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    聚合物基微納米復(fù)合材料的制備及微型注塑加工研究

    2014-08-29 04:42:02夏和生陳英紅費(fèi)國霞
    中國材料進(jìn)展 2014年4期
    關(guān)鍵詞:高分子壓電導(dǎo)電

    王 琪,夏和生,陳英紅,李 莉,陳 寧,費(fèi)國霞

    (四川大學(xué)高分子研究所 高分子材料工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 四川 成都 610065)

    1 前 言

    現(xiàn)代科學(xué)技術(shù)和國民經(jīng)濟(jì)的發(fā)展迫切需要先進(jìn)的微器件和微系統(tǒng),制品重量輕至毫克,微特征結(jié)構(gòu)尺寸如微孔、微槽等小至微米,產(chǎn)品科技含量和附加值高,是小器件、大產(chǎn)業(yè),涉及通訊、電子、生物醫(yī)用、微機(jī)電、微機(jī)器人等諸多領(lǐng)域。高分子材料具有重量輕,熔點(diǎn)低,可塑性好,可精確復(fù)型,形成微細(xì)特征結(jié)構(gòu),可通過微型注塑、擠出等規(guī)?;焖偕a(chǎn),能耗低,成本低,易于通過其它材料復(fù)合實(shí)現(xiàn)高性能化和功能化等特點(diǎn),微型高分子功能器件發(fā)展迅速,應(yīng)用前景十分廣闊,預(yù)計(jì)高分子材料微型器件的市場(chǎng)份額到2015年將超過1 000億美元,已成為當(dāng)今科學(xué)技術(shù)的重要前沿[1-5]。

    制備微型高分子功能器件需要解決以下關(guān)鍵問題:首先,需研制適合微型加工的具有目標(biāo)功能的新型高分子材料。目前,聚合物微注塑成型加工通常采用單一組分聚合物[4, 6-13],如用于微型光學(xué)器件的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)[6]、聚碳酸酯(PC)[7],用于微型傳動(dòng)器件的聚甲醛(POM)[8]、尼龍(PA)[6],用于微電子領(lǐng)域的液晶聚合物(LCP)[6],用于生物醫(yī)用微型器件的聚乙烯(HDPE)[9]、聚砜(PSU)[6]、聚醚醚銅(PEEK)[6]等。但單一組分聚合物很難滿足微型功能器件對(duì)材料加工性、力學(xué)性能、功能性的綜合要求,如:微型注塑加工需要高流動(dòng)性,而器件需要高強(qiáng)度;聚合物熱脹系數(shù)較大、易蠕變,而微型器件要求尺寸精確、穩(wěn)定;單一組分聚合物不易實(shí)現(xiàn)微型器件對(duì)機(jī)械、光、電、磁、生物醫(yī)用等目標(biāo)性能的要求等。而且微型加工需要不同于傳統(tǒng)加工的原料形態(tài),原料粒徑應(yīng)小于微型加工設(shè)備容限,共混填充體系相疇尺度應(yīng)小于微型器件特征尺寸等。其次,需要建立和發(fā)展聚合物微型加工新技術(shù)新理論,研制新設(shè)備。聚合物微型加工的特點(diǎn)是:小尺寸受限空間,高表界面相互作用,極端加工條件如高應(yīng)力、高流動(dòng)速度、高溫度梯度等。傳統(tǒng)聚合物加工理論的一些基本假設(shè),如充分發(fā)展層流、壁面無滑移、忽略入口效應(yīng)和熔體前沿影響、忽略聚合物熔體的表面張力作用等,均不適用于微型加工。而且對(duì)多組分高填充的聚合物基微納米復(fù)合材料在微型加工極端條件下的流變行為及結(jié)構(gòu)的形成演變研究較少。

