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    粉煤灰合成沸石對(duì)Cr3+的吸附性能研究*

    2014-11-19 09:04:58劉海霞王志良
    粉煤灰綜合利用 2014年3期
    關(guān)鍵詞:沸石投加量吸附劑

    程 婷,劉海霞,陳 晨,王志良

    (1.江蘇城市職業(yè)學(xué)院城市科學(xué)系,江蘇南京210017;2.江蘇科技大學(xué)生物與化學(xué)工程學(xué)院,江蘇鎮(zhèn)江212018;3.江蘇省環(huán)境科學(xué)研究院環(huán)境工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇南京210036)

    近年來大量重金屬污染物排向環(huán)境當(dāng)中,對(duì)生態(tài)環(huán)境和人體健康造成極其不利的影響。因此,水體中重金屬的有效去除成為研究熱點(diǎn)[1、2]。鉻污染主要來自于冶金工業(yè)、金屬加工、電鍍、制革、油漆、印染以及化工等多個(gè)行業(yè)。粉煤灰是燃煤電廠排放的固體廢棄物。粉煤灰來源廣泛,價(jià)格低廉,具有較大的比表面積和固體吸附劑性能[3、4]。近年來,利用粉煤灰作吸附劑去除水中重金屬離子的研究備受關(guān)注。已有研究表明,粉煤灰及其合成材料對(duì)水中重金屬離子具有較好的去除能力[5-7]。本文利用粉煤灰合成的Linde type F(K)(以下簡稱沸石)為基本吸附材料處理重金屬Cr3+,研究吸附劑投加量、初始pH值、反應(yīng)溫度以及反應(yīng)時(shí)間對(duì)Cr3+吸附效果的影響;同時(shí)對(duì)吸附數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,探討合成的沸石材料吸附Cr3+的吸附等溫線與吸附動(dòng)力學(xué)方程。

    1 試驗(yàn)材料和方法

    1.1 試驗(yàn)器材

    粉煤灰樣品取自江蘇太倉協(xié)鑫發(fā)電廠,主要化學(xué)成分為:SiO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)為51.06%,Al2O3質(zhì)量分?jǐn)?shù)為32.36%,F(xiàn)e2O3質(zhì)量分?jǐn)?shù)為4.68%,CaO質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2.91%,TiO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.17%,MgO質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.9%。

    THZ-82型恒溫振蕩器(金壇市順華儀器有限公司),PHS-3C型 PH計(jì)酸度計(jì)(上海雷磁儀器廠),AA240DUO原子吸收光譜儀(美國安捷倫科技有限公司)。

    1.2 試驗(yàn)方法

    1.2.1 Linde type F(K)沸石的制備 根據(jù)文獻(xiàn),Linde type F(K)沸石的制備過程為:將2g粉煤灰加入到50mL的濃度為8mol/L的KOH溶液中,在反應(yīng)溫度為95℃下反應(yīng)48h。完成后將得到的材料用去離子水水洗至中性后在105℃的烘箱中干燥至恒重。合成完成后[8],所有樣品均經(jīng)過X射線衍射分析鑒定,確定為 Linde type F(K)沸石[9]。

    1.2.2 試驗(yàn)步驟 在10ml具塞聚丙烯管中投加一定量合成的粉煤灰Linde type F(K)沸石,并移取一定體積的Cr3+溶液。用0.01mol/L的鹽酸和氫氧化鈉溶液調(diào)節(jié)其pH值后,置于一定溫度下的水浴恒溫振蕩器中進(jìn)行震蕩吸附反應(yīng)(120rpm)。吸附試驗(yàn)完成后利用0.45μm的水系濾膜對(duì)混合液進(jìn)行過濾并分析樣品中Cr3+濃度。

    1.2.3 分析方法采用AA240DUO原子吸收光譜儀測定吸附后水樣中Cr3+的濃度。吸附容量的計(jì)算公(1)式為

    式中:Qe為吸附容量(mg/g),C0為金屬離子初始濃度(mg/L),Ce為金屬離子吸附平衡濃度(mg/L),V為溶液體積(mL),m為吸附劑用量(g)。去除率計(jì)算公式(2)為

