武漢市秋季灰霾PM1.0水溶性離子特征的初步研究

呂效譜, 成海容, 王祖武, 張?帆, 劉?佳

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武漢市秋季灰霾PM1.0水溶性離子特征的初步研究

呂效譜, 成海容, 王祖武*, 張?帆, 劉?佳

(武漢大學(xué) 資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院 環(huán)境工程系, 湖北 武漢?430072)

PM1.0; 水溶性離子; 離子平衡; 人為源

0 引 言

大氣氣溶膠因其降低大氣能見(jiàn)度[1]、影響降水酸度[2]、危害人體健康[3–5]以及對(duì)生態(tài)系統(tǒng)的污染輸送[6]等環(huán)境、生理生態(tài)效應(yīng)受到人們的廣泛關(guān)注。氣溶膠中亞微米級(jí)細(xì)粒子(PM1.0)由于比表面積大、活性強(qiáng), 在上述效應(yīng)中發(fā)揮著重要作用。氣溶膠中的水溶性離子不僅在大氣中吸濕影響云凝結(jié)核濃度, 而且與降水酸度有密切關(guān)系[7–8]。研究表明, 大多數(shù)水溶性離子在細(xì)粒子模態(tài)出現(xiàn)峰值[9–11], 因此對(duì)PM1.0中水溶性離子的研究對(duì)于分析灰霾期間氣溶膠化學(xué)組成以及進(jìn)一步判斷灰霾成因具有重要意義。

武漢市作為華中地區(qū)中心城市, 近年經(jīng)濟(jì)發(fā)展迅速, 同時(shí)帶來(lái)嚴(yán)重的大氣污染, 灰霾天氣頻發(fā)。而關(guān)于灰霾期間氣溶膠化學(xué)特征的研究相當(dāng)缺乏, 只有極少數(shù)研究還主要集中在PM2.5的成分及來(lái)源解析[12–13]。本次研究擬對(duì)2012年武漢市一次秋季灰霾期間PM1.0中水溶性離子組成及特征進(jìn)行分析, 從離子平衡的角度和采用主成分分析(PCA)方法對(duì)武漢市秋季PM1.0酸堿性和主要來(lái)源進(jìn)行初步判斷, 為武漢市相關(guān)后續(xù)研究提供理論基礎(chǔ)。

1?樣品的采集與分析方法

1.1?樣品采集

2012年9月10日至10月30日期間, 在武漢市東湖高新技術(shù)開(kāi)發(fā)區(qū)天虹儀表有限責(zé)任公司生產(chǎn)部樓頂(垂直高度15 m)進(jìn)行常規(guī)采樣以及灰霾期間密集采樣。該站點(diǎn)為武漢市環(huán)境監(jiān)測(cè)站市控點(diǎn), 周邊密布著高新技術(shù)企業(yè)和各大工業(yè)園, 近年基礎(chǔ)公共設(shè)施建設(shè)頻繁, 作為代表武漢市城郊大氣環(huán)境的監(jiān)測(cè)點(diǎn)位, 同時(shí)反映周邊產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)發(fā)展帶來(lái)的大氣污染特征。

采樣設(shè)備為匈牙利Kalman System生產(chǎn)的KS-303大流量采樣器。采樣濾膜為玻璃濾膜, 采樣前于450 ℃馬弗爐中灼燒4 h, 恒溫恒濕24 h(溫度為25 ℃, 濕度為40%~50%)后稱(chēng)重; 采樣后同樣條件下平衡24 h, 稱(chēng)重后保存于-18 ℃冰箱中待分析。

1.2?分析方法

切取一塊面積為5.067 cm2(相當(dāng)于濾膜有效采樣面積的1/27.8左右)的濾膜, 放入離心管底部, 加去離子水10 mL (>18.2 MΩ), 超聲17 min(水浴中加入冰袋保證溫度不超過(guò)28 ℃)浸提水溶性組分, 離心后取浸提液3.5 mL, 重復(fù)操作一次。浸提液用高密度聚乙烯(HDPE)瓶4 ℃保存待分析, 注入離子色譜前先通過(guò)0.45 μm濾膜。

