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    基于紅外光譜概率神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的訶子產(chǎn)地鑒別

    2014-12-12 09:57安生梅吳啟勛吉守祥
    湖北農(nóng)業(yè)科學(xué) 2014年20期
    關(guān)鍵詞:小波變換訶子

    安生梅+吳啟勛+吉守祥

    摘要:利用傅里葉變換紅外光譜,測定了不同產(chǎn)地訶子(Terminalia chebula Retz.)樣品的紅外光譜圖。采用常規(guī)預(yù)處理方法和小波變換對紅外光譜原始數(shù)據(jù)進(jìn)行了預(yù)處理,并采用主成分分析進(jìn)一步壓縮光譜數(shù)據(jù),前3個主成分的累積貢獻(xiàn)率為98.054%。以前3個主成分作為網(wǎng)絡(luò)輸入,訶子產(chǎn)地類別作為網(wǎng)絡(luò)輸出,建立了概率神經(jīng)網(wǎng)絡(luò),同時對建立該網(wǎng)絡(luò)模型的擴展常數(shù)進(jìn)行了分析。模型分析表明,建立的網(wǎng)絡(luò)模型能夠?qū)?0個訶子樣品進(jìn)行產(chǎn)地鑒別,紅外光譜法結(jié)合神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可作為中藥材產(chǎn)地分類鑒別的一種新的現(xiàn)代化方法。

    關(guān)鍵詞:訶子(Terminalia chebula Retz.);傅里葉變換紅外光譜;小波變換;概率神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)

    中圖分類號:O657.33 ? ? ? ?文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A ? ? ? ?文章編號:0439-8114(2014)20-4977-03

    DOI:10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2014.20.056

    Identifying the Origin of Terminalia chebula Retz. Based on Infrared Spectrum

    and Probability Neural Networks

    AN Sheng-mei,WU Qi-xun,JI Shou-xiang

    (College of Chemistry and Life Sciences,Qinghai University for Nationalities,Xining ?810007,China)

    Abstract: Infrared spectrum of Terminalia chebula Retz. from different fields were determined by Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR). The original data matrix of FTIR were pretreated with common preprocessing and wavelet transform. The spectra variables were compressed through the wavelet transformation. The principal component analysis (PCA) method was used to compress the spectral data. The PCA results showed that the first three principal components had the cumulative reliability of 98.054%. The first 3 principal components were used for input nods of probability neural network model and the area sorts of Terminalia chebula Retz.were used for parameters of export. The spread of the probability neural networks model were studied in detail. The model distinguished the producing area of the 40 samples of Terminalia chebula Retz. correctly. The infrared spectral technology combined with the artificial neural networks was proved to be a reliable and practical method for identifying of geographical origin of Lycium barbarum L. It will provide a new reference for the identification of traditional chinese medicine.

    Key words:Terminalia chebula Retz.; fourier transform infrared spectroscopy; wavelet transform; probability neural networks

