• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    舟山島水庫有機農藥和抗生素殘留特征及潛在風險評估

    2014-05-12 07:31:28蔣婷婷景龍飛倪利曉
    水資源保護 2014年3期
    關鍵詞:有機氯有機磷沉積物

    李 勇,蔣婷婷,景龍飛,倪利曉,朱 亮,周 超,陳 政

    (1.河海大學淺水湖泊綜合治理與資源開發(fā)教育部重點實驗室,江蘇南京 210098;2.河海大學環(huán)境學院,江蘇南京 210098)

    舟山島水庫有機農藥和抗生素殘留特征及潛在風險評估

    李 勇1,2,蔣婷婷2,景龍飛2,倪利曉2,朱 亮2,周 超2,陳 政2

    (1.河海大學淺水湖泊綜合治理與資源開發(fā)教育部重點實驗室,江蘇南京 210098;2.河海大學環(huán)境學院,江蘇南京 210098)

    以舟山島城北、虹橋和岑港3個水庫及其周邊區(qū)域為研究對象,對其表層水樣、沉積物及周邊土壤中有機農藥和抗生素進行了監(jiān)測和潛在風險評估。結果表明,3個水庫表層水樣中有機農藥質量濃度為43.40~190.40 ng/L,平均值為105.74 ng/L,其中有機磷農藥所占比例較大;在土壤及沉積物中有機農藥的質量比為0.35~7.76 ng/g,平均值為4.32 ng/g,以有機氯農藥污染為主??傮w上岑港水庫有機農藥污染較為嚴重(水樣質量濃度和沉積物質量比分別為ρ=190.40 ng/L,w=7.76 ng/g),其次為虹橋水庫(ρ=110.50 ng/L,w=6.30 ng/g),污染較輕的是城北水庫(ρ=59.20 ng/L,w=4.35 ng/g)??股卦诒韺铀畼又械馁|量濃度為0.00~64.50 ng/L,平均值為22.30 ng/L,污染相對較輕;在土壤及沉積物中有機農藥的質量比為13.50~101.70 ng/g,平均值為62.62 ng/g,處于中等污染水平,其中濃度相對較高的呋喃唑酮應當引起注意。建議構建植物緩沖帶攔截和減少周邊土壤徑流中攜帶的有機農藥和抗生素污染。

    有機農藥;抗生素;殘留量;潛在風險評估;水庫;舟山島

    有機農藥(organic pesticide)主要包括有機氯、有機磷和氨基甲酸酯等幾大類。其中,有機氯農藥(OCPs)是一類重要的難降解有機物,具有生物累積性、生物放大和“三致”(致癌、致畸、致突變)作用,已被我國列入68種優(yōu)先控制環(huán)境污染物名單,更被美國環(huán)保局列為優(yōu)先治理的污染物。有機磷農藥(OPPs)是有機磷酸酯類農藥的簡稱。近年來,由于有機磷農藥污染導致沿岸海域魚、蝦、貝大量死亡,使得近岸的養(yǎng)殖品種數量大減,嚴重影響到海水養(yǎng)殖業(yè)的發(fā)展[1],很多國家將樂果、敵敵畏、對硫磷等有機磷農藥確定為優(yōu)先治理環(huán)境污染物??股刈鳛橐志驓⒕幬锉粡V泛應用于畜禽養(yǎng)殖中,不能完全被肌體吸收的抗生素經由畜禽排泄物直接進入環(huán)境,隨著耐藥基因和超級病菌的出現,抗生素產生的環(huán)境問題引起了廣泛關注[2]。

    近年來,國內外對水體中有機農藥和抗生素污染現狀研究報道逐漸增多[3-6]。張明等[7]研究了巢湖表層水體中的16種有機氯農藥,以六六六和滴滴涕為主。白紅妍等[8]研究了桑溝灣水體中有機磷農藥殘留組成與分布,發(fā)現其表層、底層水體中的有機磷農藥污染物主要為馬拉硫磷和對硫磷,其分布特征受水動力影響較大。Hu等[9]對北京密云和官廳水庫周圍土壤中的有機氯農藥含量進行了研究,發(fā)現其有機氯農藥污染相對中國其他研究區(qū)域較低,且污染主要來自于水庫周邊有機氯農藥的農業(yè)使用。文獻[10]報告了加利福尼亞灣獨特的幾類有機氯的濃度對鰭鯨和人類健康的影響。Chuiko等[11]對雷賓斯克水庫沉積物中有機農藥的組成和分布進行了研究,發(fā)現農藥含量由大到小排序為:滴滴涕、六六六、六氯苯。Sarmah等[12]主要研究了美國愛荷華州的地下水中的4種抗生素(泰樂菌素、金霉素、磺胺類藥、桿菌肽),指出這些抗生素對環(huán)境的潛在影響,并發(fā)現微生物的抗藥性增加??傮w上,國內外對農作土壤及農村地區(qū)土壤以及近海岸水體和沉積物中殘留有機農藥和抗生素的相關研究報道較多,而對于水庫等城市供水水源地有機農藥和抗生素污染的相關研究則相對有限。

    舟山本島四面環(huán)海,除部分從大陸引水外,淡水資源幾乎完全依靠大氣降水。近年來,舟山市工農業(yè)迅速發(fā)展,河口運輸、漁業(yè)以及農業(yè)生產中頻繁使用農藥等的人類活動,使得流入水體的有機物大量增加,水體污染日益加重,由此誘發(fā)了諸多環(huán)境問題,對城市水源水質構成了嚴重威脅。通過對虹橋、岑港、城北3個典型水庫水體、沉積物及周邊土壤中有機農藥和抗生素殘留狀況的監(jiān)測,掌握其在水體中的殘留特征,并評估其潛在風險,為當地城市水源地保護參考。

    1 材料與方法

    1.1 樣品采集

    以舟山島虹橋、岑港、城北3個水庫及周邊區(qū)域為研究對象,水庫基本特征值見表1。于2009年7月對3個水庫的庫中心、取水口及其上游的水樣,水庫沉積物和其周邊典型土地利用方式下的土壤樣品進行采集分析。水樣以2.5 L不銹鋼采水器采集后,移入1.5 L具塞玻璃采樣瓶,盡快運回實驗室,于4℃保存,待進一步處理。表面沉積物樣品以抓泥斗在每個水庫的取水口、水庫中心和上游位置分別采集3次,以四分法等量混勻后為1個樣品,冷凍干燥后,磨碎,過100目篩后裝瓶待處理。土壤樣品每個點同樣是以四分法等量混勻后為1個樣品進行處理。具體采樣點包括:城北上游公路附近土壤(采樣點1),城北居民區(qū)土壤(采樣點2),城北水庫取水口沉積物(采樣點3),城北水庫中心沉積物(采樣點4),城北水庫取水口水樣(采樣點5),城北水庫中心水樣(采樣點6);虹橋上游土壤(采樣點7),虹橋上游林地土壤(采樣點8),虹橋上游農田土壤(采樣點9),虹橋水庫取水口水樣(采樣點10),虹橋水庫上游水樣(采樣點11);岑港上游土壤(采樣點12),岑港山腳土壤(采樣點13),岑港上游沉積物(采樣點14),岑港水庫取水口水樣(采樣點15),岑港水庫中心水樣(采樣點16),岑港水庫西(上游)水樣(采樣點17)。由于主要部分沉積物樣是粗砂或石塊的原因,未能成功采集分析。采樣點分布具體見圖1。