    近年來,在國家自然科學(xué)基金和科技部國際合作研究項(xiàng)目支持下,高分子材料工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(四川大學(xué))與英國Bradford大學(xué)聚合物交叉學(xué)科研究中心(Polymer IRC)合作,建立了聚合物微型加工中心,在聚合物基微納米復(fù)合材料的制備和微型加工方面開展了大量研究。通過有機(jī)/無機(jī)雜化、固相剪切碾磨、納米復(fù)合、分子復(fù)合等新方法,制備了一系列適合于微成型加工的高性能多功能聚合物基微納米復(fù)合材料,解決了微納米填料難分散、復(fù)合體系難加工的難題,實(shí)現(xiàn)了聚合物基微納米復(fù)合材料的微型注塑加工及微型制品結(jié)構(gòu)與性能的調(diào)控和優(yōu)化。本文重點(diǎn)介紹了作者課題組在尼龍11(PA11)/鈦酸鋇(BT)壓電微納米復(fù)合材料、聚乙烯醇(PVA)/羥基磷灰石(HA)生物醫(yī)用納米復(fù)合材料及熱塑性聚氨酯(TPU)/碳納米管(CNTs)導(dǎo)電納米復(fù)合材料的制備及微型注塑加工方面的研究工作。

    2 PA11/BT壓電微納米復(fù)合材料制備及微型注塑加工

    尼龍11(PA11)是少數(shù)具有壓電性能的聚合物之一,其吸水性低、加工和力學(xué)性能優(yōu)良[14];鈦酸鋇(Barium Titanate, BT)是一種電學(xué)性能優(yōu)異的壓電材料,具有優(yōu)異的壓電、介電性能,以及多個(gè)居里點(diǎn)和復(fù)雜的相轉(zhuǎn)變行為[15]。通過有機(jī)/無機(jī)雜化將PA11與BT復(fù)合,可制備兼具優(yōu)良?jí)弘娦阅芎蜔崴芗庸ば阅艿腜A11/BT壓電復(fù)合材料及相應(yīng)的功能微型器件。其難點(diǎn)在于實(shí)現(xiàn)BT在PA11基體中的良好分散,實(shí)現(xiàn)高填充PA11/BT微納半復(fù)合材料的微型注塑加工。

    采用固相剪切碾磨方法制備了BT含量可達(dá)85%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))且分散良好的PA11/BT的微納米復(fù)合材料[16-18],為制備高性能的聚合物壓電微型器件提供了新材料。固相剪切碾磨技術(shù)是Xu等發(fā)明的基于磨盤形固相力化學(xué)反應(yīng)器[19]的高分子材料制備和加工新技術(shù)。固相力化學(xué)反應(yīng)器具有特殊的三維剪結(jié)構(gòu),在磨盤碾磨過程中會(huì)產(chǎn)生強(qiáng)大的三維剪切力場(chǎng)[20],對(duì)物料具有粉碎、分散、活化和力化學(xué)反應(yīng)等多重功能,可實(shí)現(xiàn)聚合物和無機(jī)功能填料的室溫超細(xì)粉碎及微納米復(fù)合[21-26]。由圖1可見,未碾磨PA11/BT復(fù)合材料體系中BT粒子團(tuán)聚嚴(yán)重,而磨盤碾磨強(qiáng)大的三維剪切力場(chǎng)作用實(shí)現(xiàn)了高填充的BT粒子在PA11基體中均勻分散[16-18]。

    圖1 PA11/BT復(fù)合材料淬斷面SEM照片: (a)未碾磨(40%BT,質(zhì)量分?jǐn)?shù))和(b)碾磨(80%BT,質(zhì)量分?jǐn)?shù))樣品[18]Fig. 1 SEM images of the fractured surfaces of PA11/BT composites unmilled(40%BT, mass fraction)(a) and milled(80%BT, mass fraction)(b)

    圖2 BT質(zhì)量分?jǐn)?shù)不同的PA11/BT復(fù)合材料的應(yīng)力-應(yīng)變曲線:(a)0%, (b)20%, (c)40%, (d)60%, (e)80%[18]Fig.2 Stress versus strain curves of PA11/BT composites with different BT mass fraction of 0%(a), 20%(b), 40%(c), 60%(d), and 80%(e)

