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    海藻酸鈉-聚乙烯醇-聚乙二醇復合膜的制備及其對Cu2+的吸附

    2014-03-29 00:49:22何娉婷薛建軍
    化工環(huán)保 2014年1期
    關鍵詞:復合膜酸鈉位點

    王 婷,王 玲,何娉婷,薛建軍,孫 瑤

    (南京航空航天大學 材料科學與技術學院,江蘇 南京 210016)

    Cu2+是一種較為常見的重金屬污染物,主要來源于電鍍、冶金、采礦、機械加工等行業(yè)的廢水[1-2]。如未經(jīng)處理直接排放,不僅會對人類健康造成危害,還會嚴重污染環(huán)境和自然界的其他生物[3]。目前,對含Cu2+廢水的處理方法主要有電解法、化學沉淀法、活性炭吸附法[4-6]。電解法處理廢水能耗大、費用相對較高,化學沉淀法使用的化學試劑易造成二次污染,活性炭吸附法運行不穩(wěn)定、易飽和、后期處理成本高。

    海藻酸鈉(SA)是一種天然的高分子,具有良好的溶解特性、成膜性,對于重金屬離子具有很好的吸附效果[7]。由于SA具有很強的親水性,成膜后的強度低且易碎,因此,需要對SA進行改性,制備出有一定機械強度且對重金屬離子有高吸附性能的膜材料。國外有關SA復合膜的制備及其吸附性能的研究較少,主要是將SA與某種物質(zhì)聯(lián)用制備醫(yī)用材料[8-9]。國內(nèi)對于SA復合膜的研究相對較多,但基本上均為通過加入一種新物質(zhì)進行改性制備光催化薄膜或雙極膜[10-11]。

    本工作采用聚乙二醇(PEG)和聚乙烯醇(PVA)對SA進行改性,以增強其物理性能和吸附性能,并用于處理模擬含Cu2+廢水,為SA-PVAPEG復合膜的制備及應用提供了理論依據(jù)。

    1 實驗部分

    1.1 試劑和儀器

    SA、五水硫酸銅:分析純;PEG:相對分子質(zhì)量6 000;PVA:相對分子質(zhì)量15 000。

    采用五水硫酸銅配制模擬含Cu2+廢水。

    UV-1800型紫外分光光度儀、A ffinity-1型紅外光譜儀:島津(中國)有限公司;Quanta 200型掃描電子顯微鏡:荷蘭FEI公司;PHS-3C型pH計:上海精科儀器有限公司。

    1.2 復合膜的制備

    按照m(SA)∶m(PVA)=3∶1,配制SA與PVA的混合溶液。再按照m(SA)∶m(PEG)=5∶1的比例,將PEG加入到混合溶液中,攪拌均勻。減壓脫泡后涂膜于干凈的玻璃板上,真空干燥,以CaCl2為交聯(lián)劑進行交聯(lián)反應,制得復合膜。將復合膜裁剪為4 cm×4 cm,備用。

    1.3 吸附實驗

    按照1 g/L的加入量,將復合膜浸泡在500 m L一定質(zhì)量濃度的模擬含Cu2+廢水中,以150 r/m in的攪拌轉(zhuǎn)速,振蕩吸附一定時間。

    1.4 分析方法

    采用紫外分光光度法測定廢水中Cu2+質(zhì)量濃度[12]。采用SEM技術對復合膜進行表征;采用IR技術對復合膜的官能團進行分析。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 復合膜的SEM表征結(jié)果

    復合膜的表面SEM照片和截面SEM照片分別見圖1和圖2。由圖1可見,復合膜表面凹凸不平,呈現(xiàn)一定的孔狀結(jié)構(gòu),這有利于復合膜對Cu2+的物理吸附。由圖2可見,復合膜內(nèi)部也存在孔狀結(jié)構(gòu),復合膜的比表面積增大,與Cu2+吸附的活性位點增多,有利于Cu2+吸附率的提高。

    圖1 復合膜的表面SEM照片

    圖2 復合膜的截面SEM照片

    2.2 復合膜的IR表征結(jié)果

    吸附前后復合膜的IR譜圖見圖3。由圖3可見:吸附后復合膜在1 100 cm-1處CO-基團的吸附峰明顯減弱,說明Cu2+與CO-基團發(fā)生了反應,CO-基團是吸附Cu2+的主要基團;在2 900 cm-1處OH-的特征峰也明顯減弱,說明OH-也與Cu2+發(fā)生反應,生成了Cu(OH)2沉淀;吸附后復合膜的特征吸收峰型變寬且發(fā)生一定位移,這表明復合膜吸附Cu2+不僅是絡合作用,也可能是靜電作用力和范德華力共同作用的結(jié)果。

    圖3 吸附前后復合膜的IR譜圖

    2.3 廢水pH對吸附率的影響

    廢水中的H+會與Cu2+競爭復合膜的活性位點。因此,廢水中H+含量會直接影響復合膜對廢水的處理效果。在初始Cu2+質(zhì)量濃度50 mg/L、吸附溫度30 ℃、吸附時間60 m in的條件下,廢水pH對吸附率的影響見圖4。由圖4可見,隨廢水pH的增加,吸附率顯著增加。當廢水pH較低時,溶液中存在大量的H+占據(jù)了復合膜表面的活性位點,所以吸附率較低;當廢水pH>5時,吸附率增加緩慢,主要是由于此時產(chǎn)生了Cu(OH)2沉淀,它不僅占據(jù)了復合膜的吸附活性位點,還阻礙了Cu2+與復合膜表面的不飽和離子發(fā)生離子交換反應以及復合膜表面的羧基和羥基等與Cu2+發(fā)生螯合作用。綜合考慮,選擇廢水pH=5較適宜。