1.3?質(zhì)量保證與質(zhì)量控制(QA/QC)

2?結(jié)果與討論

2.1?PM1.0濃度水平及分析

國(guó)內(nèi)外關(guān)于灰霾的界定標(biāo)準(zhǔn)不一, 特別是在確定水平能見(jiàn)度VIS<10 km的情況下, 對(duì)于相對(duì)濕度RH的界定從60%至90%變化較大, 本文采用我國(guó)北京、安徽、湖北、廣東等地普遍應(yīng)用的的RH<70%作為灰霾濕度界定[14], 即能見(jiàn)度VIS<10 km, 相對(duì)濕度RH<70%為灰霾。

圖1反映了秋季采樣期間能見(jiàn)度與相對(duì)濕度變化, 根據(jù)中國(guó)氣象局發(fā)布的氣象數(shù)據(jù), 2012年10月8~12日期間能見(jiàn)度與相對(duì)濕度均滿(mǎn)足上述灰霾條件, 本文定義其為灰霾期, 2012年9月26日相對(duì)濕度和能見(jiàn)度分別為65%和8.3 km, 同樣滿(mǎn)足灰霾條件, 考慮時(shí)間連續(xù)性, 本文未將其納入灰霾期研究。

圖2所示為武漢市秋季灰霾期與非灰霾期所采集的樣品中PM1.0濃度變化, 其中2012年10月8~12日為灰霾期密集采樣, 其余時(shí)間為非灰霾常規(guī)采樣, 作為本次研究的對(duì)照組。灰霾期間PM1.0平均濃度為101 μg/m3, 比非灰霾期平均濃度55.8 μg/m3高出81%左右。其中, 2012年10月8日濃度達(dá)到152 μg/m3, 為本次采樣期間最大值。

對(duì)比其他城市相關(guān)研究發(fā)現(xiàn), 武漢市PM1.0濃度在國(guó)內(nèi)處于中等偏上水平(表1), 如高于北京、廣州, 而低于天津; 高于其他地區(qū)相關(guān)研究報(bào)道, 如印度賴(lài)布爾、智利圣地亞哥和臺(tái)灣。

2.2.3 項(xiàng)目學(xué)習(xí)的動(dòng)力： 學(xué)習(xí)評(píng)價(jià)，催生內(nèi)驅(qū)力 學(xué)習(xí)評(píng)價(jià)是項(xiàng)目學(xué)習(xí)中一個(gè)重要特征，也是項(xiàng)目學(xué)習(xí)向前推進(jìn)的動(dòng)力。在“二考”復(fù)習(xí)的項(xiàng)目學(xué)習(xí)中需要適時(shí)對(duì)學(xué)生的學(xué)習(xí)進(jìn)行評(píng)價(jià)，通過(guò)對(duì)學(xué)生的學(xué)習(xí)和活動(dòng)過(guò)程中的表現(xiàn)進(jìn)行過(guò)程性評(píng)價(jià)，對(duì)學(xué)生在學(xué)習(xí)過(guò)程中取得成績(jī)做出肯定來(lái)增強(qiáng)學(xué)生的學(xué)習(xí)自信心，激發(fā)學(xué)生復(fù)習(xí)的內(nèi)驅(qū)力，降低學(xué)生的倦怠感，同時(shí)發(fā)現(xiàn)學(xué)習(xí)中存在的不足可以及時(shí)加以改進(jìn)[3]。過(guò)程性評(píng)價(jià)可以使用相應(yīng)的等級(jí)評(píng)價(jià)量表或者活動(dòng)表現(xiàn)觀察記錄表等評(píng)價(jià)工具進(jìn)行針對(duì)性的評(píng)價(jià)(表2)。