    PA11/BT微納米復(fù)合材料具有優(yōu)良的綜合性能[16-18]。由圖2可見該復(fù)合材料力學(xué)性能優(yōu)良。圖3表明,該復(fù)合材料的壓電系數(shù)d33和壓電電壓系數(shù)g33均隨BT含量增加而增加。當(dāng)BT質(zhì)量分?jǐn)?shù)為20%和85%時(shí),d33分別達(dá)1.1 pC/N和6.6 pC/N;當(dāng)BT質(zhì)量分?jǐn)?shù)為20%和80%時(shí),g33可分別達(dá)到26.8×10-3Vm/N和41.9×10-3Vm/N。

    圖3 不同BT含量的PA11/BT復(fù)合材料的壓電系數(shù)(a)和壓電電壓系數(shù)(b)[18]Fig.3 Piezoelectric strain coefficient (a) and voltage coefficient (b) of PA11/BT composites with different BT content

    圖4表明,制備的PA11/BaTiO3壓電微納米復(fù)合材料具有優(yōu)良的微型注塑加工性能[16],充模極快,充填時(shí)間小于10 ms;提高加工溫度和注射速率均有利于熔體的完全充填。首次實(shí)現(xiàn)了PA11/BT (80%, 質(zhì)量分?jǐn)?shù))高填充體系的微型注塑加工(圖5a),在注塑溫度270 ℃和注射速率400 mm/s條件下,實(shí)現(xiàn)了對(duì)微型模腔的完全充填,其在微型注塑過程中的注射壓力峰值和模腔壓力均在合理范圍,且對(duì)微型樣品微結(jié)構(gòu)的復(fù)型良好(圖5b)。這是高填充聚合物體系微型注塑加工的重要突破。

    圖4 PA11/BT(50%,質(zhì)量分?jǐn)?shù))復(fù)合材料體系微注過程中注射壓力(a)和模腔壓力(b)隨注射時(shí)間的變化[16]Fig.4 The dependence of injection pressure (a) and cavity pressure (b) on time during μIM of PA11/BT(50%, mass fraction) composite

    圖5 PA11/BT(80%,質(zhì)量分?jǐn)?shù))高填充微型制品的數(shù)碼照片(a)和SEM照片(b)[16]Fig.5 The digital photo (a) and SEM image(b) of PA11/BT (80%, mass fraction) highly filled micro part

    3 PVA/HA生物醫(yī)用納米復(fù)合材料制備及微型注塑加工

    聚乙烯醇(Polyvinyl Alcohol,PVA)具有優(yōu)良的力學(xué)性能和生物相容性,但缺乏生物活性;羥基磷灰石(Hydroxyapatite,HA)具有優(yōu)良的生物活性和生物相容性,但力學(xué)性能差。PVA與HA復(fù)合可兼具優(yōu)異的力學(xué)性能、生物活性及生物相容性,有望制備綜合性能優(yōu)異的生物醫(yī)用微型器件。

    制備PVA/HA復(fù)合材料及其微型器件的難點(diǎn)在于PVA多羥基強(qiáng)氫鍵的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)使其熔點(diǎn)(226 ℃)與分解溫度(200~250 ℃)十分接近,不能熱塑加工;另外HA納米粒子難于在PVA基體中均勻分散。通過分子復(fù)合實(shí)現(xiàn)PVA熱塑加工,采用固相剪切碾磨方法制備了高填充的PVA/HA納米復(fù)合材料并實(shí)現(xiàn)其微型注塑加工[17, 27-28]。

    分子復(fù)合是指結(jié)構(gòu)互補(bǔ)的高分子通過庫侖力、氫鍵、范德華力、電荷轉(zhuǎn)移相互作用等次價(jià)鍵力而締合,在分子水平上調(diào)控聚合物的超分子結(jié)構(gòu),改善其性能[29]。選擇與PVA結(jié)構(gòu)互補(bǔ)的含氮化合物和水組成復(fù)合改性劑,與PVA氫鍵復(fù)合,抑制PVA結(jié)晶,降低其熔點(diǎn),提高其熱分解溫度,實(shí)現(xiàn)100 ℃以上的熱塑加工,解決了PVA難以熱塑加工的難題[29-35]。