    表1 虹橋、岑港、城北水庫的基本特征

    圖1 舟山島3個水庫及其采樣點分布示意圖

    1.2 分析方法

    1.2.1 殘留有機氯農藥的分析方法

    水樣中有機氯農藥的富集預處理:取1.5 L水樣,加入內標物后,采用C18小柱在12管Supulco固相萃取裝置上以5 mL/min速度富集水樣。C18小柱依次加入1.0 g C18和0.5 g銅粉。依次用10 mL正己烷、10 mL二氯甲烷、10 mL甲醇和15 mL高效液相色譜水潤洗C18小柱。柱富集完成后,用5 mL高效液相色譜水沖洗柱子,等沖洗完空抽30 min后,先以15mL二氯甲烷∶正己烷(體積分數1∶1)洗脫,再以15mL二氯甲烷∶丙酮(體積分數1∶1)洗脫,洗脫液收集于50mL梨形瓶中,經旋轉蒸發(fā)儀50℃水浴中濃縮近干,用正己烷定容至1.0mL待測。

    土壤及沉積物中有機氯農藥的提取及測定:5 g土壤/沉積物樣品與2 g無水 Na2SO4混勻,置于100 mL具塞玻璃離心管內,加入內標物后,以石油醚∶二氯甲烷(體積分數1∶1)混合溶劑15 mL浸泡1 h后,超聲萃取20 min,靜置,將上清液轉移至旋轉蒸發(fā)瓶內,以15 mL石油醚重復超聲萃取2次,合并上清液,濃縮至1 mL。

    提取液的凈化及洗脫:先用6 mL石油醚潤洗固相凈化柱(上層硅膠2 cm、下層氧化鋁1 cm),將洗脫液在旋轉蒸發(fā)儀(40℃)上濃縮到1 mL,將這1 mL濃縮液移入凈化柱,再用20 mL的石油醚洗脫,將洗脫液收集到梨形瓶中,旋轉蒸發(fā)濃縮(40℃)至0.5 mL左右,用正己烷定容至1 mL,以GC-ECD外標法進行定量分析。本方法中3種有機氯農藥的加標回收率為78.9%~109.1%。

    1.2.2 有機磷農藥分析方法

    水樣中有機磷農藥富集預處理方法:將水樣pH值調節(jié)至6~7,加入磷酸三苯酯內標后,采用C18小柱在12管Supulco固相萃取裝置上以5 mL/min速度富集水樣。C18小柱加入1.0 g C18和0.5 g銅粉后,依次以5 mL乙酸乙酯、5 mL丙酮、5 mL超純水活化浸潤C18固相萃取小柱潤洗;將1 L待測水樣經過C18固相萃取小柱進行有機磷固相萃取,萃取結束后,在N2保護下空抽30 min,然后以10 mL乙酸乙酯淋洗固相萃取小柱,收集淋洗液于50 mL梨形瓶,真空旋轉蒸發(fā)至0.5 mL左右,以待凈化。

    土壤中有機磷的提取:稱取待測土壤或沉積物樣品5 g于50 mL玻璃離心管中,加入丙酮∶石油醚(體積分數3∶2)混合劑10 mL,超聲提取20 min后(分兩次間隔超聲),以3600 r/min離心5 min,移取上層清液于50 mL梨形瓶中,再分別用10 mL的混合溶劑重復提取兩次,合并上層清液并濃縮至1 mL左右以待凈化。

    提取液的凈化:固相凈化柱自上而上填裝0.5 g無水硫酸銅,1 g硅藻土,0.5 g無水硫酸鈉。凈化柱先用6 mL石油醚(2 mL×3次)預潤洗,然后將濃縮至提取液轉移至柱中,以2 mL的石油醚∶丙酮(體積分數4∶1)混合劑分3次洗滌濃縮瓶并轉入柱中,再分別用2 mL丙酮、4 mL正己烷-丙酮(體積分數4∶1)、3 mL甲醇洗柱,收集洗脫液于梨形瓶,經真空旋轉蒸發(fā)儀50℃水浴中濃縮近干,用丙酮定容至1.0 mL,供FPD-氣相色譜儀檢測。本方法中7種有機磷農藥的回收率為70.6%~105.1%。

    1.2.3 抗生素分析方法

    水樣中抗生素提取方法:取1.5 L水樣,靜置,加入0.2 g(乙胺四乙酸二鈉),并以c=3 mol/L的H2SO4調節(jié)水樣pH值至3.0。采用HLB小柱在12管Supulco固相萃取裝置上以10mL/min速度富集水樣。HLB固相萃取柱預先采用3×2 mL甲醇、3×2 mL超純水和3×2mL Na2EDTA緩沖液(c=10 mmol/L,pH=3.0)進行潤洗處理。柱富集完成后,先用10 mL Na2EDTA緩沖液沖洗HLB柱,再以4 mL甲醇淋洗3次,洗脫液收集于50 mL梨形瓶中經真空旋轉蒸發(fā)儀50℃水浴中濃縮近干,用甲醇定容至1.0 mL,供高效液相色譜法檢測使用。

    土壤中抗生素的提取及測定:稱取5 g土壤樣或沉積物樣,加入8mL的甲醇與含EDTA的Mcllvain緩沖液(體積分數1∶1)作為提取液,恒溫振蕩器震蕩10min,超聲波提取 10 min,靜置,4 500 r/min離心10min,轉移上層清液到50 mL梨形瓶,重復提取2次,并合并上清液到梨形瓶,40℃真空旋轉蒸發(fā)濃縮至一半備用。

    SPE串聯柱凈化:串聯柱上層為1 g硅膠柱,下層為1 g C18柱,串聯柱先分別以6 mL甲醇、6 mL超純水活化柱子,將上述濃縮液轉移到串聯柱中后,以6 mL水淋洗柱子,然后在 N2保護下真空干燥10 min。將串聯柱中的上柱——硅膠柱移除之后,以3 mL甲醇洗脫,并旋轉濃縮至1 mL左右,以甲醇定容至1 mL,以HPLC進行外標法定量測定。5種抗生素在本方法中的加標回收率為67.4%~92.3%。

    2 結果與討論

    本文檢測的3種OCPs、7種OPPs和5種抗生素的含量均已進行回收率的校正。

    2.1 水庫水體中有機農藥和抗生素的殘留特征

    2.1.1 有機氯農藥的殘留現狀

    表2是本次調查的3個水庫水體中有機氯的含量分布情況。3個水庫水樣中OCPs質量濃度總平均值為2.11×10-6ng/L,其中城北、虹橋和岑港水庫平均值分別為1.24×10-7、2.77×10-6和2.99×10-6ng/L,與長江武漢段的水體(1.01 ~46.49 ng/L)[13]、新疆孔雀河地表水 (0.00 ~195.00 ng/L)[14]、錢塘江地表水(7.68 ~615.20 ng/L)[15]相比,其濃度要低很多。根據GB3838—2002《地表水環(huán)境質量標準》中集中式生活飲用水地表水源地特定項目標準限值:六氯苯質量濃度為50 ng/L,由表2可知,本次調查的3個水庫水樣中六氯苯質量濃度均小于50 ng/L,比中國近海表層海水中的HCB(0.081~1.121 ng/L)[16]要低。另外由于硫丹暫沒有相應標準值,無法評估,但其濃度也都相對較小,甚至未檢出。