    訶子為使君子科植物訶子(Terminalia chebula Retz.)或絨毛訶子[T.bellerica (Gaertn.) Roxb.]的干燥成熟果實[1],其為《中國藥典》收載品種,訶子原產(chǎn)于印度、緬甸等地,我國云南、廣西、廣東、西藏等地均有分布。訶子苦、酸、澀、平,歸肺、大腸經(jīng),具有澀腸斂肺、降火利咽之功效,用于治療久瀉久痢、便血脫肛、肺虛喘咳、久咳不止、咽痛音啞等。現(xiàn)代藥理試驗證明,訶子具有抑菌、殺滅或抑制惡性腫瘤細(xì)胞等作用[2,3],臨床應(yīng)用廣泛,尤其在藏藥和蒙藥中最為常用[4,5]。本草考證表明,現(xiàn)今訶子品種和產(chǎn)地均已增多,云南省為現(xiàn)今訶子主產(chǎn)地,所產(chǎn)的絨毛訶子為全國主流品種[6]。但其質(zhì)量鑒別至今仍處于被動狀態(tài),僅有一些薄層、色譜及紫外光譜方法鑒別訶子質(zhì)量的報道[7,8]。截至目前,針對訶子質(zhì)量鑒別比較系統(tǒng)的現(xiàn)代紅外光譜方法未見報道。藥材的紅外光譜是其各個成分的光譜疊加而成的,是藥材本質(zhì)特征的反映。不同產(chǎn)地訶子因是同一品種組成相似,紅外光譜整體上有較大的相似性;但產(chǎn)地不同,一些組成又存在差異,必然反映在紅外光譜的指紋區(qū)存在差異。這種細(xì)微差異很難單純通過譜圖觀察區(qū)分其特征,通過一些化學(xué)計量學(xué)方法則能夠?qū)崿F(xiàn)對不同產(chǎn)地藥材的自動識別。本研究根據(jù)不同產(chǎn)地訶子紅外光譜數(shù)據(jù),結(jié)合小波變換對紅外光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行消噪和壓縮,采用概率神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對小波變換處理后的紅外光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行分析,并實現(xiàn)了對訶子的產(chǎn)地鑒別。endprint

    1 ?訶子紅外光譜分析

    1.1 ?材料

    本研究選用40個不同產(chǎn)地的訶子樣品,采自國內(nèi)云南、廣西、廣東、西藏等地區(qū)及國外緬甸、印度等地。經(jīng)青海藏醫(yī)藥研究所庫進(jìn)良研究員鑒定為使君子科植物訶子或絨毛訶子的干燥成熟果實即訶子。樣品來源見表1,將采集的干果置于普通干燥箱內(nèi)60 ℃干燥至恒重,取出用微型植物粉碎機粉碎裝袋密封備用。

    1.2 ?儀器及藥品

    儀器:IRPrestge-21型傅里葉變換紅外光譜儀,購自日本島津公司,分辨率為0.5~1.0 cm,信噪比為40 000∶1。檢測器采用新型高靈敏度DLATGS檢測器,可實現(xiàn)FTIR分析的高靈敏度和良好的穩(wěn)定性。

    藥品:光譜純溴化鉀購自天津天光光學(xué)儀器有限公司。

    1.3 ?不同產(chǎn)地訶子紅外光譜測定

    取已烘干至恒重粉碎的訶子樣品,過100目篩,并取1 mg過篩后的訶子粉與100 mg光譜純的溴化鉀在研缽中混合均勻后壓片,用IRPrestge-21型傅里葉變換紅外光譜儀測定紅外光譜。測定范圍4 000~400 cm-1,掃描信號累加16次,分辨率4 cm-1。為了降低誤差,譜圖基線采用儀器自帶軟件自動進(jìn)行多點基線校正和平滑處理。每個樣品平行測定3次,取其平均值作為該樣品的原始光譜,得到不同產(chǎn)地訶子的紅外光譜數(shù)據(jù)及圖像(圖1)。

    2 ?人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建模

    2.1 ?常規(guī)紅外光譜的預(yù)處理

    采用標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)變換、多元散射校正等常規(guī)紅外光譜的預(yù)處理方法[9],對訶子紅外光譜進(jìn)行了預(yù)處理。雖然能夠校正因散射而引起的光譜誤差,但總體上看,變換后消噪并不理想,也不能用于光譜數(shù)據(jù)壓縮,效果有限。

    2.2 ?紅外光譜的小波變換預(yù)處理

    本研究將小波變換用于訶子紅外光譜的降噪和壓縮[10],均在在MATLAB小波工具箱下通過編程實現(xiàn)。采用均方根誤差RMS評價小波信號降噪和壓縮性能[11]:

    RMS=■■(A■■-A■■)2■

    其中,A■■為降噪或壓縮后數(shù)據(jù)重構(gòu)光譜第k波長的吸光度,A■■為原始光譜第k波長的吸光度。原始信號與消噪或壓縮信號的均方根誤差RMS越小,則消噪或壓縮信號就越接近于原始信號,消噪或壓縮效果越好。