    圖6是改性PVA和不同HA含量的PVA/HA納米復(fù)合材料的高壓DSC和TGA曲線。由圖6可見,經(jīng)分子復(fù)合改性的PVA和PVA/HA納米復(fù)合材料的熔點(diǎn)均顯著降低,加入HA顯著提高了PVA的熱分解溫度,有利于實(shí)現(xiàn)其微型注塑加工。

    圖6 改性PVA和HA含量不同的PVA/HA納米復(fù)合材料的高壓DSC(a)和TGA(b)曲線[27]Fig.6 The high-pressure DSC (a) and TGA (b) curves of modified PVA and PVA/HA nanocomposites with different content of HA

    磨盤碾磨強(qiáng)大的剪切力場(chǎng)可實(shí)現(xiàn)含量30%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))的HA納米顆粒在PVA基體中的良好分散(圖7)。XRD分析(圖8)表明,經(jīng)分子復(fù)合改性后,PVA結(jié)晶度降低。磨盤碾磨并未破壞復(fù)合材料中HA的晶體結(jié)構(gòu),依然保持其生物活性。HA與PVA之間的氫鍵作用及HA的空間位阻效應(yīng)會(huì)抑制PVA的結(jié)晶。所制備的PVA/HA納米復(fù)合材料具有優(yōu)良的力學(xué)性能,拉伸強(qiáng)度達(dá)32 MPa,斷裂伸長(zhǎng)率達(dá)567%。

    圖7 PVA/HA (30%,質(zhì)量分?jǐn)?shù))納米復(fù)合材料的SEM照片 Fig.7 SEM micrograph of PVA/HA nanocomposites with 30%(mass fraction) HA

    圖8 PVA、HA和PVA/HA納米復(fù)合材料的XRD圖譜[28]Fig.8 XRD patterns of PVA, HA and PVA/HA nanocomposites

    PVA/HA納米復(fù)合材料具有剪切變稀行為,剪切速率10 000 s-1時(shí),剪切粘度較低(40 Pa·s)(圖9),可滿足微型注塑加工對(duì)熔體流動(dòng)性更高的要求。

    圖9 PVA/HA納米復(fù)合材料在180 ℃時(shí)剪切粘度與剪切速率的關(guān)系曲線[27]Fig.9 Flow curves of shear viscosity versus shear rate of PVA/HA nanocomposites at 180 ℃

    PVA熱塑加工難,無機(jī)填料填充PVA基復(fù)合材料熱塑加工更難,高填充PVA/HA納米復(fù)合材料的微型注塑加工難上加難。通過分子復(fù)合、固相剪切碾磨以及優(yōu)化微型注塑工藝條件,實(shí)現(xiàn)了納米HA含量不同的復(fù)合材料微型注塑加工和完全充填,首次實(shí)現(xiàn)了HA含量高達(dá)30%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))的PVA/HA納米復(fù)合材料的微型注塑成型(圖10),復(fù)型性良好(圖11a),且HA在PVA基體中呈良好分散狀態(tài)(圖11b),為制備PVA基醫(yī)用功能微型器件奠定了基礎(chǔ)。

    對(duì)比研究了傳統(tǒng)注塑和微型注塑PVA/HA納米復(fù)合材料樣品的結(jié)晶行為(表1),結(jié)果表明,加入HA降低了PVA的熔點(diǎn)、熔融熱焓和結(jié)晶度,歸因于HA的加入干擾了PVA的結(jié)晶,降低了其結(jié)晶完善程度。相對(duì)于傳統(tǒng)注塑樣品,PVA/HA納米復(fù)合材料微型注塑樣品的熔點(diǎn)、熔融焓及結(jié)晶度有所增加。

