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    離子交換色譜法測定葡萄糖氧化反應(yīng)液中的葡萄糖和葡萄糖酸*

    2014-12-24 05:20:18王鑫梁文輝劉穎慧趙富華法蕓
    化學(xué)分析計(jì)量 2014年1期
    關(guān)鍵詞:陰離子標(biāo)準(zhǔn)溶液酸鈉

    王鑫,梁文輝,劉穎慧,趙富華,法蕓

    (1.青島大學(xué)化學(xué)科學(xué)與工程學(xué)院,山東青島 266071;2.中國科學(xué)院青島生物能源與過程研究所,生物基材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,山東青島 266101;3.山東農(nóng)業(yè)大學(xué)食品科學(xué)與工程學(xué)院,山東泰安 271018)

    葡萄糖酸和葡萄糖酸鹽是具有廣泛用途的有機(jī)酸(鹽),它們可直接用作食品、飲料及醫(yī)藥生產(chǎn)中的添加劑,可替代能污染環(huán)境的多磷酸鹽來制造清潔劑,可成為生物降解的螯合劑,還可作為織物加工和金屬加工的助劑,在建筑工業(yè)上作為混凝土的塑化劑、減水劑和緩凝劑,及用于電鍍、膠卷制造等許多工業(yè)領(lǐng)域[1]。然而目前我國葡萄糖酸鹽的年產(chǎn)量不足千噸,因此對葡萄糖氧化制葡萄糖酸(鹽)反應(yīng)的研究具有重要意義。相關(guān)研究需要準(zhǔn)確了解不同反應(yīng)階段或反應(yīng)類型的樣品中葡萄糖和葡萄糖酸含量[2–5]。

    高效液相色譜(HPLC)法是目前廣泛應(yīng)用的分析手段[6–8],其中離子色譜法利用離子排斥分離,但反應(yīng)物葡萄糖與其氧化產(chǎn)物葡萄糖酸鈉的出峰位置重合,需要串聯(lián)紫外檢測器和示差檢測器檢測[9–10]。該方法的靈敏度相對較低,低濃度的組分不易檢測。含有金屬催化劑的反應(yīng)體系,基體對離子色譜柱的影響較大,檢測結(jié)果不夠理想。高效陰離子交換色譜–積分脈沖安培法已經(jīng)廣泛應(yīng)用于多種食品和飲料中糖的分析[11–16],主要利用離子色譜專用糖柱來分離,如Thermo Fisher公司的CarboPac PA20,CarboPac PA10等色譜柱,但該體系用于葡萄糖和葡萄糖酸(鹽)的分離仍存在共淋洗的問題。

    筆者采用陰離子柱IonPac AS11–HC,利用積分脈沖安培檢測,實(shí)現(xiàn)了葡萄糖與葡萄糖酸的完全基線分離,有效解決了基體干擾和靈敏度低的問題。該方法簡單,分析速度快,分析結(jié)果準(zhǔn)確可靠。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要儀器與試劑

    多功能離子色譜系統(tǒng):ICS–5000型,雙泵模塊、電化學(xué)檢測器/色譜模塊、淋洗液自動發(fā)生器模塊、自動進(jìn)樣器模塊,Chromeleon 6.8色譜軟件,美國Thermo Scientific公司;

    超純水制備儀:Milli-Q?Advantage A10型,美國密理博公司;

    葡萄糖與葡萄糖酸鈉標(biāo)準(zhǔn)品:優(yōu)級純,純度不低于99.5%,阿拉丁試劑(上海)有限公司;

    樣品:鎳催化劑,堿性條件下的葡萄糖氧化反應(yīng)液;

    實(shí)驗(yàn)用水為超純水(電阻率為18.2 MΩ·cm)。

    1.2 色譜條件

    色譜柱:IonPac AS11–HC型陰離子交換色譜柱(250 mm×4 mm),IonPac AG11–HC型保護(hù)柱(50 mm×4 mm);流動相:5 mmol/L KOH溶液,流量為1.0 mL/min,等度洗脫;進(jìn)樣體積:25μL;柱溫:30℃;脈沖安培檢測;金工作電極;Ag/AgCl 參比電極;檢測電位波形見表1。

    表1 檢測電位波形

    1.3 標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制

    配制100 mg/L葡萄糖和葡萄糖酸鈉的標(biāo)準(zhǔn)儲備液,然后用其配成表2中不同濃度的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,按1.2色譜條件進(jìn)樣分析,以峰面積y為縱坐標(biāo),以標(biāo)準(zhǔn)溶液的質(zhì)量濃度x (mg/L)為橫坐標(biāo),繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。

    表2 系列混合標(biāo)準(zhǔn)溶液的質(zhì)量濃度 mg/L

    1.4 樣品處理

    取3.0 mL樣品,置于5 mL塑料離心管中,以6 000 r/min速度離心5 min,固體雜質(zhì)沉淀于離心管底。取適量上清液經(jīng)0.22 μm濾膜過濾除去微米級懸浮物,濾液待檢測。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 色譜條件的選擇和優(yōu)化