    通過對常用小波基函數(shù)的篩選,選取高階正交緊支集Daubechies(db5)小波作為小波變換的母函數(shù),因為支集長度太短不消失矩太低,不利于信號能量的集中;而支集太長,通常會產(chǎn)生邊界問題,不利于消噪,選階數(shù)N=5是合適的。wmaxlev函數(shù)確定小波分解時的最高分解層數(shù)(本研究選定的層數(shù)N=3),采用thselect函數(shù)對比分析4種不同的小波閾值降噪模型對光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行降噪的效果(RMS評價),確定采用啟發(fā)式SURE(heursure)方法獲取閾值,然后對光譜信號從第一層到第N層的高頻系數(shù)進(jìn)行閾值量化處理。實際小波變換后,原始信號消噪與壓縮信號的均方根誤差RMS很小,平均達(dá)到10-6~10-5數(shù)量級,與光譜分析誤差相當(dāng),表明降噪、壓縮效果良好。光譜經(jīng)壓縮,數(shù)據(jù)長度由1 868壓縮至241,為原始數(shù)據(jù)的1/8。小波變換重構(gòu)后的壓縮數(shù)據(jù),消去了噪聲,但仍保留了原始光譜數(shù)據(jù)的信息(圖2),可以用于人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法鑒別訶子產(chǎn)地。

    2.3 ?人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建模

    2.3.1 ?訶子紅外光譜的系統(tǒng)聚類分析 ?從訶子小波降噪和壓縮后的樣品紅外光譜數(shù)據(jù)矩陣標(biāo)準(zhǔn)化后的數(shù)據(jù)出發(fā),選定標(biāo)準(zhǔn)化歐氏距離(seuclidean)作為樣品相似性的測度,采用離差平方和(ward)法作為類與類之間的距離,應(yīng)用MATLAB編程,作系統(tǒng)聚類分析。結(jié)果表明,30個樣品明顯聚為4類(國外的4個樣品歸入到國內(nèi)的產(chǎn)地類別)。其中,8個云南主產(chǎn)地訶子樣品和2個緬甸樣品、8個廣西訶子樣品分別聚為一類,廣東、西藏和印度訶子樣品也分別聚為一類,但樣品之間分類有交叉,其中有兩個廣東樣品,落入西藏類別。因此擬采用分類準(zhǔn)確度高的人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立產(chǎn)地鑒別模型。

    2.3.2 ?人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建模 ?盡管對樣品紅外光譜進(jìn)行了壓縮,但每個樣品仍然有241個數(shù)據(jù),不宜直接作為人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入數(shù)據(jù),可采用主成分分析壓縮數(shù)據(jù)[12]。以訶子小波降噪和壓縮后的紅外光譜數(shù)據(jù)矩陣標(biāo)準(zhǔn)化后的數(shù)據(jù)作主成分分析。前3個主成分方差累積貢獻(xiàn)達(dá)98.054%(λ1=161.52,λ2= 67.277,λ3=7.517 2),即取前3個主成分就能保留原紅外光譜數(shù)據(jù)矩陣的98.054%信息。因涉及多產(chǎn)地鑒別,選用以分類見長的概率神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行訶子產(chǎn)地的鑒別。MATLAB神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)工具箱中newpnn函數(shù)可以方便地創(chuàng)建概率神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。