2.2?水溶性離子濃度水平及特征分析

圖1?武漢市秋季采樣期間相對(duì)濕度與能見(jiàn)度變化

圖2?灰霾期與非灰霾期PM1.0濃度變化

表1?武漢市與其他城市PM1.0濃度比較

灰霾期濃度變化最大的為K+, 其次是Cl–, 分別為非灰霾期的2.1倍和1.7倍。K+一般被認(rèn)為是生物質(zhì)燃燒的示蹤元素[19], 而Cl–主要來(lái)自于海洋氣溶膠[20], 同時(shí)煤及生物質(zhì)燃燒也是Cl–的重要來(lái)源[21]。考慮到武漢市非海濱城市, 且灰霾期Na+濃度沒(méi)有明顯升高, 推測(cè)灰霾期可能存在生物質(zhì)燃燒現(xiàn)象。

表2?灰霾期與非灰霾期水溶性離子濃度比較

表3?灰霾期與非灰霾期SO、NO和NH濃度占TWSI、PM1.0比例

圖3?武漢市秋季采樣期間各水溶性離子濃度

圖4?武漢市秋季采樣期間各水溶性離子占TWSI百分比

Thimonier.[24]認(rèn)為在綜合考慮人為源與自然源向大氣排放的Na+和Cl–的情況下, Na+/Cl–摩爾比值一般在0.5~1.5之間, Na+/Cl–摩爾比值等于0.86時(shí), 認(rèn)為其主要來(lái)自于海鹽粒子。結(jié)合表2, 武漢市秋季灰霾期Na+/Cl–比值為0.57, 遠(yuǎn)小于0.86, 考慮到武漢市地處內(nèi)陸, 受海洋氣溶膠影響較小, Cl–主要來(lái)自于燃燒排放, 說(shuō)明灰霾期間存在一定煤及(或)生物質(zhì)燃燒。

Mg2+與Ca2+主要來(lái)自于土壤風(fēng)沙塵和建筑揚(yáng)塵。研究表明, 北方沙漠和黃土表土Mg2+/Ca2+摩爾比值為0.15[25]。武漢市秋季灰霾與非灰霾期間Mg2+/Ca2+摩爾比值分別為0.25和0.30, 明顯高于北方沙漠和黃土表土對(duì)應(yīng)值, 與印度中東部環(huán)境大氣PM1.0中Mg2+/Ca2+比值0.33接近[10]?？赡苁怯捎诓煌貐^(qū)Mg2+、Ca2+的土壤背景值存在差異, 也有可能因?yàn)槿紵^(guò)程等原因, 導(dǎo)致Mg2+在PM1.0中富集[15]。

2.3?離子平衡及PM1.0酸堿性

大氣氣溶膠中水溶性離子平衡與氣溶膠酸堿性有著密切的關(guān)系, 同時(shí)影響降水酸度。本文對(duì)武漢市秋季采樣期間氣溶膠離子平衡進(jìn)行討論, 并針對(duì)灰霾期進(jìn)行具體分析。陽(yáng)離子及陰離子電荷計(jì)算公式如下所示[26]:

K+/39 + Mg2+/12 + Ca2+/20 (1)

按上兩式計(jì)算得到的陰陽(yáng)離子電荷濃度關(guān)系如圖5。圖5中實(shí)線(xiàn)為計(jì)算得到的陰陽(yáng)離子電荷的一元線(xiàn)性回歸, 虛線(xiàn)為陰陽(yáng)離子電荷平衡線(xiàn)。

圖5?武漢秋季PM1.0大氣氣溶膠離子平衡圖

擬合曲線(xiàn)2=0.9926, 表明本次研究實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)有較好的準(zhǔn)確性, 沒(méi)有重要離子的遺漏; 擬合曲線(xiàn)斜率= 1.187, 大于1, 表明陰離子過(guò)剩, 說(shuō)明秋季樣品PM1.0呈酸性, 會(huì)造成降水酸度增加。