    2.1.2 有機磷農藥的殘留濃度現狀

    本次調查的3個水庫水樣中有機磷農藥殘留濃度分布如圖2所示。7種有機磷農藥的殘留濃度在岑港水庫監(jiān)測的水樣中最大,其次是虹橋水庫??傮w來看,7種有機磷農藥殘留濃度中的甲胺磷、磷銨、殺撲磷、草甘膦和克無蹤含量相對較高。城北水庫水樣表現為敵敵畏殘留濃度相對較大,而岑港水庫水樣中的農藥殘留濃度則是甲胺磷,其主要來自于農民大量施用的有機磷殺蟲劑[17]。出現這種差異,可能與當地人們在生活生產過程中所使用的農藥不同有關。根據GB 3838—2002《地表水環(huán)境質量標準》對地表水體中敵敵畏農藥殘留濃度的限值為50 ng/L,甲胺磷的建議限值為100 ng/L,澳大利亞對氧化樂果的限值為400 ng/L,本文所測樣品中各個單項指標均低于該限值。王凌等[18]研究膠州灣水體中的有機磷質量濃度發(fā)現,敵敵畏(ρ=27.5 ng/L)、甲胺磷(ρ=69.4ng/L)、氧化樂果(ρ=20.5 ng/L),王凌等[19]在萊州灣水體中發(fā)現敵敵畏(ρ=11.5 ng/L)、甲胺磷(ρ=49.9 ng/L)、氧化樂果(ρ=51.5 ng/L),明顯高于本研究區(qū)域各單項指標。

    圖2 水庫表層水樣中有機磷農藥殘留濃度

    與我國其他水域中有機磷殘留濃度比較,本研究中所測定的水樣中總有機磷農藥的殘留量(ρ=59.20~190.40 ng/L,平均 105.74 ng/L),明顯高于青島膠州灣[18]及其主要河口地區(qū)水體中總有機磷農藥殘留量(ρ=0.20~79.10 ng/L),與桑溝灣海域水體(ρ=1 ~265 ng/L,均值為 61 ng/L)[8]、九龍江口、西海域和西南海域(ρ=16.26~200.65 ng/L,平均84.59 ng/L)[20]污染水平接近,低于九龍江河口水體中有機磷農藥(ρ=134.80~354.60 ng/L,平均227.20 ng/L)[21]??梢钥闯鲅芯繀^(qū)域有機磷殘留濃度處于中間偏低位置,其污染屬于中等水平。

    2.1.3 抗生素的殘留現狀

    3個水庫水樣中抗生素類物質質量濃度的分布如圖3所示,5種抗生素類物質的總質量濃度在岑港水庫(庫西)水樣中最大(ρ=64.48 ng/L),城北水庫中心采樣點最低(ρ=3.42×10-3ng/L),其余采樣點的抗生素殘留濃度無明顯差異,一般在20 ng/L左右。與珠江廣州河段水體中9種典型抗生素(ρ=13 ~69 ng/L)[22]和深圳灣水體中的抗生素(ρ=10~100 ng/L)[23]污染水平接近。

    表2 水庫表層水樣中有機氯農藥質量濃度 ng/L

    5種抗生素中,呋喃唑酮、硝呋烯腙質量濃度相對較高,黃霉素、磺胺二甲嘧啶質量濃度則較低甚至未檢出,出現這種差異,可能與當地人們在生活生產過程中所使用的抗生素不同有關[24]。尤其是呋喃唑酮的質量濃度在岑港水庫上游水樣中最高,達到53.73 ng/L。呋喃唑酮作為一種人工合成的廣譜抗生素,主要來源于水產養(yǎng)殖中硝基呋喃類藥物的使用[25],經過遷移進入了水庫水體,呋喃唑酮及其代謝物有相當大的毒性,有致畸胎作用,且能誘發(fā)癌癥[26],應引起注意。

    圖3 水庫表層水樣中抗生素殘留質量濃度

    2.2 土壤及沉積物中有機農藥和抗生素的殘留現狀

    2.2.1 有機氯農藥的殘留現狀

    從表3中3種有機氯物質來看,六氯苯殘留量分布相對比較均勻,其總平均值為2.1 ng/g,其中最大值(w=3.88 ng/g)出現在虹橋水庫上游林地土壤中,與密云和官廳水庫周圍土壤中的六氯苯質量濃度(w=0 ~5.56 ng/g)相近[9],但遠低于加拿大農用土壤中六氯苯含量的限值(w=50 ng/g)[27]。城北水庫沉積物中六氯苯含量相對較低,取水口和中心沉積物中分別為 0.63 ng/kg,0.23 ng/kg。Chen 等[14]研究發(fā)現在新疆孔雀河沉積物中有機氯農藥六氯苯的殘留量最高值0.37ng/g,平均值為0.19 ng/g,其質量比低于本區(qū)域沉積物中的檢測值。本次檢測出的六氯苯主要集中在居民區(qū)、林地、菜地等位置,這可能與居民耕地種植使用殺蟲劑和殺菌劑有關[28]。

    α-硫丹與六氯苯殘留量的分布規(guī)律基本類似,其最大值則出現在岑港上游庫區(qū)土壤,達到5.37 ng/g,較小值在城北水庫沉積物。周邊土壤和水體沉積物中α-硫丹殘留量的平均值分別為2.20和1.20ng/g,土壤中殘留量的最大值出現在岑港上游庫區(qū),沉積物中殘留量的最大值出現在岑港上游沉積物。β-硫丹殘留量總體平均值為0.006 ng/g,與六氯苯和α-硫丹不同的是,其較大值出現在城北水庫沉積物中。江蘇省連云港市某縣農田α-硫丹和β-硫丹殘留量的范圍分別為w=0.61~20.02ng/g和0.59~2.75ng/g,均值分別為 3.85 ng/g 和 1.44 ng/g[29],與其相比,本地區(qū)土壤中α-硫丹的殘留量較低,β-硫丹的殘留量則相對較低或持平。

    2.2.2 有機磷農藥的殘留現狀

    本次調查的3個水庫沉積物質量濃度和周邊土壤中有機磷農藥殘留量如圖4所示。3個水庫周邊土壤中有機磷農藥的殘留量相對接近,最高值出現在虹橋上游農田中,為 0.602 ng/g,總平均值是0.272ng/g,遠低于上海崇明水稻田土壤中有機磷含量(w=0.23 ~0.69 ng/g)[30],處于較低污染水平。7種有機磷農藥的含量在沉積物和土壤中的分布相對比較均勻,其中氧化樂果、磷銨和甲胺磷占總量比重相對較大,達到60%以上,這可能與當地居民對有機磷農藥的使用偏好有關。