    主要網(wǎng)絡(luò)參數(shù)如下:網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)3-30-4,即輸入神經(jīng)元3個,對應(yīng)于訶子訓(xùn)練樣品的前3個主成分,隱層30個神經(jīng)元,對應(yīng)訶子訓(xùn)練樣品個數(shù),輸出層神經(jīng)元4個,對應(yīng)訶子樣品的類別,以1.0代表云南訶子樣品,2.0代表廣西訶子樣品,以3.0代表廣東訶子樣品,4.0代表西藏訶子樣品。2個緬甸樣品劃分為云南1.0類別,2個印度樣品劃分為西藏4.0類別。隱層的傳遞函數(shù)是徑向基函數(shù)(radbas),輸出層為競爭層,競爭傳遞函數(shù)compet的功能是找出隱層徑向基傳遞函數(shù)中各元素的最大值,并且使與最大值對應(yīng)類別的神經(jīng)元輸出為1,其他類別的神經(jīng)元輸出為0。

    3 ?小結(jié)

    以測定的不同產(chǎn)地訶子紅外光譜為研究對象,采用小波變換技術(shù),均方根誤差RMS作為降噪與壓縮性能評價指標(biāo),對紅外光譜進(jìn)行了消噪和壓縮,小波變換重構(gòu)后的壓縮數(shù)據(jù),既保持了原紅外光譜的特征,又有效地減少了光譜變量。據(jù)此結(jié)合概率神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立了不同訶子產(chǎn)地鑒別模型。該網(wǎng)絡(luò)模型對產(chǎn)地鑒別預(yù)測效果很好,能鑒別訶子主產(chǎn)地或偽劣訶子,正確識別率達(dá)到100%。紅外光譜結(jié)合適當(dāng)?shù)幕瘜W(xué)計量學(xué)如人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法,具有制樣簡單方便、測定快捷、譜圖準(zhǔn)確、重現(xiàn)性好等優(yōu)點,適合大量樣品的快速鑒別研究,有一定的可靠性和實用性,從而為訶子分類鑒別、質(zhì)量控制提供了新的適用方法,也為鑒別其他中草藥提供了思路。

    參考文獻(xiàn):

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    [12] 曹紅翠,吳啟勛.中藥甘草中微量元素的主成分分析和系統(tǒng)聚類分析[J].甘肅聯(lián)合大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版),2010,24(2):61-63.endprint

    1 ?訶子紅外光譜分析

    1.1 ?材料

    本研究選用40個不同產(chǎn)地的訶子樣品,采自國內(nèi)云南、廣西、廣東、西藏等地區(qū)及國外緬甸、印度等地。經(jīng)青海藏醫(yī)藥研究所庫進(jìn)良研究員鑒定為使君子科植物訶子或絨毛訶子的干燥成熟果實即訶子。樣品來源見表1,將采集的干果置于普通干燥箱內(nèi)60 ℃干燥至恒重,取出用微型植物粉碎機粉碎裝袋密封備用。

    1.2 ?儀器及藥品

    儀器:IRPrestge-21型傅里葉變換紅外光譜儀,購自日本島津公司,分辨率為0.5~1.0 cm,信噪比為40 000∶1。檢測器采用新型高靈敏度DLATGS檢測器,可實現(xiàn)FTIR分析的高靈敏度和良好的穩(wěn)定性。

    藥品:光譜純溴化鉀購自天津天光光學(xué)儀器有限公司。

    1.3 ?不同產(chǎn)地訶子紅外光譜測定

    取已烘干至恒重粉碎的訶子樣品,過100目篩,并取1 mg過篩后的訶子粉與100 mg光譜純的溴化鉀在研缽中混合均勻后壓片,用IRPrestge-21型傅里葉變換紅外光譜儀測定紅外光譜。測定范圍4 000~400 cm-1,掃描信號累加16次,分辨率4 cm-1。為了降低誤差,譜圖基線采用儀器自帶軟件自動進(jìn)行多點基線校正和平滑處理。每個樣品平行測定3次,取其平均值作為該樣品的原始光譜,得到不同產(chǎn)地訶子的紅外光譜數(shù)據(jù)及圖像(圖1)。

    2 ?人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建模

    2.1 ?常規(guī)紅外光譜的預(yù)處理

    采用標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)變換、多元散射校正等常規(guī)紅外光譜的預(yù)處理方法[9],對訶子紅外光譜進(jìn)行了預(yù)處理。雖然能夠校正因散射而引起的光譜誤差,但總體上看,變換后消噪并不理想,也不能用于光譜數(shù)據(jù)壓縮,效果有限。

