天津市可吸入顆粒物及元素室內(nèi)外相關(guān)性

張振江,趙若杰,曹文文,張 楠,韓 斌,白志鵬 (.南開大學(xué)國家環(huán)境保護(hù)城市空氣顆粒物污染防治重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,天津 30007；.中國環(huán)境科學(xué)研究院大氣化學(xué)與氣溶膠科技創(chuàng)新基地,北京 00008)

流行病學(xué)研究證實(shí),空氣顆粒物(PM)與呼吸系統(tǒng)疾病、心血管疾病、肺癌等人體負(fù)面健康效應(yīng)存在正相關(guān)性[1-5].然而流行病學(xué)研究多使用室外固定監(jiān)測站的顆粒物濃度代替?zhèn)€體顆粒物暴露濃度[4-5],而一些暴露研究表明,室外顆粒物濃度和個體顆粒物暴露濃度存在顯著的差異[6-9],因此流行病學(xué)研究結(jié)論受到質(zhì)疑.

室外顆粒物可通過自然通風(fēng)、機(jī)械通風(fēng)和滲透等方式進(jìn)入室內(nèi)[10],使得室內(nèi)外顆粒物存在相關(guān)性.由于人們至少80%的時(shí)間處于室內(nèi),所以室內(nèi)環(huán)境是人們接觸室外顆粒物的主要場所[11],研究顆粒物室內(nèi)外相關(guān)性成為近年來暴露研究的重點(diǎn).由于國內(nèi)對顆粒物室內(nèi)外相關(guān)性研究較少,因此本研究采集天津市某社區(qū)55戶住宅的室內(nèi)和室外 PM10樣品,以研究PM10及元素的室內(nèi)外相關(guān)性,并量化室外源對室內(nèi) PM10的貢獻(xiàn),該研究有助于理解個體顆粒物暴露誤差,并為流行病學(xué)研究提供科學(xué)依據(jù).

1 材料與方法

1.1 采樣時(shí)間和地點(diǎn)

在天津市東麗區(qū)昆程園社區(qū)設(shè)置采樣點(diǎn)位,該社區(qū)周邊多為居民住宅區(qū),西面 400m 處有一塊裸露土地和交通主干道,南面 300m 處有建筑工地和大型立交橋,東面有大型菜市場.選取社區(qū)里55戶住宅進(jìn)行室內(nèi)和室外PM10采樣.采樣時(shí)間分別為8月18～31日,9月1～24日,11月16～30日,12月1～18日,其中, 8、9月代表非采暖季, 11、12月代表采暖季.

1.2 實(shí)驗(yàn)材料

采樣儀器包括采樣頭(BGI 4004,美國BGI公司)、采樣泵(BGI 400,美國BGI公司);濾膜選用聚四氟乙烯濾膜;流量校準(zhǔn)器采用皂膜流量校準(zhǔn)器(mini-BUCK,美國BUCK公司).

1.3 樣品采集、稱重與分析

采樣前將聚四氟乙烯濾膜在 60℃烘箱中烘焙 2h,以去除濾膜上的雜質(zhì).采樣前和采樣后濾膜平衡 2～3d[溫度(21±2)℃;濕度:40%±5%].

室內(nèi)采樣將采樣器放在靠近客廳中心的位置,采樣頭離地面高約 1m,室外采樣將采樣器用支架固定住并將其伸出窗外約1.5m.室內(nèi)和室外采樣同步進(jìn)行,采樣時(shí)間為9:00～次日9:00.

使用百萬分之一天平(Mettler Toledo-MX5,瑞士Mettler Toledo公司)對聚四氟乙烯濾膜稱重,每張濾膜至少平行稱重3次,取誤差小于5μg的2個結(jié)果的平均值作為最后的結(jié)果.

剪取1/2濾膜,經(jīng)炭化、灰化及混合酸溶解后,使用電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(ICP-OES,Agilent 700 系列,美國 Agilent公司)分析 Al、Mg、Ti、Ca、Fe、Si等 14 種元素.

1.4 問卷調(diào)查

問卷內(nèi)容包括研究對象在室內(nèi)和室外的時(shí)間及在室內(nèi)進(jìn)行各種活動(如抽煙、烹飪、清掃等)的時(shí)間,問卷填寫的時(shí)間范圍為 9:00到次日9:00.

1.5 數(shù)據(jù)處理

刪除實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)中的壞值,包括由于濾膜破損等原因造成未檢測、殘差絕對值大于標(biāo)準(zhǔn)偏差3倍的值.本次檢驗(yàn)共去除18個壞值.