    圖10 質(zhì)量分?jǐn)?shù)不同的HA的PVA/HA微型樣品數(shù)碼照片[27]Fig.10 Digital photos of PVA/HA micropart with different mass fraction of HA: (a) 0%, (b) 10%, (c) 20%, and (d) 30%

    圖11 PVA/HA (30%,質(zhì)量分?jǐn)?shù))微型注塑樣品的微結(jié)構(gòu)形貌(a)和淬斷面的SEM照片(b)[27]Fig.11 SEM micrographs of micro structure(a) and the fractured surface(b) of PVA/HA (30%, mass fraction) microinjection sample

    SampleHA content,w%Tm/℃ΔHc/J·g-1Crystallinity/%Micropart030195.6193.526.218.729.126.6Macropart30192.117.524.8

    4 TPU/CNTs導(dǎo)電納米復(fù)合材料制備及微型注塑加工

    熱塑性聚氨酯(TPU)具有良好的生物和血液相容性、機(jī)械強(qiáng)度優(yōu)異、耐撓屈、加工性能優(yōu)良,已廣泛應(yīng)用于生物醫(yī)用材料的制備。但TPU導(dǎo)電性差,阻礙了電信號(hào)的傳輸,無法利用程序控制藥物釋放。通過TPU與碳納米管(CNTs)復(fù)合,采用熔融擠出加工方法制備了綜合性能優(yōu)良的TPU/CNTs導(dǎo)電彈性體納米復(fù)合材料,研究了相應(yīng)復(fù)合材料的微型注塑加工性能[36-39]。TPU/CNTs導(dǎo)電納米復(fù)合材料具有優(yōu)異的微型加工性能[37, 39],對(duì)微型模腔的充填性能良好,復(fù)型性優(yōu)良(圖12)。系統(tǒng)研究了微型注塑加工條件對(duì)復(fù)合材料微型樣品導(dǎo)電性能的影響,如圖13所示。在微型注塑過程中,注射壓力和保壓時(shí)間對(duì)制品導(dǎo)電性能影響不大,而注射溫度和模具溫度的影響較大。隨注射溫度的增加,微型樣品的導(dǎo)電率增加。這是由于注射溫度高,復(fù)合材料粘度小,分子運(yùn)動(dòng)能力強(qiáng),更易恢復(fù)微型注塑強(qiáng)剪切力破壞了的CNTs導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)。模具溫度對(duì)制品導(dǎo)電率的影響更大,當(dāng)模具溫度由50 ℃增加到120 ℃時(shí),微型樣品的導(dǎo)電率提高近兩個(gè)數(shù)量級(jí)。這是由于模具溫度高,材料冷卻速度慢,聚合物大分子鏈在冷卻凍結(jié)前有足夠的運(yùn)動(dòng)時(shí)間重構(gòu)微型注塑過程中被強(qiáng)剪切力場(chǎng)破壞的導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò),從而使微型樣品的導(dǎo)電率增高。

    圖12 TPU/CNTs導(dǎo)電納米復(fù)合材料微型樣品數(shù)碼照片[39] Fig.12 The digital photos of the prepared TPU/CNTs conductive nanocomposite micropart

    通過微型注塑加工制備了具有獨(dú)特表面微結(jié)構(gòu)的形狀記憶聚合物微器件,建立了通過電流刺激實(shí)現(xiàn)聚合物的形狀回復(fù)和微器件表面結(jié)構(gòu)調(diào)控的技術(shù)[37],主要解決了以下3個(gè)問題:①通過熱處理大幅度提高微注塑器件材料電導(dǎo)率(圖13),這是實(shí)現(xiàn)低電壓、快刺激響應(yīng)形狀回復(fù)的關(guān)鍵;②通過提高模具和熔體溫度、注塑速率和注塑壓力實(shí)現(xiàn)表面微結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定化,使微型器件表面結(jié)構(gòu)可從臨時(shí)形態(tài)回復(fù)到永久形態(tài);③通過提高模具、熔體溫度,注塑速率和注塑壓力減少微器件內(nèi)應(yīng)力,提高微型器件的尺寸穩(wěn)定性。