    圖4 土壤及沉積物樣品中有機磷殘留量

    2.2.3 抗生素的殘留現狀

    由圖5可知,庫區(qū)周邊土壤(包括農田和林地)中抗生素的平均總含量在77.20 ng/g左右,高于水庫沉積物(w=28.60 ng/g左右),從這一方面也說明了抗生素的陸上來源。3個水庫的上游土壤中所檢測出的抗生素含量較高,可能與當地人口密集,產生大量生活污水和上游的畜禽養(yǎng)殖和淡水養(yǎng)殖業(yè)有關[31]。在本研究中供試幾種抗生素在水庫沉積物及周邊土壤中的殘留量在未檢出至87.50 ng/g,明顯高于邕江南寧市區(qū)段沉積物中的抗生素含量(w=1.08 ~ 30.84 ng/g,均值 5.84 ng/g)[32],應引起重視。5種抗生素中,呋喃唑酮的含量最高,也應特別關注其殘留動態(tài)。

    表3 土壤及沉積物樣品中有機氯農藥殘留量 ng/g

    3 結論

    a.有機農藥在舟山島城北、虹橋、岑港3個水庫水樣、土壤及沉積物中均有檢出。其中,在表層水中以有機磷農藥污染為主,有機氯農藥濃度相對較低,總有機農藥污染仍處于較低污染水平;而在土壤及沉積物中有機氯農藥污染較為明顯,總有機農藥污染處于中等水平??傮w來看,岑港水庫有機農藥污染較為嚴重,其次為虹橋水庫,污染較輕的是城北水庫。

    圖5 土壤及沉積物樣品中抗生素殘留量分布

    b.抗生素類物質在3個水庫周圍土壤及沉積物中含量相對較高,而在表層水中以岑港水庫質量濃度較高,抗生素殘留總量除城北水廠中心采樣點較低外,其余采樣點的抗生素質量濃度一般在20 ng/L左右??傮w來說,3個水庫中殘留抗生素類物質的污染處于中等水平,其中呋喃唑酮所占比例較大,今后應注意硝基呋喃類藥物的使用。

    c.根據水庫中有機農藥和抗生素類物質的殘留現狀,結合當地實際情況,應從源頭上控制,禁止流域內生活污水的就地排放和生活垃圾的長期露天堆放;構建植物緩沖帶等有效措施攔截水庫周邊土壤中有機農藥和抗生素類污染物質的殘留量;加強水庫水體的監(jiān)測與治理,改善和提高水庫水質,保障供水安全和生態(tài)安全。

    [1]ABDEL-HALIM K Y,SALAMA A K,EL-KHATEEB E N,et al.Organophosphorus pollutants(OPP)in aquatic environment at Damietta Governorate,Egypt:implications for monitoring and biomarker responses[J].Chemosphere,2006,63(9):1491-1498.

    [2]崔皓,王淑平.土壤中抗生素的生態(tài)毒性及其分子生物標志物技術的研究進展[J].生態(tài)毒理學報,2012(2):113-122.(CUIHao,WANG Shuping.Review on ecotoxicity of antibiotics and its molecular biomarkers in soils[J].Asian Journal of Ecotoxicology,2012(2):113-122.(in Chinese))

    [3]俞慎,王敏,洪有為.環(huán)境介質中的抗生素及其微生物生態(tài)效應[J].生態(tài)學報,2011,31(15):4437-4446.(YU Shen,WANG Min,HONG Youwei.Antibiotics in environmental matrices and their effects on microbial ecosystems[J].Acta Ecologica Sinica,2011,31(15):4437-4446.(in Chinese))

    [4]賈江雁,李明利.抗生素在環(huán)境中的遷移轉化及生物效應研究進展[J].四川環(huán)境,2011,30(1):121-125.(JIA Jiangyan,LI Mingli.A review on antibiotics migrationtransportation and biological effect in environment[J].Sichuan Environment,2011,30(1):121-125.(in Chinese))

    [5]鄧超冰,梁柳玲,廖平德,等.南寧城市內河水體和表層沉積物中有機氯農藥分布特征[J].環(huán)境科學研究,2010(12):1506-1510.(DENG Chaobing,LIANG Liuling,LIAO Pingde,et al.Distribution characteristics of organochlorine pesticides in water and surface sediments from the riversofNanning City[J].Research of Environmental Sciences,2010(12):1506-1510.(in Chinese))

    [6]徐瑞祥,陳亞華.應用物種敏感性分布評估有機磷農藥對淡水生物的急性生態(tài)風險[J].湖泊科學,2012,24(6):811-821.(XU Ruixiang,CHEN Yahua.Assessing acute ecological risks of organophosphorus pesticides to freshwater organisms by species sensitivity distributions[J].LakeSciences,2012,24(6):811-821.(in Chinese))

    [7]張明,花日茂,李學德,等.巢湖表層水體中有機氯農藥的分布及其組成[J].應用生態(tài)學報,2010,21(1):209-214.(ZHANG Ming,HUA Rimao,LI Xuede,et al.Distribution and composition of organochlorine pesticides in surface water body of Chaohu[J].Chinese Journal of Applied Ecology,2010,21(1):209-214.(in Chinese))

    [8]白紅妍,韓彬,鄭立,等.桑溝灣水體中有機磷農藥殘留組成與分布[J].巖礦測試,2012(4):632-637.(BAI Hongyan,HAN Bin,ZHENG Li,et al.Composition and distribution characteristics of organophosphorus pesticides in the sea water of Sanggou Bay[J].Rock and Mineral Analysis,2012(4):632-637.(in Chinese))

    [9]HU Wenyou,LU Yonglong,WANG Guang,etal.Organochlorine pesticides in soils around watersheds of Beijing reservoirs:a case study in Guanting and Miyun Reservoirs[J].Bulletin of Environmental Contamination and Toxicology,2009,82(6):694-700.

    [10] O-TORRES C A N,ZENTENO-SAVIN T,GARDNER S C,et al.Organochlorine pesticides and polychlorinated biphenyls in fin whales(Balaenoptera physalus)from the Gulf of California[J].Environmental Toxicology,2010,25(4):381-390.

    [11]CHUIKO G M,ZAKONNOV V V,MOROZOV A A,et al.Spatial distribution and qualitative composition of polychlorinated biphenyls and organochlorine pesticides in bottom sediments and bream(Abramis brama L.)from the Rybinsk Reservoir[J].Inland Water Biology,2010,2(3):193-202.

    [12]SARMAH A K,MEYER M T,BOXALL A B A.A global perspective on the use,sales,exposure pathways,occurrence,fate and effectsofveterinary antibiotics(VAs)in the environment[J].Chemosphere,2006,65:725-759.

    [13] TANG Z,YANG Z,SHEN Z,et al.Residues of organochlorine pesticides in water and suspended particulate matter from the Yangtze River catchment of Wuhan,China[J].Environ Monit Asses,2008,137(1/3):427-439.