使用Kolmogorov-Smirnov法對采暖季和非采暖季的室內(nèi)和室外PM10質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)進(jìn)行正態(tài)分布檢驗(yàn),結(jié)果見表1.檢驗(yàn)結(jié)果為4類樣本的P值均高于0.05,表明4類樣本數(shù)據(jù)均可按正態(tài)分布處理.

表1 樣本數(shù)據(jù)的正態(tài)分布檢驗(yàn)Table 1 The normal distribution test on four sample datas

對符合正態(tài)分布的樣本,按照國家標(biāo)準(zhǔn)《數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)處理和解釋—正態(tài)樣本離群值的判斷和處理》[12],采用Grubbs檢驗(yàn)法對樣本進(jìn)行0.05水平的上側(cè)異常值判斷.該方法檢驗(yàn)出 2個離群值.有效樣品共276個,占樣品總數(shù)的93.2%.

2 結(jié)果與討論

2.1 PM10的室內(nèi)和室外濃度

該社區(qū)采暖季和非采暖季的 PM10室內(nèi)和室外平均濃度及室內(nèi)外濃度比(I/O比值)見表2.從空間上看, 該社區(qū)采暖季和非采暖季的PM10室內(nèi)平均濃度分別為 116.66μg/m3和113.91μg/m3,單樣本 t 檢驗(yàn)結(jié)果(P＜0.05,95%置信區(qū)間)表明兩季平均值未超過室內(nèi)空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)[13]對 PM10室內(nèi)日平均濃度的規(guī)定限值(150μg/m3);采暖季和非采暖季的 PM10室外平均濃度分別為 198.88μg/m3和 153.41μg/m3,單樣本 t檢驗(yàn)結(jié)果(P＜0.05, 95%置信區(qū)間)表明采暖季 PM10室外平均濃度顯著超過環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)[14]對環(huán)境空氣 PM10日平均濃度二級標(biāo)準(zhǔn)的規(guī)定限值(150μg/m3),說明采暖季PM10室外污染較嚴(yán)重.這可能與秋冬季煤燃燒、機(jī)動車尾氣排放和逆溫層有關(guān).煤燃燒與機(jī)動車尾氣使大量顆粒物排放到大氣中,而逆溫層使顆粒物難以稀釋和擴(kuò)散,從而導(dǎo)致采暖季 PM10室外濃度較高.從時(shí)間上看,PM10室內(nèi)平均濃度在兩季相差不大,室外平均濃度采暖季高于非采暖季.PM10室外濃度最高值出現(xiàn)在12月7、8日,分別為 532.50μg/m3、618.12μg/m3,氣象資料表明該期間為大霧天氣,導(dǎo)致空氣顆粒物濃度較其他監(jiān)測期大幅度升高.

表2 采暖季和非采暖季PM10室內(nèi)外平均濃度及I/O值 (μg/m3)Table 2 Indoor and outdoor PM10 average concentrations and I/O ratios in heating and non-heating seasons (μg/m3)

2.2 PM10室內(nèi)外濃度比

I/O比值不僅可以簡單描述 PM10室內(nèi)外質(zhì)量濃度的關(guān)系,也可以初步判斷室內(nèi) PM10是否主要由室外輸入導(dǎo)致. 由表 2可知,采暖季和非采暖季PM10的I/O平均值分別為0.96和0.88,變化范圍分別為 0.10～3.70和 0.14～3.22,較大的變化范圍表明不同住宅的室內(nèi)和室外濃度存在較大差異.張帆等[15]研究的I/O平均值(變化范圍)為 0.85(0.750～1.817),與本研究結(jié)果一致.I/O＞1的房屋所占比例分別為 25.0%(采暖季)、27.1%(非采暖季),這些房屋明顯存在室內(nèi)源,其中,I/O最高值為3.70(采暖季)和3.22(非采暖季),問卷調(diào)查表明這兩戶住宅的烹飪/清掃時(shí)間遠(yuǎn)比其他住宅的長,導(dǎo)致室內(nèi) PM10濃度大大超過室外濃度, I/O最低值為0.3左右,這與室內(nèi)源較少有關(guān).

從理論上說,凡是影響 PM10室內(nèi)外濃度變化的因素,都會影響I/O比值變化.對于室外濃度,除污染源及與其距離的影響外,氣象條件(包括溫度、濕度、風(fēng)力等)也對其產(chǎn)生影響[13];對于室內(nèi)濃度,由于室內(nèi)環(huán)境(如溫度、濕度、壓力)相對穩(wěn)定,因而可以忽略室內(nèi)環(huán)境變化的影響,除室外顆粒物穿透行為的影響外,室內(nèi)源(吸煙、烹飪等)和人為活動(清掃、走動等)也對室內(nèi)顆粒物濃度產(chǎn)生影響[17].此外,空氣交換律、顆粒物滲透因子和沉降速率、季節(jié)的變化也會影響I/O比值的變化[8,18-20].