    圖13 微加工參數(shù)對(duì)TPU/CNTs(5%,質(zhì)量分?jǐn)?shù))復(fù)合材料電導(dǎo)率的影響[37]Fig.13 Effect of micro injection molding conditions on the electrical conductivity of the TPU/CNTs(5%,mass fraction) nanocomposite samples

    在此基礎(chǔ)上,通過電流刺激實(shí)現(xiàn)了聚合物的形狀回復(fù)和微器件表面結(jié)構(gòu)調(diào)控,如圖14所示。與通常通過模板熱壓、自組裝,原位聚合等方法形成微器件表面微結(jié)構(gòu)相比,微型注塑是一種快速、高效、成本低的制造聚合物表面微結(jié)構(gòu)器件的方法,可望在一次性高端防偽、細(xì)胞培養(yǎng)等方面得到重要應(yīng)用。

    圖14 電流刺激表面聚合物形狀記憶和微器件表面結(jié)構(gòu)調(diào)控(操作電壓: 25 V)[37]Fig.14 Electro-induced surface shape memory behavior: temporary shape (above) and permanent shape (below) at a low magnification (a), the temperature rise of the microparts under a electrical voltage of 25 V with the time recorded by infrared thermal video camera (b), and online optical observation of electro active surface shape recovery under a direct voltage of 25 V (c)

    5 結(jié) 語

    針對(duì)制備微型高分子功能器件的關(guān)鍵問題,通過有機(jī)/無機(jī)雜化、固相剪切碾磨、納米復(fù)合、分子復(fù)合及熔融共混技術(shù)等制備了系列適合于微成型加工的高性能多功能聚合物基微納米復(fù)合材料,如PA11/BT壓電微納米復(fù)合材料、PVA/HA生物醫(yī)用納米復(fù)合材料以及TPU/CNTs導(dǎo)電納米復(fù)合材料等,解決了微納米填料難分散、復(fù)合體系難加工的難題,實(shí)現(xiàn)了其微型注塑加工,調(diào)控和優(yōu)化了微型制品結(jié)構(gòu)與性能,是高填充聚合物基微納米功能復(fù)合體系微型注塑加工的重要突破,為制備高性能多功能的聚合物微型器件提供了新材料、新技術(shù)、新理論,具有重要意義。

    參考文獻(xiàn) References

    [1] Whiteside B R, Martyn M T, Coates P D,etal. Micromoulding: Process Characteristics and Product Properties[J].Plastics,RubberandComposites, 2003, 32(6): 231-239.

    [2] Heckele M, Schomburg W K. Review on Micro Molding of Thermoplastic Polymers[J].JournalofMicromechanicsandMicroengineering, 2004, 14: R1-R14.

    [3] Giboz J, Copponnex T, Mele P. Microinjection Molding of Thermoplastic Polymers: A Review[J].JournalofMicromechanicsandMicroengineering, 2007, 17: R96-R109.

    [4] Attia U M, Marsona S, Alcockb J R. Micro-Injection Moulding of Polymer Microfluidic Devices[J].MicrofluidicsandNanofluidics, 2009, 7(1): 1-28.

    [5] Whiteside B, Martyn M, Coates P D,etal. Micromoulding: Process Measurements, Product Morphology and Properties[J].Plastics,RubberandComposites, 2004, 33(1): 11-17.

    [6] Piotter V, Mueller K, Plewa K,etal. Performance and Simulation of Thermoplastic Micro Injection Molding[J].MicrosystemTechnologies, 2002, 8(6): 387-390.

    [7] Wimberger-Friedl R. Injection Molding of Sub-μm Grating Optical Elements[J].JournalofInjectionMoldingTechnology, 2000, 4(2): 78-83.

    [8] R?tting O, R?pke W, Becker H,etal. Polymer Microfabrication Technologies[J].MicrosystemTechnologies, 2002, 8(1): 32-36.

    [9] Yao D, Kim B. Injection Molding High Aspect Ratio Microfeatures[J].JournalofInjectionMoldingTechnology, 2002, 6(1): 11-17.