    [14]CHEN W,JING M,BU J,et al.Organochlorine pesticides in the surface water and sediments from the Peacock River Drainage Basin in Xinjiang,China:a study of an arid zone in CentralAsia[J].EnvironmentalMonitoringand Assessment,2011,177(1-4):1-21.

    [15] ZHOU R,ZHU L,CHEN Y.Levels and source of organochlorine pesticides in surface waters of Qiantang River,China[J].Environ Monit Assess,2008,136(1/3):277-287.

    [16]押淼磊,王新紅,李永玉,等.中國近海表層海水中六氯苯的環(huán)境行為[C]//持久性有機污染物論壇2012暨第七屆持久性有機污染物全國學術研討會論文集.天津:清華大學持久性有機污染物研究中心,南開大學環(huán)境科學與工程學院,2012:189-191.

    [17]張祖麟.河口流域有機農藥污染物的環(huán)境行為及其風險影響評價[D].廈門:廈門大學,2001.

    [18]王凌,黎先春,殷月芬,等.膠州灣水體中有機磷農藥的污染現狀與風險影響評價[C]//有毒化學污染物監(jiān)測與風險管理技術交流研討會論文集.北京:中國環(huán)境科學學會,2008.

    [19]王凌,黎先春,殷月芬,等.萊州灣水體中有機磷農藥的殘留監(jiān)測與風險影響評價[J].安全與環(huán)境學報,2007,7(3):83-85.(WANG Ling,LEE Frank S C,YIN Yuefen,et al.Organophosphate pesticide residue monitoring and risk assessment in the sea-water from Laizhou Bay[J].Journal of Safety and Environment,2007,7(3):83-85.(in Chinese))

    [20]李永玉,洪華生,王新紅,等.廈門海域有機磷農藥污染現狀與來源分析[J].環(huán)境科學學報,2005,25(8):1071-1077.(LIYongyu,HONG Huasheng,WANG Xinhong,et al. Estimation of the sources of organophosphorus pesticides in Xiamen sea area[J].Acta Scientiae Circumstantiae,2005,25(8):1071-1077.(in Chinese))

    [21]張祖麟,余剛,洪華生,等.河口水體中有機磷農藥的環(huán)境行為及其風險影響評價[J].環(huán)境科學,2002,23(2):73-78.(ZHANG Zulin,YU Gang,HONG Huasheng,et al.Environmental behavior and risk assessment of organic phosphorus pesticides at water from Jiulong River Estuary[J].Chinese Journal of Enviromental Science,2002,23(2):73-78.(in Chinese))

    [22]徐維海,張干,鄒世春,等.香港維多利亞港和珠江廣州河段水體中抗生素的含量特征及其季節(jié)變化[J].環(huán)境科學,2006,27(12):2458-2462.(XU Weihai1,ZHANG Gan,ZOU Shichun,et al.Occurrence and seasonal changes of antibiotics in the Victoria Harbour and the Pearl River,South China[J].Enviromental Science,2006,27(12):2458-2462.(in Chinese))

    [23]葉計朋,鄒世春,張干,等.典型抗生素類藥物在珠江三角洲水體中的污染特征[J].生態(tài)環(huán)境,2007,16(2):384-388.(YE Jipeng,ZOU Shichun,ZHANG Gan,et al.Characteristics ofselected antibioticsin the aquatic environment of the Pearl River Delta,South China[J].Ecology and Environment,2007,16(2):384-388.(in Chinese))

    [24]姜蕾,陳書怡,楊蓉,等.長江三角洲地區(qū)典型廢水中抗生素的初步分析[J].環(huán)境化學,2008,27(3):371-374.(JIANG Lei,CHEN Shuyi,YANG Rong,et al.Occurrence of antibiotics in the aquatic environment of the Changjiang Delta,China[J].Environmental Chemistry,2008,27(3):371-374.(in Chinese))

    [25]祝偉霞,劉亞風,梁煒.動物性食品中硝基呋喃類藥物殘留檢測研究進展[J].動物醫(yī)學進展,2010(2):99-102.(ZHU Weixia,LIU Yafeng,LIANG Wei.Progress on nitrofuran drug residues in animal-borne food[J].Progress in Veterinary Medicine,2010(2):99-102.(in Chinese))

    [26]戴欣,李改娟.水產品中硝基呋喃類藥物殘留的危害影響以及控制措施[J].吉林水利,2011,352(9):61-62.(DAI Xin,LIGaijuan.Harmfuleffectsandcontrol measures of nitrofuran drug residues in aquatic[J].Jilin Water Resources,2011,352(9):61-62.(in Chinese))

    [27]ZHENGJUN H X S.The producticn and application of pestidicesand factoranalysis oftheirpollution in environment in China[J].Advances in Environmental Science,1996,2:3.

    [28]吳榮富,解清杰,黃衛(wèi)紅,等.六氯苯的環(huán)境危害及其污染控[J].化學生物與工程,2006,23(8):7-10.(WU Rongfang,XIE Qingjie, HUANG Weihong, etal.Environmental hazardous of hexachlorobenzene and its pollution control[J].Chemistry & Bioengineering,2006,23(8):7-10.(in Chinese))

    [29]徐明華,胡冠九,李娟,等.連云港某縣農田土壤中硫丹殘留調查及特征研究[J].三峽環(huán)境與生態(tài),2012,34(5):15-18.(XU Minghua,HU Guanjiu,LI Juan,et al.Investigation into endosulfan residuesand associated characteristics in some typicalagriculturalsoils of Lianyungang[J].Environment and Ecology in the Three Gorges,2012,34(5):15-18.(in Chinese))

    [30]周婕成,陳振樓,畢春娟,等.上海崇明農田土壤中有機磷農藥的殘留特征[J].土壤通報,2010(6):1456-1459.(ZHOU Jiecheng,CHEN Zhenlou,BI Chunjuan,et al.Residues of organophosphorus pesticides in agricultural fields of Chongming Island in Shanghai[J].Chinese Journal of Soil Science,2010(6):1456-1459.(in Chinese))

    [31]BLACKWELL P A,KAY P,ASHAUER R,et al.Effects of agricultural conditionson the leaching behaviourof veterinary antibiotics in soils[J].Chemosphere,2009,75(1):13-19.