PM10室外濃度、室內(nèi)外濃度比和相對濕度、溫度、風(fēng)速日變化趨勢如圖1所示(氣象數(shù)據(jù)來源:www.wundergroud.com).由圖1可知,非采暖季和采暖季的PM10室外濃度與相對濕度均呈鋸齒狀變化,兩者變化趨勢大致相同,其相關(guān)系數(shù)為0.42,表明室外濃度受濕度影響,但影響程度不高;溫度在非采暖季變化較平緩,在采暖季先上升后下降,與 PM10室外濃度的相關(guān)系數(shù)為-0.14,表明PM10室外濃度受溫度影響較弱;PM10室外濃度變化趨勢與風(fēng)速變化趨勢相反,在采暖季尤為明顯,其相關(guān)系數(shù)為-0.53,表明風(fēng)速越高,PM10室外濃度越低,反之越高.迪麗努爾·塔力甫等[16]研究結(jié)果表明PM2.5和PM2.5-10的濃度與相對濕度呈正相關(guān)性,與溫度和風(fēng)速呈負(fù)相關(guān)性,與本研究結(jié)果一致.I/O值在兩季變化平緩,與相對濕度、溫度和風(fēng)速的相關(guān)系數(shù)分別為-0.04,-0.02,0.24,較差的相關(guān)性表明I/O比值受氣象因素影響較小.

以非采暖季為例,使用獨(dú)立樣本 t檢驗(yàn)法分析吸煙、烹飪與清掃對PM10室內(nèi)濃度及I/O比值的影響,結(jié)果見表3.表3表明,有吸煙、烹飪與清掃的家庭的室內(nèi) PM10平均濃度均高于無吸煙、烹飪與清掃的家庭的室內(nèi) PM10平均濃度.吸煙(P＜0.05,95%置信區(qū)間)和烹飪(P＜0.05,95%置信區(qū)間)對室內(nèi) PM10濃度影響顯著,清掃(P＞0.05,95%置信區(qū)間)對室內(nèi) PM10濃度影響不顯著.室內(nèi)源(吸煙、烹飪)影響室內(nèi) PM10濃度,進(jìn)而影響I/O比值.從表3可以看出,有吸煙、烹飪和清掃活動的家庭的I/O比值均高于無吸煙、烹飪和清掃活動的家庭的 I/O比值,但顯著性不高(P＞0.05,95%置信區(qū)間),該分析結(jié)果與張帆[15]、Crist[21]、Long等[22]的研究結(jié)果一致.

圖1 PM10室外濃度、室內(nèi)外濃度比、溫度、相對濕度和風(fēng)速日變化趨勢Fig.1 The daily variation of PM10 outdoor concentration, I/O ratio, temperature, relative humidity and wind speed

表3 吸煙、烹飪及清掃對室內(nèi)PM10濃度(μg/m3)及I/O比值影響的獨(dú)立樣本t檢驗(yàn)Table 3 The influences of smoking, cooking and clearing on PM10 (μg/m3)indoor concentration and I/O ratio using independent samples t test

綜上分析可知, 氣象條件(相對濕度、風(fēng)速)對PM10室外濃度影響明顯,室內(nèi)源(吸煙、烹飪)對PM10室內(nèi)濃度影響明顯,然而兩者對I/O比值的影響不明顯,說明 I/O比值受多種因素的綜合影響.

2.3 PM10及元素的室內(nèi)外相關(guān)性

2.3.1 PM10的室內(nèi)外相關(guān)性 室內(nèi)外相關(guān)系數(shù)定性表明室外源對室內(nèi) PM10的貢獻(xiàn),選取室內(nèi)外配對樣本進(jìn)行相關(guān)性分析,結(jié)果見表 4.從表 4可知,采暖季和非采暖季的所有住宅室內(nèi)外相關(guān)系數(shù)較低,分別為0.46和0.32,這與Turpin等[7]、Geller等[23]的研究結(jié)果一致.采暖季室內(nèi)外相關(guān)系數(shù)高于非采暖季室內(nèi)外相關(guān)系數(shù),I/O＜1的住宅的室內(nèi)外相關(guān)系數(shù)高于所有住宅的室內(nèi)外相關(guān)系數(shù).