    [10] Pan Y M, Shi S Y, Xu W Z,etal. Wide Distribution of Shish-Kebab Structure and Tensile Property of Micro-Injection-Molded Isotactic Polypropylene Microparts: A Comparative Study with Injection-Molded Macroparts[J].JournalofMaterialScience, 2014, 49: 1 041-1 048.

    [11] Zhang J, Zhang L, Liu H,etal. Study of Micro-Injection Moulding: Factors Affecting the Content of the Beta-Phase in Isotactic Polypropylene with Beta-Nucleating Agent[J].Polymer-PlasticsTechnologyandEngineering, 2012, 51(10): 1 032-1 037.

    [12] Lin X, Caton-Rose F, Ren D Y,etal. Shear-Induced Crystallization Morphology and Mechanical Property of High Density Polyethylene in Micro-Injection Molding[J].JournalofPolymerResearch, 2013, 20: 122-133.

    [13] Kamal M R, Chu J S, Derdouri S,etal. Morphology of Microinjection Moulded Polyoxymethylene[J].Plastics,RubberandComposites, 2010, 39(7): 332-341.

    [14] Deng Rusheng(鄧如生), Wei Yunfang(魏運(yùn)方),Chen Buning(陳步寧).PolyamideResinsandTheirApplications(聚酰胺樹脂及其應(yīng)用)[M]. Beijing:Chemical Industry Press,2002.

    [15] Choudhury A. Dielectric and Piezoelectric Properties of Polyetherimide/BaTiO3Nanocomposites[J].MaterialsChemistryandPhysics, 2010, 121: 280-285.

    [16] Shi Xianrui(石先銳), Chen Yinghong(陳英紅), Wang Qi(王 琪). PA11/BaTiO3復(fù)合材料微型注塑加工中充填行為的研究[J].Plastics(塑料), 2013, 42(4): 6-10.

    [17] Wang Q, Xia H S, Zhang J,etal.RCUKBradfordScienceBridgesChina/EPSRCGlobalEngagementsResearchWorkshop: ‘CelebratingCollaborations’[C]. Chengdu: Sichuan University, 2013.

    [18] Chen Y H, Shi X R, Wang Q.ProceedingsofPolymerProcessingSocietyAsia/AustraliaConference(PPS-2013)[C]. Mumbai: Indian Institute of Technology, 2013: 8-11.

    [19] Xu Xi(徐 僖), Wang Qi(王 琪).MechanochemicalReactor(力化學(xué)反應(yīng)器): China, 95111258.9[P]. 2001-04-19.

    [20] Xu X, Wang Q, Kong X A. A Pan-Mill Type Equipment Designed for Polymer Stress Reactions: Theoretical Analysis of Structure and Milling Process of the Equipment[J].Plastics,RubberandComposites, 1996, 25(3): 152-158.

    [21] Wang Qi(王 琪), Lu Canhui(盧燦輝), Xia Hesheng(夏和生). 高分子力化學(xué)研究進(jìn)展[J].PolymerBulletin(China)(高分子通報(bào)), 2013, (9): 35-49.

    [22] Chen Z, Liu C S, Wang Q. Solid Phase Preparation of Ultra-Fine PA6 Powder through Pan-Milling[J].PolymerEngineeringandScience, 2001, 41(7): 1 187-1 195.

    [23] Xia H S, Wang Q, Li K S,etal. Preparation of Polypropylene/Carbon Nanotube Composite Powder Using a Solid State Mechanochemical Pulverization Process[J].JournalofAppliedPolymerScience, 2004, 93(1): 378-386.

    [24] Shao W G, Wang Q, Wang F,etal. Polyamide-6/Natural Clay Mineral Nanocomposites Prepared by Solid-State Shear Milling Using Pan-Mill Equipment[J].JournalofPolymerScience,PartB:PolymerPhysics, 2006, 44(1): 249-255.