    2.2 ?紅外光譜的小波變換預(yù)處理

    本研究將小波變換用于訶子紅外光譜的降噪和壓縮[10],均在在MATLAB小波工具箱下通過編程實現(xiàn)。采用均方根誤差RMS評價小波信號降噪和壓縮性能[11]:

    RMS=■■(A■■-A■■)2■

    其中,A■■為降噪或壓縮后數(shù)據(jù)重構(gòu)光譜第k波長的吸光度,A■■為原始光譜第k波長的吸光度。原始信號與消噪或壓縮信號的均方根誤差RMS越小,則消噪或壓縮信號就越接近于原始信號,消噪或壓縮效果越好。

    通過對常用小波基函數(shù)的篩選,選取高階正交緊支集Daubechies(db5)小波作為小波變換的母函數(shù),因為支集長度太短不消失矩太低,不利于信號能量的集中;而支集太長,通常會產(chǎn)生邊界問題,不利于消噪,選階數(shù)N=5是合適的。wmaxlev函數(shù)確定小波分解時的最高分解層數(shù)(本研究選定的層數(shù)N=3),采用thselect函數(shù)對比分析4種不同的小波閾值降噪模型對光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行降噪的效果(RMS評價),確定采用啟發(fā)式SURE(heursure)方法獲取閾值,然后對光譜信號從第一層到第N層的高頻系數(shù)進(jìn)行閾值量化處理。實際小波變換后,原始信號消噪與壓縮信號的均方根誤差RMS很小,平均達(dá)到10-6~10-5數(shù)量級,與光譜分析誤差相當(dāng),表明降噪、壓縮效果良好。光譜經(jīng)壓縮,數(shù)據(jù)長度由1 868壓縮至241,為原始數(shù)據(jù)的1/8。小波變換重構(gòu)后的壓縮數(shù)據(jù),消去了噪聲,但仍保留了原始光譜數(shù)據(jù)的信息(圖2),可以用于人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法鑒別訶子產(chǎn)地。

    2.3 ?人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建模

    2.3.1 ?訶子紅外光譜的系統(tǒng)聚類分析 ?從訶子小波降噪和壓縮后的樣品紅外光譜數(shù)據(jù)矩陣標(biāo)準(zhǔn)化后的數(shù)據(jù)出發(fā),選定標(biāo)準(zhǔn)化歐氏距離(seuclidean)作為樣品相似性的測度,采用離差平方和(ward)法作為類與類之間的距離,應(yīng)用MATLAB編程,作系統(tǒng)聚類分析。結(jié)果表明,30個樣品明顯聚為4類(國外的4個樣品歸入到國內(nèi)的產(chǎn)地類別)。其中,8個云南主產(chǎn)地訶子樣品和2個緬甸樣品、8個廣西訶子樣品分別聚為一類,廣東、西藏和印度訶子樣品也分別聚為一類,但樣品之間分類有交叉,其中有兩個廣東樣品,落入西藏類別。因此擬采用分類準(zhǔn)確度高的人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立產(chǎn)地鑒別模型。

    2.3.2 ?人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建模 ?盡管對樣品紅外光譜進(jìn)行了壓縮,但每個樣品仍然有241個數(shù)據(jù),不宜直接作為人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入數(shù)據(jù),可采用主成分分析壓縮數(shù)據(jù)[12]。以訶子小波降噪和壓縮后的紅外光譜數(shù)據(jù)矩陣標(biāo)準(zhǔn)化后的數(shù)據(jù)作主成分分析。前3個主成分方差累積貢獻(xiàn)達(dá)98.054%(λ1=161.52,λ2= 67.277,λ3=7.517 2),即取前3個主成分就能保留原紅外光譜數(shù)據(jù)矩陣的98.054%信息。因涉及多產(chǎn)地鑒別,選用以分類見長的概率神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行訶子產(chǎn)地的鑒別。MATLAB神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)工具箱中newpnn函數(shù)可以方便地創(chuàng)建概率神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。