    [32]伍婷婷,張瑞杰,王英輝,等.邕江南寧市區(qū)段表層沉積物典型抗生素污染特征[J].中國環(huán)境科學,2013(2):336-344.(WU Tingting,ZHANG Ruijie,WANG Yinghui,et al.Investigation of the typical antibioticsin the sediments of the Yongjiang River,Nanning City,South China[J].China Environmental Science,2013(2):336-344.(in Chinese))

    Characteristics of residual organic pesticides and antibiotics in reservoirs of Zhoushan Islands and potential risk evaluation

    LI Yong1,2,JIANG Tingting2,JING Longfei2,NI Lixiao2,ZHU Liang2,ZHOU Chao2,CHEN Zheng2
    (1.Key Laboratory of Integrated Regulation and Resources Development of Shallow Lakes,Ministry of Education,Hohai University,Nanjing 210098,China;2.College of Environment,Hohai University,Nanjing 210098,China)

    Surface water,sediment,and surrounding soil samples from three reservoirs,the Chengbei Reservoir(CBR),the Hongqiao Reservoir(HQR),and the Cengang Reservoir(CGR)in the Zhoushan Islands,were collected and analyzed for monitoring and potential risk assessment of the organic pesticides and antibiotics in these samples.The results show that the concentrations of organic pesticides in surface water from the three reservoirs ranged from 43.40 to 190.40 ng/L,with an average value of 105.74 ng/L,and the organic phosphorus pesticides accounted for a larger proportion of organic pesticides,compared with the organic chlorine pesticides(OCPs).The concentrations of organic pesticides in the sediments and surrounding soils ranged from 0.35 to 7.76 ng/g,with an average value of 4.32 ng/g,and the OCPs were the dominant pollutant.Overall,of the three reservoirs,the CGR was the most polluted one,with organic pesticide concentrations in the surface water of ρ=190.40 ng/L and in sediments ofw=7.76 ng/g,followed by the HQR,with ρ=110.50 ng/L andw=6.30 ng/g,and the CBR had a relatively low pollution level with ρ=59.20 ng/L andw=4.35 ng/g.The concentrations of antibiotics in the surface water from the three reservoirs ranged from 0.00 to 64.50 ng/L,with an average value of 22.30 ng/L,being at a slightly-polluted status,and those in the sediments and surrounding soils ranged from 13.50 to 101.70 ng/g,with an average value of 62.62 ng/g,being at the middle level of pollution.Of the studied antibiotics,the potential risk of furazolidone should receive more attention due to its relatively high concentration.It is suggested that green buffer zones be constructed around the reservoirs for interception and reduction of the organic pesticides and antibiotics in the runoff of surrounding soils.

    organic pesticide;antibiotic;residue;potential risk evaluation;reservoir;Zhoushan Islands

    X820.3

    A

    1004-6933(2014)03-0031-07

    10.3969/j.issn.1004-6933.2014.03.007

    李勇(1974—),男,副教授,主要從事水體與土壤中溶質運移和環(huán)境規(guī)劃評價研究。E-mail:liyonghh@hhu.edu.cn

    (收稿日期:2013-11-04 編輯:高渭文)

