發(fā)態(tài)的EIE截面

Fig2ElectronimpactexcitationcrosssectionsofNeatomfromthegroundstate

2p61S0to2p53p3D2,3P1,1S0and3S1excitedstates

圖2給出了A和B兩種關聯模型下計算所得Ne原子基態(tài)2p61S0到2p53p部分激發(fā)態(tài)的EIE截面隨入射電子能量的變化，同時，圖中也給出了Chilton等[12]的實驗結果以及Zatsarinny等[16]采用B樣條R矩陣理論分別考慮31和457態(tài)的計算結果.從圖中可以看出，對于所有的激發(fā)態(tài)，在低、中能區(qū)，目前模型A的結果明顯高估了激發(fā)截面，而且其與模型B的結果間有著顯著的差別，尤其是對于激發(fā)態(tài)2p53p1S0,模型A要比模型B的結果幾乎大一個數量級.與Chilton等[12]的實驗結果比較不難看出，對于2p53p1S0激發(fā)態(tài)，目前模型B的結果與實驗測量結果符合的非常好;對于2p53p3S1激發(fā)態(tài)，目前模型B的結果在圖中展示的整個能區(qū)與實驗結果的符合程度普遍優(yōu)于Zatsarinny等[16]R矩陣457態(tài)的計算結果；而對于激發(fā)態(tài)2p53p3D2，除了在低于30eV的能區(qū)模型B的結果與實驗測量符合比較好之外，它與2p53p3P1激發(fā)態(tài)的結果類似，在較高的能量區(qū)間，模型B及其文獻[16]R矩陣457態(tài)的結果普遍都低于Chilton等[12]的實驗結果，其原因有待進一步的理論和實驗工作去探究.

圖3給出了不同關聯模型下計算所得基態(tài)2p61S0到2p53d3P0，1,2和1P1激發(fā)態(tài)能級的EIE截面依賴入射電子能量的變化，以及與Zatsarinny等[16]分別考慮31、46和457態(tài)B樣條R矩陣理論計算結果的比較.可以看出，對于2p53d3P0,1,2態(tài)，考慮模型A之外更多高激發(fā)態(tài)的電子關聯效應，其僅對較低能區(qū)的截面有影響；但對基態(tài)到2p53d1P1的激發(fā)過程，由于其是光學允許的躍遷，相應的截面也最大，兩種關聯模型下的計算結果差異也較大.在低能區(qū)，Zatsarinny等[16]考慮了不同靶態(tài)的R矩陣理論結果間偏差也很大，偏差隨入射電子能量的增大而減小.Zatsarinny等[16]包括457態(tài)的結果在低能區(qū)明顯低于其他模型的計算結果，也低于本文模型B的結果.主要原因是在其計算中不僅考慮了束縛-束縛、束縛-連續(xù)電子間的關聯，也考慮了連續(xù)態(tài)的耦合，然而在目前扭曲波的理論中是無法考慮連續(xù)態(tài)的耦合.由于沒有相關的實驗數據可供比較，對基態(tài)2p61S0到2p53d3P0,1,2和1P1激發(fā)態(tài)的理論結果仍需實驗和其他理論的檢驗.

2.3亞穩(wěn)態(tài)的電子碰撞激發(fā)截面

圖3中性Ne原子基態(tài)2p61S0到2p53d3P0,1,2和1P1激發(fā)態(tài)的EIE截面

圖4 給出了本文計算所得兩種關聯模型下亞穩(wěn)態(tài)2p53s3P2到2p53p部分激發(fā)態(tài)的EIE截面隨入射電子能量的變化，并與Boffard等[13]的實驗結果和Zatsarinny等[16]的R矩陣理論結果進行了比較.其中，實驗結果通過光學方法獲得，且包含了級聯效應的貢獻，本文的結果均沒有考慮級聯效應.Zatsarinny等[16]分別給出了包含和不包含級聯效應的結果.從圖中可以看出，在整個圖中展示的能區(qū)范圍，本文在模型A和B下計算的結果基本相符.在激發(fā)閾值附近， 2p53p1D2激發(fā)態(tài)在模型A下的結果與實驗符合的比較好，但對于2p53p3P2、3D2和3D3激發(fā)態(tài),模型A和B的結果普遍高于實驗結果.當入射電子能量較高時，目前的理論結果又普遍低于實驗結果，其部分原因可能是由于沒有考慮級聯的貢獻.然而從Zatsarinny等[16]考慮和不考慮級聯時結果的比較可以發(fā)現，中高能區(qū)間級聯效應的影響比較小，因此，其主要原因估計仍是由于電子關聯效應.

Fig3ElectronimpactexcitationcrosssectionsofNeatomfromthegroundstate2p61S0to2p53d3P0,1,2and1P1excitedstates

圖4　中性Ne原子亞穩(wěn)態(tài)2p53s3P2到2p53p1D2,3P2,3D2和3D3激發(fā)態(tài)的EIE截面

3結論

本文利用全相對論扭曲波方法系統研究了中性Ne原子基態(tài)2p61S0和亞穩(wěn)態(tài)2p53s3P2分別到2p53l(l=s,p,d)相關激發(fā)態(tài)的電子碰撞激發(fā)截面依賴入射電子能量的變化，并討論了電子關聯效應對靶態(tài)能級、輻射躍遷幾率及碰撞激發(fā)截面的影響.通過比較A和B兩種關聯模型下計算的能級和輻射躍遷幾率發(fā)現，考慮Ne原子基組態(tài)2s22p6軌道占據的s和p電子單電子激發(fā)到3l(l=0,1,2)殼層產生的關聯組態(tài)(模型A)后，能級的計算結果已經基本收斂，更多關聯組態(tài)的考慮(模型B)對能級的影響較小，但對輻射躍遷幾率的影響較大.對于Ne原子基態(tài)和亞穩(wěn)態(tài)的電子碰撞激發(fā)過程，電子關聯效應對低能區(qū)的截面有十分顯著的影響，靶態(tài)計算中考慮的電子關聯組態(tài)越多，計算所得截面將越小.與以往的實驗測量的截面比較，模型B的結果普遍要優(yōu)于模型A的結果，模型B下計算所得2p53s的激發(fā)態(tài)和2p53p1S0激發(fā)態(tài)等的結果與以往的實驗符合的都比較好.但對于2p53p3D2、3P1、3S1等激發(fā)態(tài)，高能區(qū)的結果要普遍低于實驗值，這意味著對于更高激發(fā)態(tài)碰撞截面精確計算需要考慮更多來自高激發(fā)態(tài)的電子關聯效應.比較目前理論和R矩陣不同關聯模型時的計算結果，相似的規(guī)律性被發(fā)現;不同理論方法和不同關聯模型下計算結果間較大的偏差，如對2p53d的激發(fā)態(tài)，有待進一步的實驗和理論研究予以檢驗.

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(責任編輯孫對兄)

作者簡介：頡錄有(1975—)，男，甘肅武山人，副教授，博士，碩士研究生導師.主要研究方向為原子結構與原子碰撞.E-mail:xiely@nwnu.edu.cn

基金項目:國家自然科學基金資助項目(U1331122，U1332206，11274254,11464042)

收稿日期：2015-01-21;修改稿收到日期:2015-03-10