    主要網(wǎng)絡(luò)參數(shù)如下:網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)3-30-4,即輸入神經(jīng)元3個,對應(yīng)于訶子訓(xùn)練樣品的前3個主成分,隱層30個神經(jīng)元,對應(yīng)訶子訓(xùn)練樣品個數(shù),輸出層神經(jīng)元4個,對應(yīng)訶子樣品的類別,以1.0代表云南訶子樣品,2.0代表廣西訶子樣品,以3.0代表廣東訶子樣品,4.0代表西藏訶子樣品。2個緬甸樣品劃分為云南1.0類別,2個印度樣品劃分為西藏4.0類別。隱層的傳遞函數(shù)是徑向基函數(shù)(radbas),輸出層為競爭層,競爭傳遞函數(shù)compet的功能是找出隱層徑向基傳遞函數(shù)中各元素的最大值,并且使與最大值對應(yīng)類別的神經(jīng)元輸出為1,其他類別的神經(jīng)元輸出為0。

    3 ?小結(jié)

    以測定的不同產(chǎn)地訶子紅外光譜為研究對象,采用小波變換技術(shù),均方根誤差RMS作為降噪與壓縮性能評價指標(biāo),對紅外光譜進(jìn)行了消噪和壓縮,小波變換重構(gòu)后的壓縮數(shù)據(jù),既保持了原紅外光譜的特征,又有效地減少了光譜變量。據(jù)此結(jié)合概率神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立了不同訶子產(chǎn)地鑒別模型。該網(wǎng)絡(luò)模型對產(chǎn)地鑒別預(yù)測效果很好,能鑒別訶子主產(chǎn)地或偽劣訶子,正確識別率達(dá)到100%。紅外光譜結(jié)合適當(dāng)?shù)幕瘜W(xué)計量學(xué)如人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法,具有制樣簡單方便、測定快捷、譜圖準(zhǔn)確、重現(xiàn)性好等優(yōu)點,適合大量樣品的快速鑒別研究,有一定的可靠性和實用性,從而為訶子分類鑒別、質(zhì)量控制提供了新的適用方法,也為鑒別其他中草藥提供了思路。

    參考文獻(xiàn):

    [1] 中華人民共和國衛(wèi)生部藥典委員會.中華人民共和國藥典(一部)[M].北京:化學(xué)工業(yè)出版社,2005.129.

    [2] 周同惠.紙色譜和薄層色譜[M].北京:科學(xué)出版社,1989.

    [3] 王金華,孫芳云,杜冠華.訶子的藥理作用研究進(jìn)展[J].中國民族醫(yī)藥志,2006,12(6):45-47.

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    [6] 陳建南,徐鴻華.訶子的產(chǎn)地和品種考證[J].中藥材,1996,19(10):533-535.

    [7] 丁 ?崗,陸蘊如,冀春茹,等.訶子的薄層色譜鑒別[J].北京中醫(yī)藥大學(xué)學(xué)報,2001,24(1):45-46.

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    [12] 曹紅翠,吳啟勛.中藥甘草中微量元素的主成分分析和系統(tǒng)聚類分析[J].甘肅聯(lián)合大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版),2010,24(2):61-63.endprint

    1 ?訶子紅外光譜分析

    1.1 ?材料

    本研究選用40個不同產(chǎn)地的訶子樣品,采自國內(nèi)云南、廣西、廣東、西藏等地區(qū)及國外緬甸、印度等地。經(jīng)青海藏醫(yī)藥研究所庫進(jìn)良研究員鑒定為使君子科植物訶子或絨毛訶子的干燥成熟果實即訶子。樣品來源見表1,將采集的干果置于普通干燥箱內(nèi)60 ℃干燥至恒重,取出用微型植物粉碎機粉碎裝袋密封備用。