    2 結(jié)果與討論

    2.1 吸附劑投加量的影響

    沸石的投加量對(duì)Cr3+去除率的影響如圖1。沸石的投加量分別為:0.5、1、2、3、4、5、6、7 與 8 g/L,Cr3+的初始濃度分別為50 mg/L和100 mg/L,初始pH為6,反應(yīng)時(shí)間為20h。由圖1可知,當(dāng)Cr3+初始濃度為100 mg/L,沸石投加量為0.5~5g/L時(shí),Cr3+去除率隨著吸附劑投加量的增大迅速增加,去除率由36.80%增加到92.87%;而之后繼續(xù)提高吸附劑的量,Cr3+去除率提高不大,吸附趨于平衡。當(dāng)Cr3+初始濃度為50 mg/L,沸石投加量為0.5~3g/L時(shí),Cr3+去除率從42.58%增加到98.97%;此后繼續(xù)增加吸附劑的量Cr3+吸附已經(jīng)趨于飽和。

    圖1 吸附劑量對(duì)Cr3+去除率的影響

    圖2 吸附劑量對(duì)Cr3+飽和吸附量的影響

    圖2為沸石投加量對(duì)Cr3+飽和吸附量的影響。由圖2可知,隨著沸石投加量的增加,單位質(zhì)量的沸石吸附劑對(duì)Cr3+的吸附容量不斷下降。當(dāng)Cr3+初始濃度為100 mg/L,吸附劑量從0.5 g/L增加到8 g/L時(shí),吸附容量由73.61 mg/g下降到12.5 mg/g;當(dāng)Cr3+初始濃度為50 mg/L,吸附劑量從0.5 g/L增加到8 g/L時(shí),吸附容量由42.58 mg/g下降到6.25 mg/g。吸附劑投加量增加以后,其與水中Cr3+的接觸面積也隨之增加,從而使吸附劑利用率降低。

    2.2 初始pH值的影響

    為考察pH值對(duì)沸石吸附Cr3+的效果影響,試驗(yàn)調(diào)節(jié)吸附體系初始 pH 值分別為 2、3、4、5、6、7、8、9、10,污染物Cr3+的初始濃度為50 mg/L,吸附劑投加量為3g/L,反應(yīng)時(shí)間為20h。初始 pH值對(duì)沸石吸附Cr3+的去除效果影響如圖3。由圖3可知,當(dāng)初始pH值為2~4時(shí),隨著初始pH值的升高,沸石對(duì)Cr3+的去除率迅速提高,從64%提高到100%。之后繼續(xù)提高pH值Cr3+的去除率不變。pH值不僅影響吸附劑的表面電荷,還會(huì)影響吸附劑和金屬離子的存在狀態(tài),從而影響其相互作用。Hui等[10]在采用粉煤灰合成的沸石4A去除混合重金屬離子的實(shí)驗(yàn)中指出,當(dāng)混合重金屬離子初始濃度為50mg/L時(shí),Cr3+的沉淀pH值為5.07。推測本試驗(yàn)中低 pH值條件下,溶液中H+濃度較大,占據(jù)了吸附劑的位置,與其形成競爭吸附。而隨著pH值的升高,離子交換作用增強(qiáng),金屬離子逐步取代沸石表面的H+離子,Cr3+去除率增大。pH值大于5時(shí),水溶液中氫氧根離子增多,與Cr3+發(fā)生沉淀作用去除率較高。

    圖3 初始pH對(duì)Cr3+去除率的影響

    2.3 反應(yīng)溫度的影響

    初始濃度為50mg/L與100mg/L時(shí)反應(yīng)溫度對(duì)Cr3+吸附效果的影響如圖4與圖5。反應(yīng)溫度分別為25℃、35℃、45℃,吸附劑投加量為3g/L,體系初始 pH值為4,反應(yīng)時(shí)間為0~15h。由圖4與圖5可知,反應(yīng)溫度對(duì)沸石吸附Cr3+的去除效果影響顯著。隨著反應(yīng)溫度的上升,沸石對(duì)Cr3+的吸附效果逐漸下降,即反應(yīng)溫度的上升不利于Cr3+的去除。

    反應(yīng)溫度為25℃時(shí),隨著反應(yīng)時(shí)間的延長,沸石對(duì)Cr3+的吸附效果不斷增強(qiáng),其去除率不斷提高。當(dāng)初始濃度為50mg/L時(shí),Cr3+去除率從反應(yīng)時(shí)間為0.5h時(shí)的57.59%提高到5h時(shí)的99.11%;反應(yīng)時(shí)間為6h時(shí)吸附趨于飽和。而當(dāng)反應(yīng)溫度提高到35℃時(shí),沸石對(duì)Cr3+的去除效果較反應(yīng)溫度為25℃時(shí)有所降低。反應(yīng)時(shí)間為5h時(shí)Cr3+去除率為80.63%,13h吸附反應(yīng)趨于飽和。當(dāng)反應(yīng)溫度進(jìn)一步提升至45℃,沸石對(duì)Cr3+的吸附效果進(jìn)一步下降。反應(yīng)時(shí)間為5h時(shí)Cr3+去除率為72.02%,15h時(shí)吸附反應(yīng)趨于平衡。當(dāng)初始濃度為100mg/L時(shí),反應(yīng)溫度對(duì)Cr3+去除規(guī)律與初始濃度為50 mg/L時(shí)類似,即隨著反應(yīng)時(shí)間的延長,沸石對(duì)Cr3+的吸附效果逐漸增強(qiáng);而隨著反應(yīng)溫度的上升,沸石對(duì)Cr3+的去除率逐漸下降。