表4 PM10室內(nèi)外相關(guān)系數(shù)Table 4 The correlation coefficients of indoor and outdoor PM10

室內(nèi)空氣顆粒物質(zhì)量平衡方程可用來計(jì)算室內(nèi)、外源對室內(nèi)顆粒物的貢獻(xiàn),公式如下:

式中: Cin、Cout分別為室內(nèi)、外顆粒物質(zhì)量濃度,μg/m3;P為室外顆粒物穿透進(jìn)入室內(nèi)的滲透因子(無量綱);Α為空氣交換律, h-1;K為顆粒物沉降速率, h-1;Qin為室內(nèi)源強(qiáng)度或室內(nèi)顆粒物排放速率,μm/h;V 為室內(nèi)空間體積,m3;Finf為有效穿透因子(無量綱);Cig為室內(nèi)源產(chǎn)生的顆粒物的質(zhì)量濃度,μg/m3.

由式(1)可求出公式(2),公式如下:

式中:ρ為室外顆粒物對室內(nèi)顆粒物的貢獻(xiàn)率.

式(2)表明室外源對室內(nèi)顆粒物的貢獻(xiàn)受室內(nèi)源(Cig)、室外顆粒物濃度(Cout)和有效穿透因子(Finf)的影響,其中,影響有效穿透因子的因素包括空氣交換律(α)、顆粒物滲透因子(P)和沉降速率(k)等.貢獻(xiàn)程度越高,顆粒物的室內(nèi)外相關(guān)性越強(qiáng).本研究中所有住宅的室內(nèi)外相關(guān)系數(shù)較低,表明不同房住宅的室內(nèi)源、α、P和k差異較大.在非采暖季,由于空調(diào)、風(fēng)扇等設(shè)備的使用及門窗開啟程度不同,使得α、P和k的變化范圍較大,因此各房屋的有效穿透因子差異較大,導(dǎo)致非采暖季的室內(nèi)外相關(guān)系數(shù)低于采暖季的室內(nèi)外相關(guān)系數(shù).當(dāng)室內(nèi)源較弱(I/O＜1)時(shí),由式(2)可知,室外顆粒物對室內(nèi)的貢獻(xiàn)程度較高,從而使室內(nèi)源弱的住宅的室內(nèi)外相關(guān)系數(shù)比所有住宅的相關(guān)系數(shù)高.

表5 PM10元素的室內(nèi)外平均濃度(μg/m3)、I/O比值及室內(nèi)外相關(guān)系數(shù)Table 5 Indoor and outdoor PM10 element concentrations(μg/m3), I/O ratios and indoor-outdoor correlation coefficients

2.3.2 PM10元素的室內(nèi)外相關(guān)性 表5為PM10元素的室內(nèi)外平均濃度、I/O比值及室內(nèi)外相關(guān)性.由表5可知, Al、Ca、Fe、Si、K等地殼元素的濃度均高于1μg/m3;除V外,其他元素濃度變化范圍為 0.01～1μg/m3.I/O 變化范圍為 0.41～0.92(采暖季), 0.62～1.04(非采暖季).從時(shí)間上看,Al、Ca、Fe、Si為地殼元素,其室外濃度在采暖季高于非采暖季,這與秋冬季土壤干燥、大風(fēng)天氣次數(shù)多(圖1),因而土壤顆粒物易被大風(fēng)吹到空氣中,導(dǎo)致空氣顆粒物濃度升高有關(guān);K、Mn、Cu、Zn、Pb等人為活動元素的室外濃度在采暖季高于非采暖季,主要與煤燃燒、機(jī)動車尾氣排放以及逆溫層有關(guān)[21].從空間上看, Al、Ca、Fe、Si的室內(nèi)濃度顯著低于室外濃度(P＜0.05,95%置信區(qū)間),而室內(nèi)外濃度無明顯相關(guān)性,表明這些元素主要受強(qiáng)度較低的室內(nèi)源影響;K、V、Mn、Cu、Zn、As的室內(nèi)濃度顯著低于室外濃度(P＜0.05,95%置信區(qū)間)且室內(nèi)外相關(guān)性顯著,表明室外源對室內(nèi)元素貢獻(xiàn)明顯; Cr、Ni在非采暖季室內(nèi)濃度高于室外濃度且室內(nèi)外無明顯相關(guān)性,表明Cr和Ni在非采暖季主要受室內(nèi)源影響.