    猜你喜歡
    有機氯有機磷沉積物
    晚更新世以來南黃海陸架沉積物源分析
    海洋通報(2022年2期)2022-06-30 06:07:04
    渤海油田某FPSO污水艙沉積物的分散處理
    海洋石油(2021年3期)2021-11-05 07:43:12
    水體表層沉積物對磷的吸收及釋放研究進展
    氣相色譜法測定橄欖油中22種有機氯農藥
    有機氯農藥對土壤環(huán)境的影響
    有機磷化工廢水治理方法探討
    有機磷改性納米SiO2及其在PP中的應用
    中國塑料(2016年2期)2016-06-15 20:29:59
    水產品中重金屬與有機氯農藥殘留分析
    有機磷中毒致周圍神經損害的電生理研究
    討論用ICP-AES測定土壤和沉積物時鈦對鈷的干擾
    国产欧美日韩精品一区二区| 欧美3d第一页| 91久久精品国产一区二区成人| 最新中文字幕久久久久| 久久精品人妻少妇| 日本黄色视频三级网站网址| 亚洲最大成人中文| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 国产乱人偷精品视频| 又爽又黄无遮挡网站| 欧美xxxx性猛交bbbb| 最近2019中文字幕mv第一页| 亚洲av免费高清在线观看| 一二三四中文在线观看免费高清| 久久久久久大精品| 长腿黑丝高跟| 国产一区亚洲一区在线观看| 看非洲黑人一级黄片| 日韩人妻高清精品专区| 成年女人看的毛片在线观看| 大香蕉久久网| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 伦精品一区二区三区| 久久鲁丝午夜福利片| 欧美激情国产日韩精品一区| kizo精华| 日韩成人伦理影院| 国产午夜精品一二区理论片| 天堂网av新在线| 亚洲在线观看片| 成人综合一区亚洲| 天堂网av新在线| 最近最新中文字幕大全电影3| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 亚洲欧美精品综合久久99| 人妻系列 视频| 秋霞在线观看毛片| 亚洲成人久久爱视频| 中文乱码字字幕精品一区二区三区 | 久久6这里有精品| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 亚洲国产精品成人综合色| 一区二区三区乱码不卡18| 国产精品熟女久久久久浪| 国产亚洲精品久久久com| 97热精品久久久久久| 一边摸一边抽搐一进一小说| 国产亚洲精品久久久com| 性插视频无遮挡在线免费观看| 欧美成人a在线观看| av卡一久久| 99九九线精品视频在线观看视频| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 日韩强制内射视频| 国产精品久久久久久精品电影| 亚洲av成人精品一二三区| av免费观看日本| 国产一区二区在线观看日韩| 国产精品无大码| 午夜福利在线在线| 亚洲国产精品sss在线观看| 亚洲成人中文字幕在线播放| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 久久99蜜桃精品久久| 国产一区二区在线观看日韩| 男人舔女人下体高潮全视频| 午夜日本视频在线| 91在线精品国自产拍蜜月| 久久精品影院6| 97在线视频观看| 综合色丁香网| 免费大片18禁| 一个人免费在线观看电影| 两个人视频免费观看高清| 岛国在线免费视频观看| 久久午夜福利片| 好男人视频免费观看在线| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 国语自产精品视频在线第100页| 亚洲av二区三区四区| 国产老妇女一区| 国产极品精品免费视频能看的| 永久网站在线| 久久久亚洲精品成人影院| 午夜日本视频在线| 2022亚洲国产成人精品| 村上凉子中文字幕在线| 看非洲黑人一级黄片| 日韩三级伦理在线观看| 国产成人福利小说| 亚洲av一区综合| 两个人视频免费观看高清| 国产精华一区二区三区| 能在线免费看毛片的网站| 日本免费a在线| 欧美一区二区亚洲| 深爱激情五月婷婷| 精品免费久久久久久久清纯| 日日干狠狠操夜夜爽| videossex国产| 国产人妻一区二区三区在| 国产69精品久久久久777片| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 国产精品一二三区在线看| 直男gayav资源| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 日本一本二区三区精品| 国产探花在线观看一区二区| 高清视频免费观看一区二区 | 人妻制服诱惑在线中文字幕| 人体艺术视频欧美日本| 欧美一区二区精品小视频在线| 亚洲自拍偷在线| 99久久中文字幕三级久久日本| 一级毛片电影观看 | 久热久热在线精品观看| 可以在线观看毛片的网站| 三级经典国产精品| 亚洲精品aⅴ在线观看| 国产爱豆传媒在线观看| 国产探花极品一区二区| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 免费看av在线观看网站| 精品久久久噜噜| 国产激情偷乱视频一区二区| 精品酒店卫生间| 欧美区成人在线视频| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 少妇人妻一区二区三区视频| 亚洲怡红院男人天堂| 国产高清国产精品国产三级 | 久久久久久大精品| 成人午夜高清在线视频| 99在线视频只有这里精品首页| 欧美成人午夜免费资源| 成人午夜精彩视频在线观看| 搞女人的毛片| 午夜福利网站1000一区二区三区| 亚洲真实伦在线观看| 哪个播放器可以免费观看大片| 国产高清视频在线观看网站| 天美传媒精品一区二区| 亚洲精品影视一区二区三区av| 日本欧美国产在线视频| 精品一区二区三区视频在线| 亚洲精品456在线播放app| 亚洲国产精品成人久久小说| 欧美丝袜亚洲另类| 国产单亲对白刺激| 亚洲国产精品国产精品| 成人午夜精彩视频在线观看| 亚洲经典国产精华液单| ponron亚洲| 亚洲精品日韩av片在线观看| 亚州av有码| 国产亚洲91精品色在线| 欧美性猛交黑人性爽| 一区二区三区免费毛片| 成人性生交大片免费视频hd| 91精品国产九色| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 老司机影院成人| 国产精品久久久久久久久免| 国产综合懂色| 赤兔流量卡办理| 禁无遮挡网站| 国产美女午夜福利| 欧美极品一区二区三区四区| 联通29元200g的流量卡| 久久久久免费精品人妻一区二区| 亚洲经典国产精华液单| 国产三级在线视频| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 亚洲国产精品成人综合色| 在现免费观看毛片| 国产69精品久久久久777片| 欧美97在线视频| 国产黄片美女视频| 国产爱豆传媒在线观看| av免费在线看不卡| 搡老妇女老女人老熟妇| 好男人在线观看高清免费视频| 精品久久久久久成人av| 国产又色又爽无遮挡免| 精品国产露脸久久av麻豆 | 国产精品1区2区在线观看.| 中文字幕av成人在线电影| 亚洲av成人av| 97热精品久久久久久| 男人狂女人下面高潮的视频| 内地一区二区视频在线| 搞女人的毛片| 国产高潮美女av| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 亚洲欧美一区二区三区国产| 免费黄网站久久成人精品| 中文资源天堂在线| 在线观看av片永久免费下载| 日韩欧美三级三区| 天天躁日日操中文字幕| 中文字幕亚洲精品专区| 午夜视频国产福利| 国产极品精品免费视频能看的| 黄片wwwwww| 欧美一区二区亚洲| 国产美女午夜福利| 国产高清三级在线| 网址你懂的国产日韩在线| 亚洲欧美精品自产自拍| 日韩三级伦理在线观看| av视频在线观看入口| 亚洲国产精品成人久久小说| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 日韩一区二区三区影片| 午夜久久久久精精品| 亚洲久久久久久中文字幕| 亚洲av不卡在线观看| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 亚洲欧美成人精品一区二区| ponron亚洲| 五月玫瑰六月丁香| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 欧美成人免费av一区二区三区| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 成人毛片a级毛片在线播放| 国产精品久久久久久精品电影| 国产视频首页在线观看| 禁无遮挡网站| 亚洲图色成人| 国产探花极品一区二区| 男人舔奶头视频| 亚州av有码| 一区二区三区乱码不卡18| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 国产伦一二天堂av在线观看| 成人毛片60女人毛片免费| 色吧在线观看| 狠狠狠狠99中文字幕| 亚洲av不卡在线观看| 波多野结衣巨乳人妻| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 纵有疾风起免费观看全集完整版 | 精品熟女少妇av免费看| 日本wwww免费看| 69av精品久久久久久| 一级av片app| 中文资源天堂在线| 中文天堂在线官网| 国产亚洲最大av| 久99久视频精品免费| 秋霞伦理黄片| 日韩欧美 国产精品| 色哟哟·www| 乱系列少妇在线播放| 赤兔流量卡办理| 男的添女的下面高潮视频| 国产精品人妻久久久影院| 久久国内精品自在自线图片| 久久久久久久亚洲中文字幕| 免费无遮挡裸体视频| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 国产黄片视频在线免费观看| 国产v大片淫在线免费观看| 成人亚洲欧美一区二区av| 国产精品久久久久久精品电影| 久久午夜福利片| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 国产老妇伦熟女老妇高清| 中文字幕免费在线视频6| 久久久久久久久久成人| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 我要看日韩黄色一级片| 韩国av在线不卡| 一级毛片aaaaaa免费看小| 日本-黄色视频高清免费观看| 国产精品人妻久久久影院| 久久久久九九精品影院| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 伊人久久精品亚洲午夜| 亚洲欧美精品专区久久| av在线天堂中文字幕| 一级黄色大片毛片| 日韩制服骚丝袜av| 午夜福利在线观看吧| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 黄色配什么色好看| 少妇丰满av| 日韩av在线大香蕉| 特大巨黑吊av在线直播| 少妇高潮的动态图| 国产不卡一卡二| 91精品伊人久久大香线蕉| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| www.