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    修正的Arrhenius方程與過(guò)渡狀態(tài)理論*

    2013-09-23 07:27:12劉國(guó)杰黑恩成
    大學(xué)化學(xué) 2013年6期
    關(guān)鍵詞:振子修正活化

    劉國(guó)杰 黑恩成

    (華東理工大學(xué)化學(xué)系 上海 200237)

    前文[1]已通過(guò)對(duì)Arrhenius活化能理論的分析,建立了一個(gè)修正的Arrhenius方程:

    k=BTne-E/RT

    (1)

    式中B,n,E是方程的3個(gè)參數(shù)。式(1)已被證明能夠滿意地描述寬闊溫度范圍內(nèi)反應(yīng)速率常數(shù)隨溫度的變化規(guī)律。幾乎在所有的物理化學(xué)教科書中,都提到了這個(gè)方程。但是,毫無(wú)例外地都將它視為經(jīng)驗(yàn)方程,認(rèn)為3個(gè)參數(shù)只是實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的擬合值,沒(méi)有任何物理意義。本文提出了不同的看法。其實(shí),式(1)在某種情況下是可由過(guò)渡狀態(tài)理論導(dǎo)出的,此時(shí)它與熟知的Eyring方程是等價(jià)的,且3個(gè)參數(shù)都有明確的物理意義。

    1 過(guò)渡狀態(tài)理論的基本假設(shè)

    過(guò)渡狀態(tài)理論建筑在量子力學(xué)對(duì)勢(shì)能面計(jì)算的基礎(chǔ)之上,它指出了化學(xué)反應(yīng)最可能進(jìn)行的途徑,亦稱反應(yīng)坐標(biāo)。按照這條途徑,Eyring等[2]提出了如下3點(diǎn)基本假設(shè):

    ① 基元反應(yīng)是以下列反應(yīng)模式進(jìn)行的:

    ② 在反應(yīng)過(guò)程中,反應(yīng)物與活化絡(luò)合物始終處在熱力學(xué)平衡狀態(tài),這就是說(shuō)它們的能量都遵守Boltzmann分布。

    ③ 反應(yīng)速率取決于活化絡(luò)合物分子越過(guò)能壘,分解成產(chǎn)物分子的速率。且活化絡(luò)合物分子一經(jīng)越過(guò)能壘而變成產(chǎn)物分子后,便一去不復(fù)返。

    于是,由假設(shè)②可得:

    (2)

    由假設(shè)③可得反應(yīng)速率:

    (3)

    式中ν為活化絡(luò)合物分子的分解頻率,亦即活化絡(luò)合物分子平均壽命的倒數(shù)。因此,反應(yīng)速率常數(shù)當(dāng)為:

    (4)

    式中的分解頻率ν等于活化絡(luò)合物分子沿著反應(yīng)坐標(biāo)的不對(duì)稱伸縮振動(dòng)的頻率。這個(gè)振子的特殊結(jié)構(gòu)決定了它的振動(dòng)頻率很低,kBT?hν,其配分函數(shù)為:

    (5)

    (6)

    2 分解頻率ν與參數(shù)n的物理意義

    量子力學(xué)指出,當(dāng)能量標(biāo)度的零點(diǎn)設(shè)在基態(tài)能級(jí)上時(shí),振子的能量為:

    εov=υhν

    (7)

    式中υ為振動(dòng)量子數(shù),其值可取0,1,2,…,每個(gè)值相當(dāng)于振子的一個(gè)能級(jí)。由于活化絡(luò)合物分子沿著反應(yīng)坐標(biāo)的不對(duì)稱伸縮振動(dòng)的頻率很低,振子的能級(jí)間隔很小,以致反應(yīng)系統(tǒng)中的活化絡(luò)合物分子散布在可及的能級(jí)中,其平均能量應(yīng)為:

    (8)

    鑒于活化絡(luò)合物分子的能量服從Boltzmann分布,它的平均能量也可由統(tǒng)計(jì)力學(xué)方法計(jì)算:

    (9)

    式中的qov由式(5)代入。因此,由式(8)和式(9)可得:

    (10)

    (11)

    式中α是個(gè)正數(shù)。將式(11)代入式(10),便得:

    hν=kBT(1-α)=kBTn

    (12)

    式中n=1-α,當(dāng)α>1時(shí),n是負(fù)數(shù)。

    由式(12)可見(jiàn),n的大小與振子能級(jí)的間隔hν密切相關(guān)。當(dāng)指定反應(yīng)溫度時(shí),n越大,hν越大;反之,n越小,hν越?。灰簿褪钦f(shuō),n是一個(gè)衡量活化絡(luò)合物分子分解頻率大小的參數(shù),這就是式(1)中參數(shù)n的物理意義。