2.4 室外源對室內(nèi)PM10的貢獻(xiàn)

圖2 PM10室內(nèi)外質(zhì)量濃度Fig.2 Indoor-outdoor PM10 mass concentration scatter plot

使用式(1)可定量分析室外源對室內(nèi)PM10的貢獻(xiàn).根據(jù)式(1)對 PM10室內(nèi)外質(zhì)量濃度散點(diǎn)圖進(jìn)行線性回歸,見圖 2.擬合曲線的斜率為有效穿透因子 Finf, Finf與 Cout的乘積為室外源對室內(nèi)PM10的貢獻(xiàn)值,由式(2)可求出室外源對室內(nèi)PM10的貢獻(xiàn)率(表6結(jié)果A).由表6可知,采暖季有效穿透因子、貢獻(xiàn)值和貢獻(xiàn)率的平均值分別為0.26、50.97μg/m3、47.56%,非采暖季分別為 0.31、47.49μg/m3、48.03%.Meng 等[25]應(yīng)用該公式計(jì)算室外源對室內(nèi)PM2.5貢獻(xiàn)的穿透因子、貢獻(xiàn)值和貢獻(xiàn)率分別為0.35、5.9μg/m3、40%,與本研究結(jié)果相比,有效穿透因子和貢獻(xiàn)率相差不大,而本研究的貢獻(xiàn)值遠(yuǎn)高于 Meng的貢獻(xiàn)值,這與顆粒物的粒徑和室外濃度有關(guān).

圖3 采暖季和非采暖季某房屋室內(nèi)外PM10元素濃度分布Fig.3 Indoor-outdoor PM10 elements concentrations scatter plot for certain house in heating and nonheating seasons

假設(shè)所有元素都有相同的粒徑分布且化學(xué)/熱力學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定,那么各元素都有相同的穿透行為,應(yīng)用式(1)和式(2)可求出單個房屋的穿透因子和貢獻(xiàn)率.圖 3為隨機(jī)抽取采暖季和非采暖季某房屋的所有元素進(jìn)行室內(nèi)外相關(guān)性分析.圖 3表明,多數(shù)元素分布在回歸線附近,一些元素的室內(nèi)濃度遠(yuǎn)超過室外濃度,表明該元素有明顯的室內(nèi)源.所有房屋PM10元素分析見表6結(jié)果B.采暖季室內(nèi)外有效穿透因子、貢獻(xiàn)值和貢獻(xiàn)率平均值分別為 0.39、78.69μg/m3、50.03%,非采暖季為0.47、63.84μg/m3、50.23%.

由表6可知,結(jié)果B的值大多高于結(jié)果A的值,兩種結(jié)果存在差異的原因在于兩者對 Finf的假設(shè)不同.質(zhì)量平衡模型A假設(shè)所有房屋都具有相同的穿透因子 Finf,由公式(1)可知具有相同的α、P和k,而質(zhì)量平衡模型B假設(shè)每個房屋都有唯一的Finf,即α、P、k值不同.事實(shí)上,由于每個房屋的α、P、k值差異較大,導(dǎo)致Finf差異較大.質(zhì)量平衡模型 A結(jié)果的準(zhǔn)確性低于質(zhì)量平衡模型B結(jié)果的準(zhǔn)確性,后者計(jì)算結(jié)果的誤差要高于前者,也反過來表明不同房屋的不同穿透因子導(dǎo)致結(jié)果變化范圍增大.

表6 質(zhì)量平衡模型對室內(nèi)PM10的室外源估計(jì)Table 6 Estimates of PM10 of ambient origin using mass balance model

3 結(jié)論

3.1 該社區(qū)采暖季 PM10室外平均濃度為198.88μg/m3,污染較嚴(yán)重,可能與煤燃燒、機(jī)動車尾氣排放和逆溫層有關(guān).

3.2 采暖季和非采暖季 I/O值變化范圍分別為0.10～3.70和 0.14～3.22,表明不同房屋的室內(nèi)和室外濃度存在較大差異.相對濕度和風(fēng)速對PM10室外濃度有明顯影響,而室內(nèi)源(吸煙、烹飪)對PM10室內(nèi)濃度有明顯影響.

3.3 所有元素I/O值變化范圍為0.41～0.92 (采暖季), 0.62～1.04(非采暖季).其中,Al、Ca、Fe 等地殼元素在兩季的濃度均高于 1μg/m3,且室外濃度采暖季高于非采暖季,與秋冬季土壤干燥,顆粒物容易被大風(fēng)吹到空氣中有關(guān).V、Mn、Cu等人為活動元素的濃度范圍為 0.01～1μg/m3,室外濃度在采暖季較高.

3.4 以采暖季為例,使用 PM10質(zhì)量(元素)濃度的質(zhì)量平衡模型計(jì)算的有效穿透因子、貢獻(xiàn)值、貢 獻(xiàn) 率 分 別 為 0.26(0.39)、50.84μg/m3(78.69μg/m3)、43.97%(50.05%),兩種結(jié)果存在差異的原因在于兩者對Finf的假設(shè)不同.

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