色视频.com| 91精品伊人久久大香线蕉| 天堂影院成人在线观看| 日本-黄色视频高清免费观看| 亚洲内射少妇av| 51国产日韩欧美| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 亚洲欧美精品专区久久| 91久久精品国产一区二区成人| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 九九在线视频观看精品| 久久久久久久久久黄片| 简卡轻食公司| 欧美97在线视频| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 国产精品久久久久久av不卡| 天堂影院成人在线观看| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 国产亚洲最大av| 男人狂女人下面高潮的视频| 久久精品国产亚洲av涩爱| 深夜a级毛片| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 国产av码专区亚洲av| 精品午夜福利在线看| 久久久久性生活片| 欧美人与善性xxx| 亚洲怡红院男人天堂| 1024手机看黄色片| 亚洲三级黄色毛片| 午夜日本视频在线| 岛国在线免费视频观看| 精品久久久久久久久久久久久| 国产精品一区二区性色av| 欧美一区二区国产精品久久精品| 国产乱来视频区| 日韩国内少妇激情av| 搡女人真爽免费视频火全软件| 禁无遮挡网站| 国产精品人妻久久久久久| 少妇被粗大猛烈的视频| 亚洲精品影视一区二区三区av| 成人综合一区亚洲| 久久99蜜桃精品久久| av卡一久久| 欧美潮喷喷水| 精品人妻视频免费看| 能在线免费看毛片的网站| 日韩一区二区视频免费看| 欧美日韩在线观看h| av卡一久久| 黄色欧美视频在线观看| 国产亚洲5aaaaa淫片| 最近中文字幕高清免费大全6| 国产在线一区二区三区精 | 亚洲欧美日韩无卡精品| 一区二区三区免费毛片| 欧美潮喷喷水| 亚洲av中文av极速乱| 91精品伊人久久大香线蕉| 天堂网av新在线| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 性插视频无遮挡在线免费观看| 精品国内亚洲2022精品成人| 深夜a级毛片| 一级毛片我不卡| 美女被艹到高潮喷水动态| 中文欧美无线码| 亚洲综合精品二区| 人人妻人人看人人澡| 26uuu在线亚洲综合色| 春色校园在线视频观看| 在线播放无遮挡| 久久99热这里只有精品18| 亚洲欧美一区二区三区国产| 成人高潮视频无遮挡免费网站| АⅤ资源中文在线天堂| 免费看av在线观看网站| 熟女电影av网| 欧美性感艳星| 女人被狂操c到高潮| 内射极品少妇av片p| 亚洲美女视频黄频| 亚洲欧美日韩高清专用| 欧美激情国产日韩精品一区| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄 | 日本色播在线视频| 边亲边吃奶的免费视频| 国产乱人视频| ponron亚洲| 色网站视频免费| 中文亚洲av片在线观看爽| 亚洲经典国产精华液单| 日日撸夜夜添| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 在线a可以看的网站| 国产一区二区在线av高清观看| 男人狂女人下面高潮的视频| 小说图片视频综合网站| 少妇的逼好多水| 国产精品久久电影中文字幕| 大话2 男鬼变身卡| 嫩草影院精品99| 别揉我奶头 嗯啊视频| 午夜福利高清视频| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 午夜精品一区二区三区免费看| 村上凉子中文字幕在线| 日韩欧美精品免费久久| 久久久欧美国产精品| 黄片wwwwww| 最近2019中文字幕mv第一页| 三级经典国产精品| 久久精品综合一区二区三区| 久久久久久久国产电影| ponron亚洲| 亚洲精品影视一区二区三区av| 看黄色毛片网站| 亚洲精品乱久久久久久| 成人二区视频| 精品熟女少妇av免费看| 91久久精品国产一区二区三区| 九九爱精品视频在线观看| 欧美精品一区二区大全| 久久6这里有精品| 免费人成在线观看视频色| 日韩欧美精品v在线| 久久国产乱子免费精品| 青春草亚洲视频在线观看| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 国产男人的电影天堂91| 亚洲美女搞黄在线观看| 日本黄大片高清| 成人午夜高清在线视频| 亚洲人成网站在线观看播放| 色综合亚洲欧美另类图片| 三级国产精品片| 欧美三级亚洲精品| 一夜夜www| 99久久精品一区二区三区| 最新中文字幕久久久久| 亚洲人与动物交配视频| 久久精品91蜜桃| 日本爱情动作片www.在线观看| 免费人成在线观看视频色| 亚洲国产精品专区欧美| 国产视频内射| 日本-黄色视频高清免费观看| 日本av手机在线免费观看| 中文在线观看免费www的网站| 国产精品无大码| 人妻少妇偷人精品九色| 国产精品一区二区在线观看99 | 亚洲乱码一区二区免费版| 亚洲四区av| 国产精品.久久久| 欧美一区二区国产精品久久精品| videos熟女内射| 国产av在哪里看| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 国产高清国产精品国产三级 | 国产成人freesex在线| 久久久久久国产a免费观看| 一级黄色大片毛片| 久久亚洲精品不卡| 青春草国产在线视频| 久久精品91蜜桃| 卡戴珊不雅视频在线播放| 中国美白少妇内射xxxbb| 有码 亚洲区| 级片在线观看| 3wmmmm亚洲av在线观看| 国产精品美女特级片免费视频播放器| .国产精品久久| 91久久精品国产一区二区成人| 看片在线看免费视频| 国产高清视频在线观看网站| 别揉我奶头 嗯啊视频| 日本午夜av视频| 秋霞在线观看毛片| 国产高潮美女av| 春色校园在线视频观看| .国产精品久久| 欧美激情在线99| 国产精品乱码一区二三区的特点| 亚洲精品国产成人久久av| 联通29元200g的流量卡| 我的女老师完整版在线观看| 国产精品久久电影中文字幕| 亚洲成人精品中文字幕电影| 亚洲国产精品成人久久小说| 你懂的网址亚洲精品在线观看 | 国产成人一区二区在线| 欧美性猛交黑人性爽| 国产成人精品一,二区| 国产成人91sexporn| 亚洲人成网站在线播| 国产一区二区在线观看日韩| 国产单亲对白刺激| 人人妻人人澡欧美一区二区| 国产淫片久久久久久久久| 日本-黄色视频高清免费观看| 欧美成人一区二区免费高清观看| 精品酒店卫生间| 一级二级三级毛片免费看| 亚洲成av人片在线播放无| 国产精品一及| 国产人妻一区二区三区在| 国产熟女欧美一区二区| 好男人视频免费观看在线| 免费av不卡在线播放| 国产免费视频播放在线视频 | 伦精品一区二区三区| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 国产精品三级大全| 一级爰片在线观看| 99久久中文字幕三级久久日本| 国产在视频线在精品| 久久这里只有精品中国| 亚洲国产精品久久男人天堂| 国产一区二区在线观看日韩| 如何舔出高潮| 免费看a级黄色片| 久久精品久久久久久久性| 2021天堂中文幕一二区在线观| 青春草国产在线视频| 只有这里有精品99| 秋霞在线观看毛片| 婷婷色麻豆天堂久久 | 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 午夜免费激情av| 精品国产露脸久久av麻豆 | 亚洲国产欧美在线一区| 国产色爽女视频免费观看| 国产精品一及| 久久人妻av系列| 黑人高潮一二区| 国产色婷婷99| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 免费观看精品视频网站| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 成人美女网站在线观看视频| 精品午夜福利在线看| 黄色欧美视频在线观看| 精品午夜福利在线看| 青春草视频在线免费观看| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 日韩一区二区视频免费看| 色哟哟·www| 国产在线男女| 成人漫画全彩无遮挡| kizo精华| 99九九线精品视频在线观看视频| 亚洲欧美成人精品一区二区| 九九热线精品视视频播放| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 久久精品影院6| 成人一区二区视频在线观看| 麻豆国产97在线/欧美| 国产欧美日韩精品一区二区| 亚洲内射少妇av| 久久这里有精品视频免费| 国产一区二区在线av高清观看| 久久久久久久久中文| 一级二级三级毛片免费看| 特级一级黄色大片| 亚洲av电影在线观看一区二区三区 | 变态另类丝袜制服| 成人欧美大片| 九色成人免费人妻av| 久久久久免费精品人妻一区二区| 青青草视频在线视频观看| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 九草在线视频观看| 亚洲高清免费不卡视频| 小说图片视频综合网站| 一边摸一边抽搐一进一小说| 最近中文字幕2019免费版| 美女cb高潮喷水在线观看| 纵有疾风起免费观看全集完整版 | 亚洲av电影在线观看一区二区三区 | 久久精品国产自在天天线| 免费黄网站久久成人精品| 亚洲综合色惰| 午夜精品一区二区三区免费看| 久久久久久国产a免费观看| 国产在线男女| 亚洲av电影在线观看一区二区三区 | 精品久久久久久久久亚洲| 老司机福利观看| 色吧在线观看| 美女被艹到高潮喷水动态| 丰满乱子伦码专区| 中国美白少妇内射xxxbb| 嫩草影院新地址| 伦理电影大哥的女人| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 全区人妻精品视频| 成人av在线播放网站| 又粗又爽又猛毛片免费看| 99热这里只有是精品在线观看| 国产一区二区在线观看日韩| 又爽又黄a免费视频| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 少妇的逼水好多| 午夜亚洲福利在线播放| 国产精品1区2区在线观看.| 国产亚洲精品久久久com| 男的添女的下面高潮视频| 国产单亲对白刺激| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄 | 精品人妻偷拍中文字幕| 亚洲精品456在线播放app|