    1.2 ?儀器及藥品

    儀器:IRPrestge-21型傅里葉變換紅外光譜儀,購自日本島津公司,分辨率為0.5~1.0 cm,信噪比為40 000∶1。檢測器采用新型高靈敏度DLATGS檢測器,可實現(xiàn)FTIR分析的高靈敏度和良好的穩(wěn)定性。

    藥品:光譜純溴化鉀購自天津天光光學(xué)儀器有限公司。

    1.3 ?不同產(chǎn)地訶子紅外光譜測定

    取已烘干至恒重粉碎的訶子樣品,過100目篩,并取1 mg過篩后的訶子粉與100 mg光譜純的溴化鉀在研缽中混合均勻后壓片,用IRPrestge-21型傅里葉變換紅外光譜儀測定紅外光譜。測定范圍4 000~400 cm-1,掃描信號累加16次,分辨率4 cm-1。為了降低誤差,譜圖基線采用儀器自帶軟件自動進(jìn)行多點基線校正和平滑處理。每個樣品平行測定3次,取其平均值作為該樣品的原始光譜,得到不同產(chǎn)地訶子的紅外光譜數(shù)據(jù)及圖像(圖1)。

    2 ?人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建模

    2.1 ?常規(guī)紅外光譜的預(yù)處理

    采用標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)變換、多元散射校正等常規(guī)紅外光譜的預(yù)處理方法[9],對訶子紅外光譜進(jìn)行了預(yù)處理。雖然能夠校正因散射而引起的光譜誤差,但總體上看,變換后消噪并不理想,也不能用于光譜數(shù)據(jù)壓縮,效果有限。

    2.2 ?紅外光譜的小波變換預(yù)處理

    本研究將小波變換用于訶子紅外光譜的降噪和壓縮[10],均在在MATLAB小波工具箱下通過編程實現(xiàn)。采用均方根誤差RMS評價小波信號降噪和壓縮性能[11]:

    RMS=■■(A■■-A■■)2■

    其中,A■■為降噪或壓縮后數(shù)據(jù)重構(gòu)光譜第k波長的吸光度,A■■為原始光譜第k波長的吸光度。原始信號與消噪或壓縮信號的均方根誤差RMS越小,則消噪或壓縮信號就越接近于原始信號,消噪或壓縮效果越好。

    通過對常用小波基函數(shù)的篩選,選取高階正交緊支集Daubechies(db5)小波作為小波變換的母函數(shù),因為支集長度太短不消失矩太低,不利于信號能量的集中;而支集太長,通常會產(chǎn)生邊界問題,不利于消噪,選階數(shù)N=5是合適的。wmaxlev函數(shù)確定小波分解時的最高分解層數(shù)(本研究選定的層數(shù)N=3),采用thselect函數(shù)對比分析4種不同的小波閾值降噪模型對光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行降噪的效果(RMS評價),確定采用啟發(fā)式SURE(heursure)方法獲取閾值,然后對光譜信號從第一層到第N層的高頻系數(shù)進(jìn)行閾值量化處理。實際小波變換后,原始信號消噪與壓縮信號的均方根誤差RMS很小,平均達(dá)到10-6~10-5數(shù)量級,與光譜分析誤差相當(dāng),表明降噪、壓縮效果良好。光譜經(jīng)壓縮,數(shù)據(jù)長度由1 868壓縮至241,為原始數(shù)據(jù)的1/8。小波變換重構(gòu)后的壓縮數(shù)據(jù),消去了噪聲,但仍保留了原始光譜數(shù)據(jù)的信息(圖2),可以用于人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法鑒別訶子產(chǎn)地。