    圖4 廢水pH對吸附率的影響

    2.4 吸附溫度對吸附率的影響

    吸附溫度會影響溶液中離子的運動速率,對離子的吸附及解吸過程產(chǎn)生一定作用,所以要控制適當?shù)奈綔囟龋箯秃夏み_到最佳吸附狀態(tài)。在初始Cu2+質(zhì)量濃度50 mg/L、吸附時間60 min、廢水pH=5的條件下,吸附溫度對吸附率的影響見圖5。由圖5可見,隨吸附溫度的增加,吸附率先增大后減小。復合膜與Cu2+之間的相互作用包括復合膜表面的不飽和離子與Cu2+發(fā)生離子交換反應,膜表面具有的孤電子對(羧基、羥基等)與Cu2+發(fā)生螯合作用,以及膜表面的負電性基團與Cu2+產(chǎn)生靜電吸附作用。當吸附溫度由20 ℃升至30 ℃時,溫度的升高導致溶液中離子運動速率加快,促進復合膜表面的不飽和離子與Cu2+發(fā)生離子交換反應,有利于復合膜表面的羧基、羥基等與Cu2+發(fā)生螯合作用,此時這兩個因素占主導作用,所以吸附率增加;當吸附溫度由30 ℃升至50 ℃時,由于復合膜吸附Cu2+的過程中存在著吸附與解吸平衡,溫度升高導致解吸過程的進行,另外溫度的升高還導致復合膜表面活性位點的活性降低,所以吸附率呈下降趨勢。因此,后續(xù)實驗選擇吸附溫度為30 ℃。

    圖5 吸附溫度對吸附率的影響

    2.5 吸附時間對吸附率的影響

    在初始Cu2+質(zhì)量濃度50 mg/L、廢水pH=5、吸附溫度30 ℃的條件下,吸附時間對吸附率的影響見圖6。由圖6可見:當吸附時間為0~60 min時,吸附率迅速增加,主要是由于初始階段復合膜上的活性位點多,復合膜表面有大量的不飽和離子和具有孤電子對的羧基、羥基等基團可與Cu2+發(fā)生離子交換反應和螯合作用;隨吸附時間的延長,復合膜表面的不飽和離子、羧基、羥基與Cu2+發(fā)生的離子交換反應和螯合作用已處于平衡狀態(tài);當吸附時間為60 m in時,吸附基本達飽和。因此,選擇吸附時間為60 m in較適宜。

    2.6 吸附動力學分析

    在初始Cu2+質(zhì)量濃度50 mg/L、廢水pH=5、吸附溫度30 ℃的條件下,吸附動力學的曲線見圖7。由圖7可見:隨吸附時間的延長,吸附量逐漸增加;當吸附時間為60 m in時,吸附基本達到平衡。

    分別采用一級動力學方程、二級動力學方程和Elovich方程對吸附動力學數(shù)據(jù)進行擬合,相關系數(shù)(r)分別為0.574,0.969,0.946。由此可見,在3種動力學方程中,二級動力學方程和Elovice方程對復合膜吸附Cu2+的動力學過程擬合較好,說明吸附過程不是簡單的一級吸附,而是存在內(nèi)部吸附及吸附-解吸競爭的過程。

    圖7 吸附動力學的曲線

    2.7 等溫吸附線

    采用Langm uir 等溫吸附方程(見式(1))對不同溫度下復合膜對Cu2+的吸附等溫線進行擬合,1/qe~1/ρe的關系曲線見圖8,擬合結(jié)果見表1。

    式中:ρe為吸附平衡時Cu2+質(zhì)量濃度,mg/L;qe為平衡吸附量,mg/g;qsat為飽和吸附量,mg/g;b為Langmuir吸附系數(shù),L/mg。

    圖8 1/q e~1/ρe的關系曲線

    表1 Langmuir等溫吸附方程擬合結(jié)果

    由圖8和表1可見:Langmuir等溫吸附方程對復合膜吸附Cu2+的過程擬合較好;理論單層飽和吸附量與實驗值相吻合。因此,復合膜吸附Cu2+的過程符合Langmuir單層吸附理論。

    2.8 復合膜的解吸與重復利用

    在初始Cu2+質(zhì)量濃度50 mg/L、復合膜加入量1 g/L、廢水pH=5、吸附溫度30 ℃、吸附時間60 min的最佳條件下,吸附率最高可達90.1%,吸附量達25.3 mg/g。采用濃度為1 mol/L的HCl溶液對吸附后的復合膜進行解吸,當解吸時間為2 m in時,解吸率可達80.0%。將解吸后的復合膜進行重復利用,吸附率最高可以達到80.0%。

    3 結(jié)論

    a)由SA,PVA,PEG制備的SA-PVA-PEG復合膜對于Cu2+具有良好的吸附效果。在初始Cu2+質(zhì)量濃度50 mg/L、復合膜加入量1 g/L、廢水pH=5、吸附溫度30 ℃、吸附時間60 m in的最佳條件下,吸附率最高可達90.1%,吸附量達25.3 mg/g。

    b)動力學擬合結(jié)果表明,二級動力學方程和Elovice方程可以更好地擬合復合膜對Cu2+的吸附過程。該吸附過程符合Langmuir單層吸附理論。

    c) 采用濃度為1 mol/L的HCl溶液對吸附后的復合膜進行解吸,當解吸時間為2 m in時,解吸率可達80.0%。

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