    利用離子排斥原理分離,若采用BioRad Aminex HPX–87H色譜柱,流動相為0.005 mol/L的H2SO4水溶液,葡萄糖與其氧化產(chǎn)物葡萄糖酸鈉,出峰位置重合,需要串聯(lián)紫外檢測器和示差檢測器檢測。利用陰離子交換原理分離,先選擇Thermo Fisher的專用糖柱CarboPac PA20,CarboPac PA10色譜柱對混合標(biāo)準(zhǔn)溶液進(jìn)行分析,葡萄糖和葡萄糖酸(鹽)的分離仍存在共淋洗。因此選擇季銨鹽乳膠直徑小的IonPac AS11–HC色譜柱分離。

    一般來說,無機(jī)和有機(jī)酸的pKa值大于7的鹽均可作IC中的離子淋洗液。OH–是最合適的淋洗離子,因?yàn)橹灰种破鞯娜萘孔銐虼螅琌H–在抑制器全部被轉(zhuǎn)化為水而與其初始及最終濃度無關(guān)。OH–淋洗液是堿性溶液,容易吸收空氣中的二氧化碳,因此必須嚴(yán)格控制配制條件[17]。而用淋洗液在線發(fā)生器是一個(gè)很好的選擇,可以消除人工配制溶液和試劑雜質(zhì)等引入的誤差,色譜重現(xiàn)性良好。

    試驗(yàn)了多個(gè)淋洗液濃度(1.0,2.0,2.5,5.0,7.5,10.0,15.0 mmol/L),流量為1.0 mL/min進(jìn)行等度洗脫,結(jié)果發(fā)現(xiàn)5.0 mmol/L KOH淋洗液可使葡萄糖和葡萄糖酸鈉實(shí)現(xiàn)了完全的基線分離,而且分析工作在15 min內(nèi)完成,效率較高。因此選擇KOH淋洗液的濃度為5.0 mmol/L。

    2.2 標(biāo)準(zhǔn)工作曲線

    按照表2數(shù)據(jù)配制的系列混合標(biāo)準(zhǔn)溶液依次進(jìn)樣,以峰面積y為縱坐標(biāo)、標(biāo)準(zhǔn)溶液的質(zhì)量濃度x(mg/L)為橫坐標(biāo)進(jìn)行線性回歸,線性方程、相關(guān)系數(shù)和檢出限(3倍的噪音/響應(yīng)值)見表3。

    表3 線性方程、相關(guān)系數(shù)及檢測限

    2.3 方法精密度

    選擇表2中5#混合標(biāo)準(zhǔn)溶液連續(xù)進(jìn)樣6次,測定結(jié)果見表4。由表4可知,葡萄糖及葡萄糖酸測定結(jié)果的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于1.50%。

    表4 精密度試驗(yàn)結(jié)果(n=6)

    2.4 加標(biāo)回收試驗(yàn)

    在反應(yīng)時(shí)間為2.0 h的樣品中,加入質(zhì)量濃度均為10.0 mg/L的葡萄糖、葡萄糖酸鈉標(biāo)準(zhǔn)溶液,按照1.3樣品處理方法處理后測定,測定結(jié)果見表5。由表5可知,葡萄糖、葡萄糖酸鈉的平均回收率分別為99.50%,109.0%,表明本法測量準(zhǔn)確度較高。

    表5 樣品加標(biāo)回收試驗(yàn)結(jié)果

    圖1為加標(biāo)質(zhì)量濃度為1.00 mg/L的樣品色譜圖。由圖1可知,葡萄糖、葡萄糖酸實(shí)現(xiàn)了完全的基線分離。

    圖1 加標(biāo)樣品中葡萄糖和葡萄糖酸的色譜圖

    2.5 實(shí)際樣品分析

    將4個(gè)不同反應(yīng)時(shí)間的葡萄糖催化反應(yīng)液樣品按照1.3樣品處理方法進(jìn)行處理,樣品中葡萄糖和葡萄糖酸鈉得到了較好分離,色譜峰形尖銳,測定結(jié)果列入表6。圖2為測定4個(gè)實(shí)際樣品的離子色譜圖。

    3 結(jié)語

    采用陰離子交換–脈沖安培檢測法測定葡萄糖催化反應(yīng)液中葡萄糖和葡萄糖酸鈉的含量,該法操作簡單,靈敏度較高,重現(xiàn)性和相關(guān)性好。該方法為葡萄糖氧化制葡萄糖酸(鹽)反應(yīng)的研究提供了有效的技術(shù)手段。

    表6 不同反應(yīng)時(shí)間樣品的測定結(jié)果 mg/L

    圖2 標(biāo)準(zhǔn)混合物和四種樣品的色譜圖。

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