在假定PM1.0粒子總是處在電荷平衡, 即不帶電的情況下, 陰離子過(guò)剩部分的負(fù)電荷應(yīng)該由等量的質(zhì)子中和。因此, 本文采用=AE-CE, 即陰離子過(guò)剩電荷反映PM1.0對(duì)降水酸度的影響。顯然, 在降水強(qiáng)度一定的情況下,越大, 對(duì)降水酸度的影響越顯著。

圖6反映了采樣期間PM1.0濃度與陰離子過(guò)剩電荷的變化。PM1.0濃度在一定程度上反映了灰霾嚴(yán)重程度。相比于PM2.5和PM10, PM1.0因受自然源影響較小, 可以更好地指示人為源帶來(lái)的顆粒物污染[27]。

不難發(fā)現(xiàn)陰離子過(guò)剩電荷與PM1.0質(zhì)量濃度有很好的相關(guān)性, 說(shuō)明人為源帶來(lái)的PM1.0濃度增加會(huì)加重酸性降水現(xiàn)象。2012年10月8~12日為灰霾密集采樣期, 灰霾期平均陰離子過(guò)剩電荷= 0.102 μmol/m3, 是非灰霾期0.049 μmol/m3的2.06倍, 說(shuō)明了灰霾與降水酸度有著密切關(guān)系。

2.4?主成分及相關(guān)性分析

某些水溶性離子之間通常由于相互結(jié)合、共同來(lái)源或者相同的形成途徑等因素而表現(xiàn)出較好的相關(guān)性, 表4為PM1.0與各水溶性離子以及水溶性離子之間的相關(guān)系數(shù)矩陣。

圖6?PM1.0與陰離子過(guò)剩電荷變化圖

表4?各水溶性離子之間相關(guān)系數(shù)矩陣

表5?主成分提取表

3?結(jié)?論

(1)武漢市秋季PM1.0濃度水平較高, 水溶性離子是PM1.0的重要組成部分, 占PM1.0質(zhì)量濃度的47.94%; 灰霾期PM1.0以及總水溶性離子濃度顯著升高, 總水溶性離子在PM1.0中質(zhì)量百分比沒(méi)有明顯變化, 可能是由于灰霾期PM1.0中其他組分濃度同等程度增加導(dǎo)致。

(3)水溶性離子特征分析表明采樣點(diǎn)附近存在固定源硫排放, 灰霾期間移動(dòng)源貢獻(xiàn)增加更加顯著; 灰霾期間Na+/Cl–比值為0.57, 可能存在煤及生物質(zhì)燃燒; Mg2+、Ca2+濃度較高, 說(shuō)明土壤及建筑揚(yáng)塵對(duì)武漢市秋季PM1.0有一定貢獻(xiàn)。

(4)武漢市秋季PM1.0呈酸性, 對(duì)降水酸度貢獻(xiàn)大小與PM1.0質(zhì)量濃度呈正相關(guān)關(guān)系。

(5)武漢市秋季PM1.0中水溶性離子受人為源影響較明顯, 建筑施工、土壤風(fēng)沙等揚(yáng)塵對(duì)PM1.0中水溶性離子有一定貢獻(xiàn)。

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Characteristics of water-soluble ions in PM1.0aerosols of Wuhan: A case study of an autumn haze episode

Lü Xiao-pu, CHENG Hai-rong, WANG Zu-wu*, ZHANG Fan and LIU Jia

(School of Resource and Environmental Sciences, Wuhan University, Wuhan?430072,China)

PM1.0; water soluble irons; ionic balance; anthropogenic sources

P597

A

0379-1726(2014)03-0208-09

2013-06-24;

2013-08-05;

2013-09-09

國(guó)家自然科學(xué)基金(41103061); 博士點(diǎn)基金(20110141120015); 國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃項(xiàng)目(2011CB707106)

呂效譜(1989–), 男, 碩士, 環(huán)境工程專(zhuān)業(yè)。E-mail: lxp867349727@163.com

WANG Zu-wu, E-mail: hjgc1891@163.com; Tel: +86-27-68775543