    圖4 初始濃度為50 mg/L時(shí)反應(yīng)溫度對(duì)Cr3+去除率的影響

    圖5 初始濃度為100mg/L時(shí)反應(yīng)溫度對(duì)Cr3+去除率的影響

    2.4 吸附等溫線

    對(duì)于單一組分的溶質(zhì),水處理中常見的吸附等溫線有2種,一種是Langmuir等溫吸附模型,其標(biāo)準(zhǔn)形式和線性形式分別為式(3)、(4)。

    式3和4中,Qm為最大吸附量(或稱極限吸附量);b為吸附常數(shù),其大小與吸附劑、吸附質(zhì)的本性及溫度有關(guān)。b值越大,則表示吸附能力越強(qiáng)。

    另一種是Freundlich等溫吸附模型,這是一個(gè)經(jīng)驗(yàn)公式,其標(biāo)準(zhǔn)形式和線性形式分別為式(5)、(6)。

    式(5)、(6)中,K、n均為常數(shù),通常 n>1。利用Langmuir吸附等溫式和Freundlich吸附等溫式對(duì)沸石吸附Cr3+的數(shù)據(jù)進(jìn)行線性擬合,擬合結(jié)果如表1。

    表1 沸石對(duì)Cr3+的吸附等溫線擬合結(jié)果

    表1為沸石對(duì)Cr3+吸附的吸附等溫線擬合結(jié)果。由表1的擬合結(jié)果可知,沸石吸附Cr3+的過程更符合Freundlich吸附等溫式,與Langmuir吸附等溫式的符合較差。

    2.5 吸附動(dòng)力學(xué)

    對(duì)于一般的固液吸附過程而言,通常采用準(zhǔn)一級(jí)和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程來進(jìn)行動(dòng)力學(xué)擬合。準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程為式(7):

    Qt表示t時(shí)刻的吸附量(mg/g),Qe表示準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型的平衡吸附量(mg/g),K1為準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型的吸附平衡速率常數(shù)(1/min)。

    考慮邊界條件:t=0 時(shí),Qt=0;t=t時(shí),Qt=Qt,積分可得式(8)。

    K2為準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型的吸附平衡速率常數(shù)g/(mg·min),積分可得式(10)。

    初始濃度為50mg/L與100mg/L時(shí)沸石對(duì)Cr3+的吸附動(dòng)力學(xué)擬合結(jié)果分別如表2與表3所示。比較表2與表3中各個(gè)方程擬合的相關(guān)系數(shù)(R2)可知,準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程對(duì)沸石吸附Cr3+的方程有較好的描述(初始濃度為 50mg/L時(shí),R2>0.98;初始濃度為100mg/L時(shí),R2>0.97),能夠反映沸石對(duì)Cr3+的吸附行為。而準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程的擬合程度較差。

    表2 初始濃度為50mg/L時(shí)吸附動(dòng)力學(xué)方程擬合結(jié)果

    表3 初始濃度為100mg/L時(shí)吸附動(dòng)力學(xué)方程擬合結(jié)果

    3 結(jié)論

    吸附劑投加量對(duì)沸石吸附Cr3+去除效果影響顯著。Cr3+去除率隨著吸附劑投加量的增大不斷提高,而單位質(zhì)量沸石吸附劑對(duì)Cr3+的吸附容量不斷下降。初始pH值為2~4時(shí),隨著初始pH值的上升,沸石對(duì)Cr3+的去除率迅速提高,pH值為4時(shí)Cr3+去除率可達(dá)100%。反應(yīng)溫度的上升不利于沸石對(duì)Cr3+吸附。隨著反應(yīng)溫度的升高,沸石對(duì)Cr3+的吸附效果逐漸降低。初始濃度為50 mg/L和100 mg/L時(shí),沸石吸附Cr3+的過程更符合Freundlich吸附等溫式;此外,沸石吸附Cr3+的動(dòng)力學(xué)符合準(zhǔn)二級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程。

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