    2.3 ?人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建模

    2.3.1 ?訶子紅外光譜的系統(tǒng)聚類分析 ?從訶子小波降噪和壓縮后的樣品紅外光譜數(shù)據(jù)矩陣標(biāo)準(zhǔn)化后的數(shù)據(jù)出發(fā),選定標(biāo)準(zhǔn)化歐氏距離(seuclidean)作為樣品相似性的測度,采用離差平方和(ward)法作為類與類之間的距離,應(yīng)用MATLAB編程,作系統(tǒng)聚類分析。結(jié)果表明,30個樣品明顯聚為4類(國外的4個樣品歸入到國內(nèi)的產(chǎn)地類別)。其中,8個云南主產(chǎn)地訶子樣品和2個緬甸樣品、8個廣西訶子樣品分別聚為一類,廣東、西藏和印度訶子樣品也分別聚為一類,但樣品之間分類有交叉,其中有兩個廣東樣品,落入西藏類別。因此擬采用分類準(zhǔn)確度高的人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立產(chǎn)地鑒別模型。

    2.3.2 ?人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建模 ?盡管對樣品紅外光譜進(jìn)行了壓縮,但每個樣品仍然有241個數(shù)據(jù),不宜直接作為人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入數(shù)據(jù),可采用主成分分析壓縮數(shù)據(jù)[12]。以訶子小波降噪和壓縮后的紅外光譜數(shù)據(jù)矩陣標(biāo)準(zhǔn)化后的數(shù)據(jù)作主成分分析。前3個主成分方差累積貢獻(xiàn)達(dá)98.054%(λ1=161.52,λ2= 67.277,λ3=7.517 2),即取前3個主成分就能保留原紅外光譜數(shù)據(jù)矩陣的98.054%信息。因涉及多產(chǎn)地鑒別,選用以分類見長的概率神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行訶子產(chǎn)地的鑒別。MATLAB神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)工具箱中newpnn函數(shù)可以方便地創(chuàng)建概率神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。

    主要網(wǎng)絡(luò)參數(shù)如下:網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)3-30-4,即輸入神經(jīng)元3個,對應(yīng)于訶子訓(xùn)練樣品的前3個主成分,隱層30個神經(jīng)元,對應(yīng)訶子訓(xùn)練樣品個數(shù),輸出層神經(jīng)元4個,對應(yīng)訶子樣品的類別,以1.0代表云南訶子樣品,2.0代表廣西訶子樣品,以3.0代表廣東訶子樣品,4.0代表西藏訶子樣品。2個緬甸樣品劃分為云南1.0類別,2個印度樣品劃分為西藏4.0類別。隱層的傳遞函數(shù)是徑向基函數(shù)(radbas),輸出層為競爭層,競爭傳遞函數(shù)compet的功能是找出隱層徑向基傳遞函數(shù)中各元素的最大值,并且使與最大值對應(yīng)類別的神經(jīng)元輸出為1,其他類別的神經(jīng)元輸出為0。

    3 ?小結(jié)

    以測定的不同產(chǎn)地訶子紅外光譜為研究對象,采用小波變換技術(shù),均方根誤差RMS作為降噪與壓縮性能評價指標(biāo),對紅外光譜進(jìn)行了消噪和壓縮,小波變換重構(gòu)后的壓縮數(shù)據(jù),既保持了原紅外光譜的特征,又有效地減少了光譜變量。據(jù)此結(jié)合概率神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立了不同訶子產(chǎn)地鑒別模型。該網(wǎng)絡(luò)模型對產(chǎn)地鑒別預(yù)測效果很好,能鑒別訶子主產(chǎn)地或偽劣訶子,正確識別率達(dá)到100%。紅外光譜結(jié)合適當(dāng)?shù)幕瘜W(xué)計量學(xué)如人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法,具有制樣簡單方便、測定快捷、譜圖準(zhǔn)確、重現(xiàn)性好等優(yōu)點,適合大量樣品的快速鑒別研究,有一定的可靠性和實用性,從而為訶子分類鑒別、質(zhì)量控制提供了新的適用方法,也為鑒別其他中草藥提供了思路。

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