    [25] Wang G L, Chen Y H, Wang Q. Structure and Properties of PET/Na+-MMT Nanocomposites Prepared by S3M Method[J].JournalofPolymerScience,PartB:PolymerPhysics, 2008, 46: 807-817.

    [26] Shao W G, Wang Q, Wang F,etal. The Cutting of Multi-Walled Carbon Nanotubes and Their Strong Interfacial Interaction with Polyamide 6 in the Solid State[J].Carbon, 2006, 44(13): 2 708-2 714.

    [27] Chen Xiao(陳 曉), Chen Ning(陳 寧), Wang Qi(王 琪). 聚乙烯醇/納米羥基磷灰石復(fù)合材料微型注塑研究[J].PolymerBulletin(China)(高分子通報(bào)), 2013, (6): 26-32.

    [28] Wang Xi(王 郗), Yang Yujun(楊玉軍), Li Li(李 莉). 熱塑性聚乙烯醇/納米羥基磷灰石復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)與性能[J].AataPolymericaSinica(高分子學(xué)報(bào)), 2013, (10): 1 247-1 252.

    [29] Wang Qi(王 琪), Li Li(李 莉), Chen Ning(陳 寧),etal. 通過分子復(fù)合超分子方法制備高性能高分子材料[J].AataPolymericaSinica(高分子學(xué)報(bào)), 2011, (9): 932-938.

    [30] Wang R, Wang Q, Li L. Evaporation Behavior of Water and Its Plasticizing Effect in Modified PVA Systems[J].PolymerInternational, 2003, 52: 1 820-1 826.

    [31] Chen N, Li L, Wang Q. New Technology for Thermal Processing of Poly(Vinyl Alcohol)[J].Plastics,RubberandComposites, 2007, 36(7-8): 283-290.

    [32] Li L, Mulvaney-Johnson, Chen N,etal. Small Scale Injection Moulding of Modified Poly (Vinyl Alcohol)[J].Plastics,RubberandComposites, 2010, 39(9): 411-418.

    [33] Wang Qi(王 琪), Li Li(李 莉), Chen Ning(陳 寧),etal. 聚乙烯醇熱塑加工的研究[J].PolymerMaterialsScience&Engineering(高分子材料科學(xué)與工程), 2014,30(2): 192-197.

    [34] Wang B, Wang Q, Li L. Morphology and Properties of Poly (Vinyl Alcohol)/MMT Nano-Composite Prepared by Solid State Shear Milling (S3M)[J].JournalofMacromolecularScience,PartB:Physics, 2014, 53(1): 78-92.

    [35] Wang Xi(王 郗), Li Li(李 莉), Chen Ning(陳 寧),etal.山梨醇改性聚乙烯醇體系的氫鍵作用及對(duì)水狀態(tài)的影響[J].ChemicalJournalofChineseUniversities(高等學(xué)?;瘜W(xué)學(xué)報(bào)), 2012, 33(4): 813-817.

    [36] Xia Hesheng(夏和生), Phil Coates(菲爾寇茨), Li Dongxu(李東旭),etal.TheHighlyConductivePolymer/CNTsCompositesandTheirMicroProcessingMethod(高導(dǎo)電聚合物碳納米管復(fù)合材料及其微型加工方法): China, WO2012/089998A2, GB1108161.9, ZL201010611646.5[P]. 2013-01-23.

    [37] Fei G X, Tuinea-Bobe C, Li D X,etal. Electro-Activated Surface Micropattern Tuning for Microinjection Molded Electrically Conductive Shape Memory Polyurethane Composites[J].RSCAdv, 2013, 3:24 132-24 139.

    [38] Xia H S.The29thInternationalConferenceofthePolymerProcessingSociety(PPS-29)[C]. Nurnberg: University of Bayreuth, 2013.

    [39] Gong Qichun(龔啟春), Lu Xili(盧錫立), Xia Hesheng(夏和生).ProceedingsofNationalPolymerSymposium2013(2013年全國高分子學(xué)術(shù)論文報(bào)告會(huì))[C]. Shanghai: Donghua University, 2013.

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