    3 平衡常數(shù)與參數(shù)B和E的物理意義

    (13)

    (14)

    只要將式(12)和式(14)代入式(4),便得反應(yīng)速率常數(shù):

    (15)

    已知反應(yīng)活化能的定義式[3]為:

    (16)

    式中ν即上述過(guò)渡狀態(tài)理論反應(yīng)模式中第二步的反應(yīng)速率常數(shù)k2。式(16)中還代入了式(4)和Van′t Hoff方程。現(xiàn)將式(16)代入式(15),可得:

    (17)

    對(duì)于溶液反應(yīng),Δ≠(pVm)≈0,e-Δ≠(pVm)/RT≈1,則有:

    (18)

    k=BTne-E/RT

    這就是修正的Arrhenius方程。

    對(duì)于氣相反應(yīng),若壓力不高,Δ≠(pVm)=-RT,e-Δ≠(pVm)/RT=e,則有:

    (19)

    k=BTne-E/RT

    此式亦即修正的Arrhenius方程。

    倘若氣相反應(yīng)為單分子反應(yīng),Δ≠(pVm)=0,則所得結(jié)果與式(18)相同??傊?,由過(guò)渡狀態(tài)理論不難導(dǎo)出修正的Arrhenius方程。

    4 修正的Arrhenius方程與Eyring方程的關(guān)系

    應(yīng)該指出,本文與Eyring方程中有關(guān)標(biāo)準(zhǔn)摩爾活化熱力學(xué)函數(shù)的定義是不同的,本文的定義式如式(13)所示,為:

    (20)

    而Eyring方程中的定義式為:

    (21)

    (22)

    鑒于本文已導(dǎo)得沿反應(yīng)坐標(biāo)的振子配分函數(shù)如式(5)表示,它與式(10)比較可得qov=υ。若再代入式(11),便得與K≠的關(guān)系為:

    (23)

    將式(23)代入Eyring方程(式(6)),則得:

    (24)

    式中代入了式(20),其中n=1-α。式(24)即為式(15)。據(jù)此,不難得到修正的Arrhenius方程。

    由此可見(jiàn),利用本文建立的式(23),可由Eyring方程導(dǎo)出修正的Arrhenius方程。反之,由修正的Arrhenius方程亦不難導(dǎo)出Eyring方程,這表明兩者是等價(jià)的。不過(guò),應(yīng)該指出,據(jù)此得出的修正的Arrhenius方程只適用于n為負(fù)數(shù)的情況。而實(shí)際上,參數(shù)n的值可正也可負(fù),這個(gè)欠缺是由于Eyring方程只適用于kBT?hν,而不適用于hν≥kBT所致。

    5 結(jié)論

    綜上所述,可以得出如下兩點(diǎn)結(jié)論:

    ① 修正的Arrhenius方程(即式(1)),可由過(guò)渡狀態(tài)理論的基本假設(shè)出發(fā)從理論上導(dǎo)出,而且它與Eyring方程等價(jià),是過(guò)渡狀態(tài)理論的另一種表示形式。但是,它只適用于參數(shù)n為負(fù)數(shù)的情況,因此,還有待進(jìn)一步深入研究。

    ② 修正的Arrhenius方程的3個(gè)參數(shù)(B,E和n)并非經(jīng)驗(yàn)參數(shù),它們都有明確的物理意義。其中B是個(gè)結(jié)構(gòu)參數(shù),它與反應(yīng)物轉(zhuǎn)變成活化絡(luò)合物的標(biāo)準(zhǔn)摩爾熵變或結(jié)構(gòu)變化的無(wú)序程度有關(guān);參數(shù)E是反應(yīng)的活化能,即反應(yīng)物活化成活化絡(luò)合物所需的標(biāo)準(zhǔn)摩爾熱力學(xué)能;n是一個(gè)頻率參數(shù),它是活化絡(luò)合物分子分解頻率大小的量度。

    參 考 文 獻(xiàn)

    [1] 劉國(guó)杰,黑恩成.大學(xué)化學(xué),2013,28(2):77

    [2] 唐有祺.統(tǒng)計(jì)力學(xué)及其在物理化學(xué)中的應(yīng)用.北京:科學(xué)出版社,1979

    [3] 劉國(guó)杰,黑恩成.大學(xué)化學(xué),28(5):73

    [4] 劉國(guó)杰,黑恩成.大學(xué)化學(xué),28(5):69

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